朱美萍，孫 建，張偉麗，趙元安，劉曉鳳，趙嬌玲，易 葵，邵建達(dá)

(中國(guó)科學(xué)院 上海光學(xué)精密機(jī)械研究所 強(qiáng)激光材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海 201800)

高性能偏振膜的研制

朱美萍*，孫 建，張偉麗，趙元安，劉曉鳳，趙嬌玲，易 葵，邵建達(dá)

(中國(guó)科學(xué)院 上海光學(xué)精密機(jī)械研究所 強(qiáng)激光材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海 201800)

綜述了國(guó)內(nèi)外科研人員在高性能偏振膜的研制方面開(kāi)展的工作， 主要涉及偏振膜光譜性能、抗激光損傷閾值和膜層應(yīng)力控制等方面的研究。針對(duì)我國(guó)神光系列裝置對(duì)偏振膜的性能要求，簡(jiǎn)述了中國(guó)科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所采用電子束沉積技術(shù)在光譜性能、損傷閾值和面形精度三個(gè)方面開(kāi)展的研究工作。給出了在薄膜設(shè)計(jì)、制備和后處理等方面進(jìn)行的研究和取得的進(jìn)展。結(jié)合上述研究成果，得到了低缺陷密度、低應(yīng)力的高性能偏振膜。 由本科研團(tuán)隊(duì)研制的布儒斯特角薄膜偏振器在在2012年和2013年SPIE激光損傷國(guó)際會(huì)議(SPIE Laser Damage)組織的全球性偏振膜激光損傷閾值水平競(jìng)賽中連續(xù)取得了p分量損傷閾值和平均損傷閾值最佳的結(jié)果。另外，通過(guò)解決應(yīng)力誘導(dǎo)膜層龜裂的重大技術(shù)問(wèn)題，在國(guó)內(nèi)首先推出了大口徑偏振片，該大口徑偏振片滿足透射率TP>98%,反射率RS>99%的光譜性能要求和17 J/cm2(9 ns)的通量運(yùn)行要求，有力支撐了我國(guó)SGII-UP大型激光裝置的穩(wěn)定運(yùn)行。

高功率激光；薄膜偏振片；激光損傷閾值；應(yīng)力控制;綜述

1 引 言

薄膜偏振片通常用作光開(kāi)關(guān)或隔離元件，是激光系統(tǒng)中必不可少的元件，對(duì)整個(gè)激光系統(tǒng)的設(shè)計(jì)起著重要的作用。應(yīng)用于高功率激光系統(tǒng)的偏振膜應(yīng)兼具優(yōu)異的光譜性能、高的抗激光損傷閾值和良好的波面質(zhì)量。為了獲得高性能的偏振膜，國(guó)內(nèi)外研究人員開(kāi)展了大量的研究工作。在光譜性能方面，美國(guó)LLNL國(guó)家實(shí)驗(yàn)室的C.J. Stolz等人從理論上研究了短波通、長(zhǎng)波通和F-P帶通設(shè)計(jì)作為初始膜系對(duì)偏振膜帶寬、誤差敏感性和消光比的影響[1]。美國(guó)羅徹斯特大學(xué)LLE實(shí)驗(yàn)室的研究人員借助掃描電子顯微鏡(SEM)獲得了石英晶振片隨沉積在其上的膜層厚度變化的校正因子，從而得以精確地控制膜層厚度，滿足了美國(guó)國(guó)家點(diǎn)火裝置(National Ignition Facility,NIF)對(duì)偏振膜元件的光譜性能要求[2]。

損傷閾值方面的研究工作涉及鍍膜材料的選擇、膜系設(shè)計(jì)和激光預(yù)處理等多個(gè)方面。近年來(lái)在提升損傷閾值方面最顯著的成果之一是采用金屬Hf替代HfO2作為初始鍍膜材料來(lái)制備HfO2膜層，使膜層中的節(jié)瘤缺陷密度降低了2～3倍，大幅提升了薄膜元件的抗激光損傷閾值。在膜系設(shè)計(jì)方面，研究人員在駐波場(chǎng)和保護(hù)膜方面做了大量的工作[3-4]。研究表明，激光預(yù)處理的本質(zhì)是利用亞閾值狀態(tài)的激光能流，以較輕微的方式去除深藏于介質(zhì)膜內(nèi)部的節(jié)瘤缺陷，從而降低缺陷區(qū)的局部吸收和電場(chǎng)畸變，有效提高介質(zhì)膜的抗激光損傷能力。20世紀(jì)80年代末期，LLNL實(shí)驗(yàn)室的研究人員發(fā)現(xiàn)激光預(yù)處理過(guò)程中會(huì)出現(xiàn)一些損傷診斷系統(tǒng)無(wú)法識(shí)別的微小破壞。這些破壞引起的散射光變化,與缺陷以及系統(tǒng)噪音引起的散射光變化相當(dāng)，因此微小破壞的存在不會(huì)影響元件的光學(xué)性能[5]。這個(gè)發(fā)現(xiàn)使得人們對(duì)高功率系統(tǒng)中光學(xué)薄膜元件的損傷及預(yù)處理技術(shù)有了更深的認(rèn)識(shí)?；诖苏J(rèn)識(shí)，高功率系統(tǒng)中元件的激光損傷判定從器質(zhì)性損傷轉(zhuǎn)向了功能性損傷，激光預(yù)處理技術(shù)從理想的無(wú)損預(yù)處理轉(zhuǎn)向了有損預(yù)處理，這也是近年來(lái)提升薄膜元件抗激光損傷閾值方面一個(gè)顯著的成果[6-8]。激光預(yù)處理技術(shù)能夠?qū)崿F(xiàn)去除膜層節(jié)瘤缺陷和檢驗(yàn)光學(xué)薄膜元件損傷閾值水平的雙重目的。

膜層應(yīng)力控制也是至關(guān)重要的研究工作。一方面，有效地控制膜層應(yīng)力才能夠滿足裝置對(duì)偏振片全頻段的面形精度要求[9-10]；另一方面，若不能有效地控制膜層應(yīng)力，膜層應(yīng)力太大會(huì)引起膜層龜裂的問(wèn)題。美國(guó)NIF裝置和法國(guó)兆焦耳激光系統(tǒng)(Laser MegaJoule,LMJ)原型裝置(LIL)中使用的偏振膜均曾遭遇膜層龜裂的技術(shù)問(wèn)題。2004年，E. Lavastre等人[11]報(bào)道了LIL裝置中使用的偏振片在整個(gè)通光口徑內(nèi)約有10條寬度小于3 μm的裂紋。不過(guò)，這些偏振片仍成功通過(guò)了原型裝置的全口徑運(yùn)行測(cè)試。2005年，J.B. Oliver等人[2]在BK7基底上成功制備了對(duì)角線達(dá)0.9 m的偏振片。該偏振片具有優(yōu)良的光譜性能和損傷閾值，并且在干燥環(huán)境下具有足夠低的薄膜應(yīng)力。盡管如此，在石英基底上制備在干燥環(huán)境中使用的低應(yīng)力偏振片仍然是一件富有挑戰(zhàn)性的工作。

針對(duì)我國(guó)神光系列裝置對(duì)偏振膜的性能要求，上海光機(jī)所從薄膜設(shè)計(jì)、制備到后處理等方面開(kāi)展了大量的研究工作。本文綜述了上海光機(jī)所在高性能偏振膜方面的研究成果。

2 光譜性能

偏振片要求在足夠?qū)挼墓庾V區(qū)域內(nèi)具有高的p偏振分量透射率和高的消光比。隨著光學(xué)薄膜設(shè)計(jì)軟件的迅速發(fā)展，通過(guò)商業(yè)化的膜系設(shè)計(jì)軟件能夠設(shè)計(jì)出滿足光譜性能要求的膜系結(jié)構(gòu)。

精確地控制膜層厚度是制備出理想光譜性能偏振片的關(guān)鍵。由于石英晶振控制法對(duì)沉積參數(shù)(包括沉積速率、沉積真空、晶振片冷卻水溫等)的變化非常敏感，一旦某個(gè)沉積參數(shù)發(fā)生變化，控制厚度便會(huì)發(fā)生偏離，從而造成元件光譜性能的變化。我們提出了一種光控-晶控綜合膜厚監(jiān)控方法[12]。該方法結(jié)合了兩種膜厚控制方法的優(yōu)點(diǎn)，即使在沉積參數(shù)稍有變動(dòng)的情況下，也能精確地控制膜層的厚度，獲得理想的光譜性能。此外，我們還提出了一種基于多個(gè)控制片的純光學(xué)膜厚控制方法。該方法能夠降低膜層厚度的控制誤差，獲得與理論設(shè)計(jì)接近的光譜性能[13]。圖1所示是小口徑偏振片的實(shí)測(cè)光譜性能曲線(光束入射角度為56.5°)。

圖1 小口徑偏振片的實(shí)測(cè)光譜性能曲線Fig.1 Measured spectra of thin film polarizer

3 損傷閾值

大量研究結(jié)果表明，在納秒級(jí)脈寬激光的作用下，光學(xué)薄膜元件的損傷閾值受制于基底加工、薄膜制備，以及后續(xù)的存儲(chǔ)和使用過(guò)程中引起的各種類(lèi)型的缺陷。在高功率激光薄膜制備工藝水平已經(jīng)發(fā)展到一定程度的今天，在影響基頻偏振膜(s分量)元件激光損傷閾值的眾多因素中，普遍認(rèn)為節(jié)瘤缺陷是薄膜激光損傷的主要誘因。因此，薄膜元件抗激光損傷性能的提高可以從兩方面著手：(一)降低膜層中的缺陷密度；(二)提高缺陷點(diǎn)的抗激光損傷閾值?；趯?duì)激光損傷起源和損傷機(jī)制的理解，我們主要從膜系設(shè)計(jì)、膜層沉積工藝、后處理等方面開(kāi)展了ICF激光裝置用偏振膜元件的研制工作。

3.1 薄膜設(shè)計(jì)

膜系設(shè)計(jì)除了要滿足光譜性能指標(biāo)之外，還應(yīng)充分考慮膜系結(jié)構(gòu)對(duì)薄膜抗激光損傷性能的影響。20世紀(jì)70年代，上海光機(jī)所在國(guó)內(nèi)率先開(kāi)展了駐波場(chǎng)效應(yīng)的相關(guān)研究，并將駐波場(chǎng)設(shè)計(jì)的概念融入到具體的膜系設(shè)計(jì)中。膜層內(nèi)部及其不同鍍膜材料的界面存在很多“不可見(jiàn)”的納米吸收性缺陷，當(dāng)位于高電場(chǎng)處時(shí)，這些缺陷容易吸收大量的熱，并通過(guò)熱力耦合產(chǎn)生宏觀破壞。因此，駐波場(chǎng)效應(yīng)是在高損傷閾值偏振膜膜系設(shè)計(jì)時(shí)必須考慮的問(wèn)題。

由于氧化硅(SiO2)層與氧化鉿(HfO2)層的界面(HfO2層作為基底層)存在比HfO2層與SiO2層界面(SiO2層作為基底層)更多的“不可見(jiàn)”的納米吸收性缺陷，而SiO2材料具有比高折射率材料更高的激光損傷閾值，因此，通過(guò)駐波場(chǎng)設(shè)計(jì)將電場(chǎng)峰值移動(dòng)到SiO2材料中，降低SiO2層與HfO2層的界面電場(chǎng)，能夠提高膜層的抗激光損傷性能。針對(duì)偏振膜開(kāi)展的研究結(jié)果表明：偏振膜中電場(chǎng)峰值越低、峰值電場(chǎng)所處的位置距離空氣越遠(yuǎn)，損傷閾值越高[13]。此外，我們還著重研究了內(nèi)保護(hù)層和外保護(hù)層在提升激光薄膜損傷能力中的作用，通過(guò)引入內(nèi)、外保護(hù)層能夠增強(qiáng)膜層與基底的結(jié)合力和膜層的力學(xué)強(qiáng)度，顯著提升基頻偏振膜的抗激光損傷閾值。目前，上海光機(jī)所已形成了一套完整的高性能激光薄膜綜合設(shè)計(jì)方法。

3.2 薄膜沉積工藝

21世紀(jì)初期，上海光機(jī)所開(kāi)始采用HfO2作為初始鍍膜材料。自此，HfO2/SiO2多層膜開(kāi)始在國(guó)內(nèi)神光系列裝置中展露頭角。在近十年的研究歷程中，我們一直致力于研究初始鍍膜材料為HfO2的薄膜制備工藝，包括材料的預(yù)熔工藝、薄膜沉積工藝等。

膜層沉積過(guò)程中膜料的噴濺是膜層中節(jié)瘤缺陷種子的主要來(lái)源之一。產(chǎn)生膜料噴濺最重要的原因之一是蒸發(fā)過(guò)程中膜料的放氣。膜料制備過(guò)程中總會(huì)存在不同程度的摻氣，當(dāng)其受熱時(shí)就會(huì)膨脹而釋放，并產(chǎn)生微小顆粒的噴濺。鍍膜前對(duì)材料進(jìn)行充分的預(yù)熔，是減少因放氣而產(chǎn)生噴濺的最有效方法。圖2所示是我們采用不同預(yù)熔工藝預(yù)熔的HfO2材料制備的多層膜的激光損傷閾值，通過(guò)優(yōu)化鍍膜前的HfO2材料預(yù)熔工藝能夠大幅度抑制HfO2在鍍膜過(guò)程中產(chǎn)生的噴濺，從而提升多層膜的抗激光損傷能力。

圖2 兩種不同工藝預(yù)熔的HfO2膜料制備的多層膜的激光損傷閾值Fig.2 Damage threshold of multilayer dielectric coatings by two different HfO2 premelt processes

盡管膜層中的缺陷密度已經(jīng)很低，個(gè)別存在的節(jié)瘤仍然是制約基頻反射膜功能性損傷閾值的主要因素之一。從缺陷的分析結(jié)果來(lái)看，以HfO2和SiO2為初始材料制備的反射膜樣品中的節(jié)瘤缺陷種子大多起源于膜層中，即多為非基底種子節(jié)瘤缺陷。為了進(jìn)一步降低起源于膜層中的節(jié)瘤缺陷，我們從2010年開(kāi)始研究以金屬Hf取代HfO2作為初始鍍膜材料的鍍膜工藝。以金屬Hf作為初始鍍膜材料有以下優(yōu)點(diǎn)：首先，金屬Hf比HfO2具有更高的熱導(dǎo)率，利用金屬Hf作為初始材料能夠獲得密度更高的塊狀材料，降低了塊狀材料中存在空穴的幾率，切斷了導(dǎo)致材料噴濺的源頭。其次，與HfO2不同，金屬Hf不存在單斜晶相到四方晶相的相變過(guò)程，不像HfO2材料一樣會(huì)產(chǎn)生體積膨脹，從而降低了壓力，減少了可能出現(xiàn)的顆粒噴濺源頭。最后，在金屬Hf材料與水冷坩堝直接接觸的邊緣部分和電子束接觸的熔融表面之間沒(méi)有溫度誘導(dǎo)的相變。此外，采用金屬Hf作為初始鍍膜材料能夠獲得均勻的材料蒸發(fā)分布。

圖3 金屬鉿電子束掃描軌跡對(duì)樣品節(jié)瘤缺陷密度的影響Fig.3 Influence of Hf electron beam scanning track on defect density of samples

在金屬Hf的工藝研究方面，成效較為突出的工藝改進(jìn)是金屬Hf電子束掃描軌跡的優(yōu)化。隨著膜料的蒸發(fā)，坩堝邊緣也會(huì)沉積一些膜料。由于金屬Hf具有較高的熱導(dǎo)率，蒸發(fā)材料表面的電子束焦斑離水冷坩堝邊緣的距離不同，在坩堝邊緣附近產(chǎn)生的溫度也會(huì)有很大差異。如果焦斑距離坩堝邊緣很近，產(chǎn)生的溫度就足夠使得沉積在坩堝邊緣的材料再次蒸發(fā)，從而在膜層中引起節(jié)瘤缺陷。采用光學(xué)顯微鏡對(duì)膜層中的節(jié)瘤缺陷密度進(jìn)行檢測(cè)，結(jié)果如圖3所示。通過(guò)優(yōu)化電子束掃描軌跡，可將厚度為4 μm的多層膜中的節(jié)瘤缺陷密度從2.4個(gè)/mm2降低到0.6個(gè)/mm2，進(jìn)而大幅提升了薄膜的激光損傷閾值，如圖4所示。

圖4 金屬鉿電子束掃描軌跡對(duì)樣品激光損傷閾值的影響Fig.4 Influence of Hf electron beam scanning track on laser induced damage threshold of samples

3.3 后處理

盡管研究人員對(duì)薄膜沉積前和薄膜沉積中可能引起膜層缺陷的因素進(jìn)行了大量的研究與分析，并采取了一系列措施有效地抑制了膜層缺陷的產(chǎn)生，然而迄今為止，仍未能完全抑制薄膜中的缺陷。針對(duì)這一問(wèn)題，研究人員提出薄膜后處理技術(shù)，以降低膜層微缺陷，或者在一定激光通量下穩(wěn)定膜層的微缺陷，從而達(dá)到提高薄膜激光損傷閾值的目的。上海光機(jī)所建立了國(guó)內(nèi)首套面向工程應(yīng)用的大口徑光學(xué)元件激光預(yù)處理平臺(tái)；此外，還提出了一種基于離子的后處理技術(shù)，研究了該技術(shù)對(duì)薄膜微缺陷和激光損傷閾值的影響。

3.3.1 激光預(yù)處理

圖5是上海光機(jī)所研制的國(guó)內(nèi)首套大口徑光學(xué)元件激光預(yù)處理平臺(tái)，我們借助該平臺(tái)在國(guó)內(nèi)率先開(kāi)展了激光預(yù)處理方面的研究工作。元件實(shí)際使用的過(guò)程中，一定尺度范圍內(nèi)的穩(wěn)定損傷點(diǎn)并不會(huì)顯著影響光束質(zhì)量，也不會(huì)調(diào)制光束引起后續(xù)的元件損傷，因此部分損傷點(diǎn)的存在并不會(huì)對(duì)元件的使用性能造成原則性的影響。激光預(yù)處理允許部分損傷點(diǎn)的存在，但損傷對(duì)元件性能帶來(lái)的負(fù)面影響必須控制在系統(tǒng)正常運(yùn)行容忍的范圍內(nèi)，即不產(chǎn)生功能性損傷的范圍內(nèi)。

節(jié)瘤缺陷會(huì)誘導(dǎo)出帶有小坑的等離子體燒蝕。通過(guò)激光預(yù)處理，逐步抬升輻照節(jié)瘤缺陷的能量，能夠有效去除節(jié)瘤缺陷，使膜層承受更高的激光能量。相比于以50.6 J/cm2(1 064 nm，5 ns，通量)直接輻照的樣品，多臺(tái)階激光預(yù)處理到50.6 J/cm2(1 064 nm，5 ns，通量)后樣品的等離子體燒蝕損傷的數(shù)量和尺寸明顯減少，如圖6所示。功能性損傷對(duì)等離子體燒蝕占比提出了一定的限制，通過(guò)激光預(yù)處理可以降低等離子體燒蝕占比，提升薄膜元件的功能性損傷閾值。等離子燒蝕是由節(jié)瘤缺陷噴射造成的。研究結(jié)果表明，燒蝕占比與激光輻照臺(tái)階的選取密切相關(guān)，激光輻照的能量密度越大，所形成的燒蝕區(qū)域尺寸也就越大，因此要去除節(jié)瘤缺陷的同時(shí)盡量減小燒蝕區(qū)域，預(yù)處理的能量密度應(yīng)稍大于節(jié)瘤缺陷的損傷閾值?；谶@個(gè)原則，利用密集抬升的能量輻照樣品，使各個(gè)節(jié)瘤缺陷在其閾值附近噴射，可將燒蝕點(diǎn)數(shù)和燒蝕尺寸控制在最小的范圍內(nèi)，達(dá)到最佳的預(yù)處理效果。對(duì)于小光斑掃描激光預(yù)處理而言，處理時(shí)間也是需要考慮的一個(gè)問(wèn)題。處理時(shí)間過(guò)長(zhǎng)，不僅導(dǎo)致元件成本上升，還會(huì)給預(yù)處理系統(tǒng)的穩(wěn)定運(yùn)行帶來(lái)壓力。

圖6 處理樣品和非預(yù)處理樣品表面的損傷情況Fig.6 Damage morphologies of sample before and after laser conditioning

臺(tái)階的選擇應(yīng)該照顧到盡可能多的缺陷，使得缺陷密度較大的那類(lèi)缺陷在其閾值附近噴射，忽略那些去除缺陷較少的能量臺(tái)階，尤其是去除缺陷較少的低能臺(tái)階。這樣就可以使少臺(tái)階與多臺(tái)階輻照獲得近似的預(yù)處理效果，甚至獲得與能量密集抬升近似的預(yù)處理效果。激光預(yù)處理的最后一個(gè)能量臺(tái)階是確定的，一般選取稍高于工程要求的能量臺(tái)階，一方面可以去除閾值不高于此能量的缺陷，另一方面可以檢測(cè)樣品是否滿足工程要求的能量密度指標(biāo)?；谏鲜雠_(tái)階原則確定的激光預(yù)處理工藝，不但能夠去除節(jié)瘤缺陷，減小燒蝕損傷的數(shù)目和尺寸，還能夠達(dá)到檢驗(yàn)元件的抗激光損傷性能的目的。

3.3.2 離子后處理

與激光預(yù)處理技術(shù)類(lèi)似，離子束后處理的功效也在于有效降低薄膜中的微缺陷密度，提高薄膜的抗激光損傷能力。離子后處理利用粒子的碰撞作用和等離子體與薄膜的化學(xué)作用來(lái)去除膜層中的微缺陷。與激光預(yù)處理相比，離子束后處理具有兩大優(yōu)勢(shì)：(一)可以在鍍膜后利用真空室內(nèi)的離子源直接對(duì)薄膜元件進(jìn)行離子束后處理，使用更為方便；(二)離子束發(fā)射角較寬，利用一個(gè)或多個(gè)離子源可以覆蓋整個(gè)大口徑薄膜元件，耗時(shí)很短。研究結(jié)果表明，離子后處理能夠降低薄膜表面的顯微和亞顯微缺陷密度，從而降低膜層吸收，進(jìn)而顯著提高薄膜的激光損傷閾值[14-15]，如圖7所示。此外，作為能量離子的轟擊使薄膜表面產(chǎn)生再構(gòu)以及氧等離子體的強(qiáng)氧化性共同作用的結(jié)果，離子后處理還能夠改良介質(zhì)激光薄膜的其他性質(zhì)，例如降低膜層的表面粗糙度和內(nèi)應(yīng)力等。

圖7 離子束后處理前后樣品損傷閾值的對(duì)比Fig.7 Damage thresholds of sample before and after ion treatment

結(jié)合上述研究研制的偏振膜在2012年和2013年SPIE激光損傷國(guó)際會(huì)議(SPIE Laser Damage)組織的全球性偏振膜激光損傷閾值水平競(jìng)賽中連續(xù)取得p分量損傷閾值和平均損傷閾值最佳的結(jié)果。SPIE激光損傷國(guó)際會(huì)議至今已有近50年的歷史，代表著光學(xué)材料激光損傷研究領(lǐng)域的國(guó)際最高水平。競(jìng)賽共有來(lái)自中國(guó)、美國(guó)、德國(guó)、瑞士、英國(guó)、日本6個(gè)國(guó)家的17家單位參賽，包括美國(guó)桑迪亞國(guó)家實(shí)驗(yàn)室、德國(guó)漢諾威激光中心、CVI MellesGriot、肖特公司、長(zhǎng)春光機(jī)所、同濟(jì)大學(xué)、歐唐科技公司和四川科奧達(dá)技術(shù)有限公司等多家國(guó)內(nèi)外研究機(jī)構(gòu)或公司。

4 面形精度

薄膜元件面形的穩(wěn)定控制是一項(xiàng)系統(tǒng)工程，取決于基片面形及其穩(wěn)定性、單層膜的應(yīng)力控制、多層膜的應(yīng)力耦合，以及后續(xù)測(cè)量和存儲(chǔ)環(huán)境等諸多因素。我們從基片應(yīng)力穩(wěn)定性、單層膜應(yīng)力控制技術(shù)以及多層膜應(yīng)力耦合分析等幾個(gè)方面進(jìn)行研究，實(shí)現(xiàn)了偏振膜面形的穩(wěn)定控制。

4.1 基底應(yīng)力控制技術(shù)

基板應(yīng)力穩(wěn)定是薄膜元件應(yīng)力穩(wěn)定的前提條件，在基板應(yīng)力不穩(wěn)定的情況下，無(wú)論如何控制薄膜制備工藝，都無(wú)法控制薄膜元件的面形變化。針對(duì)這一問(wèn)題，上海光機(jī)所提出了一種基于熱循環(huán)處理的基底面形穩(wěn)定性的檢驗(yàn)方法，通過(guò)熱循環(huán)處理技術(shù)對(duì)基片進(jìn)行篩選。通過(guò)模擬實(shí)際鍍膜過(guò)程對(duì)基板應(yīng)力穩(wěn)定性進(jìn)行檢驗(yàn)，實(shí)現(xiàn)了對(duì)薄膜元件面形PV和Power變化量的穩(wěn)定控制，結(jié)果如圖8所示。

圖8 熱循環(huán)處理前后120 mm×88 mm元件面形PV的變化情況Fig.8 PV values of 120 mm×88 mm component before and after heat recycling treatment

4.2 單層膜應(yīng)力控制技術(shù)

在薄膜材料和基底材料確定的情況下，沉積參數(shù)和處理過(guò)程是影響薄膜應(yīng)力狀態(tài)的重要因素。對(duì)于電子束沉積的薄膜，其應(yīng)力在很大程度上取決于沉積真空、沉積速率和基底溫度等沉積參數(shù)。

圖9 HfO2單層膜應(yīng)力隨沉積溫度的變化Fig.9 Variation of HfO2 film stress with deposition temperature

如圖9所示，在沉積真空為1.0×10-2Pa的條件下，沉積在BK7和石英基底上的厚度約為530 nm的HfO2單層膜均呈現(xiàn)張應(yīng)力，且當(dāng)基底溫度低于280 ℃時(shí)，應(yīng)力隨著基底溫度的升高而單調(diào)增加。當(dāng)基底溫度進(jìn)一步升高到350 ℃時(shí)，膜層應(yīng)力下降，其原因在于：在較低的基底溫度下，HfO2薄膜呈現(xiàn)非晶態(tài)，而當(dāng)溫度升高到350 ℃時(shí)，HfO2薄膜呈現(xiàn)出單斜晶態(tài)，薄膜結(jié)晶使得膜層應(yīng)力有所下降。沉積在石英基底上的薄膜其應(yīng)力的發(fā)展趨勢(shì)與BK7玻璃基底基本一致，但應(yīng)力值相對(duì)較低。

圖10 SiO2單層膜應(yīng)力隨基底溫度和氧分壓的變化關(guān)系Fig.10 Variations of SiO2 film stress with substrate temperature and oxygen partial pressure respectively

與HfO2單層膜不同，當(dāng)SiO2的沉積真空度為4.0×10-3Pa時(shí)，隨著基底溫度從190 ℃升高到350 ℃，SiO2單層膜呈現(xiàn)出越來(lái)越大的壓應(yīng)力，如圖10(a)所示。當(dāng)基底溫度為400 ℃時(shí)，隨著沉積真空度從3.0×10-3Pa變化到13.0×10-3Pa，膜層應(yīng)力由壓應(yīng)力變?yōu)閺垜?yīng)力，如圖10(b)所示。

上述結(jié)果表明，HfO2和SiO2單層膜的應(yīng)力與沉積參數(shù)有極大的依賴(lài)關(guān)系，通過(guò)調(diào)節(jié)這些沉積參數(shù)能夠改變多層膜的應(yīng)力。

4.3 多層膜應(yīng)力耦合分析與控制技術(shù)

多層膜的應(yīng)力除了涉及到多種薄膜材料的熱物參數(shù)的組合之外，還涉及多個(gè)界面的力學(xué)匹配問(wèn)題，其物理過(guò)程比單層膜更復(fù)雜。根據(jù)HfO2和SiO2單層膜的應(yīng)力特性，結(jié)合膜系設(shè)計(jì)優(yōu)化膜層厚度，進(jìn)行多層膜的應(yīng)力匹配設(shè)計(jì)，解決了大口徑偏振膜膜層龜裂的技術(shù)問(wèn)題，實(shí)現(xiàn)了國(guó)內(nèi)大口徑偏振膜片從無(wú)到有的突破。鍍膜后大口徑偏振片的波面PV值優(yōu)于0.7λ，有力支撐了我國(guó)神光II-UP裝置的穩(wěn)定運(yùn)行。

5 總結(jié)與展望

光譜性能、損傷閾值與面形精度三個(gè)方面的性能提升始終是高功率激光薄膜不斷發(fā)展的主要方向。經(jīng)過(guò)多年的研究積累，上海光機(jī)所在高性能偏振膜研制方面取得了長(zhǎng)足的進(jìn)展。遵循系統(tǒng)工程解決薄膜問(wèn)題的思路，強(qiáng)化基礎(chǔ)研究，取得了一批與工藝密切結(jié)合的基礎(chǔ)研究結(jié)論，并及時(shí)集成轉(zhuǎn)化這些基礎(chǔ)研究成果，成功解決了大口徑偏振膜在光譜性能、損傷閾值和應(yīng)力控制方面的技術(shù)問(wèn)題。研制的偏振膜元件在全球性激光損傷競(jìng)賽中取得最佳結(jié)果，實(shí)現(xiàn)了國(guó)內(nèi)大口徑偏振片從無(wú)到有的突破。研制的大口徑偏振片滿足TP>98%,RS>99%的光譜性能要求和17 J/cm2(9 ns)的通量運(yùn)行要求，為我國(guó)神光Ⅱ(SGII-UP)大型激光裝置的穩(wěn)定運(yùn)行提供了保障。

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Development of high performance polarizer coatings

ZHU Mei-ping*, SUN Jian, ZHANG Wei-li, ZHAO Yuan-an, LIU Xiao-feng, ZHAO Jiao-ling, YI Kui, SHAO Jian-da

(KeyLaboratoryofMaterialsforHighPowerLaser,ShanghaiInstituteofOpticsandFineMechanics,ChineseAcademyofSciences,Shanghai201800,China) *Correspondingauthor,E-mail:bree@siom.ac.cn

The research and achievements of high performance polarizer coatings by many scholars around the world are reviewed， including the spectral properties, laser damage threshold and stress control. For the performance requirements of polarizer coatings in China Shenguang series facilities, it describes the investigation of spectral properties, laser damage threshold, and figure accuracy of the polarizer coatings based on electron beam depolarization by Shanghai Institute of Opitcs and Fine Mechanics of the Chinese Academy of Sciences(SIOM). Much work and achievements on design, preparation and past-treatment of the coating are given. On the basis of the research achievements, high performance thin films polarizer with low defect density and low stress have obtained. The Brewster angle thin film polarizer developed by our team has participated in the International Laser Damage Competition held on the SPIE 2012 Laser Damage & SPIE 2013 Laser Damage Symposium. The p-polarized LIDT( Laser Induced Damage Threshold) as well as the average of p-polarized and s-polarized LIDT achieves the best results. The stress-induced crazing of large aperture polarizer coating is also solved, by which the manufacturing of large aperture polarizer is implemented in China, showing the spectral properties ofTP>98%,RS>99% and the flux property of 17 J/cm2(9 ns).Now, the prepared large aperture polarizer has supported the stable operation of ShenguangII-UP laser facility.

high-power laser; thin-film polarizer; laser damage threshold; stress control; review

2016-10-26；

2016-11-17.

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(No.61505227)

1004-924X(2016)12-2908-08

O484.1；O436.3

:Adoi:10.3788/OPE.20162412.2908

朱美萍(1982-)，女，博士，碩士生導(dǎo)師，主要從事高功率激光薄膜的研究工作。E-mai：bree@siom.ac.cn