楊　征，梁久正，李　印

(中國(guó)石油天然氣管道工程有限公司，河北 廊坊 065000)

地下水有機(jī)污染釋氧化合物修復(fù)技術(shù)研究進(jìn)展

楊征，梁久正，李印

(中國(guó)石油天然氣管道工程有限公司，河北 廊坊 065000)

[摘要]從使用范圍角度，概述了釋氧化合物(oxygen releasing compound，簡(jiǎn)稱(chēng)ORC)技術(shù)在地下水有機(jī)污染修復(fù)方面的研究進(jìn)展。強(qiáng)調(diào)了含水層介質(zhì)的滲透率、地下水流速等水文地質(zhì)條件對(duì)污染物修復(fù)效果的重要性。討論了ORC釋氧過(guò)程中地下水pH值的調(diào)控方法，并對(duì)ORC修復(fù)技術(shù)在未來(lái)工程中運(yùn)用可能存在的問(wèn)題進(jìn)行了探討與展望，為今后ORC技術(shù)在地下水有機(jī)污染場(chǎng)地修復(fù)工程中運(yùn)用提供一定借鑒。

[關(guān)鍵詞]地下水；有機(jī)污染；釋氧化合物；修復(fù)

近年來(lái)，隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，石油化工生產(chǎn)、有機(jī)溶劑和洗滌劑等化工材料的廣泛使用以及含有機(jī)化合物的生活垃圾的大量排放，造成了嚴(yán)重的環(huán)境有機(jī)污染問(wèn)題[1]。

有機(jī)污染物不僅種類(lèi)繁多，而且由于其在水中的濃度一般很低，不易察覺(jué)，例行的水質(zhì)分析不易檢出，所以，地下水有機(jī)污染具有更大的復(fù)雜性和隱蔽性。而且，許多有機(jī)污染物對(duì)人體健康有著嚴(yán)重影響，具有“致癌、致畸、致突變”的“三致”作用[2]。

研究表明，大多數(shù)有機(jī)污染物好氧生物降解速率遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于厭氧生物降解速率。原位生物修復(fù)技術(shù)的關(guān)鍵因素分別為氧氣(O2)、水分、溫度、營(yíng)養(yǎng)成分等，而這些因素中最重要的方面就是溶解氧的濃度[3]。因此，O2是地下水原位生物修復(fù)技術(shù)最主要的限制因素[4]。地下水中微生物維持有氧呼吸的最小溶解氧濃度值為4 mg/L[5]。另一方面，有機(jī)物降解菌在地下水中廣泛存在，無(wú)需人工添加微生物，當(dāng)向地下水中通入O2、氮源、磷酸鹽時(shí)，土著微生物的數(shù)量會(huì)顯著增加[6]。當(dāng)營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)、O2充足時(shí)，有機(jī)污染物的降解去除速率可提高近十倍[7]。

目前，向地下水中充氧的方式包括：空氣注入、純氧注入、臭氧注入、膠態(tài)微氣泡法、過(guò)氧化氫法、釋氧化合物法等，其中以釋氧化合物(oxygen releasing compound，簡(jiǎn)稱(chēng)ORC)最為簡(jiǎn)單、經(jīng)濟(jì)、有效。近些年來(lái)，地下水有機(jī)污染ORC修復(fù)技術(shù)受到了國(guó)內(nèi)外的廣泛關(guān)注。

1釋氧材料(ORC)研究概況

釋氧化合物(Oxygen Releasing Compound，簡(jiǎn)稱(chēng)ORC)是近些年來(lái)國(guó)外較為常見(jiàn)的一種用于地下水生物強(qiáng)化修復(fù)的復(fù)合材料。ORC主要釋氧成分一般為過(guò)氧化物，如過(guò)氧化鈣(CaO2)、過(guò)氧化鎂(MgO2)等，其與水反應(yīng)會(huì)釋放出氧氣，從而為微生物好氧降解過(guò)程提供電子受體，加速污染物的降解去除。主要發(fā)生如下化學(xué)反應(yīng)(方程式1、2)：

2CaO2+2H2O=2Ca(OH)2+O2

(1)

2MgO2+2H2O=2Mg(OH)2+O2

(2)

ORC在實(shí)際污染場(chǎng)地修復(fù)工程中的運(yùn)用方式主要有以下幾種：

(1)在污染場(chǎng)地下游布設(shè)多口釋氧井，將釋氧材料裝入多孔濾袋，投加到釋氧井中，當(dāng)釋氧材料失效以后，可取出濾袋更換新的釋氧材料；

(2)以粉末狀或泥漿狀的形式，通過(guò)高壓泵將ORC注入到受污染含水層；

(3)作為滲透反應(yīng)格柵(Permeable Reactive Barrier，簡(jiǎn)稱(chēng)PRB)填料，添加到PRB中，與其它物理、化學(xué)、生物等地下水修復(fù)手段結(jié)合使用，從而達(dá)到污染物降解去除的目的。

采用生物降解手段治理地下水中有機(jī)污染始于上世紀(jì)70年代初[8]。地下水有機(jī)污染ORC修復(fù)技術(shù)是1994年由加拿大滑鐵盧大學(xué)提出的[9]。據(jù)統(tǒng)計(jì)，自1994年提出ORC技術(shù)至2003年底，全球就有超過(guò)8 000個(gè)地下水有機(jī)污染場(chǎng)地，通過(guò)ORC修復(fù)手段實(shí)現(xiàn)了污染物的有效去除。

2有機(jī)污染物ORC修復(fù)技術(shù)

研究表明：ORC可用來(lái)修復(fù)絕大多數(shù)可好氧生物降解的污染物，如苯系物(BTEX)以及其它輕油組分、MTBE、氯代烯烴、氯代烷烴、各種除草劑(如阿特拉津、乙草胺)等[10]。下面主要從污染物角度，詳細(xì)闡述ORC修復(fù)技術(shù)在地下水有機(jī)污染方面的研究進(jìn)展。

2.1苯系物

隨著石油工業(yè)的迅速發(fā)展，在石油化工生產(chǎn)區(qū)、加油站等地，由于落地石油、含油生產(chǎn)污水排放和輸油管道滲漏等原因，使大量石油污染物進(jìn)入土層，造成地下水的污染[11]。

苯、甲苯、乙苯和二甲苯(BTEX)是地下水石油烴中的主要組分[12]。其廣泛存在于石油化工、農(nóng)藥、煉化企業(yè)的廢水中，研究表明：BTEX具有致畸致突變等危害。因此，BTEX早已列入了我國(guó)優(yōu)先控制污染物“黑名單”[13]。

美國(guó)安大略湖西南部某小鎮(zhèn)地下水受到BTEX污染，該污染區(qū)域是該小鎮(zhèn)原加油站所在地，地下儲(chǔ)油罐的泄露導(dǎo)致BTEX進(jìn)入到地下水中。有關(guān)部門(mén)曾采取挖掘污染土壤、蒸發(fā)萃取等手段進(jìn)行污染場(chǎng)地修復(fù)，但修復(fù)效果均不佳。Steven W.Chapman等采用釋氧滲透反應(yīng)格柵技術(shù)，經(jīng)過(guò)132 d的修復(fù)處理，地下水中的BTEX幾乎被完全降解去除[14]。

MichaelA. Heitkamp等[15]研究過(guò)碳酸鈉(聚乙二烯包裹)、Regenesis(主要成分為MgO2)、PermeOx(主要成分為CaO2)三種不同的釋氧材料對(duì)硝基苯酚(PNP)和苯酚的降解情況。研究結(jié)果表明：兩種污染物的降解率與釋氧材料的加入量成正比關(guān)系，且PNP在三種ORC中的降解率由大到小依次為PermeOx、Regenesis、過(guò)碳酸鈉。

M. Arienzo等[16]采用CaO2為氧化劑，來(lái)加速降解去除水和土壤中的三硝基甲苯(TNT)。結(jié)果顯示：80%～90%的氧化產(chǎn)物都吸附在了固體過(guò)氧化物表面，只有10%～20%溶解在溶液中，在240 min時(shí)，三硝基甲苯中全部的硝基被去除。

2.2甲基叔丁基醚

甲基叔丁基醚(MTBE)作為一種石油添加劑被廣泛使用，毒理學(xué)研究表明，MTBE具有致癌性。近些年來(lái)，MTBE污染地下水受到了國(guó)內(nèi)外的廣泛關(guān)注。地下儲(chǔ)油罐和輸油管線的泄露，都會(huì)造成MTBE污染土壤和地下水。MTBE在厭氧環(huán)境下降解速率很慢，并且MTBE溶解度較大，遇到巖石基質(zhì)并不會(huì)阻止其遷移，所以很多學(xué)者選擇原位生物修復(fù)方法。

Stephen S. Koenigsberg等[17]將MgO2與磷酸鹽混合制成釋氧材料，第一次在野外驗(yàn)證了ORC對(duì)于降解MTBE的生物強(qiáng)化作用，取得了較好的實(shí)驗(yàn)效果。另外，研究發(fā)現(xiàn)當(dāng)MTBE和BTEX同時(shí)存在時(shí)，BTEX首先被降解去除，MTBE的降解去除率受到二甲苯的抑制。實(shí)驗(yàn)的七天時(shí)間里，當(dāng)二甲苯不存在時(shí)，MTBE的降解率為52%，而當(dāng)二甲苯與MTBE同時(shí)存在時(shí)，MTBE降解率僅為9%。

朱琳[18]采用雙層可滲透反應(yīng)格柵系統(tǒng)去除地下水中的MTBE，雙層可滲透反應(yīng)格柵由一層釋氧格柵和一層降解格柵組成，釋氧格柵填料分別為CaO2、(NH4)2SO4、KH2PO4、微量無(wú)機(jī)鹽和砂土，其中砂土(粗砂)可以提高格柵的滲透性能，CaO2則作為釋氧源，(NH4)2SO4、KH2PO4既可以為微生物生長(zhǎng)提供營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)，又能對(duì)ORC釋氧造成的地下水pH值升高起到一定的緩沖作用。研究結(jié)果表明：約45.6%的MTBE被降解，其降解中間產(chǎn)物為叔丁醇(TBA)，并且TBA可被微生物繼續(xù)降解利用。

2.3氯代烯烴

氯代烯烴在工業(yè)方面應(yīng)用廣泛，是地下水中常見(jiàn)的有機(jī)污染物，其中以三氯乙烯(TCE)和四氯乙烯(PCE)最為常見(jiàn)。毒理學(xué)研究表明，氯代烯烴對(duì)人體有巨大傷害，如氯乙烯類(lèi)污染物會(huì)對(duì)人體的神經(jīng)系統(tǒng)、內(nèi)臟以及皮膚造成較為嚴(yán)重的傷害[19]。

由于氯代烴屬于比水重的非水溶相液體(DNAPLs)，且化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，一旦對(duì)地下水造成污染，其降解去除難度較大[20]。近些年來(lái)，有大量關(guān)于地下水氯代烯烴污染的報(bào)道，其中，ORC修復(fù)技術(shù)在氯代烯烴污染修復(fù)方面效果明顯。

Kao等[21-22]以O(shè)RC作為格柵填料，采用PRB技術(shù)修復(fù)PCE(四氯乙烯)、TCE(三氯乙烯)污染的地下水，將水泥、CaO2、砂、泥煤、粉煤灰、水按一定質(zhì)量比制成ORC材料，25 d后ORC釋氧速率達(dá)到穩(wěn)定，平均釋氧速率為0.052 g/(kg·d)，有效釋氧時(shí)間在5個(gè)月以上，TCE的生物降解去除率達(dá)到了99%。將水泥、CaO2、砂、粉煤灰、NH4Cl、K3PO4、水按重量比混合制成釋氧材料，其釋氧速率為0.0368 mg/(g·d)，PCE、TCE的生物降解去除率均達(dá)到了99%。

Lin Qi等[23]采用ORC-GAC-FeO-CaCO3系統(tǒng)模擬修復(fù)受三氯乙烯(TCE)和氯苯(MCB)污染的含水層。該系統(tǒng)共包含4根實(shí)驗(yàn)柱(規(guī)格：長(zhǎng)112 cm，直徑10 cm)，分別為釋氧材料柱(ORC)、顆粒活性炭柱(GAC)、零價(jià)鐵柱(FeO)、方解石柱(CaCO3)。MCB和TCE在該系統(tǒng)中的最終去除率為97%～99%和91%～98%，其中在ORC實(shí)驗(yàn)柱中，MCB和TCE的去除率分別為50%～83%和46%～72%。

3水文地質(zhì)條件對(duì)ORC修復(fù)技術(shù)的影響

氧氣的傳送問(wèn)題是地下水原位生物修復(fù)效果的主要限制因素。含水層介質(zhì)的滲透率對(duì)ORC修復(fù)效果具有重要影響。研究顯示：地下水流速以及傳質(zhì)效果對(duì)生物修復(fù)具有重要作用。地下水流速低，水力停留時(shí)間長(zhǎng)，一般溶解氧含量較低；反之，則溶解氧濃度較高[24]。Davis-Hoover等[25]采用水力壓裂的方法，提高含水層介質(zhì)的滲透率，從而加快氧氣的傳遞速率，達(dá)到加速污染物降解去除的目的。

由于地下水具有隱蔽性、非均一性、地層條件復(fù)雜等特點(diǎn)，因此充分了解并掌握受污染地區(qū)的水文地質(zhì)條件，對(duì)地下水有機(jī)污染物去除效果也具有重要的影響。

美國(guó)南卡羅來(lái)納州一地下儲(chǔ)油罐泄漏，導(dǎo)致地下水受到苯、甲苯、MTBE的污染，分別在污染源區(qū)及其下游200 m處進(jìn)行ORC修復(fù)，實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，有機(jī)污染物的去除效果截然不同[26]。在污染源區(qū)，地下水溶解氧以及污染物濃度幾乎沒(méi)有發(fā)生改變，而在污染源下游200 m污染羽處，溶解氧濃度迅速升高，絕大多數(shù)污染物被降解去除，這種差異主要是由于污染源下游長(zhǎng)期得到大氣降水的補(bǔ)給，使地下水中好氧微生物大量繁殖，而在污染源區(qū)，由于鋪設(shè)路面等原因?qū)е缕錈o(wú)法接受降雨補(bǔ)給，地下水中溶解氧濃度很低，且地下水中含有大量的Fe2+及厭氧微生物，缺乏好氧細(xì)菌，因此地下水污染ORC修復(fù)效果較差。

綜上所述，充分了解污染場(chǎng)地的水文地質(zhì)條件對(duì)地下水ORC修復(fù)效果具有重要影響。因此，在進(jìn)行地下水有機(jī)污染修復(fù)工作之前，必須對(duì)污染場(chǎng)地的水文地質(zhì)條件進(jìn)行充分考察和研究。

4ORC釋氧過(guò)程中pH的調(diào)節(jié)

雖然ORC修復(fù)技術(shù)具有諸多優(yōu)點(diǎn)，但從釋氧反應(yīng)原理可以看出，ORC在釋氧的同時(shí)會(huì)產(chǎn)生相應(yīng)的氫氧化物，并隨著地下水修復(fù)過(guò)程逐漸積累，勢(shì)必會(huì)造成地下水化學(xué)環(huán)境pH值的升高，而過(guò)高的pH值會(huì)影響微生物的活性，降低其去除污染物的速率，因此，如何有效的調(diào)控由于釋氧造成的地下水pH值升高問(wèn)題，引起了國(guó)內(nèi)外的廣泛關(guān)注。

許多研究人員通過(guò)添加磷酸鹽和銨鹽的手段，來(lái)達(dá)到地下水pH值的有效調(diào)控，同時(shí)氮(N)、磷(P)可以為微生物生長(zhǎng)提供必要的營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)。

Chi-Wen Lin等[27]在制作釋氧材料的過(guò)程中添加了KH2PO4、K2HPO4、NaNO3，在實(shí)驗(yàn)室模擬釋氧反應(yīng)格柵技術(shù)處理BTEX污染地下水，ORC作為格柵填充物，為好氧生物降解提供充足的氧氣。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示：ORC釋氧后地下水pH值始終保持在10以下，且向反應(yīng)格柵中添加N元素，BTEX去除效率更高，加入N、P有效的刺激了微生物生長(zhǎng)。一方面，微生物可以利用NaNO3和(NH4)2SO4作為生長(zhǎng)的氮源，另一方面，在氧氣不足時(shí)，可以利用NO3-和SO42-作為電子受體。

劉涉江等[28]研究了CaO2釋氧過(guò)程中堿度的調(diào)控方法。將(NH4)2SO4和KH2PO4作為ORC釋氧后高pH環(huán)境的緩沖劑，并且考察了電氣石和含水層介質(zhì)對(duì)pH值的調(diào)節(jié)作用。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示；在(NH4)2SO4和KH2PO4的共同作用下，溶液pH值由ORC釋氧后最初的12.1降低至6.5～8.5，使水溶液pH環(huán)境更利于微生物的生存；另外，電氣石和含水層介質(zhì)對(duì)pH值具有長(zhǎng)效的調(diào)節(jié)作用，不會(huì)對(duì)水體產(chǎn)生新污染。

5展望

近二十年來(lái)，ORC修復(fù)技術(shù)在國(guó)外取得了迅猛發(fā)展，并廣泛的應(yīng)用于地下水污染場(chǎng)地的修復(fù)工程中，而我國(guó)在該領(lǐng)域的研究一直處于實(shí)驗(yàn)室模擬階段，到目前為止，還沒(méi)有關(guān)于ORC技術(shù)在地下水有機(jī)污染場(chǎng)地修復(fù)方面的應(yīng)用實(shí)例，究其原因，主要是由于地下水修復(fù)成本較高，采用ORC技術(shù)進(jìn)行地下水修復(fù)需要詳細(xì)的水文地質(zhì)資料，另一方面，地下水系統(tǒng)相對(duì)較為復(fù)雜，修復(fù)工程實(shí)施難度較大，污染物去除效果難以保證。因此，受污染地區(qū)的水文地質(zhì)條件以及更加廉價(jià)的修復(fù)材料對(duì)ORC技術(shù)的成功應(yīng)用具有重要影響。

充分借鑒國(guó)外地下水有機(jī)污染ORC修復(fù)成功案例，在目前研究的基礎(chǔ)上，開(kāi)發(fā)新型的釋氧材料，解決ORC釋氧過(guò)程中造成的地下水環(huán)境pH值升高的問(wèn)題，從而達(dá)到加速地下水有機(jī)污染物降解去除的目的。另外，由于地下水污染具有難治理和隱蔽性的特點(diǎn)，應(yīng)采取“預(yù)防為主，防治結(jié)合”的策略，健全環(huán)境污染相關(guān)法律法規(guī)，加大地下水環(huán)境污染懲治力度，全面建立地下水污染監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò)，準(zhǔn)確掌握污染物在地下水系統(tǒng)中的分布規(guī)律以及運(yùn)移情況也至關(guān)重要。

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Research Progress in Repairment of the Groundwater Organic Pollution with the Oxygen Releasing Compound Technology

YANGZheng，LIANG Jiu-zheng，LIYin

(China Petroleum Pipeline Engineering Co. Ltd., Langfang 065000, Hebei)

Abstract:The paper summarized the research progress of the groundwater organic pollution and repairment in terms of oxygen releasing compound technology(ORC) from the perspective of application scope. Emphasised the important significance of hydrogeology conditions towards the repairment effects of pollutants, such as the aquifer permeability, the groundwater flowrate and so on. discussed the regulation methods of pH during ORC releasing progress, and investigated the possible problems in relation to ORC technology in future practical use, which may provides certain reference for ORC technology in the contaminated site remediation project in the future.

Key words:Groundwater；organic pollution；oxygen releasing compound and remediation

[收稿日期]2015-11-06

[作者簡(jiǎn)介]楊征(1988-)，男，河北唐山人，助理工程師，主要從事地下石油儲(chǔ)備庫(kù)的設(shè)計(jì)與建設(shè)相關(guān)的水文地質(zhì)工作。

[中圖分類(lèi)號(hào)]X523

[文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼]A

[文章編號(hào)]1004-1184(2016)03-0084-03