鄒天森，張金良*，陳 昱，王慢想，潘麗波，王先良，魏復盛（.中國環(huán)境科學研究院環(huán)境基準與風險評估國家重點實驗室，北京 000；.中國環(huán)境科學學會，北京 0008；.中國環(huán)境監(jiān)測總站，北京 000）

中國部分城市空氣環(huán)境鉛含量及分布研究

鄒天森1，張金良1*，陳 昱2，王慢想1，潘麗波1，王先良1，魏復盛3（1.中國環(huán)境科學研究院環(huán)境基準與風險評估國家重點實驗室，北京 100012；2.中國環(huán)境科學學會，北京 100082；3.中國環(huán)境監(jiān)測總站，北京 100012）

為描述我國城市空氣環(huán)境鉛含量的水平和分布特征.通過計算機在CNKI、萬方、維普、Science Direct、Google Scholar和PubMed等數(shù)據(jù)庫檢索和搜集2000～2012年間發(fā)表的關于空氣顆粒物中重金屬含量的文獻，剔除重復后，按照擬定的標準進行篩選，共有69篇文獻納入分析研究，涉及30個省/市共42個城市，有效樣本數(shù)大于5489個.空氣環(huán)境鉛含量均以PM10的監(jiān)測結果計（以下同，包括我國環(huán)境空氣質(zhì)量標準限值），其加權平均值為（256.5±192.0）ng/m3，其中，18個城市（占42.96%）空氣中的鉛含量超過我國環(huán)境空氣質(zhì)量標準（GB3095-2012）的年均限值（272.5ng/m3），其平均值為（551.0±350.3）ng/m3；湖南長沙、廣東韶關、遼寧沈陽、江西永修、陜西西安和遼寧葫蘆島6個城市（占14.3%）的空氣環(huán)境鉛含量超過季均限值（545.0ng/m3），其鉛含量分別為554.4，637.0，638.8，764.1，1018.6，1721.2ng/m3.我國經(jīng)濟較發(fā)達的京津唐、環(huán)渤海圈以及珠江三角洲地區(qū)的空氣環(huán)境鉛含量較高；我國北方城市空氣環(huán)境鉛含量在冬春季相對較高，是夏秋季節(jié)的1.2～1.9倍，東南沿海城市空氣環(huán)境鉛含量的季節(jié)性變化不明顯；廣州、上海、北京和成都的數(shù)據(jù)分析顯示自2003年以來，空氣中的鉛含量呈明顯的下降趨勢.上述分析結果表明，我國空氣環(huán)境鉛含量較高，總體呈現(xiàn)下降趨勢.

城市空氣；PM10；鉛；含量；分布

鉛是環(huán)境中常見的有毒重金屬，我國已將其列入大氣環(huán)境優(yōu)先控制名錄［1］.我國自禁止使用含鉛汽油后，大氣鉛污染一定程度上得到了控制［2］，然而我國大氣鉛污染依然受到汽車尾氣和礦產(chǎn)開采及冶煉的嚴重影響［3-4］.

國內(nèi)外大量文獻報告了我國城市空氣環(huán)境鉛含量，但就全國范圍內(nèi)的報道較少，Zhang等［5］報告了長沙-株州-湘潭城市群空氣環(huán)境鉛含量水平，為201.0ng/m3；譚吉華等［6］報告了我國44個城市空氣環(huán)境鉛含量的平均值為304.2ng/m3，總結了我國空氣環(huán)境鉛污染的來源，但其并未指出研究城市空氣環(huán)境鉛污染具體的顆粒物形式，不能直接地進行鉛含量的相關運算，也不能準確地進行城市之間的橫向比較，不能反應出我國空氣環(huán)境鉛含量的實際水平.目前大多數(shù)研究往往基于以下原因很難反應出全國范圍內(nèi)的鉛污染水平:（1）單一城市研究為主，采樣和檢測方法不一致；（2）涉及研究的空氣顆粒物類型不一致，不適于城市間的橫向比較.為了解我國城市空氣環(huán)境鉛含量水平，本文在收集國內(nèi)外文獻資料的基礎上，通過系統(tǒng)詳細的分析，描述了我國城市空氣環(huán)境鉛含量的現(xiàn)狀、分布特征及時間變化趨勢.

1 材料與方法

1.1 文獻搜集與篩選

使用中文關鍵詞“大氣/空氣/顆粒物/TSP/PM10/PM2.5”和“鉛/重金屬”，在CNKI、萬方和維普等數(shù)據(jù)庫檢索收集2000年以來發(fā)表的相關中文文獻；使用英文關鍵詞“atmosphere/PM10/ PM2.5”和“l(fā)ead pollution/heavy metals”，在Science Direct，Google Scholar和Pubmed等數(shù)據(jù)庫檢索收集2000年以來發(fā)表的相關英文文獻.剔除重復報道的文獻后，按照以下標準進行文獻篩選:（1）文獻報道了顆粒物的類型（TSP、PM10或PM2.5）；（2）顆粒物中鉛含量的檢測方法為電感耦合等離子體質(zhì)譜法（ICP-MS）、電感耦合等離子體發(fā)射光譜法（ICP-AES）、原子吸收法（AAS）或原子熒光法（XRF）；（3）結果以空氣中的鉛含量表示，單位為ng/m3或μg/m3.

1.2 數(shù)據(jù)的轉(zhuǎn)化及整合

為保證數(shù)據(jù)的可比性，將文獻中以TSP、PM2.5計的空氣環(huán)境鉛含量轉(zhuǎn)換為以PM10計.為方便與我國現(xiàn)行空氣質(zhì)量標準限值比較，按照同樣的方法計算出空氣質(zhì)量標準中以PM10計的鉛含量標準限值.結果中所有的空氣環(huán)境鉛含量均以PM10計.

1.2.1 以TSP計的空氣環(huán)境鉛含量轉(zhuǎn)換 采用公式（1）～（3）將以TSP計的空氣環(huán)境鉛含量進行換算［7］.并用同樣的方法計算出我國《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》（GB3095-2012）中以PM10計鉛含量的年平均限值和季平均限值分別為272.5，545.0ng/m3.

式中: PbT和PbPM分別為以TSP和PM10計的空氣鉛的質(zhì)量濃度；RT、RPM分別為TSP和PM10中鉛的質(zhì)量百分比分別為TSP和PM10的質(zhì)量濃度.根據(jù)文獻報道［8-9］，短時期內(nèi)RPM/RT變化不大，鉛在細顆粒物中的富集明顯，RPM/RT取常數(shù)1.25.則:

1.2.2 以PM2.5計的空氣環(huán)境鉛含量轉(zhuǎn)換 篩選出的文獻中有16個城市同時報告了以PM2.5和PM10計的空氣環(huán)境鉛含量.分析顯示兩者具有良好的正相關關系:

式中:PbPM10，PbPM2.5分別為以PM10和PM2.5計的空氣環(huán)境鉛含量（R2=0.9906），見圖1.

1.3 空氣環(huán)境中鉛含量平均值的計算

采用加權平均值法進行計算空氣環(huán)境中的平均鉛含量，計算公式見（5）:

式中:x1、x2…xn是相關研究報道的空氣環(huán)境鉛含量；n1、n2…nn為監(jiān)測樣本數(shù).

圖1 PM10和PM2.5中鉛含量的相關性Fig.1 Correlation of lead content in PM10and PM2.5

2 結果與分析

2.1 文獻收錄情況

共搜索出相關文獻232篇，剔除重復報道后為218篇，按擬定的標準選出69篇文獻（其中中文58篇、英文11篇），涉及全國30個省/市的42個城市，有效樣本大于5489個.入選的文獻中，鉛的測定以ICP-MS方法使用最多，占42%；其次為ICP-AES，XRF和AAS，分別占21%，20%和17%.

2.2 我國部分城市空氣環(huán)境鉛含量

42個城市空氣環(huán)境鉛含量中位數(shù)為228.4ng/m3（范圍為1.8～1721.2ng/m3），見表1.加權平均值法計算得出42個城市的鉛含量平均值為256.5ng/m3，低于我國現(xiàn)行《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》（GB3095-2012）年均值（272.5ng/m3）.遼寧省葫蘆島市空氣環(huán)境鉛含量最高，為2591.4ng/m3，為我國環(huán)境空氣質(zhì)量標準年平均限值的9.51倍.有18個城市（42.9%）空氣環(huán)境鉛含量超過國家空氣質(zhì)量標準的年平均限值，其空氣環(huán)境鉛含量平均為（551.0±350.3）ng/m3，其中湖南長沙、廣東韶關、遼寧沈陽、江西永修、陜西西安和遼寧葫蘆島6個城市（占14.3%）的空氣鉛含量超過國家空氣質(zhì)量標準的季平均限值，分別為554.4， 637.0， 638.8，764.1， 1018.6， 1721.2ng/m3.

2.3 空氣環(huán)境鉛含量的空間分布特征

圖2 我國部分城市空氣環(huán)境鉛含量的空間分布Fig.2 Spatial distribution of atmospheric lead contents in several cities

表1 全國部分城市空氣鉛含量統(tǒng)計表Table 1 The atmospheric lead contents in several cities， China

續(xù)表1

利用ArcGIS10.1中的地圖制作工具作出我國城市空氣鉛含量的空間分布情況，見圖2.結果顯示我國北方京津唐和環(huán)渤海地區(qū)的鉛含量較高，中部的西安和南部的珠江三角洲鉛含量也明顯高于其他城市，西部和東部沿海城市鉛含量相對較低，整體上呈現(xiàn)出南北發(fā)達地區(qū)空氣鉛含量高，中西部偏遠欠發(fā)達地區(qū)含量低的特點；在人口密集、經(jīng)濟水平發(fā)達的地區(qū)空氣鉛含量水平較高，與相關文獻報道一致［10-13］.提示空氣環(huán)境鉛污染水平與經(jīng)濟發(fā)展密切相關，應加強工業(yè)企業(yè)鉛排放的控制.

表2顯示，我國總體空氣環(huán)境鉛污染水平明顯高于歐美等發(fā)達國家及與我國鄰近的日本和韓國，也遠遠高于新西蘭的鉛含量水平，但低于南非和印度等國家.提示我國空氣環(huán)境鉛污染相對嚴重，污染形勢不容樂觀.我國香港和澳門特別行政區(qū)空氣環(huán)境鉛污染較輕，鉛含量分別為80.0，59.5ng/m3，遠低于我國大陸地區(qū)，但高于美國加州和德國埃爾福特.

2.4 空氣環(huán)境鉛含量的季節(jié)性變化

入選的文獻中，報道空氣環(huán)境鉛含量季節(jié)性變化的有17個城市，總體表現(xiàn)為冬春季高于夏秋季，冬春季與夏秋季空氣鉛含量的比值為1.40±0.69；部分城市表現(xiàn)為夏秋季高于冬春季.城市間的季節(jié)性差異較大，大部分城市（12/17）比值大于1，平均值為1.66±0.62（范圍:1.20～3.58），其中新疆烏魯木齊市2009年監(jiān)測結果的比值最高（為3.58）.多數(shù)沿海城市（廈門、天津除外）和少數(shù)內(nèi)陸城市（唐山、南昌）比值小于1（0.42～0.92），見表3.

表2 世界主要國家空氣環(huán)境中的鉛含量Table 2 Atmospheric lead contents in some world cities

表3 冬春季與夏秋季空氣鉛含量的比較Table 3 Comparison of atmospheric lead contents in winter-spring and summer-fall

總體來看，我國空氣環(huán)境鉛含量在冬春季相對較高，沿海城市與北方內(nèi)陸城市的季節(jié)性變化存在明顯的差異.沿海城市（青島除外）空氣環(huán)境鉛含量的季節(jié)性變化不明顯，冬春季節(jié)略低于夏秋季節(jié)；內(nèi)陸城市（濟南和南昌除外）冬春季高于夏秋季.根據(jù)文獻報道，其原因可能為:（1）北方城市冬春季節(jié)燃煤供暖是影響當?shù)乜諝猸h(huán)境鉛含量的一個主要因素［49，92-94］；（2）我國大部分地區(qū)是夏季高溫多雨，冬季寒冷干燥的季風氣候，夏秋季地區(qū)空氣濕潤、多雨，通過沖刷、雨除等作用使空氣環(huán)境鉛含量大大降低，因而鉛含量在夏秋季往往相對較低［53］；（3）沿海地區(qū)夏秋季屬于旅游旺季，人群數(shù)較多、汽車活動較頻繁，交通尾氣排放相對較多從而造成夏秋季空氣環(huán)境鉛含量相對較高［60， 95-96］.

2.5 空氣環(huán)境鉛含量的時間變化趨勢

對文獻報告較多的上海、廣州、成都和北京4個城市空氣環(huán)境鉛含量的變化趨勢分析顯示，自2003年以來，城市空氣環(huán)境鉛含量呈明顯的下降趨勢，其中以成都的鉛含量下降幅度最大，廣州次之，北京和上海的下降趨勢相對較慢且基本相同.北京2008年空氣環(huán)境鉛含量明顯低于其他年份，與舉辦第29屆夏季奧林匹克運動會，控制空氣污染和限制機動車出行等一系列措施密切相關［97-98］，見圖4.

圖3 北京、成都、上海和廣州PM10中鉛含量的時間變化趨勢Fig.3 Trends of lead contents in PM10in Beijing， Chengdu， Shanghai and Guangzhou

2.6 討論

由于本文為類META分析的研究，受研究報道數(shù)據(jù)信息的限制，存在以下局限性:（1）本文所研究的城市未涉及到全部城市，并不能完全代表我國全部城市空氣環(huán)境的鉛含量水平，尤其中西部城市的相關研究較少，可能會對分析結果造成一定的影響；（2）涉及的時間跨度較大，不同時間段內(nèi)所研究的城市不同，總體時間趨勢變化不明顯；（3）通過對文中以TSP計的空氣環(huán)境鉛含量的轉(zhuǎn)換值與實際值的比較發(fā)現(xiàn)，轉(zhuǎn)換值比實際值偏低11%～32%，而如何更準確地反映空氣環(huán)境中以TSP計和以PM10計的鉛含量的轉(zhuǎn)換關系仍需要進一步研究.

3 結論

3.1 我國城市空氣環(huán)境鉛含量的總體水平低于國家空氣質(zhì)量標準的年均限值，但是遠高于德國、西班牙和美國等歐美國家，也高于我國香港和澳門地區(qū)，低于南非、印度等國家.

3.2 我國北方京津唐和環(huán)渤海地區(qū)以及中部西安和南方珠江三角洲地區(qū)的鉛含量較高，西部和東部沿海城市鉛含量相對較低.

3.3 我國大部分城市空氣環(huán)境鉛含量總體表現(xiàn)為冬春季高于夏秋季.但沿海和內(nèi)陸城市存在較大的差異，其原因除了與區(qū)域地理位置不同有關外，與氣候條件的不同也有一定關系.

3.4 上海、廣州、成都和北京4個城市空氣環(huán)境鉛含量的變化趨勢顯示，自2003年以來我國城市空氣環(huán)境鉛含量呈明顯的下降趨勢.

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Contents and distribution characteristics of atmospheric lead in urban China.

ZOU Tian-sen1， ZHANG Jin-liang1*，CHEN Yu2， WANG Man-xiang1， PAN Li-bo1， WANG Xian-liang1， WEI Fu-sheng3（1.State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment， Chinese Research Academy of Environmental Sciences， Beijing 100012，China；2.Chinese Society For Environmental Sciences， Beijing 100082， China；3.China National Environmental Monitoring Centre， Beijing 100012， China）. China Environmental Science， 2015，35（1）：23～32

To describe the characteristics for the content and the distribution of atmospheric lead in urban China， the articles on atmospheric heavy metal contents in Chinese cities publicated from 2000 to 2012 were searched and collected through the search engines of CNKI， Wanfang， CQVIP， Science Direct， Google Scholar and PubMed etc. Based on the uniform criteria， 69 articles were selected for the further analysis. The atmospheric lead contents were reported in 42 cities of 30 provinces and included more than 5，489 samples. Atmospheric lead concentrations were expressed by the lead concentrations in PM10. The lead concentrations by those in PM2.5and in TSP were transferred， including the limits of the national ambient air quality standards （NAAQS）. The weighted mean of atmospheric lead level in urban China was（256.5±192.0） ng/m3. The atmospheric lead levels in 18cities （42.9%） were higher than 272.5ng/m3， the limits of NAAQS（GB3095-2012） in PM10， and the average was （551.0±350.3） ng/m3. The levels of lead in Changsha in Hunan province，Shaoguan in Guangdong province， Shengyang in Liaoning province， Yongxiu in Jiangxi province， Xi'an in Shanxi province and Hulu island in Liaoning province were 554.4， 637.0， 638.8， 764.1， 1018.6 and 1721.2ng/m3， respectively，these were higher than the seasonal limit of NAAQS （545.0ng/m3）. The results also showed that levels of atmospheric lead in developed regions， such as Beijing-Tianjin-Tangshan economic zone， Circum-Bohai-Sea region and Pearl River Delta， were higher than those in other regions. The atmospheric lead contents in winter-spring were 1.2～1.9times as high as those in autumn-fall in north cities in China， while there were no significant differences in southeast coastal cities. It was showed that lead contents decreased remarkably in Guangzhou， Shanghai， Beijing and Chengdu since 2003. Theseresults suggested that the atmospheric lead contents in urban China were much higher that those in developed countries，although the levels of lead showed the decreased trend.

urban atmosphere；PM10；lead；content；distribution

X513

A

1000-6923（2015）01-0023-10

鄒天森（1989-），男，河南鹿邑人，中國環(huán)境科學研究院碩士研究生，研究方向環(huán)境污染與健康.

2014-04-01

國家“973”項目（2012CB525005）

* 責任作者， 研究員， zhangjl@craes.org.cn