方夢祥，江文敏，王 濤，項群揚，盧佳匯，周旭萍

（1.浙江大學 能源清潔利用國家重點實驗室，浙江 杭州310027；2.法國電力集團EDF中國研發(fā)中心，北京100005）

燃煤電廠及其他工業(yè)領域大量排放的CO2被認為是影響全球氣候變化的一個重要因素［1］.化學吸收法是目前對已建燃煤電廠的CO2捕集較為可行的一種技術方案［2-3］.其中以吸收—熱再生的循環(huán)系統(tǒng)捕集CO2的化學吸收法最為接近商業(yè)化運行［4］.傳統(tǒng)的再生塔需要抽取大量的電廠蒸氣，通過與再生塔塔底再沸器進行換熱的方式加熱再生塔，使得吸收完CO2的富液解析出CO2.然而這種再生方式的再生能耗也非常高，大大降低電廠的熱效率［5］.以質(zhì)量分數(shù)30% 乙醇胺（MEA）溶液為例，利用傳統(tǒng)的再生塔，再生能耗在最優(yōu)化狀態(tài)下也能達到每千克CO23.2～4 MJ［6-7］，導致電廠機組供電效率下降大約10個百分點［8］.目前，對化學吸收法捕集CO2工藝的改進主要從新型吸收劑的開發(fā)和新工藝的研究2方面進行.在新型吸收劑開發(fā)方面，有學者研究氨水、相變吸收劑、氨基酸鹽等吸收劑的開發(fā)利用［9-11］.而再生工藝的改進方面，Moullec等［12］根據(jù)傳統(tǒng)的單塔吸收，單塔再生工藝對化學吸收系統(tǒng)進行工藝流程上的一些改進.此外潘一力等［13］對于單獨的再生塔提出了膜減壓再生工藝.傳統(tǒng)的再生塔熱耗由吸收劑反應熱，水氣化潛熱以及由于換熱溫差導致的顯熱3 部分組成.Anusha等［14］研究表明這3部分熱耗中，反應熱約占51%，氣化潛熱約占23%，顯熱約占26%.可見在這3部分熱耗當中，氣化潛熱所占的比例也非常大.法國電力集團（EDF）提出的直接蒸氣再生CO2工藝，通過抽取電廠過熱蒸氣直接導入再生塔塔底進行吹掃，這樣無需通過氣化吸收劑中的水就可以提高CO2的傳質(zhì)推動力，減小再生過程中水蒸氣的氣化潛熱損失.為此浙江大學和法國電力集團（EDF）合作進行此技術研究.

本文基于直接蒸氣再生CO2實驗平臺的實驗結(jié)果，通過Aspen Plus軟件建立模型，對系統(tǒng)進行模擬.通過模型與試驗結(jié)果的對比驗證了模型的可靠性，并通過模型預測了蒸氣吹掃量，蒸氣過熱溫度，富液進口溫度，再生塔壓力，填料種類5大因素對CO2再生效果的影響.

1 系統(tǒng)介紹

1.1 實驗裝置

直接蒸氣再生CO2系統(tǒng)實驗裝置結(jié)構(gòu)圖如圖1所示，該系統(tǒng)由再生塔、蒸氣發(fā)生系統(tǒng)、冷凝系統(tǒng)3部分主體構(gòu)成.其中再生塔的結(jié)構(gòu)參數(shù)如表1所示：

圖1 直接蒸氣再生CO2 系統(tǒng)流程圖Fig.1 Direct steam stripping CO2system

表1 再生塔設計參數(shù)列表Tab.1 Parameter of packing column

實驗開始后，先打開塔底再沸器加熱，同時打開塔頂油浴至溫度達到105℃.打開數(shù)據(jù)采集軟件，觀察各個溫度壓力測點的變化，選擇合適的加熱功率使之與塔體自身散熱相平衡，這時塔體各個測點溫度基本保持不變.打開鍋爐加熱得到水蒸氣，調(diào)節(jié)蒸氣管道上的加熱帶至指定過熱溫度.之后打開富液泵，使富液從儲液罐進入再生塔.待實驗進入穩(wěn)定狀態(tài)后，正式進入實驗工況，通過調(diào)節(jié)鍋爐出口蒸氣流量，水蒸氣過熱溫度，富液入口溫度等操作條件來調(diào)節(jié)實驗工況.每個工況調(diào)節(jié)完畢后，采集實驗數(shù)據(jù)，一般保持1h穩(wěn)定運行.期間每隔20min在再生塔四段塔體取樣口上取樣分析吸收液成分.分析儀器如表2所示.實驗過程中涉及到需要記錄系統(tǒng)各個測點溫度，CO2再生量，吹掃蒸氣量等參數(shù)，其測量儀器如表3所示.出口再生塔的CO2產(chǎn)濕式流量計測得，貧液中CO2負荷由CO2負荷分析儀和電位滴定儀兩者滴定結(jié)果確定.其中液相中的CO2質(zhì)量分數(shù)，主要通過化學CO2負荷分析儀通過化學滴定方法測的.之后通過以下公式計算得到CO2負荷［15］：

式中：α為樣品中CO2負荷，即每摩爾MEA 中CO2的摩爾量，mol／mol；T 為環(huán)境溫度，K；VCO2為CO2體積；VL為吸收劑體積；V0G和V1G分別為反應前后測得的系統(tǒng)內(nèi)氣體體積，ml；ρB 為吸收劑質(zhì)量濃度，kg／m3.

表2 分析儀器Tab.2 Analytical instruments

表3 測量儀器Tab.3 Measuring instrument

1.2模擬流程

通過Aspen Plus對該再生系統(tǒng)進行模擬研究，其中應用到的模塊主要有Column，Pump，Heater，Cooler，F(xiàn)lash2.其流程圖如圖2所示.

圖2 直接蒸氣再生CO2 工藝流程模擬圖Fig.2 Simulation flow sheet of steam direct stripping CO2system

富液通過富液泵抽取由再生塔塔頂進入再生塔，而吹掃蒸氣則經(jīng)過加熱器加至過熱溫度后從再生塔塔底吹入再生塔，在塔內(nèi)一方面提供再生所需熱量，另外一方面與塔頂富液相遇，將解析出的CO2帶出塔體.再生塔塔頂出口氣體經(jīng)過冷卻后進入閃蒸分離裝置實現(xiàn)氣液兩相分離.其中氣相部分作為最終的出口CO2氣體，液相部分重新回流進入再生塔.

模擬結(jié)果中通過計算出口氣體中CO2再生速率，查看塔體內(nèi)部各個塔板上溫度變化，氣液兩相濃度分布等參數(shù)與實驗結(jié)果相比較.再生塔模型參數(shù)如表4所示，富液吸收劑在再生塔中模擬再生過程主要涉及的反應如表5所示：

表4 再生塔模型參數(shù)列表Tab.4 Parameter of the model

表5 模擬過程中的化學反應Tab.5 Chemical reaction in model

反應序號1～3為電離平衡反應，4～7為動力學反應，反應速率為

式中：r 為反應速率常數(shù)；T0為標準狀態(tài)下溫度，R為氣體常數(shù)，k為指前因子；n為溫度指數(shù)，E 為活化能.k，n，E 的值如表6所示［16］.

表6 反應動力學參數(shù)Tab.6Kinetics parameters

2 實驗及模擬結(jié)果分析

2.1 MEA-CO2-H2O 體系中VLE數(shù)據(jù)

氣液平衡數(shù)據(jù)（VLE）的準確性對CO2再生過程模擬可靠性的影響非常關鍵.通過使用Aspen Plus中的閃蒸計算，根據(jù)氣液平衡原理，可以計算不同CO2負荷α 下，體系中各組分的分壓.如圖3所示 模 擬 了40，80，120 ℃這3 個 溫 度 環(huán) 境 下，MEA-CO2-H2O 體 系 中CO2負 荷α 對CO2分 壓pCO2的影響，并且與Ugochukwu 等［17］的實驗數(shù)據(jù)作對比.結(jié)果顯示CO2分壓隨著體系溫度的升高而升高，同時也隨著體系中CO2負荷的變大而升高.模擬值與實驗值具有很好的吻合性.

圖3 實驗與模擬對比MEA-CO2-H2O 體系中CO2 分壓值pCO2 與CO2 負 荷α 關 系Fig.3 Experiment and simulation results of relationship between CO2partial pressure pCO2 and CO2loadingα

2.2 吹掃蒸氣流量對CO2 再生效果的影響

圖4 吹掃蒸氣流量qm-g對于CO2 再生速率ν和貧液中CO2 負荷α 的影響Fig.4 Effect of steam flowQgfor CO2regeneration rate νand CO2loadingα

在直接蒸氣吹掃再生CO2系統(tǒng)中，蒸氣吹掃量qmg是一個重要的操作變量.由于直接蒸氣吹掃過程中，用過熱蒸氣代替?zhèn)鹘y(tǒng)熱再生工藝中再沸器加熱.其所需蒸氣量的大小直接取決于該溫度下的水蒸氣飽和分壓.如圖4 所示反映了吹掃蒸氣流量qmg從0.075kg／h到2.55kg／h變化過程中，CO2再生速率ν以及貧液中CO2負荷α的變化值.由圖中可知，Aspen Plus模擬的值與實驗值之間具有較好的吻合性.當蒸氣流量從0.075kg／h 開始變大后，CO2再生速率迅速變大，當吹掃蒸氣流量達到1kg／h后，CO2再生速率開始趨于平穩(wěn).并且在小蒸氣流量范圍（0.075～2.55kg／h）內(nèi)，Aspen模擬值與實驗值更為接近.當吹掃蒸氣流量從1kg／h 變化到2.55 kg／h過程中，無論模擬值還是實驗值，都顯示CO2再生速率緩慢增長.這是因為在進口貧液流量一定的情況下，小蒸氣流量所提供的熱量以及傳質(zhì)推動力不足以使得貧液中CO2全部再生，在這種情況下，增大蒸氣流量能夠有效的提高CO2再生速率.而在較大蒸氣流量的工況下，其提供的熱量以及傳質(zhì)推動力已經(jīng)使得大部分CO2從富液中再生.此時提高吹掃蒸氣流量對于CO2再生速率的影響不大.同時還可以發(fā)現(xiàn)實驗值和模擬值之間在小蒸氣流量的情況下較為吻合，而在大蒸氣流量的情況下偏差逐漸變大.

2.3 蒸氣過熱度對CO2 再生效果的影響

如圖5所示反映了吹掃蒸氣過熱度ts從10 ℃變化到60 ℃的過程中，CO2再生速率R 以及貧液中CO2負荷α的變化趨勢.圖中顯示對一定流量的過熱蒸氣，改變蒸氣的過熱度對于CO2再生速率及貧液CO2負荷都沒有顯著影響.吹掃蒸氣在再生塔中具有2方面作用：1）再生塔中CO2解析再生提供反應熱，2）過熱蒸氣作為吹掃蒸氣提供傳質(zhì)推動力，攜帶從富液中再生出的CO2離開再生塔.在提供熱量方面，過熱蒸氣提高10℃，其比焓提高的并不大.以1個大氣壓下，120 ℃的過熱蒸氣為例，其比焓為2 716.4kJ／kg.當其溫度提高至130 ℃時，其比焓為2 736.7kJ／kg，提高幅度僅為0.7%.另一方面，過熱蒸氣提供傳質(zhì)推動力主要依靠過熱蒸氣流量，而與過熱度關系不大，因此其對CO2再生速率的影響非常小.

圖5 蒸氣過熱溫度ts 對于CO2 再生速率ν和貧液中CO2 負荷α 的影響Fig.5 Effect of superheated degree tsfor CO2regeneration rateνand CO2loadingα

2.4 富液入口溫度對再生效果的影響

富液入口溫度應該選擇在接近吸收液沸點的溫度范圍內(nèi)，以盡量避免直接蒸氣再生CO2工藝中吹掃蒸氣在塔內(nèi)的冷凝［12］.如圖6所示反映了在0.3，0.6，0.9，1.5kg／h這4個蒸氣流量工況下，富液入口溫度trich變化對CO2再生速率ν以及貧液CO2負荷α影響的模擬結(jié)果.結(jié)果顯示，無論在哪組蒸氣流量下，富液入口溫度的提高都將有利于CO2再生.然而，相比于1.5kg／h的蒸氣流量，在0.3kg／h這樣的小蒸氣流量下，富液入口溫度的提高對CO2再生速率的影響更為顯著.這是因為在小蒸氣流量的環(huán)境下，吹掃蒸氣提供的熱量不足以使得富液中的CO2完全解析出來.此時提高富液入口溫度，更加有利于促進CO2再生.而在蒸氣流量較大的情況下，吹掃蒸氣可以提供足夠的熱量使得富液中的CO2再生，此時提高富液入口溫度對于CO2再生效果并不明顯.

圖6 不同蒸氣流量下，不同富液溫度trich對CO2 再生速率ν和貧液CO2 負荷α 的影響Fig.6 Effect of rich stream temperature trichfor CO2regeneration rateνand CO2loadingαin different steam flow conditions

2.5 再生塔壓力對CO2 再生效果的影響

如圖7所示反映了在過熱度ts＝20 ℃，蒸氣流量qmg為0.3，0.6，0.9，1.2，1.5，2kg／h這6個工況下，再生塔壓力p 從1×105Pa變化到5×105Pa過程中，CO2再生速率ν的變化趨勢.由圖可知，在0.3，0.6，0.9這3個蒸氣流量下，CO2再生速率ν隨著再生塔壓力p 從1×105Pa到5×105Pa的提高都是減小的，而在蒸氣流量為1.2kg／h 工況下，隨著再生塔壓力提高，CO2再生速率先變大后逐漸減小，在3×105Pa時達到最大值.而在1.5，2.0kg／h這2個吹掃蒸氣流量下，隨著再生塔壓力變大，CO2再生速率有一個緩慢上升的趨勢.再生塔中CO2再生量取決于富液吸收的熱量以及再生塔中CO2的傳質(zhì)推動力.再生塔壓力變大的過程中，再生塔內(nèi)溫度隨之提高，CO2飽和分壓也隨之提高.因此在大蒸氣流量的情況下，其CO2再生速率是隨著再生塔壓力提高而增大的.而在小蒸氣流量工況下，由于加壓使得再生塔內(nèi)富液達到沸點所需要的熱量變大，而小蒸氣流量又不足以提供足夠的熱量，因此其CO2再生量反而會變小.

圖7 再生塔壓力p 對于CO2 再生速率ν的影響Fig.7 Effect of column pressure pfor CO2regeneration rateν

2.6 不同填料對于CO2 再生效果的影響

無論對于吸收過程還是再生過程，兩者都涉及到氣液兩相傳質(zhì)過程.該過程涉及到擴散系數(shù)D，亨利系數(shù)H，化學反應速率ν.由于不同的填料其內(nèi)部結(jié)構(gòu)不一樣，導致其對于氣液兩相傳質(zhì)在接觸過程中傳質(zhì)效率的影響也不一樣.因此填料的類型對于CO2再生效果也有影響.如圖8 所示模擬了CY，IMTP，MellaPak，Mellapak plus，SuperPak 5種不同的填料對CO2再生效果的影響.從圖中可以發(fā)現(xiàn)，隨著吹掃蒸氣流量的變大，CO2再生速度都是呈現(xiàn)先迅速上升，后趨于平穩(wěn)的變化趨勢.而不同的填料在其相同流量的吹掃蒸氣下，其CO2再生速率卻略有區(qū)別.在其他條件相同的情況下，以CY 作為填料的再生塔中，CO2再生速率相比其他4種填料的再生塔CO2再生速率要略高.而MellaPak，Mellapak plus 2種填料塔表現(xiàn)出來的CO2再生速率較為相近.SuperPak，IMTP 2 種填料塔表現(xiàn)出來的CO2再生速率較為接近.同時可以發(fā)現(xiàn)在吹掃蒸氣流量較小時，這5種填料對于CO2再生速率的影響基本一致.而在吹掃蒸氣流量較大時，5 種填料對CO2再生速率的影響程度不同逐漸顯現(xiàn)出來.

圖8 填料對再生速率ν和貧液CO2 負荷α 的影響Fig.8 Effect of packing material for CO2regeneration rateνand CO2loadingα

2.6 直接蒸氣再生過程與傳統(tǒng)再生過程比較

對于該直接蒸氣吹掃再生CO2系統(tǒng)，通過將蒸氣熱量換算成加熱功率，使之與傳統(tǒng)的再沸器加熱再生CO2系統(tǒng)相比較.其中直接蒸氣吹掃工藝大部分蒸氣可以重新回到電廠，加以利用.假定其回收率在80%.

傳統(tǒng)再生塔再生過程所需熱量計算公式如下［18］：

式中：Qs為顯熱部分所需熱量，kJ／s；Qr為反應熱部分所需熱量，kJ／s；Qstrg為潛熱部分所需熱量，kJ／s；qm-l為吸收液的質(zhì)量流量，kg／s；c為吸收液的比熱容，KJ／（kg·℃）；Δth為吸收液在貧富液換熱器中的升溫幅度，℃；GCO2為再生過程中CO2摩爾產(chǎn)量，mol／s；ΔHads為解析單位CO2所需的反應熱，在質(zhì)量分數(shù)30% MEA 吸收劑中，ΔHads＝84.48kJ／mol；rH2O為 水 氣 化 潛 熱，kJ／mol；pH2O／pCO2是 再 生過程中再生塔頂理論上的回流比.

直接蒸氣吹掃再生CO2系統(tǒng)中再生能耗計算如下：

式中：Qst1為回收部分蒸氣提供的熱量，kJ／s∶Qst2為未回收部分蒸氣提供的熱量，kJ／s；ε 表示回收率，本文取80%；qmg表示吹掃蒸氣質(zhì)量流量，kg／s；ΔH1，ΔH2分別表示回收部分和未回收部分蒸氣焓降，kJ／kg.

如圖9所示為2種再生方式下，兩者再生能耗Er都是隨著加熱功率W（吹掃蒸氣流量）變大而變大.其中在直接蒸氣吹掃的情況下，其再生能耗Er隨著加熱功率W（吹掃蒸氣流量）的變化更為明顯.而從總體上而言，直接蒸氣吹掃再生CO2過程中的再生能耗小于傳統(tǒng)的再沸器加熱過程中的再生能耗，在最低點的能耗僅為每千克CO22.6 MJ，該數(shù)值無論對于本實驗計算得到的能耗還是Li等［19］在其文章中計算得到的CO2再生能耗為每千克CO24.26 MJ都有了大幅減小.這是因為在直接蒸氣吹掃CO2過程中，由于吹掃蒸氣提供部分傳質(zhì)推動力，而使得水氣化潛熱這一部分能量大大降低，甚至可以忽略.而據(jù)Amusa Kothandaraman計算，該部分能量大約占了再生能耗的23%左右.同時直接蒸氣吹掃CO2相比于傳統(tǒng)的再沸器加熱再生過程，避免了換熱器之間的換熱損失，提高了換熱效率.

圖9 直接蒸氣吹掃再生CO2 系統(tǒng)與傳統(tǒng)再沸器熱再生系統(tǒng)再生能耗的比較Fig.9 Comparison of regeneration energy between steam direct stripping CO2system and traditional system

3 結(jié) 論

本文設計并研究了直接蒸氣吹掃再生CO2工藝流程.使用ASPEN 流程模擬軟件建立該再生系統(tǒng)模型.通過VLE 驗證以及模擬吹掃蒸氣流量變化對CO2再生速率的影響與實驗得到的結(jié)果相比較，證明模型的可靠性.對吹掃蒸氣流量、蒸氣過熱度、富液入口溫度、再生塔壓力、填料種類5個影響CO2再生速率的重要因素進行了探究.結(jié)果表明：

（1）吹掃蒸氣的流量對于再生CO2速率有著顯著的影響，而吹掃蒸氣的過熱度對CO2再生速率影響并不明顯.

（2）在吹掃蒸氣流量較小的工況下，富液入口溫度對于CO2再生速率也有較大影響，而當吹掃蒸氣流量較大時，富液入口溫度對CO2再生效果影響并不明顯.

（3）在蒸氣流量為0.3，0.6，0.9kg／h工況下，隨著塔壓變大，CO2再生速率呈現(xiàn)逐漸減小的趨勢.在蒸氣流量為1.2kg／h工況下，隨著再生塔壓力提高，CO2再生速率先變大后變小，在3×105Pa時達到最大值.在1.5，2.0kg／h工況下，CO2再生速率隨著塔壓的升高呈現(xiàn)緩慢上升趨勢.

（4）MellaPak，Mellapak plus，SuperPak，CY，IMTP 5種不同的填料由于其內(nèi)部結(jié)構(gòu)不一樣，其對CO2再生速率的影響也不一樣，CY 填料表現(xiàn)最好.

（5）該工藝相對于傳統(tǒng)的再沸器加熱再生CO2工藝可以有效降低再生能耗，本文最優(yōu)化能耗可以達到每千克CO22.6 MJ.

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