代成娜，項銀，雷志剛

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規(guī)整填料塔中離子液體吸收CO2的傳質(zhì)與流體力學(xué)性能

代成娜，項銀，雷志剛

（北京化工大學(xué)化工資源有效利用國家重點(diǎn)實(shí)驗室，北京100029）

在規(guī)整填料塔中采用離子液體吸收二氧化碳?xì)怏w，利用計算流體力學(xué)（CFD）軟件建立可靠的數(shù)學(xué)模型，系統(tǒng)考察了離子液體結(jié)構(gòu)及規(guī)整填料幾何參數(shù)對吸收過程的傳質(zhì)特性和流體力學(xué)性能的影響規(guī)律。結(jié)果表明，床層壓降隨氣體流速增大而增大，液相傳質(zhì)系數(shù)隨液體流速的增大而增大。相同陰離子時，隨著陽離子碳鏈長度的增長，吸收過程壓降增大，同時液相傳質(zhì)系數(shù)減小。相同陽離子時，不同陰離子的離子液體壓降大的同時傳質(zhì)系數(shù)也大。但離子液體的結(jié)構(gòu)對壓降影響不明顯。離子液體篩選主要考慮傳質(zhì)系數(shù)和溶解度因素，但二者與離子液體結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出相反的規(guī)律。兩種折線結(jié)構(gòu)的規(guī)整填料傳質(zhì)性能優(yōu)于傳統(tǒng)的X型和Y型結(jié)構(gòu)。

離子液體；傳質(zhì)；二氧化碳；吸收；規(guī)整填料；壓降；計算流體力學(xué)

引 言

溫室效應(yīng)引起的全球變暖是當(dāng)前最為顯著的環(huán)境問題之一，而在總的溫室效應(yīng)中二氧化碳（CO2）的作用約占一半。從美國能源部二氧化碳信息分析中心（CDIAC）收集的數(shù)據(jù)可見，至2010年CO2的全球年排放量達(dá)到335億噸，而我國的CO2排放量達(dá)到82.4億噸，占世界總排放量的25%，居于榜首，比美國日本兩國之和還要多。因此，我國面臨著嚴(yán)峻的CO2減排和捕集挑戰(zhàn)[1]。我國CO2的工業(yè)排放主要來源于兩類：一類是煤等化石燃料燃燒所產(chǎn)生的煙道氣；另一類是化學(xué)工業(yè)中產(chǎn)生的合成氣。合成氣化工在現(xiàn)代化學(xué)工業(yè)中占有十分重要的地位，如從合成氣出發(fā)合成氨、合成烯烴、費(fèi)托合成與制氫等。根據(jù)后續(xù)工藝的不同，工業(yè)上對合成氣的分離與凈化要求亦各不相同，有時非常嚴(yán)格（須脫除至20 ml·m-3以下），例如對于合成氨過程，CO2既是氨合成催化劑的毒物，又會導(dǎo)致后續(xù)過程產(chǎn)生NH4HCO3或(NH4)2CO3結(jié)晶進(jìn)而造成管道和設(shè)備的堵塞。

傳統(tǒng)的從工業(yè)氣體中吸收分離CO2的方法主要包括物理吸收法、化學(xué)吸收法、吸附分離法、膜分離法等，其中吸收法應(yīng)用最為廣泛[2-4]?；瘜W(xué)吸收法主要發(fā)生在常溫常壓條件下，其優(yōu)點(diǎn)是吸收能力強(qiáng)、選擇性高，特別適宜常壓煙道氣中CO2的脫除，但其缺點(diǎn)是溶劑回收能耗高，且一般化學(xué)分離劑對反應(yīng)器設(shè)備腐蝕性大。物理吸收法通常通過改變溫度和壓力對氣體進(jìn)行吸收或解吸，該方法一般適用于中高壓氣體的吸收，其優(yōu)點(diǎn)是易于實(shí)現(xiàn)溶劑的回收和循環(huán)利用。甲醇因其價廉易得而廣泛應(yīng)用于工業(yè)生產(chǎn)中，特別地，對于分離要求十分苛刻的CO2捕集過程，目前工業(yè)上廣泛采用的是低溫甲醇洗工藝（亦稱Rectisol法）[5-6]，但由于甲醇具有很高的揮發(fā)性，在吸收過程中會造成大量的甲醇揮發(fā)損失，進(jìn)而導(dǎo)致后續(xù)一系列的水洗及甲醇稀水溶液精餾回收等復(fù)雜工藝。因而迫切需要研究新的分離劑或新的分離技術(shù)以強(qiáng)化CO2吸收過程。

離子液體（ionic liquids，ILs）是一種由特定陰、陽離子組成的100℃以下呈液體形態(tài)的有機(jī)鹽，由于具有蒸氣壓低、熱穩(wěn)定性好、溶解能力優(yōu)良、結(jié)構(gòu)與性質(zhì)可調(diào)節(jié)、可循環(huán)使用等優(yōu)勢而被認(rèn)為是一種環(huán)境友好的綠色溶劑，廣泛應(yīng)用于氣體的吸收和分離過程[7-12]。大量研究發(fā)現(xiàn)，二氧化碳與離子液體之間有著強(qiáng)烈的相互作用，使其具有較高溶解度。近年來大量研究人員及資源經(jīng)費(fèi)投入離子液體吸收CO2的研究，研究成果頗豐。但目前研究主要集中于離子液體吸收CO2的相平衡研究，對其動力學(xué)特性研究鮮見報道。

相對散堆填料來說，規(guī)整填料形狀較為規(guī)范，且在塔內(nèi)是均勻整齊堆砌的。規(guī)整填料是在20世紀(jì)60年代后出現(xiàn)，因其分離效率高，阻力小，壓降低，且通量和操作彈性大，在石油化工、精細(xì)化工、香料、化肥等領(lǐng)域有著不可比擬的地位[13-17]。因此本文主要采用計算流體力學(xué)軟件CFD，研究在規(guī)整填料塔中離子液體吸收CO2過程的傳質(zhì)及其流體力學(xué)特性，探索其構(gòu)效關(guān)系，為后續(xù)進(jìn)一步實(shí)驗或工業(yè)化提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)和理論支撐。

1 填料及計算方法介紹

1.1 規(guī)整填料

本文的研究對象是比表面積為500 m2·m-3的金屬板波紋規(guī)整填料，峰高約6.3 mm，波紋板傾斜角分別為常規(guī)的30°（稱為500X型填料）和45°（稱為500Y型填料）填料，以及兩種新型的過渡結(jié)構(gòu)（折線結(jié)構(gòu)）（稱為45°-30°-45°和30°-45°-30°），相鄰兩塊波紋板的傾斜方向相反，規(guī)整填料結(jié)構(gòu)如圖1所示。此種填料比表面積大，傳質(zhì)效率較高，適用于分離要求較高的操作。

1.2 數(shù)學(xué)模型

1.2.1 模型假設(shè)與計算域 本文采用CFD軟件，利用Fluent單元模塊對金屬波紋板規(guī)整填料中離子液體吸收CO2過程的壓降和傳質(zhì)性能進(jìn)行研究。整體式結(jié)構(gòu)化填料具有規(guī)律的結(jié)構(gòu)，因此在本文中截取其中一個單元進(jìn)行數(shù)學(xué)模型的建立，計算域如圖2所示，包括方向兩個完整的三角形通道的寬度（25.2 mm）、方向兩塊金屬波紋板（傾斜方向相反）、方向（一塊整體式結(jié)構(gòu)化催化劑填料的高度，100 mm）。

在CFD模擬過程中，離子液體吸收劑是第一相，CO2氣體作為模擬中的第二相。為考察規(guī)整填料內(nèi)氣液兩相流體力學(xué)性能，進(jìn)行如下假設(shè)：

（1）所有的計算均在穩(wěn)態(tài)下進(jìn)行；

（2）為了區(qū)分出計算域中液相和氣相進(jìn)出口區(qū)域，在模型中假設(shè)液相的出口和入口為很多分布均勻的小孔，如圖2所示；

（3）忽略熱量傳遞；

（4）設(shè)定均勻的氣液進(jìn)口的有效速度、溫度和濃度，液體進(jìn)口CO2濃度為零，氣液進(jìn)出口溫度適中為298.15 K；

（5）氣液出口為壓力出口。

1.2.2 控制方程 本文沒有考慮能量的變化，采用了歐拉-歐拉兩相模型，考慮了相間相互作用，將氣液兩相看作是相互穿插的連續(xù)流動的流體，并且對每一相均做了連續(xù)性方程和動量平衡方程的求解。氣液兩相的連續(xù)性方程、動量和質(zhì)量平衡方程的偏微分形式如下：

連續(xù)性方程：

動量平衡方程：

式中，為黏度，mPa·s；LG為氣液兩相相互作用力，在此數(shù)學(xué)模型中通過Schiller-Naumann方程[18]求解。

質(zhì)量平衡方程：

式中，(kg·m-3)、u(m·s-1)和φ分別代表密度、平均速度和體積分?jǐn)?shù)，表示氣相或者液相；D(m·s-2)是第相（氣相或液相）中組分的擴(kuò)散系數(shù)；w表示第相（氣相或液相）中組分的質(zhì)量分?jǐn)?shù)。在計算域中，氣相體積分?jǐn)?shù)和液相體積分?jǐn)?shù)加和為1。

吸收過程中液相傳質(zhì)系數(shù)按照低含量氣體吸收計算得出。

式中，OL(m) 和OL是液相總傳質(zhì)單元高度和傳質(zhì)單元數(shù)；Ka(kmol·s-1·m-3)和是傳質(zhì)系數(shù)和液相中CO2的摩爾分?jǐn)?shù)；(kmol·s-1·m-2)為液相流量。在計算過程設(shè)定液相入口不含CO2，即in=0；出口處濃度可以從模擬計算的結(jié)果中得出，而e為CO2的平衡濃度，可通過文獻(xiàn)獲得。

1.2.3 邊界條件 規(guī)整填料模擬中邊界條件的設(shè)定如下：

（1）均勻的氣液入口速度；

（2）壓力出口作為液相和氣相的出口條件；

（3）所有的外周壁視作對稱結(jié)構(gòu)；

（4）利用標(biāo)準(zhǔn)的壁面函數(shù)作為近壁區(qū)域和壁面的處理，均為無滑移壁面。

1.2.4 數(shù)值方法 首先采用2.3.16版本的Gambit軟件構(gòu)建了金屬波紋板規(guī)整填料計算域，并進(jìn)行了網(wǎng)格劃分，如圖3所示。氣液兩相的入口和出口面均使用非結(jié)構(gòu)化的三角網(wǎng)格加密，體網(wǎng)格采用非結(jié)構(gòu)化的Tet/Hybrid網(wǎng)格。網(wǎng)格劃分后將其導(dǎo)入6.3.26版本的Fluent軟件中進(jìn)行求解，在動量方程的壓力-速度耦合中采用SIMPLE算法，離散化方法采用一階上風(fēng)方案。連續(xù)方程的殘差值在10-3，而其他方程的殘差值均在10-4以下。

1.2.5 吸收劑及CO2氣體的物性參數(shù) CO2在離子液體中擴(kuò)散系數(shù)(cm2·s-1)采用如下方法得到[19]

式中，m(CO2)為CO2摩爾體積(34 cm3·mol-1)；(mPa·s)和(g·cm-3)分別為溶劑的黏度和密度，從文獻(xiàn)中查閱得到[20-29]。

常壓下298 K時，吸收劑和CO2的物性參數(shù)列于表1中。

表1 離子液體和CO2的物性參數(shù)

2 結(jié)果與討論

2.1 網(wǎng)格無關(guān)性與模型可靠性驗證

在CFD模擬過程中，連續(xù)的計算域被離散化，因此為保證網(wǎng)格劃分?jǐn)?shù)量及質(zhì)量對模擬結(jié)果的準(zhǔn)確性，首先對網(wǎng)格數(shù)量無關(guān)性進(jìn)行了驗證。選擇500X型的規(guī)整填料、[EMIM][Tf2N]作為溶劑、液速為0.1 m·s-1、氣速為2.0 m·s-1的條件下進(jìn)行驗證，結(jié)果如圖4(a)所示。在較低的網(wǎng)格數(shù)量下氣體壓降隨著網(wǎng)格數(shù)的增加而增大，當(dāng)網(wǎng)格數(shù)量大于52.6萬后壓降趨于固定值，對模擬結(jié)果影響不明顯。本文的后續(xù)計算過程中所劃分網(wǎng)格數(shù)均大于60萬。

對比了500X型填料空氣-水體系的實(shí)驗和模擬結(jié)果。如圖4(b)所示，模擬結(jié)果和實(shí)驗結(jié)果基本相符，說明所建立的數(shù)學(xué)模型是基本可靠的。其中，實(shí)驗數(shù)據(jù)來自于文獻(xiàn)值[30]。模擬結(jié)果與實(shí)驗值的偏差可能與模型假設(shè)中液相出口和入口的小孔大小、數(shù)量及其分布有關(guān)。為進(jìn)一步提高模擬的準(zhǔn)確性，在后續(xù)的研究中應(yīng)具體加以考慮。

2.2 離子液體結(jié)構(gòu)對吸收過程壓降及傳質(zhì)性能的影響

為考察離子液體結(jié)構(gòu)對吸收過程壓降及傳質(zhì)性能的影響，選擇了6種常見的咪唑型離子液體([EMIM][Tf2N]、[BMIM][Tf2N]、[HMIM][Tf2N]、[EMIM][BF4]、[EMIM][TfO]、[EMIM][TFA])，離子液體名稱列于符號說明中。

2.2.1 陽離子對壓降和傳質(zhì)系數(shù)的影響 首先考察了298.15 K、常壓下，在500X型金屬波紋板規(guī)整填料中，陰離子為雙(三氟甲基磺?；?酰亞胺([Tf2N])、陽離子為不同烷基鏈長度的咪唑離子([EMIM]、[BMIM]和[HMIM])時，陽離子結(jié)構(gòu)對壓降和傳質(zhì)系數(shù)的影響。

圖5給出了在相同液速(L=0.05 m·s-1)情況下，壓降和傳質(zhì)系數(shù)隨氣速的變化規(guī)律，可見隨氣速的增大，所有離子液體壓降均增大，但液相傳質(zhì)系數(shù)基本保持不變，可見傳質(zhì)過程主要是受液膜控制。

圖6給出了在相同氣速(G=1.8 m·s-1)情況下壓降和傳質(zhì)系數(shù)隨液速的變化規(guī)律，可見增大液速，傳質(zhì)系數(shù)會快速增大。對于液膜控制吸收過程，增大液體流速，能夠使液體湍動增強(qiáng)，減小液膜厚度，同時增大氣液相的接觸面積，從而提高液相傳質(zhì)系數(shù)。相同氣速和液速的情況下，壓降從大到小[HMIM][Tf2N]>[BMIM][Tf2N]>[EMIM][Tf2N]，液相傳質(zhì)系數(shù)從大到小依次是[EMIM][Tf2N]> [BMIM][Tf2N]>[HMIM][Tf2N]?？梢?，陰離子相同時增加離子液體陽離子烷基鏈長度，壓降增大，同時傳質(zhì)系數(shù)減小，但CO2氣體溶解度會增加。隨著陽離子碳鏈的增長，離子液體中的自由體積增大，故溶解度增加；但同時離子液體黏度增大，CO2氣體在離子液體中的擴(kuò)散系數(shù)變小，且傳質(zhì)阻力增大，故傳質(zhì)系數(shù)變小。因此篩選離子液體陽離子時需權(quán)衡CO2的溶解度（熱力學(xué)角度）和傳質(zhì)及動力消耗（動力學(xué)角度）。

2.2.2 陰離子對壓降和傳質(zhì)系數(shù)的影響 隨后考察了298.15 K、常壓下，在500X型金屬波紋板規(guī)整填料中，相同陽離子([EMIM])，陰離子不同([Tf2N]、[BF4]、[TfO]和[TFA])的4種離子液體吸收CO2過程的壓降和傳質(zhì)性能。

圖7和圖8分別給出了在相同液速(L=0.05 m·s-1)和相同氣速(G=1.8 m·s-1)情況下，壓降和傳質(zhì)系數(shù)隨氣速的變化規(guī)律，可見隨氣速的增大，所有離子液體壓降均增大；增大液速，傳質(zhì)系數(shù)會快速增大。相同氣速和液速的情況下，壓降從大到小依次為[EMIM][BF4] > [EMIM][TFA] ≈ [EMIM][TfO] > [EMIM][Tf2N]，液相傳質(zhì)系數(shù)從大到小依次是[EMIM][BF4] > [EMIM][TFA] ≈ [EMIM][TfO] > [EMIM][Tf2N]?？梢?，陽離子相同時，不同陰離子的離子液體壓降大的同時傳質(zhì)系數(shù)也增大，即傳質(zhì)系數(shù)的增大是依靠更多的動力消耗為代價的，這與陽離子對動力學(xué)影響表現(xiàn)出相反的規(guī)律。但不論陰離子還是陽離子對壓降的影響不是很明顯，所以離子液體篩選過程中應(yīng)以傳質(zhì)系數(shù)和溶解度為關(guān)鍵因素。對比表1中的溶解度數(shù)據(jù)可以發(fā)現(xiàn)，不管陰離子還是陽離子結(jié)構(gòu)的離子液體，傳質(zhì)系數(shù)大的氣體的溶解度小。

2.3 填料結(jié)構(gòu)對傳遞性能的影響

圖9和圖10給出了波紋板傾斜角度對離子液體吸收CO2過程中壓降和傳質(zhì)系數(shù)的影響，包括4種不同的傾斜角結(jié)構(gòu)（500X: 30°、500Y: 45°和兩種折線結(jié)構(gòu): 30°-45°-30°和45°-30°-45°），在相同氣速和液速下，4種結(jié)構(gòu)壓降大小順序為30°<30°-45°-30°<45°-30°-45°<45°，傳質(zhì)系數(shù)大小順序為30°＜45°≈30°-45°-30°＜45°-30°-45°。可見兩種折線結(jié)構(gòu)盡管沒有降低氣體的壓降，但傳質(zhì)性能相對于傳統(tǒng)的X型和Y型有所提高，主要是因為兩次傾斜角的變化促進(jìn)了氣液表面的更新，從而提高了氣液間的流動傳質(zhì)效率。因此，權(quán)衡壓降和傳質(zhì)性能的折線結(jié)構(gòu)填料是一個不錯的選擇。

3 結(jié) 論

本文主要對金屬波紋板規(guī)整填料中離子液體吸收CO2過程的傳質(zhì)和流體力學(xué)性能進(jìn)行了研究，采用CFD軟件建立了可靠的數(shù)學(xué)模型，系統(tǒng)考察了離子液體陽離子和陰離子結(jié)構(gòu)以及規(guī)整填料波紋板的傾斜角度對吸收過程壓降和傳質(zhì)性能的影響。結(jié)果表明：

（1）氣體通過單位高度床層壓降隨氣體流速增大而增大，液相傳質(zhì)系數(shù)隨液體流速的增大而增大。

（2）相同陰離子的離子液體，隨著陽離子碳鏈長度的增長，吸收過程壓降增大（[HMIM][Tf2N] > [BMIM][Tf2N] > [EMIM][Tf2N]），同時液相傳質(zhì)系數(shù)減?。╗EMIM][Tf2N] > [BMIM][Tf2N] > [HMIM][Tf2N]）。

（3）相同陽離子的離子液體，不同陰離子的離子液體壓降大的同時傳質(zhì)系數(shù)也增大，即傳質(zhì)系數(shù)的增大是依靠更多的動力消耗為代價的。壓降和傳質(zhì)系數(shù)從大到小均為[EMIM][BF4]>[EMIM][TFA]≈ [EMIM][TfO] > [EMIM][Tf2N]。

（4）離子液體的結(jié)構(gòu)對吸收過程的壓降影響不明顯，所以離子液體篩選過程中主要考慮傳質(zhì)系數(shù)和溶解度，但二者與離子液體結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出相反的規(guī)律。

（5）4種不同的波紋板傾斜角規(guī)整填料壓降大小順序為30°<30°-45°-30°<45°-30°-45°<45°，傳質(zhì)系數(shù)大小順序為30°＜45°≈30°-45°-30°＜45°- 30°-45°?？梢妰煞N折線結(jié)構(gòu)盡管沒有降低氣體的壓降，但傳質(zhì)性能優(yōu)于傳統(tǒng)的X型和Y型規(guī)整填料。

符 號 說 明

D——擴(kuò)散系數(shù)，m·s-2 F——相互作用力，N HOL——液相總傳質(zhì)單元高度，m Kxa——液相傳質(zhì)系數(shù)，kmol·s-1·m-3 L——液相流量，kmol·s-1·m-2 M——摩爾質(zhì)量，g·mol-1 NOL——傳質(zhì)單元數(shù) Δp——壓降，Pa·m-1 u——速度，m·s-1 Vm——摩爾體積，cm3·mol-1 w——質(zhì)量分?jǐn)?shù) x——摩爾分?jǐn)?shù) α——傾斜角，(°) m——黏度，mPa·s r——密度，kg·m-3 下角標(biāo) e——平衡狀態(tài) G——?dú)怏w in——入口 L——液體 out——出口 離子液體名稱 [EMIM][Tf2N]——1-ethyl-3-methylimidazolium bis[(trifluoromethyl)sulfonyl]imide [BMIM][Tf2N]——1-butyl-3-methylimidazolium bis[(trifluoromethyl)sulfonyl]imide [HMIM][Tf2N]——1-hexyl-3-methylimidazolium bis[(trifluoromethyl)sulfonyl]imide [EMIM][BF4]——1-ethyl-3-methylimidazolium tetrafluoroborate [EMIM][TfO]——1-ethyl-3-methylimidazolium trifluoromethanesulfonate [EMIM][TFA]——1-ethyl-3-methylimidazolium trifluoroacetate

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Mass transfer and hydraulic performance of CO2absorptionby ionic liquids over structured packings

DAI Chengna, XIANG Yin, LEI Zhigang

State Key Laboratory of Chemical Resource EngineeringBeijing University of Chemical TechnologyBeijingChina

In this work, ionic liquids (ILs) were proposed for the capture of CO2over the structured packings. The pressure drop and mass transfer coefficient were investigated using computational fluid dynamics (CFD). The relationship among the structure of ILs, performance of pressure drop and mass transfer coefficient, as well as the relationship among the corrugation angles of structured packings, performance of pressure drop and mass transfer coefficient were identified. The results showed that under the same operating conditions with same anion, the increase of carbon number in the alkyl chain on the cation of ILs leads to the increase of the pressure drop (., [HMIM][Tf2N] > [BMIM][Tf2N] > [EMIM][Tf2N]), and decrease of the mass transfer coefficient (., [EMIM][Tf2N] > [BMIM][Tf2N] > [HMIM][Tf2N]). Thus, the cation [EMIM] is the optimum choice with regard to the pressure drop and mass transfer performance. Moreover, for ILs with different anions the pressure drop and mass transfer coefficient show the same trend,., [EMIM][BF4] > [EMIM][TFA] ≈ [EMIM][TfO] > [EMIM][Tf2N]. There is an inverse relationship between the mass transfer coefficient and solubility of CO2for different ILs. Thus, there is a tradeoff when choosing IL for the capture of CO2. In addition, four types of structured packings with different corrugation angles (X type, Y type, and two transition types) were compared. From the viewpoint of mass transfer performance the two transition types structured packings are superior to the traditional X or Y types.

ionic liquid; mass transfer; carbon dioxide; absorption; structured packing; pressure drop; computational fluid dynamics (CFD)

2015-06-01.

Prof. LEI Zhigang, leizhg@mail.buct.edu.cn

10.11949/j.issn.0438-1157.20150753

TQ 028.8

A

0438—1157（2015）08—2953—09

雷志剛。

代成娜（1984—），女，博士，講師。

國家自然科學(xué)基金項目（21476009，21406007，U1462104）。

2015-06-01收到初稿，2015-06-09收到修改稿。

supported by the National Natural Science Foundation of China (21476009, 21406007, U1462104).