李昉澤 俞花美 馮丹 葛成軍 鄧惠

摘要：抗生素在環(huán)境中的污染狀況和環(huán)境行為備受關(guān)注。生物質(zhì)炭是一種友好的環(huán)境功能材料，在抗生素污染土壤或水體修復(fù)等方面具有良好的應(yīng)用前景。綜述了生物質(zhì)炭對(duì)土壤中抗生素環(huán)境行為的影響，并探討了其在熱區(qū)土壤改良中的應(yīng)用。

關(guān)鍵詞：生物質(zhì)炭；抗生素；熱帶地區(qū)；土壤；污染修復(fù)；環(huán)境行為

中圖分類號(hào)：S156；X5 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：0439-8114（2015）21-5250-05

DOI：10.14088/j.cnki.issn0439-8114.2015.21.012

Effect of Biochar on Antibiotic Environmental Behaviors and Its Application in the Tropical Soil Improvement

LI Fang-ze1，2， YU Hua-mei1，2， FENG Dan1， GE Cheng-jun1，3， DENG Hui1

（1.Department of Environmental Science， Hainan University， Haikou 570228， China； 2.Key Laboratory of Protection and Development Utilization of Tropical Crop Germplasm Resources， Ministry of Education， Haikou 570228， China； 3. Haikou Key Laboratory of Environmental Toxicity， Haikou 570228， China）

Abstract：The pollution of antibiotic and its environmental behaviors have caused much attention.Biochar is a friendly environmental function material and has a good prospect in restoring antibiotic-contaminated soil and water.In this review，the effect of biochar to antibiotic environmental behaviors and its application in the tropical soil improvement were summarized and discussed.

Key words：biochar； antibiotic； tropical region； soil； pollution restore； environmental behaviors

近年來，抗生素類藥物的環(huán)境污染問題在國際上引起了普遍關(guān)注[1-3]。雖然許多抗生素的半衰期不長(zhǎng)，但由于其被頻繁地使用并輸入環(huán)境，導(dǎo)致其形成“假持續(xù)”現(xiàn)象[4，5]，進(jìn)而對(duì)人體健康以及整個(gè)生態(tài)系統(tǒng)構(gòu)成長(zhǎng)期潛在的危害。伴隨著糞肥施用可直接進(jìn)入土壤，因自然降解慢，具有引起致病菌產(chǎn)生抗藥性、破壞生態(tài)健康的風(fēng)險(xiǎn)[6]。

生物質(zhì)炭（Biochar，BC）是指生物質(zhì)在完全或部分缺氧的條件下以及相對(duì)較低的溫度（<700 ℃）條件下，經(jīng)熱解炭化形成的一種含碳量極其豐富的、性質(zhì)穩(wěn)定的產(chǎn)物，本質(zhì)屬于黑炭的一種[7]。國內(nèi)常用描述語還有生物炭、生物碳及生物質(zhì)焦。生物質(zhì)炭具有巨大的比表面積和發(fā)達(dá)的孔隙結(jié)構(gòu)以及豐富的含氧官能團(tuán)[8]，故對(duì)疏水性物質(zhì)具有較好的吸附能力，因此其在抗生素污染土壤或水體修復(fù)等方面具有良好的應(yīng)用前景[9-11]。另外，以生物質(zhì)炭農(nóng)業(yè)應(yīng)用為核心可以解決農(nóng)業(yè)、能源、環(huán)境及氣候等多方面問題，是一舉多贏的戰(zhàn)略[12]。本文綜述了近年來生物質(zhì)炭對(duì)抗生素環(huán)境行為的影響研究進(jìn)展，探討了其在熱區(qū)土壤改良中的應(yīng)用。

1 生物質(zhì)炭對(duì)土壤中抗生素環(huán)境行為的影響

1.1 對(duì)抗生素吸附和解吸的影響

陳淼[13]通過研究生物質(zhì)炭對(duì)3種氟喹諾酮類抗生素在熱帶土壤中吸附-解吸行為的影響發(fā)現(xiàn)，添加生物質(zhì)炭的土壤對(duì)3種氟喹諾酮類抗生素的解吸過程并非吸附的可逆過程，其吸附-解吸過程具有明顯的遲滯效應(yīng)。諾氟沙星在3種添加生物質(zhì)炭的土壤中的解吸滯后指數(shù)提高了1.24～2.62倍，環(huán)丙沙星提高了1.25～1.83倍，但氧氟沙星在添加生物質(zhì)炭的土壤中的解吸滯后指數(shù)卻低于未添加生物質(zhì)炭的土壤，生物質(zhì)炭表面的微孔結(jié)構(gòu)可能是產(chǎn)生解吸滯后效應(yīng)的主要原因之一。韓璇[11]研究了再力花生物質(zhì)炭和水稻秸稈生物質(zhì)炭對(duì)磺胺甲惡唑的吸附影響，發(fā)現(xiàn)Cd的存在可以明顯促進(jìn)生物質(zhì)炭對(duì)磺胺甲惡唑的吸收，底泥中添加5%水稻秸稈生物質(zhì)炭可以有效地去除磺胺甲惡唑。而Fei等[14]和Zheng等[15]研究發(fā)現(xiàn)，在250～300 ℃下用丹參燒制的生物質(zhì)炭對(duì)磺胺甲惡唑的吸附能力最強(qiáng)，同時(shí)指出生物質(zhì)炭可以作為人工添加的吸附劑用于去除污染土壤中的磺胺甲惡唑。

抗生素的吸附會(huì)受到有機(jī)溶劑的影響。Jing等[16]研究發(fā)現(xiàn)，添加甲醇可以改變生物質(zhì)炭和四環(huán)素分子間的π-π鍵作用力，使得四環(huán)素被生物質(zhì)炭吸附的量增加17.2%。通過利用濃硫酸作為氧化劑并以回流法進(jìn)行活性碳氧化改性，提高了活性碳表面含氧基團(tuán)的數(shù)量，進(jìn)而大幅提高了生物質(zhì)炭的吸附能力[17]。同時(shí)，抗生素的吸附能力也會(huì)受pH和重金屬離子的影響。研究表明，在弱酸情況下生物質(zhì)炭對(duì)于四環(huán)素的吸附能力最強(qiáng)，而重金屬離子如Cd2+和Pb2+會(huì)降低生物質(zhì)炭在酸性條件下對(duì)于四環(huán)素的吸附能力[18]。因?yàn)樵谒嵝詶l件下金屬鍵會(huì)與生物質(zhì)炭π-π鍵橋接，使得生物質(zhì)炭變得難以吸附四環(huán)素。Liu等[19]研究發(fā)現(xiàn)，堿性條件下熱解的生物質(zhì)炭比酸性條件下熱解的生物質(zhì)炭具有更大的比表面積和孔隙，且堿性條件下熱解的生物質(zhì)炭吸附量比酸性條件下多58.8 mg/g。

研究還表明，對(duì)生物質(zhì)炭加氫熱解會(huì)使生物質(zhì)炭表面石墨化程度更高，因此同溫度下會(huì)比不加氫熱解的生物質(zhì)炭擁有更強(qiáng)的吸附能力[20]。利用水熱液化法制備的生物質(zhì)炭具有低極性、高芳香性、不錯(cuò)的比表面積和孔隙結(jié)構(gòu)，因而比一般情況下熱解的炭具有更強(qiáng)的吸附能力[21]。于曉東[22]的研究證實(shí)，不同溫度下，諾氟沙星在碳納米管上的吸附/解吸存在一定程度的解吸滯后，溫度對(duì)其吸附和解吸過程均有明顯影響。關(guān)連珠等[23]研究發(fā)現(xiàn)，生物質(zhì)炭對(duì)金霉素的吸持作用是自發(fā)進(jìn)行的、熵推動(dòng)的吸熱過程，主要吸持機(jī)制為物理吸持；金霉素在玉米秸稈生物質(zhì)炭上的解吸率為2.57%～6.99%，且隨環(huán)境溫度的升高顯著降低。將底泥在一定溫度（200～500 ℃）下熱解可產(chǎn)生類似于生物質(zhì)炭的產(chǎn)物——熱解底泥，熱解底泥中無機(jī)礦物組分可通過陽離子交換作用和陽離子橋接作用使其對(duì)于諾氟沙星和氧氟沙星的吸附能力變強(qiáng)[24]。

抗生素能通過π-π電子供受體作用、氫鍵作用、陽離子橋接作用吸附在生物質(zhì)炭的固體表面，但受靜電排斥作用的影響，展現(xiàn)出了不同的吸附性能[11，24，25]。π-π電子給受體理論解釋（EDA）反應(yīng)是氧四環(huán)素在碳納米管上吸附的主要機(jī)理[22]。靜電作用是導(dǎo)致磺胺甲惡唑在生物質(zhì)炭上吸附行為的主導(dǎo)作用[24]。研究還發(fā)現(xiàn)，將生物質(zhì)炭與納米技術(shù)結(jié)合而產(chǎn)生的生物質(zhì)炭的納米復(fù)合材料使得生物質(zhì)炭的熱穩(wěn)定性和比表面積提高，這就能夠提升生物質(zhì)炭對(duì)于有機(jī)物（比如說抗生素）的吸附能力[26]。Anushka等[27]研究發(fā)現(xiàn)，使用蒸氣活化茶渣生物質(zhì)炭可以增加生物質(zhì)炭的表面積和增強(qiáng)生物質(zhì)炭與磺胺甲嘧啶間π-π鍵的作用力，有助于茶渣生物質(zhì)炭對(duì)磺胺甲嘧啶的吸附。

1.2 對(duì)抗生素遷移的影響

在熱帶土壤中經(jīng)常施用大量含有抗生素的有機(jī)糞肥將會(huì)導(dǎo)致土壤中微生物抗生素抗性水平的增加[28，29]，同時(shí)抗生素在進(jìn)入到土壤之后，還可以與植物之間發(fā)生遷移[30-32]。畜禽糞肥是農(nóng)田土壤抗生素的重要來源，豬糞、雞糞、牛糞中抗生素殘留量依次降低，農(nóng)田表層土壤中土霉素、四環(huán)素和金霉素殘留量與土壤黏粒含量呈正相關(guān)；土壤質(zhì)地越輕（黏粒越少），抗生素越易下移并積累在亞表層[33]，生物質(zhì)炭能增加土壤孔隙度和土壤持水性，從而能夠提高土壤的黏度[34]。通過重金屬配位反應(yīng)與抗生素形成的化合物能改變抗生素的親水性，抗生素就會(huì)更容易溶于水中，以硫酸銅為捕集劑、正丙醇為溶劑，對(duì)土壤四環(huán)素殘留進(jìn)行了分離/富集，可以有效減少四環(huán)素在環(huán)境中的含量[35]。在磺胺類污染的土壤中添加700 ℃下燒制的生物質(zhì)炭，可以有效降低磺胺類抗生素在土壤中的遷移，可以使得土壤中85%磺胺類抗生素滯留在土壤中，避免被植物根部吸收從而進(jìn)入食物鏈[36，37]。然而生物質(zhì)炭對(duì)抗生素的固定往往只是其外表面起作用，內(nèi)孔很難起固定作用，這就導(dǎo)致了固定在其表面的抗生素比較容易洗脫而再次進(jìn)入環(huán)境中[11]。

Jeong等[38]通過CXTFIT模型模擬泰樂菌素在土壤中的遷移發(fā)現(xiàn)，添加生物質(zhì)炭的土壤能明顯阻止泰樂菌素在土壤中的遷移，土壤中添加生物質(zhì)炭的泰樂菌素濃度比不添加生物質(zhì)炭的高出20%。Prakash等[39]以Br為示蹤劑對(duì)磺胺類抗生素在土壤中的遷移做土柱模擬研究發(fā)現(xiàn)，磺胺類抗生素有很高的遷移率，但是可以通過添加生物質(zhì)炭推遲達(dá)到遷移率最大的時(shí)間。生物質(zhì)炭也能有效阻止磺胺類藥品通過土壤滲濾液進(jìn)入地下水中。Yao等[40]通過土柱試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，60%的測(cè)試樣品通過生物質(zhì)炭的吸附后，土壤滲濾液中的濃度只有原來磺胺類抗生素濃度的2%～14%。CaCl2和NaCl可以降低磺胺類藥物的離子強(qiáng)度，從而能促進(jìn)生物質(zhì)炭將磺胺類藥物從水溶液中去除，吸附在生物質(zhì)炭表面[41]。

堿性條件下，磺胺類藥物可以在土壤中與生物質(zhì)炭表面通過氫鍵結(jié)合，穩(wěn)定固定在生物質(zhì)炭表面，可以大大降低土壤中的磺胺類藥品濃度[42]。在種植農(nóng)作物的土地中加入生物質(zhì)炭可以改良土壤，提高農(nóng)作物對(duì)營(yíng)養(yǎng)元素的利用，增加產(chǎn)量[43]，還能阻止農(nóng)作物對(duì)抗生素的吸收[37]。將生物質(zhì)炭磁化后加入土壤中，可以大大激發(fā)生物質(zhì)炭表面積（349 m2/g）和微孔體積（0.16 cm3/g），吸附能力比原來明顯提高，在吸附完成后，還能通過磁場(chǎng)將吸附在表面的污染物與生物質(zhì)炭很好地分離，以達(dá)到循環(huán)利用[44]。

1.3 對(duì)抗生素降解的影響

抗生素在環(huán)境中有可能發(fā)生水解、光解和微生物降解等一系列不同降解反應(yīng)，根據(jù)抗生素所處環(huán)境條件的不同，抗生素會(huì)發(fā)生一種或多種降解反應(yīng)。多數(shù)情況下，降解反應(yīng)會(huì)減弱抗生素的藥效，但有些抗生素的代謝物有著與抗生素本身相當(dāng)?shù)亩拘陨踔粮?，且可能在糞便中轉(zhuǎn)化回抗生素原形。

隨著抗生素類藥物在土壤中的積累，勢(shì)必對(duì)土壤微生物群落造成影響[45]，最終導(dǎo)致土壤微生物對(duì)抗生素抗性水平的上升。多數(shù)情況下，土壤中抗生素降解速率與其施用量呈負(fù)相關(guān)，與時(shí)間呈正相關(guān)[46]。不同植物生態(tài)根系分泌物的不同導(dǎo)致植物根際微生物種群和結(jié)構(gòu)的差異及其對(duì)外源抗生素的利用及降解能力的差異，是造成種植不同蔬菜土壤中抗生素的含量和組成差異的重要原因[47]。有研究發(fā)現(xiàn)在土壤中添加生物質(zhì)炭，不僅有降低酶活性的功能，還可以利用生物質(zhì)炭巨大的表面積和豐富的孔隙結(jié)構(gòu)形成一個(gè)保護(hù)酶池，從而能夠降低酶對(duì)抗生素的催化作用，使抗生素的生物降解速度降低30%[48]。

提高溶液中pH可以促進(jìn)有機(jī)物水解的進(jìn)行，水中加入火山灰生物質(zhì)炭，它表面釋放的金屬離子及它自身的礦物質(zhì)表面也可以有效促進(jìn)有機(jī)物的水解[49]。生物質(zhì)炭可以對(duì)土霉素的微生物降解進(jìn)行生物強(qiáng)化，加入生物質(zhì)炭會(huì)加快微生物對(duì)土霉素的降解速率，使得受其污染的環(huán)境得以修復(fù)[50]。在一定條件下提高熱解溫度使磺胺甲惡唑、諾氟沙星和氧氟沙星熱解會(huì)增加生物質(zhì)炭對(duì)抗生素的吸附量，能更有效地減少抗生素在環(huán)境中的殘留[51]。

2 生物質(zhì)炭在熱區(qū)土壤改良中的應(yīng)用

中國南方在設(shè)施農(nóng)業(yè)生產(chǎn)時(shí)，大力提倡施用有機(jī)肥，而隨著畜禽糞便施用引入土壤的抗生素污染問題不容忽視。海南是中國重要的反季節(jié)蔬菜基地，蔬菜安全性問題一直是社會(huì)關(guān)注的焦點(diǎn)。由于蔬菜生產(chǎn)，尤其是設(shè)施蔬菜生產(chǎn)常進(jìn)行連作栽培，復(fù)種指數(shù)高，在每一茬蔬菜的種植中都會(huì)使用畜禽糞便作底肥，導(dǎo)致畜禽糞便中的污染物在菜田土壤中累積的趨勢(shì)比農(nóng)田更明顯。在筆者以往的研究中發(fā)現(xiàn)，海南省蔬菜地和果園土壤中四環(huán)素類抗生素殘留檢出率較高，最高濃度達(dá)18.9 mg/kg，其來源主要是集約化養(yǎng)殖畜禽糞便。國外已有研究表明，蔬菜可以直接吸收四環(huán)素類抗生素[52，53]。筆者曾對(duì)海南省?？?、澄邁、儋州等7個(gè)市（縣）進(jìn)行了獸藥使用調(diào)查發(fā)現(xiàn)，土霉素、阿莫西林、諾氟沙星和氧氟沙星等均為畜禽飼養(yǎng)中常用的抗生素。

熱帶地區(qū)由于其特殊的氣候環(huán)境使得當(dāng)?shù)負(fù)碛刑厥舛S富的生物質(zhì)資源，這可以為生物質(zhì)炭在該地區(qū)的應(yīng)用提供充足的基本原料，如水稻秸稈、玉米秸稈、椰子殼、香蕉秸稈、甘蔗秸稈、木薯渣、玉米秸稈、木屑、禽畜糞便甚至熱帶城市污泥等。熱帶地區(qū)土壤具土層深厚，質(zhì)地黏重，pH低，礦化作用強(qiáng)烈，電荷易發(fā)生改變，腐殖質(zhì)分子結(jié)構(gòu)較簡(jiǎn)單、水熱條件特殊等特點(diǎn)，因此多數(shù)熱帶土壤分散性大，絮固作用小，易形成不穩(wěn)固團(tuán)聚體。生物質(zhì)炭的施用可改善熱帶土壤性質(zhì)。研究表明，生物質(zhì)炭的施用可提高紅壤的有機(jī)碳、速效磷、速效鉀及鹽基飽和度[54]，可明顯提高肥力水平較低的紅壤的肥力[55]。熱帶地區(qū)施用生物質(zhì)炭的土壤中有機(jī)質(zhì)即使在高濕高溫環(huán)境下仍難以降解，這樣可以提高土壤中有機(jī)質(zhì)含量，成為熱帶地區(qū)重要的碳庫[56]。生物質(zhì)炭是一種有效的肥料緩釋載體材料，因熱帶地區(qū)特殊的氣候環(huán)境，在施用適量生物質(zhì)炭的情況下，一定程度上可減少土壤氮、磷、鉀等營(yíng)養(yǎng)元素的流失，提高土壤肥效，促進(jìn)熱帶作物生長(zhǎng)。

目前，中國利用生物質(zhì)炭修復(fù)抗生素污染環(huán)境的研究多集中于抗性基因擴(kuò)散、環(huán)境行為（吸附、遷移、轉(zhuǎn)化）、生物可利用性、微生態(tài)效應(yīng)及土壤作用過程等理論研究方面，而實(shí)踐應(yīng)用明顯不足。國內(nèi)外在熱帶地區(qū)的相關(guān)研究報(bào)道亦較少。缺乏生物質(zhì)炭農(nóng)用標(biāo)準(zhǔn)是制約其在熱帶地區(qū)進(jìn)行農(nóng)用推廣及污染修復(fù)應(yīng)用的重要因素之一。另外，不同前驅(qū)物制備的生物質(zhì)炭對(duì)土壤的保水保肥機(jī)制，對(duì)微生物群落分布特征的影響，對(duì)作物生長(zhǎng)的影響機(jī)理，對(duì)污染物行為的數(shù)值模擬等研究仍極為欠缺，這些都有可能是在熱帶地區(qū)推廣生物質(zhì)炭應(yīng)用于抗生素等有機(jī)污染修復(fù)所需解決的問題。

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（責(zé)任編輯 呂海霞）