魏國(guó)齊，謝增業(yè)，宋家榮，楊威，王志宏，李劍，王東良，李志生，謝武仁

（1.中國(guó)石油勘探開發(fā)研究院廊坊分院；2.中國(guó)石油天然氣集團(tuán)公司天然氣成藏與開發(fā)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室；3.中國(guó)石油西南油氣田公司）

四川盆地川中古隆起震旦系—寒武系天然氣特征及成因

魏國(guó)齊1,2，謝增業(yè)1,2，宋家榮3，楊威1,2，王志宏1,2，李劍1,2，王東良1,2，李志生1,2，謝武仁1

（1.中國(guó)石油勘探開發(fā)研究院廊坊分院；2.中國(guó)石油天然氣集團(tuán)公司天然氣成藏與開發(fā)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室；3.中國(guó)石油西南油氣田公司）

利用高石梯—磨溪地區(qū)大量新鉆探井和野外露頭資料，開展震旦系—寒武系天然氣組分、同位素、輕烴組成、烴源巖干酪根碳同位素、儲(chǔ)集層瀝青生物標(biāo)志物等地球化學(xué)特征研究。研究表明：①震旦系燈影組和寒武系龍王廟組天然氣均為典型的干氣，以烴類氣體為主。但燈影組干燥系數(shù)大、烴類組分含量低、非烴組分含量高。非烴氣體含量的差異主要表現(xiàn)在氮?dú)?、二氧化碳、硫化氫和氦氣方面。烴源巖成熟度不同和含硫礦物與烴類反應(yīng)生成H2S是造成燈影組和龍王廟組天然氣組成細(xì)微差別的原因。②燈影組和龍王廟組天然氣δ13C2值差異明顯，主要反映母質(zhì)類型的差異。③燈影組和龍王廟組天然氣甲烷δ2H值差異大，主要反映母質(zhì)沉積水介質(zhì)鹽度的差異。④下寒武統(tǒng)頁巖、燈影組泥巖、陡山沱組泥巖和燈影組碳酸鹽巖干酪根碳同位素平均值分別為-32.8‰、-31.9‰、-30.7‰和-27.8‰。⑤燈影組儲(chǔ)集層瀝青4-甲基二苯并噻吩/1-甲基二苯并噻吩值介于筇竹寺組和燈影組烴源巖之間。研究認(rèn)為高石梯—磨溪地區(qū)震旦系—寒武系天然氣主要為原油裂解氣，震旦系天然氣來源于震旦系和寒武系烴源巖，寒武系天然氣主要來源于寒武系烴源巖。圖5表4參35

天然氣特征；天然氣成因；震旦系；寒武系；川中古隆起；四川盆地

0 引言

四川盆地自1964年發(fā)現(xiàn)威遠(yuǎn)震旦系大氣田以來，相繼在龍女寺構(gòu)造女基井、安平店構(gòu)造安平1井、資陽古圈閉資1—資7井、高石梯構(gòu)造高科1井等震旦系獲工業(yè)氣流或低產(chǎn)氣流。主流觀點(diǎn)認(rèn)為震旦系天然氣來源于下寒武統(tǒng)筇竹寺組頁巖[1-2]，但也有一些不同認(rèn)識(shí)，如震旦系天然氣是自生自儲(chǔ)氣[3]、震旦系與寒武系的混源氣[4]、水溶脫氣[2-5]以及深部無機(jī)成因氣[6-7]等。2011年，高石梯構(gòu)造高石1井在震旦系燈影組二段（以下簡(jiǎn)稱燈二段）獲得日產(chǎn)102×104m3的高產(chǎn)工業(yè)氣流，但天然氣特征與之前發(fā)現(xiàn)的天然氣有較大差別。隨著高石梯—磨溪地區(qū)（簡(jiǎn)稱高磨地區(qū)）勘探的不斷深入，探明了迄今為止中國(guó)單個(gè)氣藏規(guī)模最大的整裝特大型碳酸鹽巖氣田，即安岳氣田，探明天然氣地質(zhì)儲(chǔ)量4 404×108m3，震旦系—寒武系三級(jí)儲(chǔ)量規(guī)模超過萬億立方米[8]。大量新鉆探井的天然氣數(shù)據(jù)表明該區(qū)震旦系燈影組天然氣與寒武系龍王廟組天然氣，以及威遠(yuǎn)—資陽地區(qū)天然氣存在一些差異[9]。本文根據(jù)高磨地區(qū)新鉆井資料，從天然氣組成、碳?xì)渫凰亟M成、輕烴組成、烴源巖干酪根碳同位素組成、儲(chǔ)集層瀝青生物標(biāo)志物等多種參數(shù)入手，全面、系統(tǒng)地研究高磨地區(qū)震旦系、寒武系天然氣地球化學(xué)特征及其差異原因，并探討天然氣與其母巖關(guān)系，為四川盆地震旦系—寒武系天然氣勘探提供地質(zhì)依據(jù)。

圖1 四川盆地川中古隆起分布位置圖

1 天然氣藏形成地質(zhì)條件

高磨地區(qū)位于四川盆地中部（見圖1）繼承性發(fā)育的川中古隆起核部。川中古隆起在上震旦統(tǒng)燈影組沉積期已具雛形，發(fā)育高石梯—磨溪、威遠(yuǎn)—資陽兩個(gè)古地貌高地[8]。震旦紀(jì)時(shí)期，四川盆地及周緣發(fā)育碳酸鹽鑲邊臺(tái)地，寒武系龍王廟組沉積期發(fā)育碳酸鹽緩坡型臺(tái)地[10]，以高能環(huán)境藻丘和顆粒灘相沉積為特征，形成了震旦系燈影組（燈四段和燈二段）、寒武系龍王廟組等多套裂縫-孔隙（孔洞）型、孔隙型優(yōu)質(zhì)儲(chǔ)集層，龍王廟組、燈四段、燈二段儲(chǔ)集層平均孔隙度分別為4.28%、3.22%和3.35%，平均滲透率分別為0.966×10-3μm2、0.593×10-3μm2和1.160×10-3μm2。兩高地之間為臺(tái)內(nèi)裂陷，自燈影組沉積期至早寒武世筇竹寺組沉積期繼承性發(fā)育，沉積了厚度較大的下寒武統(tǒng)麥地坪組和筇竹寺組。研究已發(fā)現(xiàn)臺(tái)內(nèi)裂陷為下寒武統(tǒng)優(yōu)質(zhì)烴源巖發(fā)育中心，裂陷內(nèi)烴源巖生成的油氣可側(cè)向運(yùn)移至裂陷兩側(cè)的有利儲(chǔ)集空間中聚集成藏[8]。除臺(tái)內(nèi)裂陷外，四川盆地及周緣的廣大區(qū)域也發(fā)育下寒武統(tǒng)筇竹寺組頁巖、震旦系燈三段泥巖、震旦系陡山沱組泥巖以及燈影組泥質(zhì)碳酸鹽巖等烴源巖。各層段烴源巖的地球化學(xué)特征見表1，總體上，震旦系—寒武系烴源巖有機(jī)質(zhì)豐度高，有機(jī)質(zhì)類型為腐泥型和腐殖腐泥型，處于高—過成熟階段。下寒武統(tǒng)筇竹寺組頁巖是燈影組氣藏的重要蓋層，而寒武系龍王廟組氣藏之上的

寒武系高臺(tái)組—洗象池組致密碳酸鹽巖、二疊系—三疊系泥巖、砂巖、碳酸鹽巖及膏鹽層是高磨地區(qū)震旦系—寒武系氣藏重要的區(qū)域性蓋層，尤其是二疊系—中下三疊統(tǒng)的超壓（壓力系數(shù)大于1.60）地層對(duì)下伏龍王廟組超壓氣藏的保存起到非常重要的作用。

表1 四川盆地震旦系—寒武系烴源巖地球化學(xué)參數(shù)

2 天然氣地球化學(xué)特征及成因

2.1 天然氣組成特征

四川盆地高磨地區(qū)震旦系燈影組、寒武系龍王廟組天然氣組成總體上以烴類氣體為主。CH4含量一般大于85%，C2H6含量一般小于0.30%（見圖2a），偶有痕量丙烷，天然氣C1/C1—4大于0.996 0（見圖2b），呈高演化的特征，是典型的干氣。非烴類氣體主要包括N2、CO2、H2S及少量He，其中以N2和CO2為主。其中N2含量一般小于5.0%，CO2含量一般小于9.0%（見圖2c），H2S含量一般小于35 g/m3，屬于低—中含H2S氣藏[11]，He含量一般小于0.10%（見圖2d）。

圖2 四川盆地高磨地區(qū)震旦系、寒武系天然氣組成特征

燈影組與龍王廟組天然氣組成大體相似，但燈影組天然氣相對(duì)龍王廟組具有“兩低四高”特征。

①甲烷含量低。燈影組、龍王廟組天然氣中CH4

含量主要為86.62%～93.13%和95.15%～97.35%，主要原因在于燈影組天然氣中N2、CO2及H2S等非烴氣體含量相對(duì)較高，因此CH4含量相對(duì)較低。另外部分井龍王廟組CH4含量較低，也與天然氣中非烴氣體含量相對(duì)較高有關(guān)，如高石6井龍王廟組天然氣中H2S含量為61.11 g/m3，CH4含量為92.25%；高石23井龍王廟組天然氣中CO2含量為19.58%，H2S含量為56.36 g/m3，CH4含量?jī)H為74.59%；磨溪27井龍王廟組天然氣中CO2含量為21.65%，H2S含量為52.15 g/m3，CH4含量?jī)H為71.46%。

②乙烷含量低。燈影組天然氣中C2H6含量主要為0.03%～0.07%，磨溪地區(qū)龍王廟組天然氣中C2H6含量主要為0.11%～0.27%，高石梯地區(qū)龍王廟組天然氣中C2H6含量主要為0.03%～0.06%。

③天然氣干燥系數(shù)高。燈影組天然氣干燥系數(shù)為0.999 0～0.999 7，龍王廟組天然氣干燥系數(shù)主要為0.997 0～0.998 8。燈影組、龍王廟組天然氣中C2H6含量和干燥系數(shù)的差異均與燈影組天然氣成熟度略高于龍王廟組有關(guān)。

④N2含量高。燈影組天然氣中N2含量為0.44%～4.56%，主要為0.44%～3.25%，龍王廟組天然氣中N2含量主要為0.28%～0.85%，個(gè)別達(dá)2.35%，總體表現(xiàn)出隨儲(chǔ)集層時(shí)代變老，N2含量略有增高的趨勢(shì)（見圖2c）。一般認(rèn)為，N2含量高與泥質(zhì)烴源巖在高—過成熟階段生成天然氣有關(guān)[9]，因此不同層段N2含量的微小差異可能與天然氣成熟度有關(guān)。

盡管燈影組天然氣中CO2含量高于龍王廟組（見圖2c），但其不能作為成因判識(shí)的指標(biāo)，因?yàn)镃O2含量與測(cè)試過程中的酸化作業(yè)有關(guān)，如高石1井燈影組5 130.0～5 153.0 m和5 182.5～5 196.0 m測(cè)試井段天然氣分析結(jié)果中，隨取樣時(shí)間距離酸化作業(yè)時(shí)間延長(zhǎng)，CO2含量有明顯降低的趨勢(shì)（見表2）。從表2可見，燈四段下段CO2含量由第1個(gè)樣品的14.66%下降至第4、第5個(gè)樣品的8.16%和8.36%。由此推測(cè)，高石1井燈影組二段5 300.0～5 390.0 m天然氣中CO2含量分析結(jié)果（14.19%）也偏高。實(shí)際上，高石1井5 300.0～5 390.0 m和5 130.0～5 196.0 m天然氣中δ13CCO2值分別為0.2‰和-2.2‰～0.4‰，證實(shí)天然氣中較高CO2含量主要來源于酸化作業(yè)中的酸與儲(chǔ)集層中碳酸鹽巖的無機(jī)化學(xué)反應(yīng)。

表2 高石1井燈影組天然氣中CO2含量及碳同位素組成

⑤H2S含量高。燈影組天然氣中H2S含量主要為8.83～35.13 g/m3，個(gè)別井（磨溪9井）H2S含量達(dá)到45.7 g/m3；龍王廟組主要為2.38～12.70 g/m3，但高石6、高石23和磨溪27井H2S含量分別為61.11 g/m3、56.36 g/m3和52.15 g/m3。關(guān)于碳酸鹽巖地層中H2S成因存在不同的觀點(diǎn)，有學(xué)者認(rèn)為是地層中石膏與烴類反應(yīng)的結(jié)果[12-14]。謝增業(yè)等曾通過多系列模擬實(shí)驗(yàn)[15-17]以及大量鏡下檢測(cè)，認(rèn)為地層中富集的黃鐵礦等硫化物與烴類反應(yīng)是高磨地區(qū)H2S形成的主要原因。主要依據(jù)為：石膏與烴類可發(fā)生反應(yīng)生成少量H2S，但反應(yīng)發(fā)生較困難，而黃鐵礦與烴類反應(yīng)較容易，且H2S生成量大；燈影組、龍王廟組儲(chǔ)集層中黃鐵礦含量普遍較高，一般為0.2%～2.5%，H2S含量高值區(qū)黃鐵礦含量相應(yīng)也高，如磨溪9井燈二段5 423.0～5 459.0 m層段天然氣中H2S含量為45.7 g/m3，5 449.1 m儲(chǔ)集層中檢測(cè)到黃鐵礦（見圖3a），含量為5.0%；H2S含量有隨地層埋深增大而增高的趨勢(shì)（見圖3b），可能與地層溫度增高有利于黃鐵礦等硫化物與烴類反應(yīng)有關(guān)。

⑥He含量高。燈影組天然氣中He含量主要為0.02%～0.11%，龍王廟組主要為0.01%～0.02%。由震旦系燈二段、燈四段至寒武系龍王廟組He含量逐漸降低，3He/4He值總體為10?8量級(jí)，且0.01

2.2 天然氣碳、氫同位素組成特征

隨著天然氣碳、氫同位素檢測(cè)技術(shù)的發(fā)展，碳、氫同位素組成已成為天然氣成因類型判識(shí)和氣源追蹤對(duì)比一種不可或缺的手段，并得到廣泛應(yīng)用[19-25]。筆者在前期研究基礎(chǔ)上[9]，補(bǔ)充了高磨地區(qū)大量新井分析資料。高磨地區(qū)典型井燈影組、龍王廟組天然氣碳同位素、氫同位素分析結(jié)果見表3。由表3可見，燈影組、龍王廟組天然氣同位素組成的差異主要體現(xiàn)在δ13C2值、δ2HCH4值上，即燈影組天然氣δ13C2值相對(duì)較重，δ2HCH4值相對(duì)較輕。

天然氣δ13C2值差異與母質(zhì)類型有關(guān)。盡管高磨地區(qū)燈影組、龍王廟組天然氣的δ13C1值非常接近，前者為-33.9‰～-32.0‰，均值-33.1‰，后者為-34.7‰～

-32.1‰，均值-32.9‰，均與資陽地區(qū)震旦系天然氣δ13C1值（-38.0‰～-35.5‰）有較大差異[9]；但燈影組、龍王廟組天然氣的δ13CC2H6值明顯不同，震旦系燈影組天然氣δ13C2值較重，為-29.5‰～-26.8‰，均值-28.1‰，而龍王廟組天然氣δ13C2值較輕，為-35.3‰～-32.3‰，均值-33.4‰（見圖4）。高磨地區(qū)不同層系天然氣δ13C2值主要反映了母質(zhì)類型的差異。一般而言，天然氣中CH4及其同系物的碳同位素組成受原始母質(zhì)類型和成熟度雙重影響。由于12C—12C鍵能比13C—12C（或13C—13C）鍵能低得多，因而在低成熟條件下形成的天然氣富12C，其碳同位素組成較輕，隨著源巖成熟度的增高，形成的天然氣越來越富集重同位素13C。由于隨成熟度增高產(chǎn)生的碳同位素動(dòng)力學(xué)效應(yīng)，不僅使12C—12C鍵斷裂，而且使13C—12C、13C—13C鍵也相繼發(fā)生斷裂。此外，腐泥型烴源巖生成的天然氣CH4及其同系物碳同位素組成比腐殖型烴源巖生成的天然氣偏輕，且C2H6等重?zé)N氣的碳同位素組成較CH4碳同位素組成具有較強(qiáng)的穩(wěn)定性和母質(zhì)類型繼承性。C2H6等重?zé)N氣的碳同位素組成雖也受熱演化程度影響，但大量統(tǒng)計(jì)和模擬實(shí)驗(yàn)結(jié)果說明，它更主要反映成烴母質(zhì)類型[26-28]，并且隨著烷烴氣碳數(shù)的增加，其碳同位素組成的穩(wěn)定性和繼承性愈強(qiáng)。燈影組和龍王廟組天然氣δ13C1值相近，表明它們的成熟度基本相當(dāng)，據(jù)此推測(cè)δ13C2值差異主要受母質(zhì)類型控制。

圖3 磨溪9井儲(chǔ)集層中黃鐵礦富集狀態(tài)及高磨地區(qū)天然氣中H2S含量隨深度變化

天然氣δ2HCH4值差異與母質(zhì)的沉積水介質(zhì)鹽度有關(guān)。高磨地區(qū)燈影組天然氣δ2HCH4值為-150‰～-135‰，均值-141‰，龍王廟組天然氣δ2HCH4值為-138‰～-132‰，均值-134‰（見圖4b）。反映高磨地區(qū)燈影組和龍王廟組天然氣母質(zhì)來源不完全一致。天然氣氫同位素組成受烴源巖沉積環(huán)境的水介質(zhì)鹽度和成熟度等因素影響。烴源巖成熟度增大，天然氣δ2H值有變重的趨勢(shì)。這主要因?yàn)橛袡C(jī)母質(zhì)上帶有—CH2D官能團(tuán)的C—C鍵的親和力要比帶有—CH3官能團(tuán)的C—C鍵的強(qiáng)，所以只有在熱力增強(qiáng)的條件下才可使C—CH2D鍵斷開。這使得甲烷在成熟度增加時(shí)，氘的濃度會(huì)相對(duì)富集（δ2H值變重）[29]。但是在天然氣甲烷碳同位素組成基本相同（反映成熟度相似）的情況下，甲烷氫同位素值的不同主要反映其母質(zhì)沉積水介質(zhì)鹽度的差異。

2.3 天然氣中C6+化合物組成特征

由于有機(jī)質(zhì)二次裂解一般由大分子形成中等分子，再至小分子，直至形成甲烷。C6—C7輕烴化合物以及C8+化合物是有機(jī)質(zhì)裂解的中間產(chǎn)物。四川盆地震旦系—寒武系天然氣C6—C7化合物以環(huán)烷烴為主，甲基環(huán)己烷與正庚烷比值、（2-甲基己烷＋3-甲基己烷）與正己烷比值分別大于1.0和0.5，呈原油裂解氣特征[9]。此外，在部分天然氣樣品中還檢測(cè)到C8—C11的化合物，為原油裂解成氣過程中的中間產(chǎn)物，這是震旦系—寒武系天然氣主要為原油裂解氣的證據(jù)。

3 氣源對(duì)比

氣源對(duì)比實(shí)際上包括氣與氣對(duì)比，以及氣與烴源巖對(duì)比。上述天然氣組成、碳?xì)渫凰亟M成特征等已揭示高磨地區(qū)燈影組和龍王廟組天然氣的差別。針對(duì)

干氣所含信息少以及高—過成熟烴源巖的很多參數(shù)已失去對(duì)比意義，筆者篩選了相對(duì)穩(wěn)定、可靠的干酪根碳同位素組成、儲(chǔ)集層瀝青中二苯并噻吩（DBT）等指標(biāo)進(jìn)行氣與烴源巖的對(duì)比研究。

表3 高磨地區(qū)典型井天然氣組分、同位素等特征數(shù)據(jù)

3.1 碳同位素組成對(duì)比

按照干酪根成油成氣理論，烴源巖干酪根及其衍生物的碳同位素組成滿足δ13Ck>δ13Co>δ13Cg（或δ13C1）。Tissot等[30]根據(jù)Galimov資料編制了沉積物連續(xù)生氣各階段干酪根與生成的CH4的δ13C值變化趨勢(shì)，認(rèn)為在石油和干酪根裂解帶（深成熱解作用），δ13Cg比δ13Ck輕4‰左右，而在干酪根裂解帶（后成作用），δ13C1與δ13Ck的差值進(jìn)一步縮小。筆者通過對(duì)低成熟泥灰?guī)r的模擬實(shí)驗(yàn)得到：在生油高峰和濕氣階段（Ro值為1.00%～1.65%），模擬產(chǎn)物的δ13C1值從-39.7‰變?yōu)?35.6‰；而在干氣階段（Ro值為2%～3%），模擬產(chǎn)物的δ13C1從-32.0‰變?yōu)?28.7‰。在過成熟干氣階段，與原始干酪根δ13C (-27.5‰)相比，δ13C1分餾度可達(dá)1.0‰～4.5‰左右。

圖4 四川盆地高磨地區(qū)燈影組、龍王廟組天然氣同位素組成關(guān)系

筆者將震旦系—寒武系干酪根碳同位素組成與四川盆地不同構(gòu)造的震旦系—寒武系天然氣碳同位素組成進(jìn)行對(duì)比（見圖5）。烴源巖干酪根碳同位素系列中，下寒武統(tǒng)（筇竹寺組＋麥地坪組）頁巖干酪根的δ13C值相對(duì)較輕，60個(gè)樣品的δ13C值為-36.4‰～-29.9‰，平均值為-32.8‰；16個(gè)震旦系燈影組泥巖樣品干酪根δ13C值為-34.5‰～-29.0‰，平均值為-31.9‰；23個(gè)震旦系陡山沱組泥巖樣品干酪根δ13C值為-32.8‰～-28.8‰，平均值為-30.7‰；73個(gè)震旦系燈影組碳酸鹽巖樣品干酪根δ13C值為-33.7‰～-23.8‰，平均值-27.8‰。威遠(yuǎn)寒武系筇竹寺組自生自儲(chǔ)頁巖氣、威遠(yuǎn)寒武系—奧陶系天然氣、威遠(yuǎn)燈影組天然氣以及高磨地區(qū)龍王廟組天然氣乙烷碳同位素組成較輕，根據(jù)油氣生成的碳同位素分餾規(guī)律，認(rèn)為這些天然氣主要來源于寒武系筇竹寺組烴源巖。然而高磨地區(qū)燈影組天然氣乙烷碳同位素組成較重，應(yīng)該有干酪根碳同位素組成比其重的烴源巖的貢獻(xiàn)，但仍不能排除干酪根碳同位素組成相對(duì)較輕的烴源巖的貢獻(xiàn)。因此，結(jié)合天然氣成藏地質(zhì)背景條件，認(rèn)為高磨地區(qū)震旦系天然氣來源于震旦系和寒武系烴源巖共同貢獻(xiàn)，寒武系天然氣主要來源于寒武系烴源巖。

圖5 四川盆地震旦系—寒武系天然氣與源巖干酪根碳同位素組成分布

3.2 烴源巖與儲(chǔ)集層瀝青芳烴參數(shù)對(duì)比

儲(chǔ)集層瀝青是原油裂解成氣后的殘?jiān)?，因此，可通過儲(chǔ)集層瀝青與源巖生物標(biāo)志物的對(duì)比，分析古油藏?zé)N源巖，從而間接進(jìn)行氣-源對(duì)比。近年來，對(duì)有機(jī)含硫芳香化合物結(jié)構(gòu)、組成和成因等研究逐漸深入，尤其是對(duì)噻吩類、苯并噻吩（BT）類和DBT類化合物進(jìn)行了廣泛研究，發(fā)現(xiàn)它們的相對(duì)組成和分布與有機(jī)質(zhì)和原油成熟度呈穩(wěn)定的相關(guān)關(guān)系[31]，可作為有機(jī)質(zhì)和原油熱演化的成熟度參數(shù)。BT和DBT在不同類型石油和烴源巖中普遍存在，并且對(duì)熱力作用很敏感。在低熟油和烴源巖中，BT豐度高于DBT，由此兩者的相對(duì)分布可作為成熟度參數(shù)。但是，該參數(shù)受烴源巖巖性、有機(jī)質(zhì)類型和生物降解作用等影響較大，加之BT只存在于未熟—低熟油中，從而限制了其應(yīng)用，因此，更偏重于DBT及其同系物研究。結(jié)果表明，烷基二苯并噻吩與DBT的相對(duì)分布和甲基、二甲基、三甲基取代物異構(gòu)體的比值可作為有效的成熟度參數(shù)[32-35]。烷基二苯并噻吩的分布在熱力作用下發(fā)生劇烈變化，穩(wěn)定性較高與穩(wěn)定性較差異構(gòu)體的相對(duì)豐度比值，如4-甲基二苯并噻吩/1-甲基二苯并噻吩（4-MDBT/1-MDBT）值、4,6-二甲基二苯并噻吩/1,4-二甲基二苯并噻吩（4,6-DMDBT/1,4-DMDBT）值等，呈隨熱演化程度增加而增加的趨勢(shì)。筆者對(duì)四川盆地?zé)N源巖及儲(chǔ)集層瀝青進(jìn)行了相關(guān)分析，結(jié)果表明：高磨地區(qū)震旦系燈四段和燈二段儲(chǔ)集層瀝青、寒武系筇竹寺組泥巖、燈影組泥巖等抽提物中均檢測(cè)到豐富的烷基二苯并噻吩系列化合物（見表4）。4-MDBT/1-MDBT比4,6-DMDBT/1,4-DMDBT更能反映烴源巖和儲(chǔ)集層瀝青的成熟度變化趨勢(shì)。如磨溪9井寒武系筇竹寺組泥巖4-MDBT/1-MDBT值為3.87，比高石6、磨溪11井龍王廟組含瀝青云巖的略高，比同地區(qū)震旦系燈影組含瀝青云巖的相應(yīng)比值略低?？傮w上燈影組儲(chǔ)集層瀝青4-MDBT/1-MDBT值介于筇竹寺組和燈影組烴源巖之間。

表4 四川盆地?zé)N源巖與儲(chǔ)集層瀝青的烷基二苯并噻吩比值

威遠(yuǎn)—資陽地區(qū)筇竹寺組4-MDBT/1-MDBT值為3.57～3.87，高科1、漢深1、盤1井燈三段泥巖4-MDBT/1-MDBT比值為3.73～5.65。這些特征表明儲(chǔ)集層瀝青的來源可能是成熟度相對(duì)較低的寒武系和成熟度相對(duì)較高的震旦系烴源巖的混合。由于研究區(qū)天然氣主要為原油裂解氣，因此，原油裂解成氣后殘留下來的儲(chǔ)集層瀝青與烴源巖對(duì)比的結(jié)果反映了天然氣與母巖的關(guān)系。

4 結(jié)論

四川盆地川中古隆起高磨地區(qū)震旦系、寒武系天然氣主要為原油裂解氣，天然氣干燥系數(shù)大于0.996 0，是以烴類氣體為主的干氣，低氮、低氦、低—中H2S含量。

四川盆地川中古隆起高磨地區(qū)震旦系燈影組、寒武系龍王廟組天然氣特征的差異主要體現(xiàn)在δ13C2值和δ2HCH4值上，燈影組天然氣δ13C2值重、δ2HCH4值輕，龍王廟組天然氣則相反，這主要與不同類型母質(zhì)的貢獻(xiàn)有關(guān)。燈影組天然氣組成與龍王廟組相比，具有“兩低四高”特點(diǎn)，這主要與燈影組天然氣成熟度及非烴氣含量相對(duì)較高有關(guān)。氣源綜合對(duì)比認(rèn)為高磨地區(qū)震旦系天然氣來源于震旦系和寒武系烴源巖，寒武系天然氣主要來源于寒武系烴源巖。

符號(hào)注釋：

δ13Ck——干酪根碳同位素組成，‰；Roe——等效鏡質(zhì)體反射率，%；R——天然氣樣品3He/4He值，無量綱；Ra——大氣3He/4He值，無量綱；δ2HCH4——CH4氫同位素組成，‰；δ13Co——原油碳同位素組成，‰；δ13Cg——烷烴氣碳同位素組成，‰。

[1] 黃籍中,陳盛吉.四川盆地震旦系氣藏形成的烴源地化條件分析:以威遠(yuǎn)氣田為例[J].天然氣地球科學(xué),1993,4(4): 16-20.Huang Jizhong,Chen Shengji.Hydrocarbon source analysis of Sinian gas reservoir forming conditions of Sichuan basin: A case history of Weiyuan gas field[J].Natural Gas Geoscience,1993,4(4): 16-20.

[2] 戴金星.威遠(yuǎn)氣田成藏期及氣源[J].石油實(shí)驗(yàn)地質(zhì),2003,25(5): 473-479.Dai Jinxing.Pool-forming periods and gas sources of Weiyuan gas field[J].Petroleum Geology &Experiment,2003,25(5): 473-479.

[3] 徐永昌,沈平,李玉成.中國(guó)最古老的氣藏: 四川威遠(yuǎn)震旦紀(jì)氣藏[J].沉積學(xué)報(bào),1989,7(4): 3-13.Xu Yongchang,Shen Ping,Li Yucheng.The oldest gas pool of China: Weiyuan Sinian gas pool,Sichuan province[J].Acta Sedimentologica Sinica,1989,7(4): 3-13.

[4] 陳文正.再論四川盆地威遠(yuǎn)震旦系氣藏的氣源[J].天然氣工業(yè),1992,12(6): 28-32.Chen Wenzheng.Discussing again on the source of Sinian gas pool in Weiyuan gas field in Sichuan basin[J].Natural Gas Industry,1992,12(6): 28-32.

[5] 王蘭生,茍學(xué)敏,劉國(guó)瑜,等.四川盆地天然氣的有機(jī)地球化學(xué)特征及其成因[J].沉積學(xué)報(bào),1997,15(2): 49-53.Wang Lansheng,Gou Xuemin,Liu Guoyu,et al.Natural gas organic geochemical characteristics and genesis of Sichuan basin[J].Acta Sedimentologica Sinica,1997,15(2): 49-53.

[6] 王先彬.地球深部來源的天然氣[J].科學(xué)通報(bào),1982,27(17): 1069-1071.Wang Xianbin.The deep source natural gas[J].Chinese Science Bulletin,1982,27(17): 1069-1071.

[7] 張子樞.四川盆地天然氣中的氦[J].天然氣地球科學(xué),1992,3(4): 1-8.Zhang Zishu.Helium of natural gas in Sichuan basin[J].Natural Gas Geoscience,1992,3(4): 1-8.

[8] 杜金虎,鄒才能,徐春春,等.川中古隆起龍王廟組特大型氣田戰(zhàn)略發(fā)現(xiàn)與理論技術(shù)創(chuàng)新[J].石油勘探與開發(fā),2014,41(3): 268-277.Du Jinhu,Zou Caineng,Xu Chunchun,et al.Theoretical and technical innovations in strategic discovery of a giant gas field in Cambrian Longwangmiao Formation of central Sichuan paleo-uplift,Sichuan Basin[J].Petroleum Exploration and Development,2014,41(3): 268-277.

[9] 魏國(guó)齊,謝增業(yè),白貴林,等.四川盆地震旦系—下古生界天然氣地球化學(xué)特征及成因判識(shí)[J].天然氣工業(yè),2014,34(3): 44-49.Wei Guoqi,Xie Zengye,Bai Guilin,et al.Organic geochemical characteristics and origin of natural gas in Sinian-Lower Paleozoic reservoirs,Sichuan Basin[J].Natural Gas Industry,2014,34(3): 44-49.

[10] 鄒才能,杜金虎,徐春春,等.四川盆地震旦系—寒武系特大型氣田形成分布、資源潛力及勘探發(fā)現(xiàn)[J].石油勘探與開發(fā),2014,41(3): 278-293.Zou Caineng,Du Jinhu,Xu Chunchun,et al.Formation,distribution,resource potential and discovery of the Sinian-Cambrian giant gas field,Sichuan Basin,SW China[J].Petroleum Exploration and Development,2014,41(3): 278-293.

[11] 國(guó)家能源局.SY/T 6168-2009氣藏分類[S].北京: 石油工業(yè)出版社,2009.National Energy Adminstration.SY/T 6168-2009 The classification of gas pool[S].Beijing: Petroleum Industry Press,2009.

[12] 王一剛,竇立榮,文應(yīng)初,等.四川盆地東北部三疊系飛仙關(guān)組高含硫氣藏H2S成因研究[J].地球化學(xué),2002,31(6): 517-524.Wang Yigang,Dou Lirong,Wen Yingchu,et al.Origin of H2S in Triassic Feixianguan Formation gas pool,Northeastern Sichuan Basin,China[J].Geochimica,2002,31(6): 517-524.

[13] 朱光有,張水昌,梁英波,等.川東北地區(qū)飛仙關(guān)組高含 H2S 天然氣 TSR成因的同位素證據(jù)[J].中國(guó)科學(xué): 地球科學(xué),2005,35(11): 1037-1046.Zhu Guangyou,Zhang Shuichang,Liang Yingbo,et al.Isotopic evidence of TSR origin for natural gas bearing high H2S contents within the Feixianguan Formation of the northeastern Sichuan Basin,

southwestern China[J].SCIENCE CHINA Earth Sciences,2005,48(11): 1960-1971.

[14] Cai Chunfang,Xie Zengye,Worden R H,et al.Methane-dominated thermochemical sulphate reduction in the Triassic Feixianguan Formation East Sichuan Basin,China: Towards prediction of fatal H2S concentrations[J].Marine and Petroleum Geology,2004,21(10): 1265-1279.

[15] 謝增業(yè),李志生,黃志興,等.川東北不同含硫物質(zhì)硫同位素組成及H2S成因探討[J].地球化學(xué),2008,37(2): 187-194.Xie Zengye,Li Zhisheng,Huang Zhixing,et al.Stable sulfur isotopic compositions of different sulfur-containing materials and genesis of H2S in northeastern Sichuan Basin[J].Geochimica,2008,37(2): 187-194.

[16] 謝增業(yè),李志生,王春怡,等.硫化氫生成模擬實(shí)驗(yàn)研究[J].石油實(shí)驗(yàn)地質(zhì),2008,30(2): 192-195.Xie Zengye,Li Zhisheng,Wang Chunyi,et al.Study on generation of hydrogen sulfide by simulation experiment[J].Petroleum Geology &Experiment,2008,30(2): 192-195.

[17] 謝增業(yè),李劍,李志生,等.四川盆地飛仙關(guān)組氣藏硫化氫成因及其依據(jù)[J].沉積學(xué)報(bào),2008,26(2): 314-323.Xie Zengye,Li Jian,Li Zhisheng,et al.Genesis on hydrogen sulfide of Feixianguan Formation in Sichuan Basin[J].Acta Sedimentologica Sinica,2008,26(2): 314-323.

[18] 魏國(guó)齊,王東良,王曉波,等.四川盆地高石梯—磨溪大氣田稀有氣體特征[J].石油勘探與開發(fā),2014,41(5): 533-538.Wei Guoqi,Wang Dongliang,Wang Xiaobo,et al.Characteristics of noble gases in the large Gaoshiti-Moxi gas field in Sichuan basin[J].Petroleum Exploration and Development,2014,41(5): 533-538.

[19] Stahl W J,Carey B D Jr.Source-rock identification by isotope analyses of natural gases from fields in the Val Verde and Delaware basins,west Texas[J].Chemical Geology,1975,16(4): 257-267.

[20] Schoell M.The hydrogen and carbon isotopic composition of methane from natural gases of various origins[J].Geochimica et Cosmochimica Acta,1980,44(5): 649-661.

[21] Jenden P D,Newell K D,Kaplan I R,et al,Composition of stable-isotope geochemistry of natural gases from Kansas,Midcontinent,U.S.A.[J].Chemical Geology,1988,71(1/2/3): 117-147.

[22] James A T.Correlation of reservoired gases using the carbon isotopic compositions of wet gas components[J].AAPG Bulletin,1990,74(9): 1441-1458.

[23] Dai Jinxing,Li Jian,Luo Xia,et al.Stable carbon isotope compositions and source rock geochemistry of the giant gas accumulations in the Ordos Basin,China[J].Organic Geochemistry,2005,36(12): 1617-1635.

[24] Li Jian,Xie Zengye,Dai Jinxing,et al.Geochemistry and origin of sour gas accumulations in the northeastern Sichuan Basin,SW China[J].Organic Geochemistry,2005,36(12): 1703-1716.

[25] Ni Yunyan,Dai Jinxing,Zhu Guangyou,et al.Stable hydrogen and carbon isotopic ratios of coal-derived and oil-derived gases: A case study in the Tarim basin,NW China[J].International Journal of Coal Geology,2013,116/117: 302-313.

[26] 張士亞,郜建軍,蔣泰然.利用甲、乙烷碳同位素判別天然氣類型的一種新方法[C]//地質(zhì)礦產(chǎn)部石油地質(zhì)研究所.石油與天然氣地質(zhì)文集: 第1集 中國(guó)煤成氣研究.北京: 地質(zhì)出版社,1988.Zhang Shiya,Gao Jianjun,Jiang Tairan.A novel method of the identification of genetic type of natural gases by means of δ13C1and δ13C2[C]//Institute of Petroleum Geology,Ministry of Geology and Mineral Resources.Collected papers of petroleum geology: Vol 1 Study on the coalificational gas in China.Beijing: Geological Publishing House,1988.

[27] 剛文哲,高崗,郝石生,等.論乙烷碳同位素在天然氣成因類型研究中的應(yīng)用[J].石油實(shí)驗(yàn)地質(zhì),1997,19(2): 164-167.Gang Wenzhe,Gao Gang,Hao Shisheng,et al.Carbon isotope of ethane applied in the analyses of genetic types of natural gas[J].Petroleum Geology &Experiment,1997,19(2): 164-167.

[28] 謝增業(yè),李劍,盧新衛(wèi).塔里木盆地海相天然氣乙烷碳同位素分類與變化的成因探討[J].石油勘探與開發(fā),1999,26(6): 27-29.Xie Zengye,Li Jian,Lu Xinwei.An approach to the changing origin and classification of ethane carbon isotope in marine gas of Tarim basin[J].Petroleum Exploration and Development,1999,26(6): 27-29.

[29] 戴金星.我國(guó)有機(jī)烷烴氣的氫同位素的若干特征[J].石油勘探與開發(fā),1990,17(5): 27-32.Dai Jinxing.Characteristics of hydrogen isotopes of paraffinic gas in China[J].Petroleum Exploration and Development,1990,17(5): 27-32.

[30] Tissot B P,Welte D H.Petroleum formation and occurrence[M].New York: Springer-Vevlag,1984.

[31] 張敏,張俊.塔里木盆地原油噻吩類化合物的組成特征及地球化學(xué)意義[J].沉積學(xué)報(bào),1999,17(1): 121-126.Zhang Min,Zhang Jun.Composition characteristics and geochemical significance of thiophene-type compounds for crude oils in Tarim basin[J].Acta Sedimentologica Sinica,1999,17(1): 121-126.

[32] Hughes W B.Use of thiophenic organosulfur compounds in characterizing crude oils derived from carbonate versus siliciclastic sources[M]//Palacas J G.Petroleum geochemistry and source rock potential of carbonate rocks.Tulsa: AAPG,1984: 181-196.

[33] Chakhmakhchev A,Suzuki M,Takayama K.Distribution of alkylated dibenzothiophenes in petroleum as a tool for maturity assessments[J].Organic Geochemistry,1997,26(7): 483-490.

[34] 魏志彬,張大江,張傳祿,等.甲基二苯并噻吩分布指數(shù)（MDBI）作為烴源巖成熟度標(biāo)尺的探討[J].地球化學(xué),2001,30(3): 242-247.Wei Zhibin,Zhang Dajiang,Zhang Chuanlu,et al.Methyldibenzothiophenes distribution index as a tool for maturity assessments of source rocks[J].Geochimica,2001,30(3): 242-247.

[35] 羅健,程克明,付立新,等.烷基二苯并噻吩: 烴源巖熱演化新指標(biāo)[J].石油學(xué)報(bào),2001,22(3): 27-31.Luo Jian,Cheng Keming,Fu Lixin,et al.Alkylated dibenzothiophene index: A new method to assess thermal maturity of source rocks[J].Acta Petrolei Sinica,2001,22(3): 27-31.

（編輯 林敏捷）

Features and origin of natural gas in the Sinian–Cambrian of central Sichuan paleo-uplift,Sichuan Basin,SW China

Wei Guoqi1,2,Xie Zengye1,2,Song Jiarong3,Yang Wei1,2,Wang Zhihong1,2,Li Jian1,2,Wang Dongliang1,2,Li Zhisheng1,2,Xie Wuren1
(1.Langfang Branch of PetroChina Research Institute of Petroleum Exploration &Development,Langfang 065007,China;2.Key Laboratory of Gas Reservoir Formation and Development,CNPC,Langfang 065007,China;3.PetroChina Southwest Oil and Gas Field Company,Chengdu 610000,China)

Based on the new drilling data and field outcrop data of the Gaoshiti–Moxi area,the geochemical characteristics of the Sinian-Cambrian natural gas are studied and analyzed,including gas composition,isotope,light hydrocarbon,kerogen carbon isotope and reservoir bitumen biomarkers etc.The results show that: (1) The natural gases of the Sinian Dengying Formation and Cambrian Longwangmiao Formation,mainly composed of hydrocarbon gas,are typical dry gas.However,the natural gas of the Dengying Formation is characterized by higer dry coefficient,lower content of hydrocarbon gas and higher content of non-hydrocarbon gas.The main difference in non-hydrocarbon gases are the contents of N2,CO2,H2S and He,the small composition differences between the natural gas of Dengying Formation and that of Longwangmiao Formation are mainly caused by maturity differences of source rocks and H2S generated by reaction between sulfide mineral and hydrocarbons.(2) There are obvious differences in δ13C2between the natural gases in Dengying Formation and Longwangmiao Formation,showing different parent materials of them.(3) There are large differences in δ2H between the natural gases of Dengying Formation and Longwangmiao Formation,showing the different water salinities of their source rock depositional environment.(4) The average kerogen carbon isotope values of the Lower Cambrian shale,Dengying Formation mudstone,Doushantuo Formation mudstone and Dengying Formation carbonates are -32.8‰,-31.9‰,-30.7‰ and -27.8‰ respectively.(5) The ratio of 4-methyl dibenzothiophene to 1-methyl dibenzothiophene of Dengying Formation bitumen is between that of Qiongzhusi Formation and Dengying Formation source rocks.It is believed that the Sinian-Cambrian natural gas in the Gaoshiti-Moxi area is mainly oil cracking gas,the Sinian natural gases come from the Sinian and Cambrian source rocks,and the Cambrian natural gases mainly come from Cambrian source rock.

natural gas feature;gas genesis;Sinian;Cambrian;central Sichuan paleo-uplift;Sichuan Basin

國(guó)家重大科技專項(xiàng)“大型油氣田及煤層氣勘探開發(fā)”（2011ZX05007-002）；中國(guó)石油勘探與生產(chǎn)專項(xiàng)“四川盆地樂山—龍女寺古隆起震旦系含油氣評(píng)價(jià)及勘探配套技術(shù)研究”（XNS14JS2012-004）

TE122

A

1000-0747(2015)06-0702-10

10.11698/PED.2015.06.02

魏國(guó)齊（1964-），男，河北樂亭人，博士，中國(guó)石油勘探開發(fā)研究院廊坊分院教授級(jí)高級(jí)工程師，長(zhǎng)期從事天然氣地質(zhì)方面的研究工作。地址：河北省廊坊市44號(hào)信箱，中國(guó)石油勘探開發(fā)研究院廊坊分院機(jī)關(guān)，郵政編碼：065007。E-mail:weigq@pctrochina.com.cn

2014-10-24

2015-07-29