聶 滕,李 璇,王占山,齊 珺,周 震(.北京市環(huán)境保護科學研究院,國家城市環(huán)境污染控制工程技術研究中心,北京 00037；.北京市環(huán)境保護監(jiān)測中心,北京 00048)

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APEC期間北京市PM2.5時空分布與過程分析

聶 滕1*,李 璇1,王占山2,齊 珺1,周 震1(1.北京市環(huán)境保護科學研究院,國家城市環(huán)境污染控制工程技術研究中心,北京 100037；2.北京市環(huán)境保護監(jiān)測中心,北京 100048)

摘要：運用Models-3/CMAQ模式系統(tǒng),模擬分析了2014年11月3～11日APEC會議期間北京市P M2.5污染的時空分布特征,并利用過程分析工具IPR研究了會期兩次短時間污染過程(4日13:00～5日12:00和10日13:00～11日12:00)中各種大氣物理化學過程對城區(qū)官園和郊區(qū)定陵兩個代表性站點近地面PM2.5生成的貢獻.結(jié)果表明,CMAQ模型合理地再現(xiàn)了北京市PM2.5的濃度水平和時間變化.北京地區(qū)4日和10日發(fā)生不利于污染物擴散的氣象條件,導致PM2.5小時濃度出現(xiàn)高值(分別為188, 124μg/m3),但受減排措施和冷高壓的作用,PM2.5高值維持時間較短.4日13:00～5日12:00,水平傳輸是官園和定陵站點PM2.5的主要貢獻者,貢獻率分別為49.6％和90.9％.此次污染過程北京地區(qū)受南部污染傳輸影響較強.10日13:00～11日12:00,官園站點PM2.5主要來自源排放在本地的積累(78.8％),定陵站點PM2.5主要來自較弱的水平傳輸(93.9％).此次過程體現(xiàn)出更加明顯的局地性污染特征.兩次過程中,PM2.5的主要去除途徑均為垂直傳輸.

關鍵詞：APEC；北京；PM2.5；CMAQ；過程分析

* 責任作者, 助理研究員, nieteng@cee.cn

1998年以來,北京市先后采取了十六階段的大氣污染控制措施,空氣質(zhì)量有了很大改善,尤其是以SO2為主要污染物的煤煙型污染得到了很好的控制.2000～2010年,空氣質(zhì)量達到或好于二級標準的天數(shù)從117d上升到286d.但北京的顆粒物污染仍不容樂觀,灰霾現(xiàn)象時有發(fā)生.近年來的觀測資料表明,北京市PM2.5年均濃度維持在90μg/m3左右[1-4],遠遠超過35μg/m3的國家二級標準,并體現(xiàn)出顯著的區(qū)域性特征[3,5].

2014年11月,亞太經(jīng)濟合作組織(APEC)會議在北京舉行.然而研究表明,北京市10月、11月極易出現(xiàn)靜穩(wěn)天氣,污染物擴散條件差,從而造成“積累型”重污染[6].在APEC召開前的10月,全市PM2.5月均濃度更是達到2014年中僅次于2月的第二高值[1].在嚴峻的污染態(tài)勢下,北京及周邊五省區(qū)市(天津、山西、山東、河北、內(nèi)蒙古)均出臺了嚴格的減排方案,全力保障APEC會期空氣質(zhì)量.據(jù)測算,APEC會期(2014年11月3～11 日)北京市SO2、NOx、PM10、PM2.5和VOC日排放量同比分別減少54％、41％、68％、63％和35％,周邊五省區(qū)市各種污染物減排量也在30％以上[7].相應地,會期北京市PM2.5濃度相比無保障措施時下降了30％,僅出現(xiàn)1d輕度污染[7],創(chuàng)造了華北地區(qū)聯(lián)防聯(lián)控的成功案例.

目前,已有研究利用地面觀測和遙感的方法對APEC期間的空氣污染特征進行了探討. 如Huang等[8]的研究表明,APEC會期NO2柱濃度和氣溶膠光學厚度(AOD)相比會前和會后均明顯下降,APEC污染控制措施對改善空氣質(zhì)量起到了顯著的作用.黃為等[9]利用遙感方法得出會期顆粒物水溶性成分、不可溶成分和沙塵的質(zhì)量濃度明顯下降.Li等[10]研究發(fā)現(xiàn),會期VOC濃度下降44％,機動車對VOC的貢獻率下降最為顯著,其次是工業(yè)和溶劑使用.已有研究主要側(cè)重于APEC期間氣態(tài)污染物和顆粒物濃度變化以及來源解析等方面,對PM2.5污染形成中源排放、氣象條件、化學轉(zhuǎn)化等多種因素的綜合分析鮮有報道.

空氣質(zhì)量模型是研究空氣污染問題的有力工具,它考慮了復雜的物理、化學過程,全面描述實際大氣,從而獲得研究區(qū)域內(nèi)的氣象要素、污染物時空分布和演變規(guī)律等并直觀地展示出來;模型自身帶有的特殊工具,如過程分析、來源解析、示蹤技術等,則有助于深入了解污染成因,彌補外場觀測和實驗室研究的不足.本研究采用空氣質(zhì)量模型Models-3/CMAQ,模擬分析APEC會議期間北京市PM2.5污染情況,并利用過程分析工具,從大氣物理化學過程(源排放、傳輸、氣溶膠過程、干沉降等)層面探討PM2.5污染的形成和變化規(guī)律,加深對APEC期間PM2.5污染形成的認識,為未來北京及周邊地區(qū)的協(xié)同減排提供借鑒.

1 研究方法

1.1 模型設置

選用中尺度氣象模式Weather Research and Forecasting (WRF v3.6)、源排放處理模型Sparse Matrix Operator Kernel Emissions (SMOKE v3.5.1)和化學傳輸模式Models-3/Community Multiscale Air Quality (CMAQ v5.0.2)建立起適用于北京及周邊地區(qū)的大氣污染模擬系統(tǒng).模擬區(qū)域水平方向采用蘭勃特投影、點(34.53°N, 108.92°E)為中心的三重嵌套網(wǎng)格,網(wǎng)格分辨率分別為36, 12, 4km,其中第三重網(wǎng)格覆蓋了北京市全境及周邊省市部分地區(qū)(圖1);垂直方向劃分為13層,最低層高度約為20m.

圖1　模式系統(tǒng)的三重嵌套網(wǎng)格Fig.1 Triple-nested domain for the simulation

WRF模式使用NCEP FNL對流層分析資料生成第一次猜值場,并使用ADP氣象觀測資料對其進行客觀訂正.主要的物理參數(shù)化方案選擇見表1. SMOKE模式第一重網(wǎng)格使用MEIC人為源排放清單(http://www.meicmodel.org/),分辨率為0.25°× 0.25°;第二、三重網(wǎng)格使用北京市環(huán)境保護科學研究院建立的北京及周邊省市高精度人為源排放清單,包括CO、NOx、SO2、PM10、PM2.5、VOC、NH3.其中點源按照經(jīng)緯度、煙囪高度確定其三維空間分布,面源按照道路、農(nóng)田、居民、工地、建筑、裸地等不同土地利用類型分攤到網(wǎng)格.天然源的處理模塊為Biogenic Emissions Inventory System (BEIS v3.14),使用Modis衛(wèi)星觀測的植被覆蓋數(shù)據(jù).CMAQ是整個模式系統(tǒng)的核心,它考慮了水平和垂直傳輸、干濕沉降、化學反應等,全面地模擬污染物在大氣中的行為,計算各種污染物網(wǎng)格化的逐時濃度和沉降速率.CMAQ選用SAPRC07氣相化學反應機理和AERO6氣溶膠機理.模擬時段為2014年11 月3～11日,提前5d啟動模式,以減小初始條件對模擬結(jié)果的影響.

表1　WRF模式選用的物理參數(shù)化方案Table1 The physical parameterizations selected in the WRF model

1.2 模擬效果評估

評估所用觀測數(shù)據(jù)為北京市12個國控站(圖2)連續(xù)自動監(jiān)測的PM2.5小時濃度數(shù)據(jù).采用標準化平均偏差(NMB)、標準化平均誤差(NME)和相關系數(shù)(COR)三個統(tǒng)計指標評估模擬效果,指標定義如下:

圖2　觀測站點分布Fig.2 Locations of the monitoring sites

1.3 過程分析

CMAQ模型中的過程分析工具(Process Analysis, PA)包括兩部分,積分反應速率(Integrated Reaction Rate, IRR)和積分過程速率(Integrated Process Rate, IPR).其中, IPR可以定量計算各個大氣物理化學過程對某種污染物生成的貢獻,反映不同大氣過程在污染物生成中的相對重要性.對于PM2.5,涉及的大氣過程有源排放、水平傳輸、垂直傳輸、干沉降、云過程(云的消光和清除作用、液相化學反應、云下和云內(nèi)化學物種的混合、濕沉降)和氣溶膠過程(氣溶膠熱動力學過程、新粒子生成、凝結(jié)、碰并)[11].這些大氣過程在PM2.5生成中的貢獻可以按下式計算:

式中: p代表大氣過程,t代表時間.SOURCEp和SINKp分別代表大氣過程p在所有源過程和所有匯過程中的比例,即在升高PM2.5濃度和降低PM2.5濃度中的相對貢獻.

2 結(jié)果與討論

2.1 模擬效果評估

提取圖2所示12個國控站所在的4km網(wǎng)格內(nèi)PM2.5小時濃度模擬值與觀測值進行比對,結(jié)果見圖3.由圖3可見,模型較好地模擬出各個站點實際大氣PM2.5的時間變化趨勢,COR在0.64～0.84之間(表2).Pearson相關性分析的結(jié)果表明,12個站點的相關性在0.01水平(雙側(cè))上顯著相關.濃度水平方面,模型對12個站點的PM2.5有不同程度的高估,NMB在0.05～0.43之間,NME 在0.29～0.50之間.整體而言,12個站點平均的NMB、NME和COR分別為0.18、0.36和0.78(r2為0.61).Simon等[12]在總結(jié)數(shù)十篇模型模擬效果文獻的基礎上,統(tǒng)計出上述3個指標的分布.本次模擬效果與之相比,r2和NME均好于75％的文獻報道; NMB取值可正可負,在取值為正的文獻中,本次模擬的NMB好于20％的文獻報道.

圖3　部分站點PM2.5觀測值和模擬值比對Fig.3 Comparison between observed and simulated PM2.5concentrations at some sites

模擬結(jié)果出現(xiàn)誤差的原因是多方面的,其中比較重要的就是水平分辨率的問題和源清單的不確定性[11,13-14].評估時使用4km網(wǎng)格內(nèi)的平均模擬值與站點觀測值進行比較,模擬值無法反映網(wǎng)格內(nèi)部尤其是站點周圍小尺度源排放和氣象條件的差異.其次,源清單的不確定性被認為是影響模擬結(jié)果的重要因素.本研究使用的北京市人為源排放清單基準年為2013年,其他省份為2012年;計算天然源排放時使用Modis衛(wèi)星反演的2005年土地利用信息,受限于掌握的資料均未更新至2014年.同時,APEC會議召開前北京及周邊五省區(qū)市制訂了空氣質(zhì)量保障方案,會議召開期間又實施了一些臨時的、難以統(tǒng)計和定量的減排措施(例如增加停限產(chǎn)企業(yè)和停工工地,減少秸稈、垃圾焚燒等),在減排量的測算中沒有納入進來,導致源清單存在一定的不確定性.此外,氣象場模擬存在誤差以及模型使用的大氣化學反應機理不完善也是PM2.5模擬出現(xiàn)誤差的原因.

表2　12個站點PM2.5模擬效果Table2　Model performance of PM2.5at 12 sites

2.2 APEC期間北京市PM2.5污染特征

圖4　北京市PM2.5濃度和南郊觀象臺風矢量模擬值的時間變化Fig.4 Temporal variation of simulated PM2.5in Beijing and wind vector at Nanjiao observatory

APEC期間,北京地區(qū)在4日和7～10日出現(xiàn)兩次不利于污染物擴散的氣象條件,PM2.5最高濃度分別出現(xiàn)在4日和10日23:00(圖4).3日,北京地區(qū)受弱冷高壓控制,主導風向為偏南風,擴散條件良好,PM2.5維持在較低水平.4日,受低壓控制,主導風向仍為偏南風,但擴散條件轉(zhuǎn)差,PM2.5快速上升,至午夜達到最高值188μg/m3.空間分布方面,PM2.5高濃度主要出現(xiàn)在城六區(qū)、順義西部、通州北部.西部和北部山區(qū),包括懷柔北部、延慶、昌平西部、門頭溝、房山西部等地,PM2.5濃度相對較低(圖5a).5～6日,一股冷空氣影響北京地區(qū),在西北風的主導下,PM2.5濃度降低,空氣質(zhì)量轉(zhuǎn)為優(yōu)良.7日,冷空氣減弱,在偏南風的影響下,污染物逐漸積累起來.由圖4可見,9日和10日上午均出現(xiàn)一段盛行西北風的時段,這是由于河北西北部存在一個小的冷高壓所致.在該冷高壓的作用下,北京西部和北部大部分地區(qū)(延慶、懷柔、門頭溝、昌平、房山中西部等)以較強的西北風為主導,而東南部地區(qū)(大興、通州、順義、朝陽等)以較弱的西南風為主導,總的來說有利于降低北京市整體的PM2.5濃度(圖5b).7～10日,雖然整體天氣條件不利,但前期減排效果的逐漸顯現(xiàn)以及臨時性措施的實施在一定程度上減緩了PM2.5的升高趨勢,同時,9日和10日上午冷高壓拉低了PM2.5濃度,使得PM2.5日均值沒有超過75μg/m3的二級標準.11日,在較強冷空氣影響下,全市PM2.5濃度大幅降低.

圖5　北京市PM2.5日均濃度空間分布Fig.5 Spatial distribution of daily average PM2.5in Beijing

2.3 PM2.5生成過程分析

4日和10日中午至午夜均出現(xiàn)了短時間的重污染過程.兩次過程中,PM2.5均在偏南風的作用下迅速積累,并在午夜過后在冷高壓帶來的西北風作用下迅速降低,表現(xiàn)出一定的相似性.選擇官園和定陵作為代表性站點,利用IPR對這兩次短時間污染過程進行研究,從大氣物理化學過程層面分析其成因的異同.官園位于北京城區(qū),可以反映城區(qū)高污染排放條件下的污染特征;定陵位于昌平區(qū)明十三陵景區(qū)內(nèi),東、西、北三面環(huán)山,本地污染源較少,城六區(qū)污染物易隨偏南風輸送到此地而積累,可以反映郊區(qū)污染變化規(guī)律.

圖6　官園和定陵PM2.5濃度和大氣過程的時間變化Fig.6 Temporal variation of PM2.5concentrations and atmospheric processes at Guanyuan and Dingling

DDEP:干沉降;HTRA:水平傳輸;VTRA:垂直傳輸;EMIS:源排放;CLDS:云過程;AERO:氣溶膠過程;CONC:PM2.5濃度

圖6是官園和定陵4日13:00～5日12:00和10日13:00～11日12:00近地面(對應模式第1 層)PM2.5及各大氣過程的時間變化.結(jié)合表3中各個大氣過程占總的源匯過程的比例,可以看到各大氣過程在兩次污染過程中體現(xiàn)出一些共同點:源排放是PM2.5的源過程,其隨時間的變化不明顯,在城區(qū)(官園站點)各類源過程中占有較高份額(兩次過程分別占47.6％和78.8％);干沉降和垂直傳輸均為PM2.5的匯過程,其中垂直傳輸是PM2.5濃度降低的首要途徑;氣溶膠過程既可以表現(xiàn)為PM2.5的源過程,也可以表現(xiàn)為匯過程,對PM2.5濃度影響較小;云過程對PM2.5的影響為零.

兩次過程中,水平傳輸是影響PM2.5的重要因素,也是造成兩次過程差異的主要大氣過程.4日13:00～5日12:00,在偏南風的影響下,來自北京南部地區(qū)的水平傳輸和本地源排放共同造成官園站點PM2.5濃度升高,二者分別占總源過程的49.6％和47.6％;10日13:00～11日12:00,持續(xù)的源排放在本地的積累(78.8％)以及氣溶膠過程(11.5％)是官園站點PM2.5濃度升高的兩個因素,水平傳輸起到降低PM2.5濃度的作用.在定陵,源排放對PM2.5的貢獻較小(低于6％),水平傳輸是PM2.5的最大貢獻者,其在總的源過程中所占份額達90％以上.兩次污染過程對比來看,定陵站點10日13:00～11日12:00水平傳輸?shù)膭×页潭蕊@著小于4日13:00～5日12:00.由此可見,4日13:00～5日12:00的污染過程中北京地區(qū)主要受到南部污染輸送的影響,而10日13:00～11日12:00的過程表現(xiàn)出更強的局地性特征,南部污染向北京的輸送不明顯.

表3　大氣過程對官園和定陵PM2.5濃度的影響 (％)Table3　Influences of atmospheric processes on PM2.5at Guanyuan and Dingling (％)

3 結(jié)論

3.1 Models3-/CMAQ模式能夠合理地模擬北京地區(qū)PM2.5的濃度水平和時間變化.2014年11 月3～11日APEC會議期間,受不利氣象條件影響,北京地區(qū)PM2.5濃度在4日和10日出現(xiàn)兩次高值, 主要分布在城六區(qū)及近周邊.由于減排措施持續(xù)實施和冷高壓的雙重作用,PM2.5高值維持時間較短.

3.2 在4日13:00～5日12:00的短時間污染過程中,北京PM2.5污染主要受南部地區(qū)污染向北傳輸?shù)挠绊?官園和定陵站點近地面PM2.5分別有49.6％和90.9％來自南部傳輸. 10日13:00～11日12:00的污染過程中,官園站點PM2.5主要來自本地源排放的積累(78.8％);定陵站點PM2.5主要來自水平傳輸(93.9％),但不及4日13:00～5日12:00劇烈.此次過程具有較顯著的局地性污染特征.兩次過程中,垂直傳輸是PM2.5主要的去除途徑.

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致謝:感謝清華大學MEIC團隊提供全國范圍污染源排放清單.

Spatial and temporal distribution and process analysis of PM2.5pollution over Beijing during APEC.

NIE Teng1*, LI Xuan1, WANG Zhan-shan2, QI Jun1, ZHOU Zhen1(1.National Engineering Research Center for Urban Environmental Pollution Control, Beijing Municipal Research Institute of Environmental Protection, Beijing 100037, China；2.Beijing Municipal Environmental Monitoring Center, Beijing 100048, China). China Environmental Science, 2016,36(2)：349～355

Abstract：Models-3/CMAQ modeling system was used to simulate the spatial and temporal distribution of PM2.5pollution over Beijing during APEC, 2014(i.e. November 3 to 11, 2014). IPR, a process analysis tool embedded in CMAQ, was employed to quantify the contributions of different atmospheric processes to the PM2.5formation at two typical sites (i.e. Guanyuan and Dingling) during two short-time pollution processes (i.e. Nov. 4 13:00 to Nov. 5 12:00 and Nov. 10 13:00 to Nov. 11 12:00). The results showed that CMAQ reproduced the temporal variation and magnitude of PM2.5reasonably. Adverse synoptic system occurred on Nov. 4 and Nov. 10, resulting in two peak values of PM2.5(188μg/m3and 124μg/m3). Elevated PM2.5levels didn’t last long because of the pollution control measures and the cold anticyclone. During Nov. 4 13:00 to Nov. 5 12:00, horizontal transport was the primary contributor to the PM2.5at both Guanyuan and Dingling, with a contribution rate of 49.6％ and 90.9％, respectively, indicating that Beijing was mainly affected by pollution transported from southern areas. During Nov. 10 13:00 to Nov. 11 12:00, PM2.5at Guanyuan site mainly came from local emission (78.8％), while PM2.5at Dingling site mainly came from relatively weak horizontal transport, demonstrating a local pollution characteristic. Vertical transport played a dominative role in the decrease of PM2.5in both pollution processes.

Key words：APEC；Beijing；PM2.5；CMAQ；process analysis

作者簡介：聶 滕(1987-),男,山東濰坊人,助理研究員,碩士,主要從事大氣數(shù)值模擬研究.發(fā)表論文9篇.

基金項目：北京市環(huán)境保護科學研究院科技基金(2014A04);國家自然科學基金(41303074)

收稿日期：2015-07-01

中圖分類號：X513

文獻標識碼：A

文章編號：1000-6923(2016)02-0349-07