周 杰，楊雪松綜述，許 潔審校

（遵義醫(yī)學(xué)院公共衛(wèi)生學(xué)院，貴州遵義563099）

壬基酚在水環(huán)境中污染現(xiàn)狀研究進(jìn)展*

周 杰，楊雪松綜述，許 潔△審校

（遵義醫(yī)學(xué)院公共衛(wèi)生學(xué)院，貴州遵義563099）

酚類/分析； 生物降解，環(huán)境； 水污染； 綜述

壬基酚（nonylphenol，NP）是環(huán)境內(nèi)分泌干擾物（environmental endocrine disrupters，EEDs）的典型代表，是合成非離子表面活性劑壬基酚聚氧乙烯醚的單體（全球第二大類商用非離子表面活性劑）。2010年世界NP總產(chǎn)量約35萬(wàn)噸，我國(guó)2013年NP總生產(chǎn)能力約為7.8萬(wàn)噸，產(chǎn)量約4.8萬(wàn)噸[1]。且烷基酚（APs）類化合物作為抗氧化劑和穩(wěn)定劑廣泛應(yīng)用于塑料、橡膠、農(nóng)藥乳化劑和紡織品整理劑的生產(chǎn)過(guò)程。工業(yè)廢水和生活用水中清潔劑分解產(chǎn)物是水系A(chǔ)Ps類的主要污染源[2-3]。據(jù)估計(jì)，壬基酚聚氧乙烯醚經(jīng)使用后，60%進(jìn)入水體環(huán)境，并降解形成NP[4]。與其母體化合物相比，NP具有難降解特性及高度的疏水性、脂溶性和生物蓄積性；且毒性隨水溶性的降低而增大。有研究表明，NP在環(huán)境相關(guān)濃度下對(duì)機(jī)體生殖、泌尿、免疫等系統(tǒng)具有毒性作用[5]。近年來(lái)關(guān)于NP的研究報(bào)道越來(lái)越多，本文就近年來(lái)NP在國(guó)內(nèi)外水體環(huán)境中的污染情況的研究進(jìn)展綜述如下。

1 國(guó)內(nèi)水環(huán)境NP污染現(xiàn)狀

我國(guó)作為NP的生產(chǎn)使用大國(guó)，年NP使用量占世界NP使用量的10%[6]，F(xiàn)an等[7]對(duì)中國(guó)31個(gè)主要城市的62個(gè)飲用水處理廠水源水的NP含量進(jìn)行了檢測(cè)，結(jié)果表明，NP廣泛發(fā)現(xiàn)于水源水中，其濃度范圍為8.2～918.0ng/L。水作為人類生存的根本，NP在水環(huán)境中的污染已日趨嚴(yán)重，為此NP的污染現(xiàn)狀引起了許多學(xué)者的關(guān)注，并對(duì)此進(jìn)行了調(diào)查研究。

1.1 內(nèi)陸地表水環(huán)境 蘇州河是流經(jīng)上海市和江蘇省的河流，地處經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)區(qū)域。Li等[8]研究了蘇州河及其分支沉積物中NP的含量，結(jié)果表明，NP在各個(gè)采樣點(diǎn)的差異很大，其濃度范圍為小于1.0～5 800.0 μg/kg。上海市和江蘇省市政地區(qū)河段的NP濃度明顯高于郊區(qū)河段，河流分支的NP濃度明顯高于河流主干，市政地區(qū)和河流分支地區(qū)人口密集度高，工業(yè)、農(nóng)業(yè)和生活污水的大量排放是造成這一分布情況的可能原因，也有可能是因?yàn)楹恿髦鞲伤髁看螅⑸锖慷?，?duì)水環(huán)境中NP的稀釋分解能力強(qiáng)于支流導(dǎo)致了空間上的分布差異。

Zhang等[9]對(duì)中國(guó)東部的太湖流域表層水和懸浮顆粒物（SPM）中的辛基酚（OP）、NP和雙酚A（BPA）濃度進(jìn)行了研究，結(jié)果表明，OP、NP和BPA在水和顆粒物中的濃度不同，分別為10.5～1 175.0 ng/L、＜1.52～5 365.0ng/g。內(nèi)分泌干擾化學(xué)物（EDCs）由水被吸附到SPM的量從上游到下游逐漸增加。而化學(xué)物質(zhì)在SPM和水中的分布很大程度上受化學(xué)物質(zhì)疏水性的影響，且河流對(duì)化學(xué)物的吸附很大程度上有重要作用。太湖流域河網(wǎng)密布，自然條件優(yōu)越，農(nóng)業(yè)生產(chǎn)基本條件好，工業(yè)發(fā)達(dá)，人口稠密，流域內(nèi)有江蘇省、浙江省、上海市和安徽省這些沿海經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)的省市，為此生產(chǎn)生活過(guò)程中產(chǎn)生的攜帶有酚類的污染物是造成流域水環(huán)境污染的可能原因。

陳虎等[10]以北京已投入運(yùn)行的再生水廠及北京地區(qū)典型地表水為研究對(duì)象，利用液相色譜-質(zhì)譜分析相結(jié)合的方法對(duì)包括NP在內(nèi)的EEDs進(jìn)行調(diào)查，結(jié)果顯示，再生水中所含EDCs與地表水沒(méi)有明顯差異。NP在再生水和地表水中都有檢出，其濃度在30～300ng/L，再生水處理工藝對(duì)EDCs濃度水平影響很大。區(qū)別于舊的檢測(cè)方法，Zhang等[11]首次利用歐洲河流的地理參考區(qū)域暴露評(píng)估工具（GREAT-ER）對(duì)流經(jīng)北京的溫榆河水進(jìn)行了NP及其環(huán)境前體壬基苯酚乙氧基化合物（NPEOs）的水生風(fēng)險(xiǎn)模擬和環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估。結(jié)果表明，在區(qū)域規(guī)模內(nèi)NP和NPEOs的預(yù)測(cè)環(huán)境濃度（PECs）分別為538、4 320 ng/L，在地方規(guī)模內(nèi)分別為1 210、8 990 ng/L，大型污水處理廠（STPs）的高排放與河流稀釋不足是造成差異的原因。沉積物中NP的PECs為216.8～8 218.3 ng/g（干重），符合已知的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)。Zhang等[11]研究結(jié)果不僅證明了GREAT-ER作為一種河流流域模式在針對(duì)化學(xué)品的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估中具有全球范圍的適用性和可靠性，還通過(guò)NP和NPEOs揭示了溫榆河流域因化學(xué)品的廣泛使用導(dǎo)致的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)。Wang等[12]進(jìn)一步調(diào)查了北京地區(qū)一個(gè)長(zhǎng)期使用污水灌溉區(qū)域的水環(huán)境NP污染情況，發(fā)現(xiàn)12種NP異構(gòu)體中任一種或全部在再生水、地表水、地下水中的發(fā)現(xiàn)率分別為66.7%～100.0%、76.9%～100.0%和13.3%～60.0%。NP在再生水、地表水和地下水的濃度平均值分別為（469.4±73.4）、（694.6±248.7）、（244.4±230.8）ng/L。造成地表水NP濃度高于再生水的原因是在輸水過(guò)程中存在外部污染源。地下水中的NP分布與廢水灌溉的持續(xù)時(shí)間和量有關(guān)，用于灌溉的廢水是含水層補(bǔ)給的來(lái)源，且認(rèn)為NP濃度隨著含水層深度的增加而減少。附近河道的滲透率越高，地下水NP發(fā)現(xiàn)率越高。

Tao等[13]對(duì)NP和OP在貴陽(yáng)市地表水和地下水的污染情況進(jìn)行了調(diào)查研究，發(fā)現(xiàn)NP和OP在河水的濃度范圍為40～1 582 ng/L，在地下水中也能檢測(cè)到NP和OP。二者在河水和地下水中均表現(xiàn)出時(shí)間和空間上的變化：NP和OP在河流上游濃度低，下游濃度顯著升高，冬季的濃度高于夏季。NP和OP被吸附入SPM中的部分分別占河水系統(tǒng)總濃度的7.6%～50.0%和3.4%～25.6%。貴陽(yáng)市排放的污水是造成水環(huán)境APs污染的主要來(lái)源，而上游河流的匯集是決定APs濃度的主要因素；下游APs濃度主要受廢水排放的影響。

渾河又稱小遼河，是遼河最大的支流。Zheng等[14]調(diào)查了EDCs在渾河野生鯽魚體內(nèi)的含量，NP和BPA在所有的樣品中都能被檢測(cè)到，7月份NP的含量范圍為（1 290±584）～（3 111±2 071）ng/g（濕重），11月份為（1 132±644）～（1 556±587）ng/g（濕重）。EDCs在STPs下游的魚體內(nèi)發(fā)現(xiàn)較高濃度，而在上游魚中發(fā)現(xiàn)最低濃度。且進(jìn)一步研究表明，EDCs與野生鯽魚性狀的雙性化改變有關(guān)，因此，污水處理廠排放的EDCs對(duì)渾河水生生態(tài)系統(tǒng)構(gòu)成風(fēng)險(xiǎn)。

1.2 江河入?？?、沿海海域及臺(tái)灣地區(qū) 陳茹[15]以珠江河口為研究區(qū)域，用液相色譜-質(zhì)譜分析法測(cè)定了NP的含量，研究結(jié)果顯示，珠江河口表層水和表層沉積物中NP濃度分別為30.4～16 200 ng/L、（1.2～91.7）ng/g（干重）。Chen等[16]進(jìn)一步對(duì)珠江三角洲水生環(huán)境中的NP進(jìn)行了檢測(cè)，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，NP存在于所有的水和沉積物樣品中，并且NP在旱季的表層水和沉積物中的平均濃度范圍分別為810～3 366 ng/L和14.2～95.2 ng/g（干重）。上述2次檢測(cè)研究均發(fā)現(xiàn)，夏季表層水中沉積物NP的濃度水平均高于春、秋、冬季，原因可能與夏季水溫較高，導(dǎo)致微生物加劇對(duì)NPEOs的分解有關(guān)；NP的濃度在虎門最高，主要受工業(yè)廢水、市政污水及生活污水排放的影響；NP在表層沉積物中的最高含量出現(xiàn)在磨刀門，主要受河流輸入的影響[15-16]。向昆侖[17]同樣以珠江河口為研究區(qū)域，用液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用方法分析了NP在珠江河口水生動(dòng)物魚、蝦、貝體內(nèi)的分布特征，結(jié)果顯示，珠江河口3種魚的3種組織樣品中NP濃度范圍為7.23～21.98 μg/g，3種貝的3種組織樣品中NP濃度范圍為0.21～37.02μg/g，珠江河口2種蝦的2種組織樣品中NP的濃度范圍為0.05～40.40 μg/g。與國(guó)內(nèi)外研究相比，珠江河口水生生物樣品中NP的污染處于相對(duì)較嚴(yán)重水平，且在不同種類的水生動(dòng)物體內(nèi)，NP在不同組織臟器呈現(xiàn)出不同的蓄積水平。以上研究表明，珠江河口水環(huán)境均受到不同程度的NP污染。

Duan等[18]通過(guò)分析NP在黃海和東海內(nèi)陸架內(nèi)表面沉積物中的含量，進(jìn)而評(píng)估河流污染物和大氣污染物的排入對(duì)海洋環(huán)境的影響。結(jié)果表明，NP在黃海和東海沉積物中的濃度分別為349.5～1 642.8 ng/g（平均890.1 ng/g）和31.3～1 423.7 ng/g（平均750.1 ng/g），NP的分布情況主要受沉積物環(huán)境的影響。楊躍志等[19]研究了北部灣海域表層沉積物中5種內(nèi)分泌干擾物和16種多環(huán)芳烴的分布、來(lái)源和潛在風(fēng)險(xiǎn)，結(jié)果提示，NP在海域內(nèi)表層沉積物中的含量范圍為16.1～42.2 ng/g，酚類污染物對(duì)底棲生物存在一定的威脅，從整體而言北部灣的環(huán)境質(zhì)量良好，但個(gè)別區(qū)域由于工業(yè)和生活污染物的排放污染情況較為嚴(yán)重。為此，相關(guān)部門需要加強(qiáng)監(jiān)管治理力度，不能將經(jīng)濟(jì)發(fā)展和物質(zhì)生活的提高建立在破壞環(huán)境的基礎(chǔ)上。

Lee等[20]調(diào)查研究了臺(tái)灣主要的16條河流水體和沉積物中的NP含量。結(jié)果表明，NP在水樣中的濃度為0.02～3.94μg/L，在沉積物中的濃度為6.59～47 797.69 μg/kg（干重）。水和沉積物中高水平的NP主要是在高度工業(yè)化和城市化地區(qū)，而城市污水系統(tǒng)和污水處理廠的建設(shè)減少了NP等化學(xué)品排放到愛(ài)河。因河流在高流量季節(jié)的稀釋效應(yīng)和對(duì)表面沉積物的侵蝕導(dǎo)致在大多數(shù)河流的沉積物中檢測(cè)到的NP濃度低于低流量季節(jié)中的濃度。與NP相關(guān)的工廠的排放物是NP的主要排放源，家庭活動(dòng)中使用和耗費(fèi)的NP是另一個(gè)排放源。

2 國(guó)外水環(huán)境NP污染現(xiàn)狀

2.1 歐洲地區(qū) 伊比利亞半島位于歐洲西南角，東部、東南部臨地中海，西邊是大西洋，北臨比斯開灣，Tagus河是流經(jīng)伊比利亞半島最長(zhǎng)的河流。Rocha等[21]在1年內(nèi)，每隔2個(gè)月對(duì)來(lái)自Tagus河河口9個(gè)采樣點(diǎn)的水樣進(jìn)行采樣，并使用氣相色譜法檢測(cè)。結(jié)果顯示，主要來(lái)自工業(yè)和生活污染物（OP、NP及其單體、二乙基氧化物和BPA），在水樣中的含量為2.3 ng/L。德威羅湖流域在葡萄牙的生態(tài)和經(jīng)濟(jì)中占有重要地位。Rocha等[22]首次監(jiān)測(cè)了德威羅湖水環(huán)境中包括NP在內(nèi)的17種EDCs，在2011年的3個(gè)不同場(chǎng)合從沿著瀉湖廣泛分布的8個(gè)采樣點(diǎn)采集水樣，并通過(guò)氣相色譜-質(zhì)譜法分析。結(jié)果表明主要來(lái)自工業(yè)和生活污染物，年平均濃度約為3 962 ng/L。從Rocha等[21-22]的2次研究可看出，葡萄牙作為伊比利亞半島內(nèi)國(guó)家，其內(nèi)陸德威羅湖流域來(lái)自工業(yè)和生活污染物的酚類污染情況較Tagus河入?？谔幍奈廴緡?yán)重，其可能原因是內(nèi)陸湖較多為死水，水環(huán)境自凈能力差，而河流水環(huán)境隨季節(jié)氣候的改變而變動(dòng)，對(duì)環(huán)境中的污染物有較強(qiáng)的稀釋和降解能力。

Salgueiro-González等[23]首次檢測(cè)了來(lái)自西班牙北部沿海地區(qū)5個(gè)河口的98個(gè)海水樣品，結(jié)果表明，NP是最普遍存在的化合物，其最高濃度為0.337μg/L。Salgueiro-González等[24]將野生貽貝作為評(píng)價(jià)西班牙大西洋海岸和比斯開灣5種內(nèi)分泌干擾物的存在和空間分布，對(duì)采集的24個(gè)野生貽貝樣本進(jìn)行檢測(cè)，結(jié)果顯示，APs的分支（4-tert-octylphenol and nonylphenol）存在于被檢測(cè)的90%的樣品中。總內(nèi)分泌干擾化合物（APs和BPA）的平均濃度為604 ng/g，并且NP是所有采樣點(diǎn)所采樣品中主要的污染物。上述2次實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步證明了NP普遍存在于西班牙水環(huán)境中，并且能通過(guò)水環(huán)境進(jìn)入生物體內(nèi)，在生物體內(nèi)蓄積。

Stasinakis等[25]在對(duì)希臘河中4種酚類內(nèi)分泌干擾物的污染情況進(jìn)行了調(diào)查，通過(guò)對(duì)來(lái)自4個(gè)不同采樣點(diǎn)的水樣檢測(cè)研究發(fā)現(xiàn)，在所檢測(cè)的目標(biāo)化合物中，NP的平均濃度最高，為1 345 ng/L。

從上述5次研究中了發(fā)現(xiàn)NP在歐洲地區(qū)水環(huán)境中的普遍存在，不同地區(qū)因不同的地理環(huán)境呈現(xiàn)出不同分布情況，家庭和工業(yè)中大量攜帶NP的污染物排入到水環(huán)境中是造成NP污染的可能原因，而NP進(jìn)入水環(huán)境后被水生動(dòng)物攝入并在體內(nèi)蓄積。相對(duì)于中國(guó)國(guó)內(nèi)的污染現(xiàn)狀，歐洲地區(qū)NP污染情況較輕，可能是由于歐洲地區(qū)對(duì)NP的使用、排放和治理措施較為完善，但由于沒(méi)有統(tǒng)一的檢測(cè)方法，且存在時(shí)間和空間差異，可比性較差。

2.2 美洲地區(qū) 美國(guó)作為NP最大的生產(chǎn)國(guó)[1]，NP的總生產(chǎn)能力為17.8萬(wàn)噸/年。Ferrey等[26]對(duì)來(lái)自美國(guó)明尼蘇達(dá)州50個(gè)隨機(jī)選擇的湖泊水樣的檢測(cè)發(fā)現(xiàn)，10%的湖泊存在NP污染。Moreira等[27]使用固相萃取和高效液相色譜與高分辨率質(zhì)譜聯(lián)用的分析方法對(duì)巴西Rio das Velhas河上游表層水中的5種內(nèi)分泌干擾物進(jìn)行了檢測(cè)。通過(guò)8個(gè)月的監(jiān)測(cè)，NP的濃度范圍為25.9～1 435.3 ng/L，作為發(fā)展中國(guó)家的巴西，農(nóng)牧業(yè)是巴西的支柱產(chǎn)業(yè)，而Rio das Velhas河的NP污染可能源于農(nóng)業(yè)徑流。

3 小結(jié)與展望

綜上所述，NP在不同水體環(huán)境中的污染現(xiàn)狀，國(guó)內(nèi)外在污染來(lái)源上一致，主要為城市生活、工業(yè)污水和農(nóng)牧產(chǎn)業(yè)污染物排放入水造成。且NP在水環(huán)境中的濃度呈現(xiàn)空間和時(shí)間上的差異，主要影響因素有：氣候、氣溫、水流量、NP的化學(xué)性質(zhì)、污染源等。NP通過(guò)水環(huán)境進(jìn)入不同的水生物體內(nèi)后在體內(nèi)組織臟器中產(chǎn)生不同水平，對(duì)水生物體的性狀改變產(chǎn)生了影響。沉積物中的NP濃度高于水中的NP濃度。相對(duì)于國(guó)外，我國(guó)NP在水環(huán)境中的污染水平處于較高水平，我國(guó)許多地區(qū)城市化，工業(yè)化和農(nóng)牧業(yè)正處于快速發(fā)展階段，由于人們對(duì)NP危害認(rèn)識(shí)不足，管理制度尚未健全，污染防治水平不高，導(dǎo)致攜帶NP的污染物排入到水環(huán)境中，造成水環(huán)境的污染。面對(duì)日趨嚴(yán)峻的NP污染形勢(shì)，我國(guó)政府、社會(huì)應(yīng)重視NP污染的監(jiān)測(cè)、治理，在引進(jìn)學(xué)習(xí)西方先進(jìn)NP監(jiān)測(cè)技術(shù)的基礎(chǔ)上，探索適合我國(guó)NP污染研究的路線。

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：A

：1009-5519（2016）24-3788-04

2016-07-15）

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目（81360439，81560527），2016年國(guó)家級(jí)大學(xué)生創(chuàng)新訓(xùn)練項(xiàng)目（201610661036）貴州省科技廳聯(lián)合基金（黔科合LH字[2014]7543，[2015]7521號(hào)），貴州省教育廳青年基金資助項(xiàng)目（黔教合KY字[2013]198），2016年貴州省大學(xué)生創(chuàng)新訓(xùn)項(xiàng)目省級(jí)重點(diǎn)項(xiàng)目（201610661036），遵義醫(yī)學(xué)院重點(diǎn)學(xué)科建設(shè)經(jīng)費(fèi)，遵義醫(yī)學(xué)院招標(biāo)課題（2013F-68），遵義醫(yī)學(xué)院研究生社會(huì)實(shí)踐基金資助項(xiàng)目（zy-ysh2015001，zyysh2016001），遵義醫(yī)學(xué)院大學(xué)生創(chuàng)新基金（20155041，20155011）。

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