徐建華，趙昱龍，杜 良，龍浩騎

1．國(guó)防科工局核技術(shù)支持中心，北京 100037；2．中國(guó)工程物理研究院，四川 綿陽(yáng) 621900；3．中國(guó)原子能科學(xué)研究院 放射化學(xué)研究所，北京 102413

極低放廢物是指放射性水平低、可以在淺層廢物填埋場(chǎng)處置的固體廢物，其所含的放射性核素活度濃度高于免管水平，但不高于GB／T 18178—2011《極低水平放射性廢物的填埋處置》所推薦的活度濃度指導(dǎo)值［1］。極低放廢物產(chǎn)生于核燃料循環(huán)活動(dòng)、核技術(shù)應(yīng)用、伴生放射性礦的開發(fā)利用，尤其是核設(shè)施退役和環(huán)境治理工程將產(chǎn)生大量的極低放廢物（如退役產(chǎn)生的混凝土、場(chǎng)址清理產(chǎn)生的污土等）［2-3］。據(jù)國(guó)際統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)，極低放廢物量可占退役廢物總量的50%～75%，甚至部分核設(shè)施可達(dá)90%以上［4］。因此將極低放廢物分出進(jìn)行處置，對(duì)于減輕處置負(fù)擔(dān)和減少處置費(fèi)用，具有重要的經(jīng)濟(jì)意義和現(xiàn)實(shí)意義。

近年來(lái)，隨著我國(guó)核設(shè)施退役和環(huán)境治理工作的深入開展，各核設(shè)施營(yíng)運(yùn)單位極低放廢物積存量和產(chǎn)生量日益增加，為確保核設(shè)施營(yíng)運(yùn)單位產(chǎn)生的極低放廢物得到合理、妥善、安全處置，需在營(yíng)運(yùn)單位周邊選擇合適的場(chǎng)址建設(shè)極低放廢物填埋場(chǎng)對(duì)極低放廢物進(jìn)行集中處置。極低放廢物所含核素放射性水平較低，但由于填埋場(chǎng)場(chǎng)址條件存在差異且處置源項(xiàng)不同，填埋場(chǎng)關(guān)閉后，存在部分核素會(huì)通過(guò)一定的途徑進(jìn)入環(huán)境或人群的可能性，可能會(huì)對(duì)環(huán)境和公眾造成一定的影響，因此，有必要開展特定場(chǎng)址極低放射性核素的遷移預(yù)測(cè)工作。

本工作根據(jù)某極低放廢物填埋場(chǎng)場(chǎng)址實(shí)際特征，選取極低放填埋場(chǎng)典型放射性核素3H、90Sr開展模擬遷移預(yù)測(cè)研究，通過(guò)模擬遷移預(yù)測(cè)分析，基本掌握了兩種放射性核素在特定場(chǎng)址的遷移規(guī)律。

1 場(chǎng)址概況

場(chǎng)址位于溝河谷內(nèi)半島形山體的頂面，山頂較為平坦，長(zhǎng)約100m，寬約20～50m，地面坡度約為10°，周邊山坡角度為30°～40°。場(chǎng)址包氣帶地層主要巖性為Q2坡積物。坡積物主要分布在場(chǎng)區(qū)的山麓地帶，厚度6～8m，局部厚度小于5m。巖性為灰褐色、黃褐色、灰黃色、棕色以及紫紅色亞粘土夾碎石。碎石成分主要為風(fēng)化板巖、灰?guī)r，碎石含量20%～40%，膠結(jié)致密，為非均勻介質(zhì)。該介質(zhì)透水性弱，總體上不透水。根據(jù)填埋場(chǎng)初步地勘結(jié)果，在填埋場(chǎng)底部6m范圍內(nèi)未探測(cè)到含水層。

受場(chǎng)址區(qū)域自然地理和地層巖性影響，地下水循環(huán)范圍僅局限于場(chǎng)址區(qū)域范圍內(nèi)，地下水的形成、循環(huán)在空間和時(shí)間上都很短，地表水和地下水相互補(bǔ)給，水力聯(lián)系十分密切。地下水水化學(xué)特征總體表現(xiàn)為礦化度偏低，為149．18～290．66mg／L；pH＝6．3～8．3，為中～弱堿性；Eh值在663～700mV之間，為強(qiáng)氧化介質(zhì)；水型以型 為 主，其 次 為Mg2＋和型水。該結(jié)果表明，場(chǎng)址區(qū)域地下水是以溶濾作用為主。與通常山區(qū)溶濾水（一般為型水）相比，受本區(qū)域地層巖性的影響和Mg2＋的含量偏高，地下水中含少量腐蝕性。本區(qū)域地下水的化學(xué)性質(zhì)對(duì)核素遷移和吸附無(wú)特殊影響。

2 模型概化

極低放廢物填埋場(chǎng)的設(shè)計(jì)主要基于廢物體自身、處置庫(kù)的結(jié)構(gòu)和地質(zhì)結(jié)構(gòu)三道屏障。由于極低放廢物放射性活度水平低，半衰期較短，在較短的時(shí)間內(nèi)大部分核素依靠自身衰變就可以達(dá)到清潔解控水平，其他中短壽命放射性核素的主要阻滯屏障為工程屏障和天然屏障。對(duì)于本工作，假設(shè)在極低放填埋場(chǎng)建立后，工程屏障失效，因此包氣帶將是阻滯核素遷移的主要地質(zhì)屏障。假設(shè)填埋場(chǎng)關(guān)閉后，核素在穿透處置庫(kù)庫(kù)底，開始沿著包氣帶遷移，此時(shí)主導(dǎo)遷移方向?yàn)榇怪狈较?。在?jīng)過(guò)一段時(shí)間包氣帶中的遷移后，根據(jù)介質(zhì)對(duì)核素的吸附解吸特性，核素先后進(jìn)入含水層中，隨水流方向遷移。

在包氣帶，核素的遷移方向主要為垂直方向，因此，本次對(duì)場(chǎng)址包氣帶的模擬，以場(chǎng)址為主要研究區(qū)域作一維模擬。核素在穿過(guò)包氣帶，進(jìn)入含水層后，將沿水流方向向生態(tài)環(huán)境遷移，此時(shí)核素的主要遷移方向?yàn)樗椒较?，因此，?duì)核素在場(chǎng)址含水層中的遷移模擬概化為二維模型。處置庫(kù)核素遷移示意圖示于圖1。

圖1 處置庫(kù)核素遷移途徑示意圖Fig．1 Radionuclide migration pathway diagram

3 數(shù)學(xué)模型

3．1 地下水流模型

包氣帶水流模型采用一維水流模型，其控制方程為：

其中：D為研究區(qū)；φ為基質(zhì)勢(shì)或壓力水頭，m；t為時(shí)間，d；ρ為液體密度，kg／m3；θ為含水量，m3／m3；q為源匯項(xiàng)，m3／（a·m3）；z為空間坐標(biāo)；K（φ）為非飽和水力傳導(dǎo)系數(shù)張量，m／d。

含水層水流模型采用二維非均質(zhì)水流模型，其控制方程為：

式中，H為地下水水頭，m；Kx、Ky、Kz為x、y、z方向上的滲透系數(shù)，m／d；S為貯水率、Q為源匯項(xiàng)，m3／d；x、y為水平方向坐標(biāo)，m；t為時(shí)間項(xiàng)，d。

3．2 核素遷移模型

包氣帶核素遷移模型采用一維均質(zhì)模型。模型考慮對(duì)流、彌散、衰變和吸附，選擇平衡吸附模式模擬。其控制方程為：

其中：C為液相中核素的活度濃度，Bq／cm3；F為固相中核素濃度，mg／g；v為核素遷移速率，cm／d；λ為核素衰變常數(shù)，1／d；M為源匯項(xiàng)，Bq／（cm3·d）；Dh為水動(dòng)力彌散系數(shù)，cm2／d。

含水層核素遷移模型采用二維非均質(zhì)模型，模擬時(shí)考慮對(duì)流、彌散、衰變和吸附，選擇平衡吸附模式模擬。其控制方程為：

式中，水動(dòng)力彌散系數(shù)Dh一般由下式計(jì)算：

式中，αL、αT分別為縱向和橫向孔隙尺度彌散度，cm；δij為Kroneker記號(hào)，當(dāng)i＝j(luò)時(shí)，δ＝1，當(dāng)i≠j時(shí)，δ＝0；vi、vj為地下水實(shí)際速率分量。

4 核素遷移模擬預(yù)測(cè)

本研究選取極低放廢物代表性核素3H、90Sr開展模擬預(yù)測(cè)，由于尚未開展極低放廢物3H、90Sr的淋出實(shí)驗(yàn)研究，缺乏極低放廢物3H、90Sr在極低放填埋場(chǎng)的源項(xiàng)數(shù)據(jù)，因此，本研究采取了較為保守的計(jì)算法獲得極低放填埋場(chǎng)中3H、90Sr的源項(xiàng)濃度，其中3H的放射性活度濃度為2．88×104Bq／L，放射性核素衰變常數(shù)為0．056a-1，90Sr的放射性活度濃度為2．87×104Bq／L，放射性核素衰變常數(shù)為0．024a-1。

4．1 流場(chǎng)模擬

根據(jù)特定場(chǎng)址地下水位監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，繪制出研究區(qū)等水位線示于圖2。由圖2可知：研究區(qū)含水層水流方向主要為從北向南。

圖2 場(chǎng)址含水層流場(chǎng)等水位線圖Fig．2 Scheme of aquifer flow water line

包氣帶流場(chǎng)模擬結(jié)果示于圖3。

圖3 包氣帶有限元計(jì)算流場(chǎng)Fig．3 Flow aeration by finite element calculation

含水層模擬采用四節(jié)點(diǎn)四邊形網(wǎng)格離散，二階高斯積分。模擬區(qū)域網(wǎng)格劃分使用的是GID軟件，計(jì)算時(shí)網(wǎng)格剖分為10 000個(gè)，具體圖詳見圖4。

含水層模擬計(jì)算結(jié)果示于圖5。

對(duì)比圖2和圖5，可見流場(chǎng)圖與等水位線圖符合的很好。根據(jù)流場(chǎng)模擬結(jié)果，模擬計(jì)算核素在包氣帶和含水層中的遷移。

圖4 含水層模擬區(qū)域網(wǎng)格劃分圖Fig．4 Grids map of aquifer simulation area

圖5 含水層模擬流場(chǎng)圖Fig．5 Simulated flow field of aquifer

4．2 核素遷移預(yù)測(cè)

遷移預(yù)測(cè)采取基于有限元計(jì)算法的FEPG程序，將整個(gè)區(qū)域劃分成10 000個(gè)網(wǎng)格，時(shí)間步長(zhǎng)為1個(gè)月，模擬時(shí)間為50a，采用定時(shí)間步長(zhǎng)。在50a內(nèi)不同埋深3H和90Sr濃度隨時(shí)間的變化規(guī)律示于圖6和圖7。

圖6 不同埋深3 H濃度隨時(shí)間變化規(guī)律Fig．6 3 H concentration in different depth as a function of time

圖7 不同埋深90Sr濃度隨時(shí)間變化規(guī)律Fig．7 90Sr concentration in different depth as a function of time

由圖6可以看出，隨著時(shí)間的推移，3H逐漸由包氣帶頂部向包氣帶底部遷移。由于黏土對(duì)3H的阻滯能力差，3H在包氣帶中的遷移速率較快，在模擬計(jì)算的50a內(nèi)，包氣帶底部邊緣3H的濃度是逐漸增大的，3H大約在20a后就會(huì)穿過(guò)包氣帶進(jìn)入含水層。

圖7顯示了90Sr在包氣帶中遷移模擬情況。從圖7可以看出，隨著時(shí)間的推移，90Sr逐漸由包氣帶頂部向包氣帶底部遷移。在包氣帶底部邊緣處，90Sr濃度在50a內(nèi)略有升高，這說(shuō)明有少量的90Sr穿過(guò)了包氣帶，進(jìn)入到含水層。

根據(jù)包氣帶模擬結(jié)果，3H和90Sr都遷移穿過(guò)了包氣帶進(jìn)入含水層，但90Sr遷移進(jìn)入含水層的量很少，為掌握兩種核素對(duì)環(huán)境的影響，對(duì)兩種核素在含水層的遷移情況進(jìn)行模擬。計(jì)算核素在含水層的遷移時(shí)，將包氣帶邊緣濃度作為含水層遷移的初始濃度。含水層核素遷移模擬結(jié)果示于圖8和圖9，圖中矩形表示處置場(chǎng)預(yù)選區(qū)。

圖8 50a后3 H濃度在含水層中分布規(guī)律Fig．8 Distribution of 3 H concentration in aquifer in 50a

圖9 50a后90Sr核素濃度在含水層中分布規(guī)律Fig．9 Distribution of 90Sr concentration in aquifer in 50a

圖8顯示了3H在含水層邊緣的濃度分布情況。從圖8可以看出，在50a后，含水層邊緣的3H最大放射性活度濃度約為8．35Bq／L。結(jié)合含水層流場(chǎng)模擬結(jié)果和核素遷移模擬結(jié)果，發(fā)現(xiàn)3H的遷移方向與地下水流方向基本一致，由此可見3H主要隨地下水流遷移。

從圖9可以看出，在50a時(shí)間內(nèi)，由于含水層介質(zhì)對(duì)90Sr的吸附作用，使得90Sr在含水層中的遷移非常緩慢。在遷移50a后，90Sr在含水層邊緣的放射性活度濃度為0，這表明90Sr被滯留在含水層中，沒有進(jìn)入地表水。

5 結(jié) 論

本工作基于某極低放填埋場(chǎng)特定場(chǎng)址初步勘察結(jié)果，對(duì)包氣帶深度選取6m，對(duì)極低放填埋場(chǎng)主要放射性核素3H和90Sr在包氣帶和含水層的遷移情況進(jìn)行了模擬預(yù)測(cè)，預(yù)測(cè)結(jié)果顯示，在特定場(chǎng)址的極低放填埋場(chǎng)中，3H在20a穿過(guò)包氣帶進(jìn)入了含水層，通過(guò)含水層進(jìn)行了遷移，在50a內(nèi)，含水層邊緣3H放射性活度濃度最高值約為8．35Bq／L。90Sr在50a內(nèi)有少量穿過(guò)包氣帶進(jìn)入了含水層，但由于含水層介質(zhì)對(duì)90Sr有較好的吸附作用，90Sr在含水層遷移距離很短，未進(jìn)入環(huán)境。通過(guò)對(duì)3H、90Sr的遷移預(yù)測(cè)分析，基本掌握了3H、90Sr在特定場(chǎng)址的遷移規(guī)律，為場(chǎng)址的安全評(píng)價(jià)提供了參考。

［1］中國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)化委員會(huì)．GB／T 28178—2011 極低水平放射性廢物的填埋處置［S］．北京：中國(guó)標(biāo)準(zhǔn)出版社，2011．

［2］潘自強(qiáng)等編著．中國(guó)核工業(yè)三十年輻射環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)［M］．北京：原子能出版社，1994：23-24．

［3］李德平，潘自強(qiáng)．輻射防護(hù)手冊(cè)：第一分冊(cè)［M］．北京：原子能出版社，1987：65-68．

［4］IAEA．Safety assessment methodologies for near surface disposal facilities［R］．Vienna：IAEA，2004．