堯超群,樂軍,趙玉潮,陳光文,袁權
?
微通道內氣-液彈狀流動及傳質特性研究進展
堯超群1,樂軍2,趙玉潮1,陳光文,袁權1
(1中國科學院大連化學物理研究所,遼寧大連 116023;2格羅寧根大學化學工程系,荷蘭格羅寧根 9747 AG)
氣-液彈狀流,又稱Taylor流,是一種以長氣泡和液彈交替形式流動的流動形態(tài)。微通道內氣-液彈狀流因其氣泡與液彈尺寸分布均一、停留時間分布窄、徑向混合強等優(yōu)點,是一種適于強化氣-液反應的理想流型。本文首先介紹了微通道內氣泡的生成機理、氣泡和液彈長度,以及氣泡生成階段的傳質特征。其次系統(tǒng)綜述了主通道中彈狀流動及傳質過程的研究進展,包括氣泡形狀與液膜厚度、液彈內循環(huán)和泄漏流特征、氣-液傳質系數(shù)的測量與預測,以及物理與化學吸收過程中的傳質特性等方面內容。最后闡述了當前研究的不足并展望了氣-液彈狀流的研究方向。
多相流;微通道;微反應器;氣泡;傳質
化學工業(yè)過程中所涉及的氧化、加氫、氯化、氟化、吸收等多為氣-液兩相體系,已有研究表明微通道反應器在處理氣-液反應過程具有較大優(yōu)勢[1-2]。微通道尺寸的縮小使得氣-液兩相流動狀況易于控制,分散相尺寸均一,氣-液相界面積可高達104m2·m-3,與傳統(tǒng)反應器相比提高1~3個量級[3];另一方面,微反應器的強傳熱能力,可有效控制強放熱反應的溫度分布,避免或緩解反應熱點的出現(xiàn),從而拓寬操作溫度區(qū)間[4-5]。相同反應條件下,微通道內優(yōu)異的傳質傳熱性能可有效改善反應進程和提高反應選擇性。因此,開展微反應器內的氣-液兩相流動、傳質、傳熱及反應等特性的研究具有重要意義。微通道反應器內氣-液兩相流動的流型一般有泡狀流、彈狀流、彈狀-環(huán)狀流、環(huán)狀流、攪拌流等[3]。其中氣-液彈狀流以操作范圍寬、氣泡/液彈尺寸均一、流動易調控、徑向混合程度高,軸向返混低等優(yōu)勢受到廣泛關注。氣-液彈狀流又稱泰勒流(Taylor flow),其基本特征為:氣相作為分散相以氣泡形式存在,其長度通常大于通道寬度;液相作為連續(xù)相以液彈形式存在,相鄰液彈通過氣泡與通道壁面間的液膜連接;氣泡和液彈交替出現(xiàn),液彈內的內循環(huán)使徑向混合程度增加,進一步提高了傳質性能。氣-液彈狀流是一種適于強化氣-液反應的理想流型。
本文綜述了微通道內彈狀流動與傳質規(guī)律的研究進展,重點介紹氣泡長度、氣泡形狀和液膜厚度等重要特征,闡釋微通道內氣泡的生成機制、流動特性對傳質的影響。最后對彈狀流研究的發(fā)展方向進行了展望。
1.1 氣泡生成機理
氣泡的斷裂與形成是其在慣性力、剪切力和壓降等作用下克服表面張力束縛的結果?;谑芰Ψ治觯瑲馀萆蓹C理可分為擠壓、剪切和過渡模式。如圖1(a)所示,擠壓模式下,氣泡頭部幾乎占據(jù)整個通道,其斷裂的主要驅動力為因通道受阻而劇增的上游液體壓力,此模式下剪切力作用甚微[6];剪切模式下,氣泡形成過程中僅占據(jù)部分通道[圖1(b)],此時剪切力和慣性力為控制因素;介于擠壓和剪切模式間的為過渡模式。通常,毛細管數(shù)<0.01時呈擠壓模式,較高時(>0.01)多呈剪切模式[6]。氣泡生成機理還受其他因素影響,如Yao等[7-8]發(fā)現(xiàn)在Y型通道中,擠壓模式向剪切模式的轉變僅與液速相關;系統(tǒng)壓力升高,氣泡周圍泄漏流增加使生成過程由過渡模式向擠壓模式轉變。
數(shù)值模擬和實驗研究已經(jīng)證實,氣泡生成過程中通道入口處液相壓力及氣泡速度均呈現(xiàn)周期性變化,其變化規(guī)律有助于揭示氣泡的生成機理[9]。Yao等[8]發(fā)現(xiàn)主通道中氣泡速度和入口處新生氣泡頭部移動速率的波動步調一致,表明氣泡生成過程對主通道中流動產(chǎn)生顯著影響。擠壓模式下,氣泡速度經(jīng)歷3個階段:填充階段,氣相進入主通道時,氣泡頭部在液相剪切力和慣性力作用下速度急劇增加;隨后氣泡受力處于短暫平衡階段,氣泡以較大速度移動;最后坍縮階段,流動阻力增加使氣泡速度快速下降至初始水平。這一過程中,壓力波動幅度可達數(shù)十至數(shù)百帕[9],與微通道內表面張力大小(102~103Pa)[10]相當。剪切模式下,由于氣泡并不完全堵塞通道,氣泡速度和連續(xù)相壓力波動較緩和[8-9]。與擠壓和剪切模式不同,中間過渡模式比較復雜。雖然周期性波動仍然存在,但是因較強的剪應力作用增加了Plateau-Rayleigh不穩(wěn)定,波動幅度較大而且穩(wěn)定性變差。
1.2 氣泡和液彈長度
氣泡與液彈長度受通道結構、流體性質和流動狀況等因素影響,不同生成模式下的氣泡和液彈長度呈不同特征。擠壓模式下氣泡長度預測較簡單,而剪切模式和中間過渡模式比較復雜。Garstecki等[6]將擠壓模式下側T型微通道入口結構處氣泡生成過程分為兩個階段。首先是填充階段,氣泡頭部穿透液相直至接近壁面,該階段氣泡伸出的長度與通道寬度相近。其次為擠壓階段,氣泡頸部在上游液體的擠壓下坍縮直至斷裂。分析比較作用于氣泡的各種力,認為氣泡斷裂的主要推動力是氣泡上下游的壓差。因此,擠壓階段中氣泡的長度決定于連續(xù)相擠壓氣泡頸部的時間(chneck/C)和氣泡的生長速度(G/ch)。故氣泡總長度為這兩階段貢獻之和
B=+pinchoffgrowth=+neckG/C(1)
式(1)表明,擠壓模式下,對于特定的微通道入口結構,氣泡長度僅與氣液流量比相關。由于Garstecki模型忽略了慣性力、剪切力以及泄漏流等的影響,僅極少數(shù)情況符合該模型,大多數(shù)情況下流體性質/流動條件對氣泡長度有顯著影響[11-13]。如慣性作用可促進氣泡斷裂,固定氣-液流量比,增大流速氣泡長度降低[7]。van Steijn等[14]認為氣泡周圍的液體泄漏流會延長氣泡斷裂時間,氣泡更長。眾多研究者根據(jù)實際情況提出了修正的Garstecki關聯(lián)式[11]。Yao等[7]在方程(1)的基礎上引入韋伯數(shù)()成功地預測了慣性作用下氣泡的長度。修正的關聯(lián)式拓寬了Garstecki模型的適用范圍,也可應用于過渡甚至剪切模式。但因各研究者的實驗條件及微通道結構差異,各種預測式間的吻合程度還較差。
另一類為包含、、、等量綱一參數(shù)的純經(jīng)驗關聯(lián)式[15-17]。Qian等[16]通過CFD考察了流體性質、通道結構等參數(shù)的影響,提出了關聯(lián)式(2)和式(3)以預測氣泡和液彈長度
這類關聯(lián)式的共同特點是相分率的影響比較顯著[17],Pohorecki等[15]提出的“切換”機制較好地解釋了這一現(xiàn)象。該機制假設在氣泡和液彈交替生成的過程中,每一相斷裂的時間等于另一相填充整個通道寬度所需要的時間。氣泡體積等于氣泡斷裂時間(∝/L)與氣泡速度(∝TP)之乘積。由于液膜很薄,因此有B/∝L-1,即氣泡長度與液相分率成反比關系。同樣,液彈長度則與氣相分率成反比。該類關聯(lián)式不限于擠壓模式,其應用范圍更廣。
1.3 氣泡生成階段傳質特征
通道入口對傳質過程有重要影響[3, 18],主要表現(xiàn)為兩方面:影響氣泡生成過程中傳質和通過氣泡/液彈長度影響主通道中傳質。氣泡和液彈長度對傳質的影響已有很多文獻報道。例如,F(xiàn)ries等[18]分析了不同入口結構中產(chǎn)生的氣泡和液彈長度,認為優(yōu)化入口設計可強化傳質1.6倍。而有關氣泡生成階段的相間傳質研究較少,定量的傳質數(shù)據(jù)測量還很缺乏。
Tan等[19]通過比較氣泡長度,測定出氣泡生成階段CO2的吸收量為總體吸收量的30%~40%。季喜燕[20]發(fā)現(xiàn)CO2氣泡生成時,液相中CO2濃度隨時間升高,證明在氣泡生成階段有較強的傳質發(fā)生。Ganapathy等[21]利用CFD研究了入口階段對總體吸收特性的影響。當停留時間較短時(約15 ms),考慮了入口階段傳質作用時的吸收量比不考慮時低8%~16%。由于氣泡生成過程中相界面積經(jīng)歷從最小到最大的過程,而不考慮此階段傳質時相界面積一直保持最大量。因此,Ganapathy等[21]認為氣泡生成階段的總體積傳質系數(shù)比主通道中常規(guī)彈狀流小。
Yao等[22]建立氣泡溶解過程的物理模型,外推出入口處的氣體吸收量。分析CO2在乙醇溶液中的吸收行為,發(fā)現(xiàn)入口處氣體吸收量和入口氣量的比值與最大傳質速率L*成正比,如圖2所示。在短氣泡生成時間內(2~14 ms),液相中溶質濃度可以忽略,故此關系成立。Yao等[23]同時考察了不同壓力下入口段的吸收情況,發(fā)現(xiàn)吸收量隨壓力的增加而增大。研究表明值約為2%~10%,遠小于Tan等[19]的結果。原因可能是Tan等[19]的實驗中氣泡生成時間長(200~400 ms)且體系為快速化學吸收之故。Ganapathy等[21]研究了低NaOH和CO2濃度體系下,5~10 ms的生成周期內入口段的吸收僅為總吸收量的1.5%~3.3%,與Yao等[23]的結果相近。目前有關氣泡生成階段傳質行為的研究非常少,相關信息匱乏限制了微反應器的應用與發(fā)展。
2.1氣泡形狀及液膜厚度
氣泡周圍的液膜對傳質傳熱過程有重要影響。圓形通道中,氣泡截面形狀和周圍液膜分布呈軸對稱狀。研究表明液膜厚度可表達為毛細管數(shù)的函數(shù)[24-25]。Aussillous等[25]將圓管內液膜分布機制分為3類:黏性-毛細、黏性-慣性和黏性邊界層機制。黏性-毛細機制描述無慣性作用時,液膜厚度僅取決于。此時液膜厚度符合以下關系
式(4)在較寬的范圍內(10-4~1.4)都可使用。他們還發(fā)現(xiàn)慣性作用會使液膜厚度增大,此時液膜分布屬于黏性-慣性機制,液膜厚度和、的關系可定性表達為
上述兩種機制的前提都是邊界層得到充分發(fā)展。當邊界層沒有充分發(fā)展時,液膜厚度還受到通道尺寸等因素的影響,十分復雜。此處不做介紹,可參閱文獻[25]。
方形通道中,液膜分布是非軸對稱的。當液體黏度增大,數(shù)增加時,氣泡截面形狀由非軸對稱向軸對稱轉變[26]。這個轉變過程存在一個臨界值[26-27]。Kolb等[26]實驗研究了微通道中空氣置換硅油過程,發(fā)現(xiàn)臨界值約為0.1;Thulasidas等[27]則發(fā)現(xiàn)彈狀流下該臨界值為0.04。矩形通道中臨界值還受到通道深寬比的影響。模擬結果表明,當深寬比大于0.5時,增大數(shù)氣泡仍然會轉變成軸對稱;當深寬比小于0.5時,氣泡只能呈橢圓狀[28]。目前,針對矩形通道內液膜分布以及氣泡形狀的報道也很少,仍需深入研究。
方形通道內液膜分布用壁面處和直角處液膜厚度wall和corner來描述。與圓形通道中類似,這兩處液膜厚度都隨增加而增大。當<0.02時,壁面處液膜厚度wall幾乎為一定值[26]。Kreutzer等[24]提出了在較大數(shù)范圍內具有優(yōu)良預測性能的corner關聯(lián)式
需指出的是,方程(6)僅適用于慣性作用很小的情況。Han等[29]分別測量了圓形和方形微通道內液膜厚度,并提出了慣性作用下液膜厚度關聯(lián)式。Yao等[7]通過氣-液彎曲界面對光反射的原理研究了矩形通道內氣泡的形狀和液膜分布,發(fā)現(xiàn)慣性對液膜的增厚作用更加明顯。如圖3所示,在相同的數(shù)下,矩形通道內因慣性效應強,液膜厚度比圓形和方形通道中均大幅升高。故在很窄范圍內,增大氣相或者液相流速都會使氣泡變得尖銳,液膜厚度急劇增加。
2.2 液彈內流體流動特性
類似于單相的Hagen-Poiseuille流動,液彈中心處液體流速也是最大的,且大于氣泡運動速度。以氣泡為參考系,液彈中心附近的流體流至氣泡處被迫折返,形成了液彈中的內循環(huán)流動[30]。內循環(huán)流動現(xiàn)象最早由Taylor[31]預測提出,目前已經(jīng)被實驗和模擬等證實。Taylor[31]分析認為只有當B/TP<2時,內循環(huán)才存在;當B/TP>2時,液體則完全繞過氣泡通過與壁面間的縫隙流過。當數(shù)增加時,液膜變厚,B/TP相應增大,循環(huán)渦半徑變小,渦中心也向通道中心移動。此過程中,氣泡變得纖細,頭部也更加尖銳。當數(shù)增加到一定值(0.5~0.89)[27],內循環(huán)消失,完全繞流發(fā)生。
直通道中液彈內兩個并生內循環(huán)渦流是鏡面對稱的。而在彎曲通道中,離心力導致流體在通道截面內產(chǎn)生渦流(Dean flow)。水平面的內循環(huán)和豎直面的狄恩流相互作用,使得液彈內的流動形態(tài)變得更加復雜、紊亂[32],甚至使并生渦流分裂成兩個或者更多的小渦。Fries等[33-34]提出用旋度和渦強度來描述內循環(huán)的特征。研究表明減小彎道曲率半徑有助于增強渦強度,增加氣速或液速則會使強渦流面積增大,而不改變旋度和渦強度峰值。Waelchli等[35]研究了流體性質對內循環(huán)特征的影響,發(fā)現(xiàn)甘油溶液和去離子水的流動形態(tài)比較接近而與乙醇的流動形態(tài)相差較大,故而認為內循環(huán)受表面張力的影響較黏性的影響大。不過也有可能是由于其實驗中甘油溶液[10%(質量分數(shù))]與去離子水黏度差異很小造成的。Zaloha等[30]考察了90°折角對液彈內流動的影響,通過測量橫跨折角方向的液體速度分布,有效地辨別了折角處死體積的大小。
在矩形或方形通道中,由于表面張力作用,氣泡與壁面間的角落中存在較大空間,部分液體經(jīng)此空間繞流過氣泡,形成泄漏流,進而影響氣泡的形成及流動行為。通過追蹤氣-液界面移動速率,van Steijn等[14]估算泄漏流流量約占入口液體流量的10%~24%。Yao等[8]研究發(fā)現(xiàn)泄漏流隨系統(tǒng)壓力增加而增加;通過雙光路照明法觀測到懸浮顆粒在氣泡與壁面間的液膜內流動,證實了泄漏流;研究發(fā)現(xiàn)液膜內顆粒速度最高可達氣泡速度的10倍,表明泄漏流對氣泡斷裂機制有重要的影響。由于泄漏流難于觀測和定量,目前,針對泄漏流的研究還很少。
泄漏流與內循環(huán)之間的傳遞機制對于調控傳質傳熱有重要的影響。圖4中示出了泄漏流與內循環(huán)相互作用的示意圖,直觀展示了泄漏流和液彈內流體交換規(guī)律。泄漏流的驅動力源自氣泡兩端的Laplace壓差,氣泡尾端附近液體被卷吸入氣泡與通道間液膜內,然后從氣泡前端噴出。此過程中,液體速度可高達氣泡速度的數(shù)倍。液體從氣泡前端噴出后與內循環(huán)流匯合,在循環(huán)流作用下向通道中心運動。經(jīng)此,相鄰液彈間發(fā)生物質交換,增強軸向混合。
2.3 傳質系數(shù)
微反應器的一個重要優(yōu)點就是具有很高的傳質傳熱速率[3]。Yue等[3]發(fā)現(xiàn)微反應器中液相體積傳質系數(shù)L比傳統(tǒng)氣液接觸器高1~2個數(shù)量級。微反應器中高L主要源自于其極高的比表面積,而L與其他接觸器相比并無明顯提高。彈狀流下氣泡和液相間的傳質主要包括兩部分[36-37]:(1)氣泡兩端向液彈主體傳質,受循環(huán)速度影響;(2)氣泡主體向氣泡周圍液膜傳質,受氣泡與液膜的接觸時間影響。綜合起來,總體傳質能力與許多因素如氣泡/液彈長度,氣泡速度等有關。彎角和內構件可強化液相內的混合,增加相間傳質速率。
根據(jù)彈狀流的傳質特點,傳質系數(shù)可用式(7)計算[37]
式(7)在彈狀流傳質的研究中被廣泛應用[37-38]。van Baten等[37]根據(jù)滲透理論分別計算出上述兩部分傳質系數(shù)并得到最終的計算公式
可見,L和通道尺寸、單元長度成反比關系,與氣泡速度成正比關系。這是因為減小通道尺寸和單元長度都有利于增加比表面積,同時也縮短了傳質距離。氣泡主體和氣泡兩端的傳質在不同的條件下對總傳質系數(shù)的貢獻各不相同,故上式可根據(jù)實際情況進行簡化。根據(jù)TP、S和F可判別液膜傳質時間[39],當液膜部分的傳質貢獻占主導作用時,式(8)中右邊第一項可忽略;而當氣泡長度很長時,液膜被飽和,傳質系數(shù)只受液彈長度影響[40]。
基于式(7)的模型符合傳質過程特征,但需要氣泡長度、速度等與流動相關的信息,不便于實際應用。據(jù)此,很多研究者提出純經(jīng)驗關聯(lián)式來預測傳質系數(shù)[41]。其中Yue等[3]提出的預測關聯(lián)式得到廣泛應用
該經(jīng)驗式只關聯(lián)入口流動條件,無需了解具體的流動狀況。Sobieszuk等[36]比較了不同關聯(lián)式對他們實驗值的預測性能,發(fā)現(xiàn)Yue等[3, 42]的關聯(lián)式預測效果較好,而Vandu等[39]和Bercic等[40]的預測效果差。Yao等[22-23]分別提出了適用于不同流體性質和系統(tǒng)壓力下的預測關聯(lián)式,結果接近Sobieszuk等[36]和Yao等[22-23]的關聯(lián)式預測值。可見,純經(jīng)驗關聯(lián)式使用簡單,在相近的操作條件下能獲得較好的預測效果。
2.4 流動過程中的傳質現(xiàn)象
傳質與流動耦合程度高,二者互相影響。傳質對流動過程產(chǎn)生的影響可通過氣泡長度變化來反映。Sun 等[17]研究了CO2氣泡在物理溶劑中的溶解規(guī)律,發(fā)現(xiàn)溶解過程可以分為兩個階段:快速溶解階段(<1 ms),氣泡減小速度和時間成正比;慢速溶解階段(>1 ms),氣泡減小速度和1/2成正比。此過程中,液彈的長度基本保持不變[22]。Yao等[22]發(fā)現(xiàn)氣泡的最終溶解量和液彈長度成正比。這驗證了Zaloha等[30]的推測,即單個液彈的傳質傳熱容量只和液彈長度有關,而不受總流速的影響。Yao等[22]提出單元傳質模型關聯(lián)氣泡尺寸和傳質系數(shù),可預測氣泡溶解過程。如圖5所示,單元傳質模型假定:(1)傳質單元中氣相和液相分別完全混合;(2)氣相和液相間傳質僅在單元內進行;(3)單元與單元間液相無交換。故在單元內,氣相溶質質量守恒有
式中,L和B分別代表單元內液相和氣泡的體積。而液相中溶質通道的濃度分布符合
聯(lián)立式(10)和式(11)可得
即氣泡長度在通道中呈指數(shù)衰減
式中,1為液相飽和后的氣泡長度;2為液相飽和溶解量對應的氣泡長度;1+2則為氣泡初始長度。式(13)可用于在線測量彈狀流傳質系數(shù)而無需消除端效應,便于應用。彈狀流的傳質現(xiàn)象在很多領域具有應用前景,如CO2封存與利用、酸性飲料配制、溶解度測量等。
內循環(huán)引起的流場不均勻性導致液彈內對流擴散速度存在差異,引起溶質濃度分布不均勻[38]。通過染色法、μ-LIF等濃度表征方法,可觀察溶質在內循環(huán)作用下的分散過程,進而在線研究混合、反應等特征。彈狀流下氣-液傳質與流動的高度耦合使得過程的傳質特征更加復雜,實驗難以測定詳細信息。數(shù)值模擬是研究傳質過程的重要方法。Onea等[43]分別研究了含有易溶和難溶氣體的氣泡周圍溶質濃度分布情況。當易溶氣體向液相中傳質時,液相中濃度梯度比較大,而氣泡內濃度分布比較均勻。此時兩相間傳質的阻力主要位于液相側。難溶氣體的情況正好相反,兩相間的傳質阻力主要位于氣體側。Shao等[44]考察了物理與快速化學吸收過程對吸收效率和液相利用率的影響,發(fā)現(xiàn)發(fā)生快速化學反應時,吸收被有效地強化,但是增大內循環(huán)速度對傳質的促進作用不明顯。
本文詳細介紹了微通道中氣-液彈狀流的流動以及傳質特征。目前學術界對彈狀流的基本特性已有較清晰的認識。因其優(yōu)異的流動及傳質特性,彈狀流在微納材料合成、新型反應過程和分析工具開發(fā)等方面的應用中取得了良好效果。但是,完全調控彈狀流依然是具有挑戰(zhàn)性的課題,仍需深入研究。
(1)目前關于氣泡生成過程的研究大多集中于擠壓模式,慣性作用不明顯。當慣性作用增強時,流體性質對氣泡生成過程有明顯影響。在過渡模式和剪切模式下,過程復雜性大幅增加導致氣泡長度難以預測,所提出的關聯(lián)式普適性不強。
(2)刻蝕法等加工技術易加工出矩形或近矩形截面,故工業(yè)應用中矩形通道的用處更廣。另外,在矩形通道的寬面處集成換熱通道更有利于換熱。相對于圓形和方形通道中氣泡形狀和液膜分布的廣泛研究,針對矩形通道的還非常少。
(3)液彈內循環(huán)圖案以二維居多,缺乏三維流動信息。隨著表征手段發(fā)展或計算能力提高,應該致力于獲取更加復雜結構的通道內二維或三維內循環(huán)信息。
(4)矩形或方形通道中,氣泡周圍的泄漏流不能忽略。泄漏流對彈狀流的流動及傳質有重要的影響,但其過程機理和傳遞特性還缺乏了解。
(5)微通道內氣-液過程傳質系數(shù)比常規(guī)反應器中高1~3個數(shù)量級。彈狀流的傳質過程包括氣泡兩端向液彈傳遞和氣泡主體向液膜傳遞兩部分。結合滲透傳質理論,可得到預測傳質系數(shù)模型。但總體上,對傳質的了解仍有待提高,如流體性質和內循環(huán)等對傳質作用規(guī)律尚不完善;對氣泡生成階段傳質特征的了解還非常匱乏。
(6)化學工業(yè)中,氣液反應一般都是在加壓、非常溫的條件下進行。目前,文獻中報道的研究結果絕大部分是常溫常壓下的,用于指導反應器設計可能會帶來嚴重的偏差,有必要開展近工業(yè)條件下的基礎研究。
A——面積 C——濃度 Ca——毛細管數(shù),mU/s D——擴散系數(shù) DH——水力直徑 j——表觀速度 kLC——氣泡端部液相傳質系數(shù) kLF——液膜處液相傳質系數(shù) R——摩爾氣體常數(shù) Re——Reynolds數(shù),DHUρ/ m Sh——Sherwood 數(shù),kLDH/D Sc——Schmidt數(shù),m/ρD U——速度 V——體積 W——寬度 We——韋伯數(shù),DHrU2/ s x——距通道入口處距離 e——相分率 d——液膜厚度 下角標 B——氣泡 F——液膜 G——氣體 L——液體 S——液彈 TP——兩相
[1] Inoue T, Schmidt M A, Jensen K F. Microfabricated multiphase reactors for the direct synthesis of hydrogen peroxide from hydrogen and oxygen [J]., 2007, 46(4): 1153-1160.
[2] Zhao Y C, Yao C Q, Chen G W, Yuan Q. Highly efficient synthesis of cyclic carbonate with CO2catalyzed by ionic liquid in a microreactor [J]., 2013, 15(2): 446-452.
[3] Yue J, Chen G W, Yuan Q, Luo L A, Gonthier Y. Hydrodynamics and mass transfer characteristics in gas-liquid flow through a rectangular microchannel [J]., 2007, 62(7): 2096-2108.
[4] de Mas N, Gunther A, Schmidt M A, Jensen K F. Microfabricated multiphase reactors for the selective direct fluorination of aromatics [J]., 2003, 42(4): 698-710.
[5] Hessel V, Kralisch D, Kockmann N, Noel T, Wang Q. Novel process windows for enabling, accelerating, and uplifting flow chemistry [J]., 2013, 6(5): 746-789.
[6] Garstecki P, Fuerstman M J, Stone H A, Whitesides G M. Formation of droplets and bubbles in a microfluidic T-junction-scaling and mechanism of break-up [J]., 2006, 6(3): 437-446.
[7] Yao C Q, Zhao Y C, Ye C B, Dang M H, Dong Z Y, Chen G W. Characteristics of slug flow with inertial effects in a rectangular microchannel [J]., 2013. 95: 246-256.
[8] Yao C Q, Dong Z Y, Zhao Y C, Chen G W. The effect of system pressure on gas‐liquid slug flow in a microchannel [J]., 2014, 60: 1132-1142.
[9] Xu K, Tostado C P, Xu J H, Lu Y C, Luo G S. Direct measurement of the differential pressure during drop formation in a co-flow microfluidic device [J]., 2014, 14(7): 1357-1366.
[10] Dietrich N, Poncin S, Midoux N, Li H Z. Bubble formation dynamics in various flow-focusing microdevices [J]., 2008, 24: 13904-13911.
[11] Dang M H, Yue J, Chen G W, Yuan Q. Formation characteristics of Taylor bubbles in a microchannel with a converging shape mixing junction [J]., 2013, 223: 99-109.
[12] Abadie T, Aubin J, Legendre D, Xuereb C. Hydrodynamics of gas-liquid Taylor flow in rectangular microchannels [J]., 2012, 12(1/4): 355-369.
[13] Fu T T, Ma Y G, Funfschilling D, Zhu C Y, Li Z H. Squeezing-to-dripping transition for bubble formation in a microfluidic T-junction [J]., 2010, 65(12): 3739-3748.
[14] van Steijn V, Kreutzer M T, Kleijn C R.m-PIV study of the formation of segmented flow in microfluidic T-junctions [J].., 2007, 62(24): 7505-7514.
[15] Pohorecki R, Kula K. A simple mechanism of bubble and slug formation in Taylor flow in microchannels [J]., 2008, 86(9): 997-1001.
[16] Qian D, Lawal A. Numerical study on gas and liquid slugs for Taylor flow in a T-junction microchannel [J]., 2006, 61(23): 7609-7625.
[17] Sun R, Cubaud T. Dissolution of carbon dioxide bubbles and microfluidic multiphase flows [J]., 2011, 11(17): 2924-2928.
[18] Fries D M, von Rohr R P. Impact of inlet design on mass transfer in gas-liquid rectangular microchannels [J]., 2009, 6(1): 27-35.
[19] Tan J, Lu Y C, Xu J H, Luo G S. Mass transfer characteristic in the formation stage of gas-liquid segmented flow in microchannel [J]., 2012, 185/186: 314-320.
[20] Ji Xiyan (季喜燕). Research on the gas-liquid flow and mass transfer in microchannels [D]. Tianjin: Tianjin Uninversity, 2011.
[21] Ganapathy H, Al-Hajri E, Ohadi M. Mass transfer characteristics of gas-liquid absorption during Taylor flow in mini/microchannel reactors [J]., 2013, 101: 69-80.
[22] Yao C Q, Dong Z Y, Zhao Y C, Chen G W. An online method to measure mass transfer of slug flow in a microchannel [J]., 2014, 112: 15-24.
[23] Yao C Q, Dong Z Y, Zhao Y C, Chen G W. Gas-liquid flow and mass transfer in a microchannel under elevated pressures [J]., 2015, 123: 137-145.
[24] Kreutzer M T, Kapteijn F, Moulijn J A,Heiszwolf J J. Multiphase monolith reactors: chemical reaction engineering of segmented flow in microchannels [J]., 2005, 60(22): 5895-5916.
[25] Aussillous P, Que?re? D. Quick deposition of a fluid on the wall of a tube [J]., 2000, 12(10): 2367-2371.
[26] Kolb W B, Cerro R L. Coating the inside of a capillary of square cross-section [J]., 1991, 46(9): 2181-2195.
[27] Thulasidas T C, Abraham M A, Cerro R L. Bubble-train flow in capillaries of circular and square cross-section [J]., 1995, 50(2): 183-199.
[28] Hazel A L, Heil M. The steady propagation of a semi-infinite bubble into a tube of elliptical or rectangular cross-section [J]., 2002, 470: 91-114.
[29] Han Y, Shikazono N. Measurement of liquid film thickness in micro square channel [J]., 2009, 35(10): 896-903.
[30] Zaloha P, Kristal J, Jiricny V, V?lkel, Xuereb C, Aubin J, Characteristics of liquid slugs in gas-liquid Taylor flow in microchannels [J]., 2012, 68(1): 640-649.
[31] Taylor G. Deposition of a viscous fluid on the wall of a tube [J]., 1961, 10(2): 161-165.
[32] Günther A, Khan S A, Thalmann M, Trachsel F, Jensen K F. Transport and reaction in microscale segmented gas-liquid flow [J].., 2004, 4: 278-286.
[33] Fries D, Waelchli S, von Rohr P R. Gas-liquid two-phase flow in meandering microchannels [J]., 2008, 135: S37-S45.
[34] Fries D M, von Rohr P R. Liquid mixing in gas-liquid two-phase flow by meandering microchannels [J]., 2009, 64(6): 1326-1335.
[35] Waelchli S, von Rohr P R. Two-phase flow characteristics in gas-liquid microreactors [J]., 2006, 32(7): 791-806.
[36] Sobieszuk P, Pohorecki R, Cygański P,Grzelka J. Determination of the interfacial area and mass transfer coefficients in the Taylor gas-liquid flow in a microchannel [J]., 2011, 66(23): 6048-6056.
[37] van Baten J M, Krishna R. CFD simulations of mass transfer from Taylor bubbles rising in circular capillaries [J]., 2004, 59(12): 2535-2545.
[38] Dietrich N, Loubière K, Jimenez M,Hébrard G, Gourdon C. A new direct technique for visualizing and measuring gas-liquid mass transfer around bubbles moving in a straight millimetric square channel [J]., 2013, 100: 172-182.
[39] Vandu C O, Liu H, Krishna R. Mass transfer from Taylor bubbles rising in single capillaries [J]., 2005, 60(22): 6430-6437.
[40] Bercic G, Pintar A. The role of gas bubbles and liquid slug lengths on mass transport in the Taylor flow through capillaries [J]., 1997, 52: 3709-3719.
[41] Sobieszuk P, Aubin J, Pohorecki R. Hydrodynamics and mass transfer in gas-liquid flows in microreactors [J]., 2012, 35(8): 1346-1358.
[42] Yue J, Luo L, Gonthier Y, Chen G W, Yuan Q. An experimental study of air-water Taylor flow and mass transfer inside square microchannels [J]., 2009, 64(16): 3697-3708.
[43] Onea A, W?rner M, Cacuci D G. A qualitative computational study of mass transfer in upward bubble train flow through square and rectangular mini-channels [J]., 2009, 64(7): 1416-1435.
[44] Shao N, Gavriilidis A, Angeli P. Mass transfer during Taylor flow in microchannels with and without chemical reaction [J]., 2010, 160(3): 873-881.
Review on flow and mass transfer characteristics of gas-liquid slug flow in microchannels
YAO Chaoqun1, YUE Jun2, ZHAO Yuchao1, CHEN Guangwen1, YUAN Quan1
(1Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian 116023, Liaoning, China;2Department of Chemical Engineering, University of Groningen, 9747 AG Groningen, The Netherlands)
Gas-liquid slug flow (also termed as Taylor flow) is a flow pattern characterized by the alternate movement of elongated bubbles and liquid slugs. Gas-liquid slug flow operation in microchannels has been found important implications in the enhancement of gas-liquid reactions due to its advantages such as easy control, uniform bubble and slug size, narrowed residence time distribution as well as enhanced radial mixing. This review presents the basic conceptions and recent research progress on flow and mass transfer characteristics during the gas-liquid slug flow in microchannels. The gas bubble formation mechanisms, the corresponding bubble and liquid lengths, and mass transfer during bubble formation are summarized. For regular slug flow in the main section of microchannels, several important aspects are addressed including bubble cross-sectional shape and liquid film profile, internal liquid recirculation and leakage flow through the gutters, gas-liquid mass transfer coefficients and coupling phenomena between flow and mass transfer in physical and chemical absorption processes. Finally, an outlook is given for future research directions in this field.
multiphase flow; microchannel; microreactor; bubble; mass transfer
2015-06-03.
Prof. CHEN Guangwen,gwchen@dicp.ac.cn
10.11949/j.issn.0438-1157.20150820
TK 124
A
0438—1157(2015)08—2759—08
陳光文。
堯超群(1989—),男,博士研究生。
國家自然科學基金項目(21225627,21376234)。
2015-06-03收到初稿,2015-06-18收到修改稿。
supported by the National Natural Science Foundation of China (21225627, 21376234).