黃 倩，王錦國，陳 舟，張文喆

(河海大學(xué)地球科學(xué)與工程學(xué)院，江蘇南京 210098)

非水相液體(NAPL)對地下水的污染已成為一個普遍問題，由于NAPL對含水層會產(chǎn)生長久的污染，而且對土壤和地下水造成的污染很難修復(fù)，NAPL污染含水層問題一直受到廣泛關(guān)注［1］。一般將密度比水輕的非水相液體稱為輕非水相液體(LNAPL)，俗稱輕油，諸如汽油、柴油、噴氣燃料等與水不相溶混的有機液體。由于人類對LNAPL的開采、加工、儲存和運輸?shù)冗^程中發(fā)生的泄漏進(jìn)入到非飽和帶土壤中，進(jìn)而滲流到地下含水層中，造成地下水污染。絕大多數(shù)LNAPL泄漏后遷移20 a依然會以自由相殘存滯留［2］，因此，LNAPL長期的遷移會對地下水和大面積的土壤產(chǎn)生持久性污染。

對LNAPL的研究始于20世紀(jì)60年代末，建立了多種數(shù)學(xué)模型來描述氣-油-水三相流動的物理機制［3-4］，而在數(shù)值模擬方面，研究重點在相對滲透率k、飽和度s、毛細(xì)壓力p三者的關(guān)系上［5-6］，將測定值與k-s-p模型的模擬值進(jìn)行對比。試驗研究致力于定量分析LNAPL泄漏后的運移與物理機制，并在此基礎(chǔ)上建立檢驗數(shù)學(xué)模型［7-8］。目前大部分研究都是建立在均質(zhì)條件下進(jìn)行的試驗?zāi)M，分析油流鋒面分布和擴展規(guī)律、透鏡體形狀等［9-11］。對非均質(zhì)條件下LNAPL的研究較少，劉漢樂等［12-13］進(jìn)行了粗、細(xì)砂相間的層狀非均質(zhì)條件下LNAPL的運移和分布試驗研究。在現(xiàn)實情況中，由植物根系、動物蟲孔等形成于土壤基質(zhì)中的天然裂隙會為LNAPL遷移到地下含水層提供優(yōu)先通道［1］，由裂隙引起土壤介質(zhì)的各向異性導(dǎo)致LNAPL產(chǎn)生優(yōu)先流，這種優(yōu)勢流動路徑驅(qū)使污染物質(zhì)向土壤深層快速遷移。在時間上使輕油更快地抵達(dá)地下水含水層，在空間上擴大了輕油污染地下水的面積。

本文通過室內(nèi)試驗?zāi)M，測定不同黏滯性的LNAPL在非飽和含裂隙多孔介質(zhì)中遷移對地下含水層的影響。通過數(shù)碼相機獲取LNAPL在裂隙-基質(zhì)中遷移的瞬時變化圖像，分析2種不同黏滯性LNAPL遷移過程的特點，探討流體黏滯性對LNAPL在裂隙-基質(zhì)系統(tǒng)中產(chǎn)生優(yōu)先流的分布運移規(guī)律的影響。

1 試驗材料和方法

1.1 試驗裝置

試驗裝置主要由:有機玻璃槽試驗?zāi)Ｐ?、可調(diào)節(jié)支架、馬氏瓶、水槽、載物臺、PU管、攝影燈、數(shù)碼相機、計算機等組成，試驗裝置整體布局如圖1所示。LNAPL在非飽和裂隙-基質(zhì)系統(tǒng)中的遷移主要在有機玻璃槽試驗?zāi)Ｐ椭羞M(jìn)行，該試驗設(shè)備為自主開發(fā)，主要由有機玻璃槽(高×寬×厚為40 cm×30 cm×2 cm)、水槽(長×寬×高為40 cm×25 cm×15 cm)等組成，如圖2所示，使用PU管將馬氏瓶與模型裝置連接，通過馬氏瓶將LNAPL恒壓注入裝置中，馬氏瓶的高度固定以及2次裝入瓶中的LNAPL量相同，以確保2組試驗的油壓相同。有機玻璃槽底部設(shè)有1個排泄孔，向水槽中裝入一定高度的水后將裝置放入水槽中靜置足夠長時間，讓水從底部排泄孔自由上升進(jìn)入試驗介質(zhì)中，形成穩(wěn)定水位和毛細(xì)帶。為了保證試驗拍攝圖像不受外界光線及強度的影響，試驗在暗室中進(jìn)行，并在其內(nèi)左右兩邊各放置1臺攝影燈提供恒定光源，圖像采集使用Nikon D90數(shù)碼相機。

圖1 試驗設(shè)備布局Fig.1 Layout of experimental apparatus

1.2 試驗材料

2組試驗中模擬基質(zhì)的材料均采用ISO標(biāo)準(zhǔn)砂，砂樣粒徑主要為0.5 mm，有效粒徑D10=0.28，平均粒徑D50=0.33，不均勻系數(shù)Cu=1.25，曲率系數(shù)Cc=0.98，試驗干密度ρd=1.5 g/cm3。砂樣填充前在烘干箱中進(jìn)行6 h烘干，確保砂樣達(dá)到干燥狀態(tài)。模擬裂隙材料選用一種表面帶有鋸齒狀的塑料纖維，該纖維疏水疏油，在橫向上滲透有限，通過內(nèi)表鋸齒黏合形成厚度3 mm的人工豎直單裂隙，2組試驗設(shè)計的裂隙長度均為20 cm。在基質(zhì)下方布置3.5 cm礫石反濾層，礫石的粒徑范圍在7～12 mm。LNAPL試劑分別采用大豆油和0號柴油，其物理性質(zhì)如表1所示。為了獲得輕油在砂樣中流動的清晰圖像，試驗前先采用蘇丹紅Ⅲ號將LNAPL均勻染色。

表1 LNAPL試劑物理性質(zhì)參數(shù)Table 1 Physical property parameters of LNAPL

1.3 試驗過程

a.在向裝置內(nèi)填充砂樣前，先在裝置底部排泄孔處墊一小塊紗布以防砂樣外漏。在裝置底部開始均勻地鋪一層厚約3.5cm的礫石，然后開始向上分層均勻地填入砂樣，每填滿2～3cm的砂層后靜置一段時間使砂樣變形穩(wěn)定，并使其與裝置內(nèi)壁充分接觸。在砂樣填到距離裝置頂部20 cm處時將模擬裂隙的材料預(yù)先固定于裝置中間設(shè)計位置，將裂隙材料的位置調(diào)整完畢后分別向模擬裂隙兩側(cè)繼續(xù)填充砂樣，并使砂樣充分均勻填滿。

b.裂隙-介質(zhì)材料填充完畢后，裝置靜置于水槽中足夠長時間，待水位自由上升并形成穩(wěn)定的毛細(xì)帶。靜置20 h后，毛細(xì)上升高度為11.0 cm。以水槽中的水位作為飽水帶的水位，水位高度為5 cm。

c.2組試驗均是在28℃恒定室溫條件下進(jìn)行，采用的是馬氏瓶恒壓注油，注油入滲壓強為250 Pa。為了實現(xiàn)LNAPL在入滲瞬間能夠均勻地注入裂隙-基質(zhì)系統(tǒng)中，注油前在砂層上方鋪一層塑料薄膜，讓LNAPL先注入薄膜上方，等到液面水平穩(wěn)定后迅速將保鮮膜抽取掉，從而可以使LNAPL在初始入滲的瞬間均勻地到達(dá)裂隙-基質(zhì)系統(tǒng)表面，抽取保鮮膜過程中馬氏瓶保持溢流狀態(tài)，壓力差恒定，注油壓力保持為250 Pa。

d.準(zhǔn)備工作完成，試驗開始后用數(shù)碼相機拍照采集圖像。開始階段LNAPL經(jīng)過裂隙通道時速率較快，拍照頻率控制在每10 s一張，進(jìn)入毛細(xì)帶后遷移速度變慢，改為每30 s一張，在進(jìn)入飽水帶鋒面基本穩(wěn)定后將拍照頻率定為每2 min一張。

圖2 試驗?zāi)Ｐ脱b置Fig.2 Equipment of experimental model

2 試驗結(jié)果和分析

2.1 LNAPL入滲過程

LNAPL均勻注入裂隙-基質(zhì)系統(tǒng)表面后開始下滲，LNAPL在裂隙處形成一個尖銳狹長的優(yōu)先流鋒面，并沿著裂隙優(yōu)先通道迅速向下滲透，初始鋒面形態(tài)呈錐形;相對于中間的裂隙，兩側(cè)基質(zhì)中的LNAPL入滲遷移明顯滯后于中間的優(yōu)先流，鋒面以均勻平行的形態(tài)向下緩慢入滲。2種不同黏滯性的LNAPL產(chǎn)生的優(yōu)先流鋒面隨時間變化如圖3所示。

從試驗結(jié)果可以看出，大豆油和0號柴油在重力作用下向下遷移，在毛細(xì)帶以上以豎向擴散為主，同時由于界面張力的作用，也產(chǎn)生了橫向擴散。大豆油和0號柴油前鋒到達(dá)毛細(xì)帶的時間不同。大豆油于第20 min前鋒運移到毛細(xì)帶的上邊界，優(yōu)先流鋒面長度為22.76 cm，鋒面寬度為9.12 cm，優(yōu)先流鋒面豎向的平均擴散速度為0.190 mm/s，橫向平均擴散速率為0.076 mm/s。0號柴油僅用了3 min便到達(dá)毛細(xì)帶的上邊界，優(yōu)先流鋒面長度為20.29cm，鋒面寬度為15.91cm，優(yōu)先流鋒面豎向的平均擴散速率為1.127mm/s，橫向平均擴散速率為0.884 mm/s。由于裂隙存在產(chǎn)生的優(yōu)先流進(jìn)入到毛細(xì)帶之后下滲速度減緩，橫向擴散的速度增大，鋒面逐漸變寬，形態(tài)變緩趨于半圓形。LNAPL在毛細(xì)帶運移的過程也是油相驅(qū)替水相、氣相的一個過程，油相驅(qū)替水和氣從裝置底部的排泄孔排出，當(dāng)大部分水和氣體被驅(qū)替排出后(也有小部分殘留在LNAPL中)，由于試驗采用的是定壓力的補給，因此LNAPL在連續(xù)油壓的作用下繼續(xù)向下遷移，穿過毛細(xì)帶后進(jìn)入飽水帶，然后從排泄孔排出進(jìn)入水槽。大豆油進(jìn)入飽水帶后整個優(yōu)先流鋒面呈現(xiàn)為“凸”字狀，鋒面在毛細(xì)帶邊緣交界處形似紡錘體狀;0號柴油進(jìn)入飽水帶以后，優(yōu)先流鋒面幾乎完全與兩側(cè)的基質(zhì)流鋒面平行融合。

2.2 不同黏滯性LNAPL對優(yōu)先流影響分析

2.2.1 鋒面長度和曲率

為了定量描述黏滯性對LNAPL在裂隙-基質(zhì)系統(tǒng)中遷移的影響，選取鋒面長度和鋒面曲率進(jìn)行定量描述。鋒面長度定義為優(yōu)先流鋒面前端到達(dá)點與入滲位置之間的垂直距離;鋒面曲率定義為以鋒面曲線上一點取該曲線的密切圓，此密切圓的曲率近似看作該鋒面曲線的曲率，曲率越大則說明鋒面的彎曲程度越大。

2種黏滯性不同的LNAPL產(chǎn)生的優(yōu)先流鋒面長度和曲率對比曲線如圖4所示。從圖3可見，不同黏滯性的LNAPL穿透整個非飽和帶的時間不同。大豆油穿透整個非飽和帶用了60 min，0號柴油僅用了8 min，前者穿透非飽和帶的時間是后者的7.5倍，可見黏滯性對LNAPL的遷移行為有很大影響。試驗結(jié)果表明大豆油在常溫條件下的運動黏度為8.5 mm2/s，0號柴油的運動黏度為3.6 mm2/s(表1)。大豆油的運動黏度是0號柴油的2.4倍，大豆油在遷移過程中需要克服的內(nèi)摩擦力遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于0號柴油。

圖3 不同黏滯性的LNAPL優(yōu)先流鋒面隨時間變化圖像Fig.3 Variations of edge curve of preferential flow of LNAPLs with different viscosities with time

圖4 不同黏滯性的LNAPL試驗鋒面對比Fig.4 Comparison of edge curves of preferential flow of LNAPLs with different viscosities

0號柴油和大豆油產(chǎn)生的鋒面長度變化曲線如圖4(a)所示，在同一時刻，0號柴油鋒面的長度總是大于大豆油，并且前者鋒面長度變化曲線的斜率也大于后者，說明0號柴油的遷移速度大于大豆油，LNAPL的黏滯性越小，優(yōu)先流前鋒的運移速度越快。0號柴油和大豆油產(chǎn)生的鋒面曲率變化曲線如圖4(b)所示，二者鋒面曲率都由大變小，說明優(yōu)先流鋒面形態(tài)都由尖銳變平緩。鋒面曲率變化曲線的斜率在入滲初期都大于入滲中期和后期，這是因為入滲初期LNAPL經(jīng)過裂隙通道的入滲速度很快。而0號柴油曲率變化曲線的斜率在入滲初期大于大豆油，說明在入滲初期0號柴油的鋒面形態(tài)變化速率大于大豆油，其形態(tài)變化的劇烈程度大于大豆油。

2.2.2 入滲面積和鋒面周長

LNAPL入滲面積和鋒面周長可以反映其在非飽和帶裂隙-基質(zhì)系統(tǒng)中穿透的程度和形狀。不同黏滯性的LNAPL產(chǎn)生的入滲面積和鋒面周長對比曲線分別見圖5、圖6。由圖5可知，0號柴油從入滲初期開始到入滲結(jié)束，其入滲面積在相同高度上總是比大豆油大，由斜率看出，0號柴油入滲面積的增長速率大于大豆油。該結(jié)果說明LNAPL通過裂隙-基質(zhì)系統(tǒng)快速進(jìn)入毛細(xì)帶，黏滯性小的LNAPL入滲過程中需要克服的內(nèi)摩擦阻力小，優(yōu)先流鋒面和兩側(cè)的基質(zhì)流鋒面增長速率都很快并且迅速相融合，入滲范圍大于黏滯性較大的LNAPL，并且增長速率更快。

對比鋒面周長曲線(圖6)可以看出，在相同高度上，0號柴油鋒面周長在試驗全過程中小于大豆油，黏滯性大的大豆油優(yōu)先流前鋒面與基質(zhì)流鋒面之間的融合度不如黏滯小的0號柴油，再加上基質(zhì)流鋒面上出現(xiàn)的多個指流，使大豆油產(chǎn)生的鋒面輪廓周長大于0號柴油的鋒面輪廓。鋒面周長反映的是優(yōu)先流鋒面與基質(zhì)流鋒面的融合程度。0號柴油鋒面周長的增長速率相對較小，大豆油在非飽和帶入滲鋒面周長增長速率相對較大，在鋒面進(jìn)入飽和帶后周長出現(xiàn)突然增長，這主要是因為橫向擴散開展變快的原因。LNAPL黏滯性越小，優(yōu)先流鋒面與基質(zhì)流鋒面的融合程度越好，鋒面融合速度越平緩，鋒面變化越穩(wěn)定。

2.2.3 鋒面優(yōu)先流程度

為了刻畫不同黏滯性的LNAPL產(chǎn)生優(yōu)先流的突出程度，用優(yōu)先流鋒面長與兩側(cè)基質(zhì)流鋒面長之比R=L1/L2來描述優(yōu)先流的程度，其中L1為優(yōu)先流前鋒面長度，L2為優(yōu)先流兩側(cè)的基質(zhì)流鋒面長度［14］。R越大，優(yōu)先流程度越明顯。不同黏滯性的LNAPL產(chǎn)生優(yōu)先流的R值對比如圖7所示，大豆油的R值由小變大，說明優(yōu)先流的程度在不斷變大，R值曲線的斜率也相對較大，優(yōu)先流變化程度劇烈;0號柴油的R值由大變小，說明優(yōu)先流的程度在不斷變小，R值曲線斜率變化總體較小，優(yōu)先流變化程度較弱。總體而言，大豆油產(chǎn)生的R值比0號柴油大。在基質(zhì)中，黏滯性小的液體滲透系數(shù)大，流動快，優(yōu)先流不明顯;黏滯性大的液體滲透系數(shù)小，流動慢，優(yōu)先流明顯。因此，黏滯性越小的LNAPL通過裂隙優(yōu)先通道運移的速度越劇烈，到達(dá)地下飽水帶的時間遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于黏滯性較大的LNAPL，通過裂隙污染地下含水層的速度則越快。

圖5 不同黏滯性LNAPL入滲面積Fig.5 Infiltration area of preferential flow of LNAPLs with different viscosities

圖6 不同黏滯性LNAPL鋒面周長Fig.6 Perimeter of edge curve of preferential flow of LNAPLs with different viscosities

圖7 2種不同黏滯性油類產(chǎn)生的優(yōu)先流程度對比Fig.7 Comparison of extent of preferential flow of LNAPLs with different viscosities

2.3 均勻介質(zhì)中出現(xiàn)的指流現(xiàn)象

試驗過程中除了在裂隙處產(chǎn)生明顯的優(yōu)先流現(xiàn)象外，在兩側(cè)基質(zhì)中也產(chǎn)生了程度不一的指流現(xiàn)象，如圖3所示。以大豆油為LNAPL試劑的試驗中，出現(xiàn)了多個形態(tài)細(xì)長的指流，而以0號柴油為試劑的試驗僅產(chǎn)生單個形態(tài)粗短的指流，并且其迅速與中間裂隙產(chǎn)生的優(yōu)先流相融合，繼而消失［15］。這種形態(tài)上的差異主要是由LNAPL的黏滯性差異引起的，0號柴油黏滯性較小，垂向流動與橫向擴散速度的比值相對較小，因此較難產(chǎn)生指

流現(xiàn)象，產(chǎn)生指流后由于橫向擴散速度較大，也容易與裂隙產(chǎn)生的優(yōu)先流相融合。黏滯性相對較大的大豆油垂向上的速度遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于橫向上的擴散速度，因此更容易產(chǎn)生指流現(xiàn)象。

3 結(jié) 論

a.LNAPL的黏滯性決定其在非飽和帶中遷移的時間，黏滯性越小的LNAPL到達(dá)飽水帶的時間小于黏滯性大的LNAPL，通過裂隙通道產(chǎn)生的優(yōu)先流抵達(dá)飽水帶的速度更快。

b.黏滯性較小的0號柴油鋒面曲率小于黏滯性較大的大豆油，且變化速率較快，橫向擴散速度較快，黏滯性較大的大豆油橫向擴散速度則較慢。

c.在相同入滲深度上，0號柴油的入滲面積大于大豆油的入滲面積，但由于裂隙優(yōu)先流及基質(zhì)指流的存在，大豆油的鋒面周長在相同入滲深度上要大于柴油。

d.黏滯性較大的LANPL裂隙優(yōu)先流及基質(zhì)指流明顯，即優(yōu)先流鋒面長與基質(zhì)流鋒面的長度之比相對較大。

［1］葉為民，金麒，黃雨，等.地下水污染試驗研究進(jìn)展［J］.水利學(xué)報，2005，36(2):1-6.(YE Weimin，JIN Qi，HUANG Yu，et al.Progress study of experiments on groundwater contaminants［J］.Journal of Hydraulic Engineering，2005，36(2):1-6.(in Chinese))

［2］FETTER C W.污染水文地質(zhì)學(xué)［M］.周念清，黃勇，譯.北京:高等教育出版社，2011.

［3］YANG Zhibing，HANNA Z，AULI N，et al.The role of geological heterogeneity and variability in water infiltration on non-aqueous phase liquid migration［J］.Environmental Earth Science，2013，68(7):2085-2097.

［4］JAEHAKJ，RANDALL J C.An analytical model for predicting LNAPL distribution and recovery from multi-layered soils［J］.Journal of Contaminant Hydrology，2013，156:52-61.

［5］SENTENAC P，MONTINARO A，KULESSA B.Diesel transport monitoring in simulated unconfined aquifers using miniature resistivity arrays［J］.Environmental Earth Science，2010，61(1):107-114.

［6］SLEEPB E，SYKESJF.Compositional simulation of groundwater contamination by organic compounds:1.model development and verification［J］.Water Resources Research，1993，29(6):1697-1708.

［7］KECHAVARZI C，SOGA K，LLLANGASEKARE T H.Two-dimensional laboratory simulation of LNAPL infiltration and redistribution in the vadose zone［J］.Journal of Contaminant Hydrology，2005，76(3/4):211-233.

［8］SIMANTIRAKI F，AIVALIOTI M，GIDARAKOS E.Lmplementation of an image analysis technique to determine LNAPL infiltration and distribution in unsaturated porous media［J］.Desalination，2009，248(1/2/3):705-715.

［9］武曉峰，唐杰，藤間幸久.地下水中輕質(zhì)有機污染物(LNAPL)透鏡體研究［J］.環(huán)境污染與防治，2000，22(3):17-20.(WU Xiaofeng，TANG Jie，F(xiàn)UJIMA Y.Study on LNAPLs lens in subsurface water［J］.Environmental Pollution and Control，2000，22(3):17-20.(in Chinese))

［10］邢巍巍，胡黎明.輕非水相流體污染物運移的離心模型［J］.清華大學(xué)學(xué)報:自然科學(xué)版，2006，46(3):341-345.(XING Weiwei，HU Liming.Centrifuge modeling of light non-aqueous phase liquid migration［J］.Journal of Tsinghua University:Natural Sciences，2006，46(3):341-345.(in Chinese))

［11］李永濤，王文濤，王麗，等.輕非水相液體在地下多相滲流的K-S-P關(guān)系研究［J］.灌溉排水學(xué)報，2008，27(6):117-119.(LI Yongtao，WANGWentao，WANGLi，et al.RelativeK-S-Prelationship of LNAPLs for infiltration in porous media［J］.Journal of Irrigation and Drainage，2008，27(6):117-119.(in Chinese))

［12］劉漢樂，周啟友，徐速.非飽和帶中非均質(zhì)條件下LNAPLs運移與分布特性實驗研究［J］.水文地質(zhì)工程地質(zhì)，2006，33(5):52-57.(LIU Hanle，ZHOU Qiyou，XU Su.The experimental study of LNAPL migration and distribution in heterogeneous media of unsaturated zone［J］.Hydrogeology and Engineering Geology，2006，33(5):52-57.(in Chinese))

［13］劉漢樂，馬騰飛，程亞平.LNAPLs污染物在層狀非均質(zhì)多孔介質(zhì)中的運移試驗研究［J］.環(huán)境科學(xué)與技術(shù)，2013，36(1):31-34.(LIU Hanle，MA Tengfei，CHENG Yaping.Migration of LNAPLs contamination in layered heterogeneous porous media［J］.Environmental Science and Technology，2013，36(1):31-34.(in Chinese))

［14］周志芳，王錦國，黃勇.裂隙介質(zhì)水動力學(xué)原理［M］.北京:高等教育出版社，2006.

［15］楊賓，李慧穎，伍斌，等.4種NAPLs污染物在二維砂箱中的指進(jìn)鋒面形態(tài)特征研究［J］.環(huán)境科學(xué)，2013，34(4):1545-1552.(YANG Bin，LIHuiying，WU Bin，et al.Sand box study on fingering front morphology for NAPLs infiltrated in homogeneous porous media［J］.Environmental Science，2013，34(4):1545-1552.(in Chinese))