韓玉麗，邱爾發(fā)，王亞飛，唐麗清

中國(guó)林業(yè)科學(xué)研究院林業(yè)研究所，國(guó)家林業(yè)局城市森林研究中心，國(guó)家林業(yè)局林木培育重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100091

北京市土壤和TSP中重金屬分布特征及相關(guān)性研究

韓玉麗，邱爾發(fā)*，王亞飛，唐麗清

中國(guó)林業(yè)科學(xué)研究院林業(yè)研究所，國(guó)家林業(yè)局城市森林研究中心，國(guó)家林業(yè)局林木培育重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100091

城市土壤、大氣作為城市生態(tài)系統(tǒng)重要組成部分，是城市居民賴以生存的基本物質(zhì)環(huán)境，其重金屬污染一直是研究的熱點(diǎn)。土地利用方式不同，受到的人類活動(dòng)影響程度不同，其土壤、大氣重金屬分布不同。以北京市4個(gè)功能區(qū)（工業(yè)區(qū)、交通區(qū)、居民區(qū)和公園區(qū)）為研究對(duì)象，通過采集0～20、20～40、40～60 cm的土壤和TSP樣品，使用電熱板消解和電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀測(cè)定樣品中7種重金屬元素Cd、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、Zn的質(zhì)量分?jǐn)?shù)，分析土壤和TSP中重金屬的空間分布特征及兩者之間的相關(guān)關(guān)系，旨在正確認(rèn)識(shí)人類活動(dòng)對(duì)城市土壤、大氣環(huán)境的影響，為北京市環(huán)境保護(hù)與治理提供理論依據(jù)。研究結(jié)果表明，（1）北京市土壤重金屬Cd、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、Zn的平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為2.62、61.34、11.87、533.82、23.45、24.36、116.42 mg·kg-1。從單因子污染指數(shù)來看，Cd、Zn的平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)超過國(guó)家《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值，污染指數(shù)分別為13.1、1.16。（2）空間上，表層土壤重金屬元素含量總體表現(xiàn)為工業(yè)區(qū)、居民區(qū)、交通區(qū)的含量高于相對(duì)清潔的公園區(qū)。垂直剖面上，工業(yè)區(qū)、居民區(qū)及交通區(qū)的重金屬總體上表現(xiàn)出弱的表聚性，公園區(qū)土壤表現(xiàn)為很好的原始性。（3）比較TSP中重金屬質(zhì)量濃度最高值與最低值的比值，從大到小依次為：Ni（4.73）>Pb（3.26）>Mn（2.85）>Cd（2.59）>Cu（2.19）>Cr（1.83）>Zn（1.46）。（4）北京市土壤和大氣重金屬元素之間的相關(guān)性不強(qiáng)，說明大氣干濕沉降未使北京市土壤重金屬含量產(chǎn)生顯著變化。

北京；土壤；TSP；重金屬；分布特征；相關(guān)性

城市土壤不屬于分類學(xué)上的術(shù)語(yǔ)，它是指廣泛分布于道路、公園、礦山周圍或河道等城市和城郊地區(qū)，受到人類活動(dòng)嚴(yán)重影響，原有自然屬性發(fā)生強(qiáng)烈改變的土壤總稱（張甘霖等，2003）。在城市生態(tài)系統(tǒng)中，城市土壤作為一個(gè)重要組成部分，不僅為土壤微生物提供棲息地和能量來源，同時(shí)作為城市綠化植物的生長(zhǎng)介質(zhì)，供應(yīng)植物生長(zhǎng)所需的各種養(yǎng)分（張甘霖，2005）。隨著城市化的快速發(fā)展和大量人口向城市的集聚，城市環(huán)境問題日趨突出，其中城市土壤重金屬污染就是其中之一。重金屬污染不僅會(huì)對(duì)土壤本身結(jié)構(gòu)、理化性質(zhì)產(chǎn)生影響，不利于植物生長(zhǎng)，而且能通過直接接觸或食物鏈富集、濃縮和放大等間接方式對(duì)人類健康構(gòu)成威脅（趙思妍，2013；趙鳳蘭等，2013；劉候俊等，2012）。許多國(guó)內(nèi)外的研究也表明，工業(yè)區(qū)、居民區(qū)、公路區(qū)、城市綠地等區(qū)域的城市土壤有不同程度的Cd、Zn、Pb、Cu、As等重金屬元素的積累（陳立新等，2007；吳新民等，2003；Grace等，2006），且有明顯的人為富集特點(diǎn)。在不同功能區(qū)，重金屬的種類、含量、分布都有所不同，因此，了解不同功能區(qū)城市土壤重金屬污染現(xiàn)狀以及分布規(guī)律有著重要的理論價(jià)值，可為土壤重金屬預(yù)防、治理提供參考依據(jù)。

作為一個(gè)開放體系，城市土壤與大氣環(huán)境中其他要素之間在不間斷的進(jìn)行著物質(zhì)與能量的互換，如環(huán)境中的重金屬元素可以通過大氣干濕沉降、污水灌溉、農(nóng)藥和化肥的施用以及固體廢棄物排放等途徑進(jìn)入土壤（趙慶齡等，2010）。其中，大氣干濕沉降是重金屬元素進(jìn)入土壤的一個(gè)重要途徑，是影響土壤生態(tài)系統(tǒng)安全的重要因素，黃春雷等（2011）對(duì)浙東沿海某典型固廢拆解區(qū)的研究表明，區(qū)內(nèi)大氣干濕沉降大大增加了土壤重金屬的含量水平，對(duì)土地質(zhì)量造成嚴(yán)重的負(fù)面影響。大氣中的重金屬濃度與人類活動(dòng)、經(jīng)濟(jì)發(fā)展模式、產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)有著密切聯(lián)系。因此，研究大氣中重金屬的分布特征、含量水平及與土壤中重金屬的相關(guān)關(guān)系，對(duì)正確認(rèn)識(shí)人類活動(dòng)對(duì)大氣、土壤環(huán)境產(chǎn)生的影響具有重要意義。

北京市作為全國(guó)的政治、文化、經(jīng)濟(jì)中心，隨著首鋼等大型污染企業(yè)的外遷、汽車擁有量的急劇增加，大氣污染由煤煙還原型逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)檠趸痛髿馕廴?，加上北京綠地面積的逐漸增加，大氣、土壤重金屬含量、分布都有所改變。當(dāng)前，對(duì)北京市土壤、大氣重金屬的研究多集中在土壤理化性質(zhì)、空間分布特征以及大氣沉降通量等方面（陳瀟霖等，2012；鄭袁明等，2003；叢源等，2008；劉艷，2009），對(duì)不同土地利用方式下土壤垂直剖面中重金屬含量變化、大氣中重金屬分布特征的研究較少。本文采集了北京市不同功能區(qū)土壤、大氣樣品，對(duì)其重金屬元素的含量水平進(jìn)行了對(duì)比分析，探討了土壤、大氣中重金屬元素的分布特征以及土壤—大氣系統(tǒng)間重金屬的相關(guān)性，揭示了北京市土壤、大氣重金屬元素的積累特征，以期為北京市環(huán)境保護(hù)與治理提供科學(xué)依據(jù)。

1 研究地區(qū)和方法

1.1 研究地點(diǎn)

本研究的土樣采自具有典型北溫帶半濕潤(rùn)大陸性季風(fēng)氣候的北京市（39.4°～41.6°N，115.7°～117.4°E）。氣候特點(diǎn)是夏季高溫多雨，冬季寒冷干燥，春、秋短促，年平均氣溫10～13 ℃，降水季節(jié)分配很不均勻，全年降水的75%集中在夏季。

近年來，隨著北京市經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展、人口數(shù)量的迅猛增加，給城市土壤造成較大影響。結(jié)合北京市土地利用方式現(xiàn)狀，分別選取朝陽(yáng)公園南路、海淀區(qū)魏公村、石景山高井熱電廠和北京植物園作為交通區(qū)、居民區(qū)、工業(yè)區(qū)和公園區(qū)4個(gè)功能區(qū)的代表，進(jìn)行布點(diǎn)和取樣（圖1）。朝陽(yáng)公園南路位于北三環(huán)與北四環(huán)之間，緊靠北京市四環(huán)以內(nèi)最大的城市公園——朝陽(yáng)公園，車流量大，綠化較好，樹種較多，養(yǎng)護(hù)管理工作相對(duì)到位；魏公村是北京市老居住區(qū)的典型代表地點(diǎn)，建成年代久，人口較為密集；高井熱電廠位于北京市石景山區(qū)，始建于1959年，在全市發(fā)電廠中規(guī)模較大；北京植物園建于1955年，坐落在西山腳下，距市中心23 km，園內(nèi)栽種有大量類型各異的樹木和花草，環(huán)境質(zhì)量良好，基本保持著自然土壤和生態(tài)環(huán)境特點(diǎn)。

圖1 4個(gè)功能區(qū)在北京市的分布Fig. 1 Distribution of 4 functional zones in Beijing, China

1.2 樣品的采集和處理

1.2.1 土壤樣品的采集及處理

土壤樣品的采集按照隨機(jī)多點(diǎn)混合的原則，采用S形線路在每個(gè)功能區(qū)內(nèi)布設(shè)5個(gè)采樣點(diǎn)進(jìn)行取樣。為便于進(jìn)行比較分析及考慮城市土壤的混雜性，在每個(gè)采樣點(diǎn)采用深度間隔采樣法按 0～20、20～40、40～60 cm的層次，用土鉆分層取樣，將各層次采集到的5個(gè)土壤樣品就地混合為一個(gè)樣品，4個(gè)功能區(qū)共有12個(gè)土壤樣品。采到的土樣裝入塑料袋，注明采樣日期、采樣人、采樣地點(diǎn)和采樣土壤層后，帶回實(shí)驗(yàn)室。土壤樣品在白紙上攤開，經(jīng)自然風(fēng)干后，去除雜質(zhì)，用高速萬能粉碎機(jī)粉碎，并過100目篩，裝入塑料袋備用。

表1 采樣點(diǎn)的基本情況Table 1 Basic situation of the sampling sites

1.2.2 TSP樣品的采集及處理

TSP樣品使用青島嶗山電子儀器廠生產(chǎn)的KB-120F智能中流量采樣器進(jìn)行采集。每個(gè)功能區(qū)同時(shí)進(jìn)行取樣，采樣時(shí)間為2014年4月28─29日，每天采樣時(shí)段為8:00—18:00。垂直采樣高度均為人體呼吸帶1.5 m處，采集流量為100 L·min-1，采樣濾膜為直徑90 mm（有效直徑80 mm）的玻璃纖維濾膜。同時(shí)，隔2 h記錄1次氣溫、氣壓、采樣流量、采集體積等數(shù)據(jù)。

1.3 重金屬元素分析方法

1.3.1 土壤重金屬元素的測(cè)定

土壤樣品采用混合酸（HF-HClO4）消化（中國(guó)林業(yè)科學(xué)研究院分析中心，1994）。準(zhǔn)確稱量1.000 g土樣于聚四氟乙烯干鍋中，加入7 mL HClO4和7 mL HF，放置過夜，180 ℃電熱板上加熱至果凍狀，之后加入7 mL HF，繼續(xù)加熱至近干，加入20 mL蒸餾水，再次加熱至近干。冷卻后，加入體積分?jǐn)?shù)3%HNO3溶液5 mL，稍微加熱，使之充分溶解，并定容至50 mL容量瓶中，同時(shí)做空白對(duì)照。通過美國(guó)Thermo公司的TRIS Intrepid II XSP等離子體發(fā)射光譜儀（簡(jiǎn)稱 ICP）測(cè)定土壤中 Cd、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、Zn元素的濃度。

1.3.2 TSP中重金屬元素的測(cè)定

將整張濾膜剪成小塊置于Teflon燒杯中，加入10.0 mL HNO3-HCl混合溶液，使濾膜浸沒其中，蓋上表面皿，在100 ℃加熱回流2.0 h，然后冷卻。以超純水淋洗燒杯內(nèi)壁，加入約10 mL超純水，靜止0.5 h進(jìn)行浸提，過濾，定容至50.0 mL，待測(cè)，同時(shí)用空白濾膜做空白試驗(yàn)（HJ 657-2013）。通過ICP測(cè)定TSP中各重金屬元素濃度。

1.4 數(shù)據(jù)分析

利用Microsoft Excel2007軟件、SPSS17.0軟件對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行分析處理。

2 結(jié)果與分析

2.1 北京市不同功能區(qū)土壤中重金屬分布特征

2.1.1 北京市不同功能區(qū)土壤中重金屬的總體含量水平

北京市不同功能區(qū)土壤中7種重金屬元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)范圍與平均值大不相同（表2），Cd的分布范圍為2.09～3.21 mg·kg-1；Cr為48.81～70.59 mg·kg-1；Cu為 3.58～20.78 mg·kg-1；Mn為 478.96～623.90 mg·kg-1；Ni為19.88～27.50 mg·kg-1；Pb為13.95～33.38 mg·kg-1；Zn為79.27～150.94 mg·kg-1。對(duì)同一功能區(qū)土壤中7種重金屬元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)進(jìn)行比較，發(fā)現(xiàn)，總體上4個(gè)功能區(qū)的變化規(guī)律基本一致，除工業(yè)區(qū)大小順序?yàn)?Mn>Zn>Cr>Ni>Pb>Cu>Cd，其余 3個(gè)功能區(qū)從大到小依次為 Mn>Zn> Cr>Pb>Ni>Cu>Cd；對(duì)比不同功能區(qū)土壤中同一重金屬元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)，其變化趨勢(shì)不明顯。

各功能區(qū)土壤中7種重金屬元素平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)與北京市土壤重金屬背景值調(diào)查結(jié)果相比較（表2），可以看出，4個(gè)功能區(qū)土壤中Cd、Cr、Zn元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)均高于背景值，Cu、Ni、Pb（居民區(qū)除外）元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)均在背景值以內(nèi)；與國(guó)家環(huán)保總局頒布的GB 15618-1995《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)比較，所采集土壤樣品中 Cd、Zn（工業(yè)區(qū)除外）元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)均高于背景值，Cr、Cu、Ni、Pb元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)均低于背景值?？傮w來看，北京市土壤中Cd、Zn受城市化進(jìn)程影響較大，在整個(gè)市域范圍上都有所污染；其他重金屬元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)都相對(duì)低于背景值，這可能與近幾年北京重工業(yè)企業(yè)外遷、經(jīng)濟(jì)結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)型以及城市綠化覆蓋率的提升從而對(duì)重金屬進(jìn)行阻隔、過濾和吸附作用有關(guān)。

表2 北京市不同功能區(qū)土壤重金屬元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)Table 2 Soil heavy metal concentrations in different functional zones of Beijing city mg·kg-1

2.1.2 不同深度土壤中重金屬元素的空間分布特征

土壤中重金屬元素含量受多種因素的影響，如成土母質(zhì)、植物富集、人為源等，導(dǎo)致不同城市區(qū)域土壤中重金屬變化較大，含量分布不均勻。表 3為北京市不同深度土壤中重金屬元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)。

從不同深度土壤中 7種重金屬平均值來看，0～20 cm的空間分布表現(xiàn)為工業(yè)區(qū)>居民區(qū)>交通區(qū)>公園區(qū)，20～40、40～60 cm均表現(xiàn)為工業(yè)區(qū)>公園區(qū)>居民區(qū)>交通區(qū)；而對(duì)于不同深度土壤中各重金屬元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)，其空間分布特征表現(xiàn)差異較大。

表3 北京市不同深度土壤中重金屬元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)Table 3 Soil heavy metal concentrations in different depth of Beijing city mg·kg-1

0～20 cm土壤中7種重金屬元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)在不同功能區(qū)存在明顯差異，規(guī)律性不一致，總體上，7種重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)的最小值出現(xiàn)在或接近綠化較好的公園區(qū)，但是最大值存在較大差異。Cd、Mn、Ni在工業(yè)區(qū)，Cr、Pb、Zn在居民區(qū)，Cu在交通區(qū)有最大值。

20～40 cm土壤中7種重金屬元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)在不同功能區(qū)表現(xiàn)各不相同，Cd工業(yè)區(qū)>居民區(qū)>公園區(qū)>交通區(qū)，Cr居民區(qū)>工業(yè)區(qū)>公園區(qū)>交通區(qū)，Cu居民區(qū)>交通區(qū)>工業(yè)區(qū)>公園區(qū)，Mn工業(yè)區(qū)>交通區(qū)>公園區(qū)>居民區(qū)，Ni居民區(qū)>工業(yè)區(qū)>公園區(qū)>交通區(qū)，Pb居民區(qū)>公園區(qū)>交通區(qū)>工業(yè)區(qū)，Zn公園區(qū)>交通區(qū)>居民區(qū)>工業(yè)區(qū)。

40～60 cm土壤中Cd、Cr元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)規(guī)律一致，均為公園區(qū)>工業(yè)區(qū)>居民區(qū)>交通區(qū)；Cu、Pb元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)在居民區(qū)有最大值，在工業(yè)區(qū)有最小值；Mn、Ni元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)的最大值均出現(xiàn)在工業(yè)區(qū)，最小值分別在居民區(qū)和交通區(qū)；Zn元素的最大質(zhì)量分?jǐn)?shù)與中層土壤一致，出現(xiàn)在公園區(qū)，但最小質(zhì)量分?jǐn)?shù)在居住區(qū)。

對(duì)同一土層7種重金屬元素分別進(jìn)行ANOVA方差分析（表3），結(jié)果顯示除了交通區(qū)、公園區(qū)之間的Cr元素（0～20 cm），居民區(qū)、交通區(qū)之間的Cu元素（0～20 cm），居民區(qū)、公園區(qū)之間的 Mn元素（0～20 cm）、Ni元素（40～60 cm），工業(yè)區(qū)、公園區(qū)之間的Cu元素（20～40 cm）、Cd元素（40～60 cm）差異不顯著（P>0.05），以及居民區(qū)、公園區(qū)之間的Cd元素（20～40 cm）差異顯著（P<0.05）外，其它同一深度不同功能區(qū)土壤中同種重金屬元素之間均為差異極顯著（P<0.01）。

2.1.3 不同功能區(qū)土壤重金屬元素的垂直分布特征

與自然土壤相比，城市土壤受到各種各樣人為活動(dòng)的強(qiáng)烈影響，如混合、填埋、踐踏及污染等，不僅使土壤本身的特性受到影響，而且土壤本身的發(fā)育層次也被打亂，主要表現(xiàn)為土壤剖面結(jié)構(gòu)混亂、無層次、侵入體多等，造成城市不同地區(qū)或同一地區(qū)不同深度的土壤中重金屬元素含量不存在一致的規(guī)律性。

對(duì)比不同功能區(qū)土壤中7種重金屬元素的平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)（表3），工業(yè)區(qū)、交通區(qū)、居民區(qū)0～20 cm層土壤中的重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)均高于 20～40、40～60 cm層，存在一定程度上的表聚性；公園區(qū)土壤重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)為 0～20 cm層<20～40 cm層<40～60 cm層，受人為活動(dòng)干擾較小，自然屬性保存較好。

圖2為北京市不同功能區(qū)土壤中7種重金屬元素的垂直分布（其中Cd、Cu元素的質(zhì)量分?jǐn)?shù)擴(kuò)大10倍）。

工業(yè)區(qū)土壤中7種重金屬元素的垂直分布特征為：Cd、Cr、Ni元素在3個(gè)土層中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)較為接近，3種元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)的最大值都出現(xiàn)在0～20 cm的土壤中，最小值因元素種類而異，Cd、Ni在20～40 cm層，Cr在40～60 cm層；Cu元素的質(zhì)量分?jǐn)?shù)變化趨勢(shì)比較明顯，0～20 cm層>20～40 cm層>40～60 cm層；Mn、Zn 2種元素在20～40 cm層中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)低于0～20 cm層和40～60 cm層；Pb元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)表現(xiàn)為“兩邊高，中間低”的分布趨勢(shì)，即0～20 cm層>40～60 cm層>20～40 cm層。

居民區(qū)土壤中7種重金屬元素的垂直分布特征為：Cd、Cr、Ni、Pb 4種元素變化趨勢(shì)一致，最小值均出現(xiàn)在40～60、0～20和20～40 cm層的質(zhì)量分?jǐn)?shù)基本一致；Cu元素的分布規(guī)律為20～40 cm>0～20 cm>40～60 cm；Mn、Zn元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布特征與工業(yè)區(qū)Cu元素的分布相同。

圖2 不同功能區(qū)土壤重金屬元素的垂直分布Fig. 2 Vertical distribution of soil heavy metal concentrations in different functional zones

交通區(qū)土壤 7種重金屬元素的垂直分布特征為：除Zn元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)的最大值分布在20～40 cm層，最小值在0～20 cm層以外，其余6種重金屬元素的最大值都在0～20 cm層，Cr、Cu、Mn、Ni元素的最小質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布在40～60 cm層；Cd、Pb元素在20～40 cm層的質(zhì)量分?jǐn)?shù)略低于40～60 cm。

植物園土壤中7種重金屬元素的垂直分布特征為：Cd、Cr、Ni元素在剖面上的質(zhì)量分?jǐn)?shù)相差不大，表現(xiàn)為在40～60 cm層的質(zhì)量分?jǐn)?shù)略高于0～20 cm層和20～40 cm層；Cu、Pb、Zn元素最大質(zhì)量分?jǐn)?shù)出現(xiàn)在20～40 cm層，最小質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別在40～60 cm層、40～60 cm層和0～20 cm層；Mn元素的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布為隨垂直深度的增加而逐漸升高。

對(duì)土壤中重金屬元素之間的相關(guān)性進(jìn)行分析，可以用來推測(cè)重金屬元素的來源是否相同，若重金屬元素含量之間有相關(guān)性，可以猜測(cè)其有相同來源，反之，來源不同（Robertson等，2003）。為探討各種重金屬的來源問題，對(duì)北京市不同功能區(qū)土壤中7種重金屬元素之間的相關(guān)性進(jìn)行分析。結(jié)果如表4所示，除Cd和Cr、Mn之間，Cr和Ni之間存在極顯著相關(guān)性（P<0.01），Cd和Ni之間、Cu和 Pb之間存在顯著相關(guān)性（P<0.05）外，其他元素間的相關(guān)性均未達(dá)到統(tǒng)計(jì)上的顯著水平（P>0.05）。

表4 各重金屬元素在不同功能區(qū)土壤中的相關(guān)性Table 4 Correlations of soil heavy metal in different functional zones

2.2 TSP中重金屬元素分布特征

北京市不同功能區(qū)TSP中7種重金屬元素質(zhì)量濃度分布情況如圖3所示。各重金屬元素都有不同的特點(diǎn)，其分布范圍分別為：Cd，0.0012～0.0031 μg·m-3；Cr，0.0073～0.0134 μg·m-3；Cu，0.0402～0.0878 μg·m-3；Mn，0.0783～0.2232 μg·m-3；Ni，0.0031～0.0266 μg·m-3；Pb，0.0365～0.1191 μg·m-3；Zn，4.3509～6.3349 μg·m-3。比較各重金屬質(zhì)量濃度最高值與最低值的比值，從大到小依次為：Ni（4.73）>Pb（3.26）>Mn（2.85）>Cd（2.59）>Cu（2.19）>Cr（1.83）>Zn（1.46）。

圖3 不同功能區(qū)TSP中7種重金屬質(zhì)量濃度Fig. 3 Concentrations of 7 kinds of heavy metals in TSP in different functional zones

從圖3可看出，Cr、Cu、Mn、Pb 5種元素都表現(xiàn)為工業(yè)區(qū)、交通區(qū)的質(zhì)量濃度高于居民區(qū)、植物園的質(zhì)量濃度；Ni元素的空間分布表現(xiàn)為工業(yè)區(qū)值最高，其次為植物園、居民區(qū)，交通區(qū)的質(zhì)量濃度最低；Zn元素的質(zhì)量濃度順序?yàn)榫用駞^(qū)>植物園>工業(yè)區(qū)>交通區(qū)，但植物園、工業(yè)區(qū)和交通區(qū) 3個(gè)功能區(qū)的質(zhì)量濃度差別不是很大。

表5 各重金屬元素在不同功能區(qū)TSP中的相關(guān)性Table 5 Correlations of TSP heavy metal in different functional zones

對(duì)北京市不同功能區(qū) TSP中各重金屬元素兩兩之間進(jìn)行相關(guān)性分析（表 5），結(jié)果顯示，除 Cr與Cu極顯著相關(guān)（P<0.01），Cd、Mn與Pb之間

顯著相關(guān)（P<0.05）外，其他重金屬元素之間均不存在顯著或極顯著的相關(guān)性。

2.3 土壤和TSP中重金屬的相關(guān)性

當(dāng)大氣中的重金屬超過一定限值時(shí)就會(huì)對(duì)人體健康產(chǎn)生直接傷害，此外，其中的一部分會(huì)隨降水、將塵而沉降到地面，對(duì)土壤生態(tài)系統(tǒng)產(chǎn)生不良影響。

利用數(shù)據(jù)分析軟件SPSS 17.0對(duì)北京市不同功能區(qū)土壤重金屬含量與 TSP中重金屬進(jìn)行 Person相關(guān)性分析（表6），可以看出，土壤與TSP中各重金屬元素之間的相關(guān)性各不相同。其中，僅土壤和TSP中的Cd-Ni、Pb-Zn、Zn-Mn元素之間存在顯著相關(guān)性（P<0.05），相關(guān)系數(shù)分別為 0.982、0.966、-0.989，其他元素之間均未達(dá)到顯著水平。

表6 不同功能區(qū)土壤與TSP中重金屬元素的相關(guān)性Table 6 Correlation of heavy metal concentrations between soil and TSP in different functional zones

對(duì)北京市不同土壤層與 TSP中各重金屬元素間的相關(guān)性進(jìn)行進(jìn)一步分析（表7），Person分析表明，不同土層與TSP中各重金屬元素間相關(guān)性有正有負(fù)，其中TSP與0～20 cm土壤層的Mn-Mn元素，與20～40 cm層的Mn-Mn元素，以及TSP中的Zn元素與40～60 cm層的Pb之間呈顯著正相關(guān)趨勢(shì)（P<0.05），相關(guān)系數(shù)分別為0.981、0.958、0.981；而TSP與20～40 cm層的Pb-Pb元素間呈顯著負(fù)相關(guān)趨勢(shì)（P<0.05），相關(guān)系數(shù)為-0.959。

表7 不同土壤層與TSP中重金屬元素的相關(guān)性Table 7 Correlation of heavy metal concentrations between different soil layer and TSP

3 結(jié)論與討論

3.1 結(jié)論

1）城市土壤重金屬含量受人為活動(dòng)影響較大，不同種類的重金屬含量有所不同。北京市同一功能區(qū)土壤中 7種重金屬元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)大小總體趨勢(shì)為：Mn>Zn>Cr>Pb>Ni>Cu>Cd。

2）北京市土壤中 7種重金屬分布特征研究結(jié)果表明，空間上，表層（0～20 cm）土壤中重金屬元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)總體表現(xiàn)為工業(yè)區(qū)、居民區(qū)、交通區(qū)的質(zhì)量分?jǐn)?shù)高于相對(duì)清潔的公園區(qū)；7種重金屬元素在工業(yè)區(qū)、居民區(qū)及交通區(qū)土壤剖面中的分布總體上以表層質(zhì)量分?jǐn)?shù)最高，在公園區(qū)土層中的分布則沒有很一致的規(guī)律性。

3）通過對(duì)北京市土壤和大氣重金屬進(jìn)行Person相關(guān)分析發(fā)現(xiàn)，不同功能區(qū)土壤和TSP中僅Cd-Ni、Pb-Zn、Zn-Mn元素之間存在顯著相關(guān)性（P<0.05），不同土層和TSP中7種重金屬只有Mn、Zn、Pb元素在兩者之間呈顯著相關(guān)，而其他元素之間未達(dá)到統(tǒng)計(jì)上的顯著相關(guān)。

3.2 討論

3.2.1 北京市土壤重金屬污染評(píng)價(jià)

土壤重金屬污染指土壤中的重金屬過量積累，導(dǎo)致含量過高超過背景值。目前，單因子指數(shù)法是國(guó)內(nèi)評(píng)價(jià)土壤重金屬污染程度的一種常用方法，采用公式重金屬元素污染指數(shù)=重金屬元素的實(shí)測(cè)濃度/參考的土壤環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)值（采用GB 15618-1995土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)中各重金屬的一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值），若污染指數(shù)≤1，表示土壤未受污染；指數(shù)>1，表示已受污染；污染指數(shù)越大表示受污染程度越嚴(yán)重（徐燕等，2008）。表8為北京市土壤重金屬元素污染指數(shù)，可以看出，單因子污染指數(shù)從大到小依次為Cd>Zn>Pb>Cr>Ni>Cu，其中Cd、Zn元素污染指數(shù)超過1，表明北京市土壤已受到Cd、Zn的污染，Cd元素污染尤為嚴(yán)重，土壤中的重金屬可通過土壤懸浮顆粒物直接或間接的對(duì)人體健康造成危害，尤其是對(duì)兒童的危害要更大，因此，要特別加強(qiáng)這兩種重金屬來源的分析與治理。

表8 北京市土壤重金屬元素污染指數(shù)Table 8 Soil pollution index of heavy metal in Beijing city

鎘的污染源主要來自工業(yè)源，如電池、電鍍、塑料穩(wěn)定劑等，隨著備戰(zhàn) 2008年奧運(yùn)會(huì)，北京市實(shí)施經(jīng)濟(jì)轉(zhuǎn)型，大型污染企業(yè)都已經(jīng)外遷，污染源減少，但是由于重金屬污染的隱蔽性、不可逆轉(zhuǎn)性和長(zhǎng)期性等特點(diǎn)，北京城市土壤中已經(jīng)有一定量的鎘積累；另外，煤炭中也潛存有一定量的 Cr元素（楊景輝，1995），冬季北京市有些地區(qū)通過燃煤供暖，產(chǎn)生飄塵將重金屬元素釋放到大氣環(huán)境中，然后沉降富集到土壤中。隨著北京市汽車保有量的不斷增加，交通活動(dòng)引起的重金屬污染問題不容忽視，如汽車輪胎磨損及發(fā)動(dòng)機(jī)潤(rùn)滑油的燃燒是Zn、Cd的主要來源（Markus和Mcbratney，1996；Wilcke等，1998），此外路面安全欄的腐蝕、防腐鍍鋅汽車板的使用所產(chǎn)生的大量含 Zn粉塵（Al-Khashman，2007），都會(huì)導(dǎo)致土壤中重金屬元素的增加。

一些研究也表明，北京市土壤重金屬污染除與人類活動(dòng)有關(guān)外，城市土壤本身固有的理化性質(zhì)也是影響城市土壤重金屬污染的重要因素（Navas和Machin，2002），如北京市土壤pH值呈堿性、有機(jī)質(zhì)含量低、肥力差等，使土壤對(duì)外來重金屬元素具有一定的吸收、固定和積累作用（龐靜，2008）。

3.2.2 北京市土壤重金屬的分布特征

（1）空間上。自然土壤中重金屬含量主要受成土母質(zhì)和生物殘?bào)w的影響，因此元素含量水平波動(dòng)較小，分布規(guī)律較為穩(wěn)定。但隨著社會(huì)的進(jìn)步，城市化進(jìn)程的加快，各種新的污染源相繼出現(xiàn)，人為活動(dòng)的干擾作用也越來越強(qiáng)烈，具體表現(xiàn)為不同土地利用方式下城市土壤重金屬污染特征呈現(xiàn)出顯著差異?？傮w來說，工業(yè)區(qū)、交通區(qū)、居民區(qū)等人類活動(dòng)較為密集的地區(qū)，重金屬污染較為嚴(yán)重；而公園、風(fēng)景區(qū)、城郊等人為活動(dòng)較少的地區(qū)，其重金屬污染較輕或未受污染（徐福銀和胡艷燕，2014；郭偉等，2013；盧德亮等，2012），本研究結(jié)果與此基本一致。此外，土壤重金屬污染強(qiáng)度也與距污染源遠(yuǎn)近、氣候環(huán)境、時(shí)間長(zhǎng)短等因素有關(guān)，方鳳滿等（方鳳滿等，2010）對(duì)蕪湖燃煤電廠周邊土壤中砷汞的研究表明，距電廠1 km處最大，1 km內(nèi)次之，1 km以外隨距離增大而減小，其中汞隨距離衰減明顯，此外，土壤中汞含量在東南—西北主導(dǎo)風(fēng)向上明顯大于東北—西南非主導(dǎo)方向；陳瀟霖等（2012）研究顯示，公園外重金屬含量超過公園內(nèi)，車流量大、堵車嚴(yán)重地區(qū)土壤重金屬含量較高；鄭袁明等（2002）對(duì)北京市公園土壤的試驗(yàn)結(jié)果表明，土壤 Pb含量隨公園建園時(shí)間的延長(zhǎng)呈不斷增長(zhǎng)的趨勢(shì)。

自人們認(rèn)識(shí)到土壤重金屬的危害以來，不斷采取各種物理、化學(xué)、生物措施對(duì)其進(jìn)行治理，如減少污染源、利用植物的吸收作用來降低土壤中重金屬含量等等。而城市土壤中重金屬以人為源為主，通過減少污染源會(huì)對(duì)不同功能區(qū)同一種重金屬元素分布格局產(chǎn)生影響。如本研究中 Pb元素表現(xiàn)為居民區(qū)含量大于交通區(qū)，主要在于無 Pb汽油的使用減少了交通區(qū) Pb的污染源，而居民區(qū)除受大氣降塵影響外，還與含重金屬的電池、金屬裝飾器材等日常垃圾的污染有關(guān)。因此，對(duì)重金屬來源進(jìn)行分析有非常重要的意義。

（2）垂直剖面。除公園區(qū)外，北京市其他3個(gè)功能區(qū)土壤在垂直剖面上，表層土壤存在一定程度的重金屬積累，一方面說明人類活動(dòng)是其重要來源，土壤母質(zhì)作為內(nèi)源是北京市土壤重金屬含量的次要來源；另一方面，土壤重金屬的表聚性與土壤中存在著的有機(jī)膠體、無機(jī)膠體和有機(jī)—無機(jī)復(fù)合膠體有關(guān)，它們對(duì)重金屬有較強(qiáng)的吸附和螯合能力，限制了重金屬在土壤中的遷移能力（李夢(mèng)紅，2009）。雖然，北京市土壤重金屬存在表聚現(xiàn)象，但其表聚性較弱，7種重金屬元素含量在剖面各層次中的差異性較小，垂直分布規(guī)律較差，主要原因可能在于人類對(duì)城市土壤的擾動(dòng)打破了土壤原有的自然垂直分布狀態(tài)，使土壤剖面上下層之間在發(fā)生學(xué)上的聯(lián)系被破壞、擾亂；其次北京市有些土壤，特別是行道樹下的土壤，是經(jīng)從其他地方運(yùn)來后填埋而成，可能對(duì)垂直分布產(chǎn)生一定影響。此外，土壤重金屬可以隨水分的流動(dòng)而進(jìn)行遷移，北京市土壤水分除受到降雨影響外，在對(duì)北京市城市綠地管理、養(yǎng)護(hù)過程中的灌溉措施也對(duì)其有較大作用，進(jìn)而影響重金屬的分布。

相比其他功能區(qū)，公園區(qū)要遠(yuǎn)離各污染源，土壤中重金屬元素含量表現(xiàn)為：表層土壤重金屬元素的外來性不是很明顯，中、下層土壤中重金屬含量要高于表層土壤，公園區(qū)土壤表現(xiàn)為很好的原始性。

3.2.3 大氣沉降對(duì)土壤重金屬累積的影響

土壤中重金屬的含量除了受污水灌溉、固體廢棄物、過量施用農(nóng)藥化肥等污染外，大氣沉降是土壤重金屬元素污染的一個(gè)主要來源，如 Kloke（1984）研究發(fā)現(xiàn)，相比其他各種外源輸入因子，大氣降塵對(duì)工業(yè)發(fā)達(dá)國(guó)家土壤系統(tǒng)中重金屬的累積貢獻(xiàn)率居于首位。

大氣中的重金屬主要來自機(jī)動(dòng)車尾氣、大氣飄塵、粉塵和工業(yè)廢氣，它們經(jīng)過自然的沉降、雨水的淋溶進(jìn)入土壤，因此，大氣中重金屬濃度高低直接影響大氣沉降對(duì)土壤重金屬的輸入量，鄒海明等（2006）對(duì)焦作市的研究表明不同區(qū)域大氣污染狀況與大氣沉降輸入土壤重金屬的量的順序一致，礦區(qū)高，近郊和市區(qū)次之，遠(yuǎn)郊和公園最低；王定勇等（1999）發(fā)現(xiàn)土壤中Hg含量隨大氣Hg濃度的升高而升高，土壤系統(tǒng)中Hg累積量與大氣Hg濃度有顯著的相關(guān)性。

北京市土壤和大氣重金屬的相關(guān)性分析結(jié)果，一方面說明大氣干濕沉降作為影響土壤重金屬含量的一種外援輸入途徑并未使北京市土壤中重金屬含量產(chǎn)生顯著變化，可能與土壤中元素的含量受多種因素的控制有關(guān)，如成土母質(zhì)、風(fēng)化作用、土壤礦物組成特征及人為活動(dòng)等；另一方面可能與北京市大氣沉降中的元素來自遠(yuǎn)源有關(guān)，如沙塵天氣會(huì)帶來外源降塵，在一定程度上會(huì)削弱本地物質(zhì)來源的貢獻(xiàn)（叢源等，2008）。

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Study on Heavy Metals Distribution and Correlation in Soil and TSP of Beijing

HAN Yuli, QIU Erfa, WANG Yafei, TANG Liqing
Forestry Research Institute of the CAF, Research Center of Urban Forest of the State Forestry Administration, Key Laboratory of Forest Cultivation of the State Forestry Administration, Beijing, 100091, China

As the major component of urban ecosystem, soil and air are the basic material environment for urban residents to survive. Thereby, heavy metal pollution has been become a hot research topic. With different degrees of human activities, the distributions of heavy metal in urban soil and air are not homogenous with different land use manners. Thus in the paper the contents of heavy metals（Cd, Cr, Cu, Mn, Ni, Pb and Zn）in soil and TSP samples were determined by the electricity plate digestion and Inductively Coupled Plasma(ICP), which were collected from four different functional zones(industrial, traffic, residential, park)in Beijing, China, And the distribution characteristics of 7 kinds of heavy metals in different soil layers, different functional zones soil and TSP as well as the correlations between them were studied. Meanwhile, in this paper also were analyzed the spatial distribution characteristics of heavy metal in soil and TSP and their correlationship, which was beneficial to correctly recognize the influence of human activities on urban soil and air environment and provide theoretical basis for the Beijing environmental protection and management. The results showed that: 1) the average contents of Cd, Cr, Cu, Mn, Ni, Pb and Zn in urban soil were 2.62, 61.34, 11.87, 533.82, 23.45, 24.36, 116.42 mg·kg-1, respectively. In addition, according to the single factor pollution index, the average contents of Cd and Zn exceeded class I of the soil environmental quality standard and their pollution index were respectively 13.1, 1.16, which was greater than 1 and indicated that soil had been contaminated by cadmium and zinc. 2) In space, the heavy metal concentrations of surface soil in industrial, residential and traffic zones were relatively higher than that in park. In soil vertical cross section, the heavy metals in industrial, residential and traffic zones showed a weak table cohesion, and the soil in park zone maintained a good natural features. 3）The ratio of maximum content value and minimum value of 7 kinds of heavy metal in TSP was (from high to low): Ni(4.73)>(3.26)>Mn(2.85)>Cd(2.59)>Cu(2.19)>Cr(1.83)>Zn(1.46). 4) The correlation between heavy metal contents in soil and that in TSP was not strong, which indicated that atmospheric deposition didn’t produced a significant change to the heavy metal contents of soil in Beijing city.

Beijing; soil; TSP; heavy metal; distribution characteristics; correlation

X131.3；X131.1

A

1674-5906（2015）01-0146-10

10.16258/j.cnki.1674-5906.2015.01.022

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國(guó)家“十二五”科技支撐計(jì)劃項(xiàng)目（2011BAD38B03）

韓玉麗（1988年生），女，碩士研究生，主要研究方向?yàn)槌鞘辛謽I(yè)*通訊作者：邱爾發(fā)（1968年生），男，副研究員，博士，主要從事森林培育研究。E-mail：efqiu@163.com

2014-10-14