王雅玉，周溶冰*，陳天力，吳衛(wèi)紅，謝正苗

(1．杭州電子科技大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程研究所，浙江杭州 310018;2．杭州市環(huán)境信息中心，浙江杭州 310003)

隨著我國改革開放的推進(jìn)和深化，國家經(jīng)濟技術(shù)開發(fā)區(qū)在全國的建設(shè)快速發(fā)展，工業(yè)企業(yè)生產(chǎn)規(guī)模不斷擴大。土壤是開發(fā)區(qū)賴以發(fā)展的物質(zhì)基礎(chǔ)，然而開發(fā)區(qū)一般具有工業(yè)集群、資源利用程度高、污染物排放種類多等特點，土壤遭受到不同程度的污染和破壞［1］。在一系列的土壤污染問題中，土壤重金屬污染是最突出的。土壤重金屬污染由于其巨大的危害性及其難治理的特點而越來越受到人們的關(guān)注。有關(guān)土壤重金屬污染的研究也越來越多［1-5］。大部分開發(fā)區(qū)原屬于城郊農(nóng)業(yè)區(qū)，仍會保留一部分農(nóng)用區(qū)。這些土壤中的重金屬可以通過作物根部吸收進(jìn)入可食部分，導(dǎo)致食物鏈污染，通過食物鏈富集傳遞而影響人體健康［2］。除食物鏈外，地表灰塵和土壤粉塵所含的重金屬污染物可在外動力作用下經(jīng)口、呼吸和皮膚接觸等暴露方式進(jìn)入人體，危害人類健康［6-10］。杭州經(jīng)濟技術(shù)開發(fā)區(qū)原屬城郊農(nóng)業(yè)區(qū)，后隨著開發(fā)區(qū)的建設(shè)與發(fā)展，土壤環(huán)境受到嚴(yán)重的人為干擾，人們迫切需要了解該地區(qū)的土壤環(huán)境質(zhì)量狀況，以期為杭州開發(fā)區(qū)土壤重金屬污染的防治提供參考。

1 材料與方法

1．1 研究區(qū)概況 杭州經(jīng)濟技術(shù)開發(fā)區(qū)(Hangzhou economic＆technological development area(HEDA))是以工業(yè)制造、產(chǎn)品加工、高教科研、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)為一體的國家級開發(fā)區(qū)，位于杭州下沙。其四大主導(dǎo)產(chǎn)業(yè)分別為電子信息、生物醫(yī)藥、機械制造、食品飲料。目前，行政管轄面積105 km2，轄區(qū)人口約40萬人。隨著城市化和工業(yè)化進(jìn)程的推進(jìn)，開發(fā)區(qū)的大氣、水質(zhì)和土壤等污染問題越來越突出。開發(fā)區(qū)的土壤類型以濱海鹽土為主，pH為8．3左右，偏堿性。根據(jù)下沙土地利用方式和人類活動特點，將其分為北部農(nóng)業(yè)保留區(qū)、東部高教工業(yè)區(qū)、西部城鄉(xiāng)結(jié)合區(qū)三大區(qū)。由于2008年前后開發(fā)區(qū)仍處于城市的郊區(qū)，居住用地主要沿路或河渠分散布置，且以農(nóng)居為主;開發(fā)區(qū)各大河渠附近主要為公路主干道、工業(yè)園或高教園。

1．2 采樣點布設(shè) 在2008年6、12月，沿著開發(fā)區(qū)21條主要河渠進(jìn)行采樣，共設(shè)置27個采樣點。利用GPS定位，采集0～15 cm表層土壤(一般不少于500 g)，裝入樣品袋，并且?guī)Щ貙嶒炇摇Ｍ寥啦蓸狱c分布如圖1所示［11］。

1．3 樣品分析 將采集的土壤樣品經(jīng)自然風(fēng)干后，除去樣品中石子和動植物殘體等異物，研磨至全部通過100目(孔徑0．149 mm)尼龍篩，混合。然后，用HNO3-HF法消解樣品，采用原子吸收火焰法測定樣品中Cu、Zn、Pb和Cr，采用原子吸收石墨爐法測定Cd［12］;在元素分析中，樣品的質(zhì)量控制用國家標(biāo)準(zhǔn)土壤樣品(GBW07046)進(jìn)行操作。每種樣品平行測定3次，測定的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差均小于10%。

1．4 數(shù)據(jù)處理方法 用SPSS13．0和Excel2003軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)分析和處理。

1．5 評價方法

1．5．1 污染評價方法。土壤重金屬的積累狀況采用杭嘉湖平原土壤背景值參照標(biāo)準(zhǔn)［13］，并且將其作為當(dāng)?shù)乇尘爸?土壤重金屬污染評價采用我國在1995年發(fā)布的土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB15618-1995)中的國家二級標(biāo)準(zhǔn)(pH＞7．5)。單項污染指數(shù)(Pi)公式為:

式中，Pi為各種重金屬的單因子指數(shù);Ci為土壤重金屬i的實測值;Si為上述國家二級標(biāo)準(zhǔn)。

內(nèi)梅羅綜合評價指數(shù)(P綜合)公式為:

式中，P綜合為內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù);Piaverage為各種重金屬單因子指數(shù)的平均值;Pimax為最大的重金屬單因子指數(shù)。土壤中重金屬梅羅綜合污染指數(shù)評價標(biāo)準(zhǔn)［14］見表1。

表1 土壤中重金屬梅羅綜合污染指數(shù)評價標(biāo)準(zhǔn)

1．5．2 Hacanson潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)。在20世紀(jì)80年代，瑞典科學(xué)家Hakanson提出相對快速、簡便和標(biāo)準(zhǔn)的潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法。該方法綜合考慮多元素的協(xié)同作用、毒性水平、污染濃度以及生態(tài)對重金屬的敏感性等方面的因素［15-17］。其計算公式如下:

式中，RI為多元素綜合潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù);m為重金屬種類;為單項元素的潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)為單項元素的污染系數(shù);為單項元素的毒性響應(yīng)系數(shù)，反映重金屬毒性水平和生物對其污染的敏感程度［17］。Zn、Cr、Cu、Pb、Cd 元素毒性系數(shù)分別為1、2、5、5、30［15］。Ci、分別為土壤中重金屬i的實測濃度值、參比值。文中采用杭嘉湖平原土壤背景值。

2 結(jié)果與分析

2．1 土壤重金屬含量的統(tǒng)計分析 由表2可知，杭州經(jīng)濟開發(fā)區(qū)土壤中Cu、Zn、Pb、Cd和Cr 5種重金屬平均值分別為74．28、142．8、93．15、8．75、177．80 mg/kg。除 Pb 和 Cd 平均值超出國家二級標(biāo)準(zhǔn)(pH＞7．5)外，其余重金屬平均含量均超標(biāo)。變異系數(shù)是反映統(tǒng)計數(shù)據(jù)波動特征的參數(shù)。對某元素分布特征的描述可在一定程度上反映研究區(qū)土壤中該元素的分布與均一狀況［18］。5種重金屬的變異系數(shù)在13% ～20%范圍內(nèi)，屬于較弱變異程度。Cu、Zn和Pb變異系數(shù)在19%左右，Cd和Cr的變異系數(shù)在14%左右，說明Cd和Cr空間變異相對不顯著，受外界因素影響較一致［19］。

由偏度可知，除Cu元素外，其他重金屬表現(xiàn)出不同程度的正偏，Zn元素的偏度最大，其次為Cr。在自然背景下，環(huán)境地球化學(xué)變量的概率分布通常為正態(tài)分布或?qū)?shù)分布，但在人為活動干擾下會引起元素富集，導(dǎo)致分布正偏［20-22］。研究區(qū)Cu的偏度為負(fù)值，表明該元素貧化。這可能與其他人為活動或局部地區(qū)的淋濾有關(guān)［19］。峰度是比較兩側(cè)極端數(shù)據(jù)分布情況的指標(biāo)。若兩側(cè)極端數(shù)據(jù)較多，則峰度為正，反之為負(fù)。正態(tài)分布的峰度為0。除Zn和Pb兩種重金屬為負(fù)值外，其他均為正，故Zn和Pb幾乎無異常極端值，其他重金屬均有一定的異常極端值。

箱線圖不僅可以呈現(xiàn)各重金屬元素濃度分布，而且可以直觀看出異常極端值點。由圖2可知，Zn濃度的變化范圍最大，Cd濃度的變化范圍最小。Zn和Pb均沒有異常值點，而Cu、Cd和Cr分別在24號、8號、18號采樣點出現(xiàn)異常極端值。Cu濃度在24號采樣點過低，Cd和Cr濃度分別在8號和18號采樣點過高。這一現(xiàn)象與上述峰度、偏度分析結(jié)論一致。

表2 各種重金屬元素含量的描述性統(tǒng)計分析

2．2 土壤重金屬的相關(guān)性分析和聚類分析 研究各重金屬之間的相關(guān)性，可推測出重金屬元素的來源。若它們之間具有顯著的相關(guān)關(guān)系，則說明它們可能污染程度相似或來源相同［3，23-24］。利用SPSS軟件，對杭州經(jīng)濟開發(fā)區(qū)土壤中重金屬含量做Pearson相關(guān)分析。各重金屬之間的相關(guān)系數(shù)絕對值越大，說明相關(guān)性越顯著。由表3可知，Cu與Pb、Cd呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)，Pb與Zn呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)，其他重金屬之間均呈現(xiàn)正相關(guān)，且各個重金屬之間相關(guān)性不顯著。Cu與Zn的相關(guān)性最高，僅為 0．299，其次為 Cd與 Pb，達(dá) 0．213。根據(jù) KMO 值(0．492)和 Bartlett球體檢驗值(0．716)，發(fā)現(xiàn) 5 種重金屬相關(guān)性不顯著，不適合進(jìn)行主成分因子分析［25］。

表3 土壤重金屬含量的相關(guān)系數(shù)

運用Ward法，對5種重金屬進(jìn)行系統(tǒng)聚類分析。根據(jù)聚類分析的性質(zhì)，可知聚類分析的親密程度由距離決定，距離越近越親密［1，3］。由圖3可知，聚類分析與相關(guān)分析結(jié)果一致。5種重金屬被分成三大類，即 Ⅰ 類 Cu和Zn，Ⅱ 類Cr單獨一類，Ⅲ類 Pb和Cd。在三大類中，Cu、Zn和Cr為一類，Pb和Cd為另一類，所以這兩類可能來自不同的來源與途徑。從表3還可以看出，同一類中各個重金屬相關(guān)性不顯著。這5種重金屬可能來自多種復(fù)合污染源。由于杭州經(jīng)濟開發(fā)區(qū)為工業(yè)、農(nóng)業(yè)和高教科研等聚集地，污染來源相對較復(fù)雜。

2．3 各功能區(qū)土壤重金屬積累特征 由圖4～8可知，杭州經(jīng)濟開發(fā)區(qū)不同功能區(qū)土壤重金屬含量存在差異。北部農(nóng)業(yè)區(qū)、城鄉(xiāng)結(jié)合區(qū)和高教工5種重金屬均超出背景值。北部農(nóng)業(yè)區(qū)土壤中 Cu、Zn、Pb、Cr和 Cd 含量分別為 71．0、140．6、101．1、162．5、9．12 mg/kg，分別超出背景值 1．30、0．52、2．33、1．09、58．98 倍，說明農(nóng)業(yè)區(qū)土壤重金屬積累較明顯，其中Cd積累狀況突出;城鄉(xiāng)結(jié)合區(qū)土壤中 Cu、Zn、Pb、Cr和 Cd 含量分別為 79．03、135．3、88．85、165．1、8．56 mg/kg，分別超出相應(yīng)背景值 1．56、0．46、1．93、1．13、55．32倍;而高教工業(yè)區(qū)土壤中Cu、Zn、Pb、Cr和Cd分別超出背景值1．35、0．57、1．95、1．38 和56．73 倍。所以，對于 Cd 和 Pb積累狀況，北部農(nóng)業(yè)區(qū)相對最突出，其次為高教工業(yè)區(qū);而對于Zn和Cr的積累狀況，高教工業(yè)區(qū)相對最突出，其次為農(nóng)業(yè)區(qū);對于Cu積累狀況，則為城鄉(xiāng)結(jié)合區(qū)相對最突出，其次為農(nóng)業(yè)區(qū)。

經(jīng)方差分析，可知研究區(qū)5種重金屬積累狀況區(qū)域差異性較小，研究區(qū)土壤中5種重金屬積累程度由高到低依次為 Cd、Pb、Cu、Cr和 Zn。在整個研究區(qū)，Cd、Pb 和 Cu 積累狀況突出，尤其Cd嚴(yán)重超出當(dāng)?shù)乇尘爸?。這可能與開發(fā)區(qū)原屬于城郊農(nóng)業(yè)區(qū)有關(guān)。農(nóng)業(yè)的生產(chǎn)與發(fā)展離不開化肥、農(nóng)藥和地膜等重要的農(nóng)用物資，但長期不合理施用含有重金屬的肥料與農(nóng)藥會造成土壤重金屬污染［24］。磷肥、復(fù)合肥、鉀肥和氮肥均含有重金屬，而磷肥的重金屬含量最高，其次為復(fù)合肥。許多研究表明，大量的施用磷肥、復(fù)合肥會導(dǎo)致土壤中有效Cd含量不斷增加［24，26］。在地膜生產(chǎn)過程中會加入含Cd、Pb的熱穩(wěn)定劑［26］，故地膜的大面積推廣使用不僅造成土壤的白色污染，而且增加土壤重金屬污染。除上述農(nóng)用物資使用不當(dāng)外，污水灌溉和污泥施肥可能是整個研究區(qū)Cd、Pb和Cu重金屬污染的重要來源。城鄉(xiāng)結(jié)合區(qū)土壤中Cu積累狀況相對最明顯。這可能是由于開發(fā)區(qū)城市化發(fā)展，該功能區(qū)逐漸成為開發(fā)區(qū)的生活聚集地，為研究區(qū)人氣最旺的區(qū)域，故車流量和人流量隨之增加;而Cu常被作為交通污染源的標(biāo)識元素之一，它來源于機動車含Cu零件的磨損與腐蝕［27］，因此該區(qū)Cu元素可能為生活污染和交通污染組成的混合污染源。相對其他2個功能區(qū)，高教工業(yè)區(qū)土壤中Cr積累更突出，可能與后來的工業(yè)發(fā)展密切相關(guān)。染料、電鍍、制藥、皮革等制造企業(yè)均會排放出含Cr的污染物［28］。

2．4 與其他地區(qū)土壤重金屬含量的比較 為了更清晰地了解杭州經(jīng)濟開發(fā)區(qū)土壤重金屬濃度，將研究區(qū)土壤中的重金屬含量與其他地區(qū)進(jìn)行比較。這些地區(qū)與杭州經(jīng)濟開發(fā)區(qū)均屬于長江三角洲地區(qū)，土壤母質(zhì)較相近，多為淺海沉積物、海灣瀉湖沉積物、河流沖積物及湖沼沉積物，主要屬于潮土，灰潮土和濱海鹽土。由表4可知，開發(fā)區(qū)土壤中5種重金屬均明顯高于杭嘉湖平原背景值和中國土壤重金屬背景值。研究區(qū)土壤中Cu、Cd、Cr含量均高于這些地區(qū)，幾乎是它們的2倍多，其中Cd含量則達(dá)到這些地區(qū)和背景值的幾十倍;研究區(qū)Zn、Pb含量除低于杭州市城郊外，均高于其他地區(qū)，其中Zn含量與嘉興、上海城郊較相近，Pb含量是大部分地區(qū)的3倍左右。由此可知，Cu、Pb、Zn、Cr濃度較高，而 Cd濃度極高。

表4 杭州經(jīng)濟開發(fā)區(qū)與其他地區(qū)土壤中重金屬含量對比mg/kg

2．5 重金屬污染評價和潛在生態(tài)風(fēng)險 根據(jù)中國土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB15168-1995)，可知 Cu、Pb、Zn、Cr這 4 種重金屬處于二級標(biāo)準(zhǔn)，Cd則超過二級標(biāo)準(zhǔn)(pH＞7．5)。為了進(jìn)一步分析重金屬污染情況，在國家二級標(biāo)準(zhǔn)(pH＞7．5)下做單項污染指數(shù)和內(nèi)梅羅綜合指數(shù)分析。由表5可知，三類功能區(qū)土壤中重金屬的內(nèi)梅羅綜合指數(shù)差異性不明顯，均遠(yuǎn)大于3．0，說明研究區(qū)土壤處于重度污染水平(Ⅴ等級)。由單項污染指數(shù)可知，研究區(qū)土壤中各重金屬的單項污染指數(shù)均值大小順序為Cd＞Cu＞Cr＞Zn＞Pb，Cd平均單項污染指數(shù)為14．58，其他重金屬均小于1，說明研究區(qū)土壤Cd已達(dá)重度污染水平，而其他重金屬處于安全或警戒限范圍內(nèi)。經(jīng)過進(jìn)一步的分析，可知三類功能區(qū)土壤Cu污染指數(shù)在0．7～0．8范圍內(nèi)，處于尚清潔水平;高教工業(yè)區(qū)土壤Cr的單項污染指數(shù)污染指數(shù)在0．7～0．8范圍內(nèi)，處于尚清潔水平，其他兩個功能區(qū)小于0．7，處于清潔水平;三類功能區(qū)土壤Zn、Pb的單項污染指數(shù)均小于0．7，屬于清潔水平。所以，Cd導(dǎo)致整個開發(fā)區(qū)的綜合污染水平處于重度污染。

重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)和土壤重金屬污染程度有著密切關(guān)系。由表6和表7可知，3個功能區(qū)土壤中Cd的潛在生態(tài)風(fēng)險系數(shù)都處于極強生態(tài)危害，其均值為1 727，而其他4種重金屬風(fēng)險系數(shù)均屬于輕微生態(tài)危害;開發(fā)區(qū)土壤中重金屬的綜合風(fēng)險指數(shù)均值為1 761，屬于極強的生態(tài)危害。各重金屬對開發(fā)區(qū)土壤的綜合風(fēng)險貢獻(xiàn)率從大到小依次為Cd＞Pb＞Cu＞Cr＞Zn，其中 Cd的貢獻(xiàn)率達(dá)98．1%，因此 Cd是整個杭州經(jīng)濟開發(fā)區(qū)生態(tài)風(fēng)險處于極強風(fēng)險水平的主要原因。

表7 潛在生態(tài)危險評價指標(biāo)與分級關(guān)系［9］

3 結(jié)論與討論

杭州經(jīng)濟技術(shù)開發(fā)區(qū)土壤Cu、Pb、Zn、Cd和Cr的平均含量分別為74．28、142．8、93．15、8．75、177．8 mg/kg。5 種重金屬積累程度由高到低順序為Cd＞Pb＞Cu＞Cr＞Zn，其中Cd積累量高出Zn 2個數(shù)量級，5種重金屬元素相關(guān)性不顯著。

土壤中重金屬的單項污染指數(shù)依次為Cd＞Cu＞Cr＞Zn＞Pb。Cd的單項污染值達(dá)14．58，屬于重度污染;其他重金屬處于安全或警戒限范圍內(nèi)。在整個研究區(qū)，土壤環(huán)境質(zhì)量內(nèi)梅羅污染指數(shù)為10．51，屬于重度污染。土壤中重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險除Cd風(fēng)險值處于極強風(fēng)險等級外，其他均處于輕微危害等級;各重金屬潛在風(fēng)險指數(shù)依次為Cd＞Pb＞Cu＞Cr＞Zn。

研究區(qū)Cd污染程度遠(yuǎn)超過國家土壤二級標(biāo)準(zhǔn)的14倍，所以應(yīng)引起高度重視，亟待采取污染防治措施，改善開發(fā)區(qū)的土壤環(huán)境質(zhì)量。

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