鄭小艷，胡艷軍，嚴(yán)　密，任建莉，鐘英杰，孟　晟

(浙江工業(yè)大學(xué) 能源與動(dòng)力工程研究所，浙江 杭州 310014)

污水污泥高溫?zé)峤鈿堅(jiān)紫督Y(jié)構(gòu)特性分析

鄭小艷，胡艷軍，嚴(yán)密，任建莉，鐘英杰，孟晟

(浙江工業(yè)大學(xué) 能源與動(dòng)力工程研究所，浙江 杭州 310014)

摘要：采用管式爐開(kāi)展了不同含水量污水污泥高溫?zé)峤庵迫堅(jiān)囼?yàn)，通過(guò)ASAP 2020型物理吸附儀測(cè)定了污泥熱解殘?jiān)谋缺砻娣e及孔隙結(jié)構(gòu)特征，闡明了水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)對(duì)污泥熱解殘?jiān)⒂^孔隙結(jié)構(gòu)的影響.研究顯示：高溫?zé)峤獯偈构滔辔镔|(zhì)的孔隙結(jié)構(gòu)充分發(fā)展，尤以2～10 nm的中孔相對(duì)數(shù)量增加顯著，3.75 nm左右的孔隙所占比例出現(xiàn)峰值，熱解殘?jiān)目兹莺虰ET比表面積顯著增加；污泥中水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)增加，污泥殘?jiān)目讖椒植几泳鶆?，中孔范圍?nèi)的較大孔(>10 nm)增多，則其殘?jiān)鳛橹锌追秶鷥?nèi)吸附劑可能性越大；BET比表面積、孔容、微孔比表面積和孔容均呈現(xiàn)先減小后增大再減小的過(guò)程。

關(guān)鍵詞：污水污泥；含水量；熱解；孔隙結(jié)構(gòu)；比表面積

The pore structure properties of wet sewage sludge residues

during a high-temperature pyrolysis

ZHENG Xiaoyan, HU Yanjun, YAN Mi, REN Jianli, ZHONG Yingjie, MENG Sheng

(Institute of Energy and Power Engineering, Zhejiang University of Technology, Hangzhou 310014, China)

Abstract:The influence of different moisture content of sewage sludge on the micro-pore structure of pyrolysis residues was investigated. Pyrolysis residue samples were prepared through the experiments of sludge pyrolysis in a lab-scale tube furnace. The mico-pore structures of the various residues were characterized by ASAP 2020 physisorption analyzer. The results showed that the pore structure was fully developed by the high-temperature pyrolysis process, especially for a significant increased amount of the pores with a diameter from 2 nm to 10 nm. And the total amount of 3.75 nm of pores reached the maximum proportion. In addition, as moisture content increased, BET surface area and pore volume increased obviously. As the moisture content increased, the more uniform the pore size distribution of pyrolysis residue was, and the number of larger pores (>10 nm) in the range of medium pores increased much more，which means that a higher moisture content of sewage sludge resulted in a larger potential for the pyrolysis residue to be reused as mesoporous adsorbent. And BET surface area, pore volume, micro-pore surface area and volume decreased firstly and then increased and decreased finally。

Keywords:sewage sludge; moisture content; pyrolysis; porous structure; specific surface area

隨著污水處理產(chǎn)業(yè)的不斷完善和發(fā)展，作為污水處理副產(chǎn)物的污泥產(chǎn)量不斷增大，使得污泥處置問(wèn)題日益突出.同傳統(tǒng)的污泥處理方式相比，如焚燒、衛(wèi)生填埋、填海及農(nóng)用，污泥熱解技術(shù)作為新型能源化清潔處理工藝，具備減容效果好、處理迅速、二次污染小，可回收產(chǎn)物能量等優(yōu)勢(shì).污泥熱解過(guò)程由一系列的物理化學(xué)反應(yīng)構(gòu)成，熱解產(chǎn)物呈現(xiàn)多相態(tài).由于市政污水污泥總體灰分質(zhì)量分?jǐn)?shù)較高，熱解后殘?jiān)a(chǎn)量約占污泥熱解產(chǎn)物的一半以上，如何有效的利用污泥熱解殘?jiān)蔀槲勰酂峤饧夹g(shù)重要關(guān)注點(diǎn).有研究指出污泥熱解后殘?jiān)尸F(xiàn)不規(guī)則的多孔狀態(tài)，具有作為吸附劑的潛力[1-3]，因此對(duì)于污泥熱解殘?jiān)匦缘难芯烤哂兄匾默F(xiàn)實(shí)意義.當(dāng)前，國(guó)內(nèi)外大量學(xué)者對(duì)于污泥熱解技術(shù)的研究主要集中在氣相和液相產(chǎn)物的產(chǎn)率和性質(zhì)上[4-7]，而對(duì)于熱解殘?jiān)a(chǎn)物研究相對(duì)較少[8-9]。

濕污泥高溫?zé)峤馐俏勰嘣谧陨頎I(yíng)造的水蒸氣氛圍中，一次性完成干燥、熱解和氣化，增強(qiáng)了二次反應(yīng)[10]，有利于產(chǎn)生高熱值的富氫氣體，降低了由于干化污泥而消耗的巨大能量，可回收更多能量產(chǎn)物，如液相燃料油、富氫燃?xì)獾?因此，濕污泥高溫?zé)峤獬蔀槲勰酂峤饧夹g(shù)的一個(gè)新的發(fā)展方向.熱解過(guò)程中污泥殘?jiān)谋缺砻婧涂紫督Y(jié)構(gòu)是反應(yīng)介質(zhì)和反應(yīng)產(chǎn)物的擴(kuò)散通道，同時(shí)也是吸附相賴以存在和發(fā)生化學(xué)反應(yīng)的場(chǎng)所[11-12]，水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)不同的污泥熱解過(guò)程中固相物質(zhì)的孔隙結(jié)構(gòu)變化不盡相同.實(shí)驗(yàn)采用管式爐在設(shè)定的升溫程序下，對(duì)5種水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)不同的污水污泥進(jìn)行高溫?zé)峤?，制備采集了污泥殘?jiān)w粒，并利用掃描電鏡和氮?dú)馕锢淼葴匚?脫附法測(cè)定干污泥及殘?jiān)紫督Y(jié)構(gòu)和表面形貌，該研究有望為更深入理解濕污泥的熱解機(jī)理和污泥高溫?zé)峤鈿堅(jiān)墓I(yè)化應(yīng)用提供可參考的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。

1實(shí)驗(yàn)部分

1.1樣品

實(shí)驗(yàn)所用生活污泥取自杭州市七格污水處理廠污泥排放總管，是未經(jīng)消化處理的脫水污泥，其收到基水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為84%.干污泥樣品的元素分析采用意大利Thermo Fingnigan公司Flash EA-1112元素分析儀，污泥工業(yè)分析參照GB 212—91《煤的工業(yè)分析方法》.污泥干燥基揮發(fā)份、灰分及固定炭質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為39.38%，50.21%及5.41%；C，H，O，N，S質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為35.63%，5.30%，52.6%，3.48%，1.05%.為了分析水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)不同的污泥在熱解過(guò)程中焦顆?？紫督Y(jié)構(gòu)變化情況，取樣后的污泥樣品分別通過(guò)室外陽(yáng)光下自然干燥和電加熱干燥處理分別獲得了水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為為0，25%，55%，75%，84%的污泥樣品，電干燥采用DHG-9070A型恒溫電熱鼓風(fēng)干燥箱在105 ℃下對(duì)濕污泥進(jìn)行干化，其中水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為25%，55%，75%污泥首先通過(guò)計(jì)算得到獲得目標(biāo)產(chǎn)物污泥的失重，然后進(jìn)行不定期稱重，直至達(dá)到失重要求.制取的污泥樣品密封放置備用。

1.2高溫?zé)峤鈱?shí)驗(yàn)

污泥熱解采用可編程節(jié)能外熱型管式電爐，管式爐主體部分為總長(zhǎng)1.2 m、內(nèi)徑為80 mm石英管熱解反應(yīng)器，其溫度采用LTDE可編程智能儀表進(jìn)行控制，溫控儀最高溫度可達(dá)1 200 ℃.熱解全過(guò)程在N2氛圍下進(jìn)行，升溫由室溫開(kāi)始以40 ℃/min的速度升溫至900 ℃，停留時(shí)間為15 min.所制取的殘?jiān)鼧悠访芊獗４?，以備進(jìn)一步測(cè)試。

1.3孔隙結(jié)構(gòu)參數(shù)測(cè)定

采用美國(guó)麥克儀器公司生產(chǎn)的比表面積及孔徑分析儀(ASAP 2020)進(jìn)行熱解焦顆?？紫督Y(jié)構(gòu)測(cè)定，該儀器在液氮飽和溫度77.3 K下對(duì)樣品進(jìn)行靜態(tài)等溫吸附測(cè)量，孔徑測(cè)量范圍為1.7~300 nm，相對(duì)壓力P/P0(P，P0分別為氮?dú)獾蜏匚降钠胶鈮毫惋柡蛪毫?范圍為0.01~0.995.基于樣品等溫吸附測(cè)量分析的相關(guān)吸附數(shù)據(jù)和吸附等溫線形態(tài)，可以獲得水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)不同的污泥熱解殘?jiān)w?？紫督Y(jié)構(gòu)信息；樣品比表面積由Brunauer-Emmett-Teller(BET)理論選取相對(duì)壓力為0.05~0.25間8個(gè)點(diǎn)進(jìn)行線性回歸得到；微孔面積和微孔容積用t曲線法確定；孔徑分布、比表面積分布和孔容分布采用Barrett-joyner-halenda(BJH)模型計(jì)算脫附分支數(shù)據(jù)獲得.污泥殘?jiān)鼧悠吩跍y(cè)試前在105 ℃抽真空8 h以去除干擾性揮發(fā)物質(zhì)，同時(shí)結(jié)合JSM-5610LV高分辨率掃描電子顯微鏡進(jìn)行表面形貌觀察。

2結(jié)果與討論

2.1基于脫吸附曲線的熱解殘?jiān)仔头治?/p>

圖1給出了污泥干燥基及水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)不同的污泥熱解殘?jiān)w粒的脫吸附曲線.從圖1中可以看出：原始污泥干燥基(未研磨)的脫吸附曲線明顯低于污泥熱解殘?jiān)撐角€；且水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)不同的污泥熱解殘?jiān)降葴鼐€雖形態(tài)上稍有差別，但均呈現(xiàn)反S型，總體上是前半段上升緩慢、向上微凸，后半段急劇上升的變化趨勢(shì)，符合Brunauer等定義的II類(lèi)等溫線特征[11]，表明水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)不同的污泥熱解殘?jiān)哂袕?fù)雜的孔系統(tǒng)，孔徑范圍小至分(0.86 nm)，大至無(wú)上限，孔徑分布較為連續(xù)和完整，吸附由單分子層向多分子層過(guò)渡，一直持續(xù)到相對(duì)壓力接近到1時(shí)也未呈現(xiàn)出吸附飽和現(xiàn)象，可歸因于中孔范圍內(nèi)的較大孔和大孔發(fā)生毛細(xì)凝聚而形成大容積填充現(xiàn)象.另外，將污泥殘?jiān)奈交鼐€與de Boer提供的5種標(biāo)準(zhǔn)回線進(jìn)行對(duì)比發(fā)現(xiàn)，殘?jiān)鼧悠坊鼐€不屬于這5種類(lèi)型[13]，說(shuō)明水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)不同的污泥熱解焦顆粒內(nèi)部孔呈現(xiàn)多形態(tài)。

圖1　污泥原樣及不同水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)污泥殘?jiān)撐角€Fig.1　Adsorption/desorption curve of dry sludge and char derived from different moisture content sludge

國(guó)際純化學(xué)與應(yīng)用化學(xué)聯(lián)合會(huì)在de Boer的分類(lèi)基礎(chǔ)上將吸附回線歸為四類(lèi)[13]，而陳萍和唐修義基于煤樣的脫吸附等溫線將吸附回線歸為三類(lèi)[14].因測(cè)試發(fā)現(xiàn)污泥殘?jiān)w粒的吸附回線類(lèi)型更加接近于陳萍等給出的吸附回線類(lèi)型，故采用其分類(lèi)標(biāo)準(zhǔn)分析.對(duì)比發(fā)現(xiàn)，水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)不同的污泥熱解殘?jiān)奈交鼐€均屬于L2型，反映出污泥殘?jiān)w粒的孔結(jié)構(gòu)相對(duì)較復(fù)雜.吸附支和脫附支在相對(duì)壓力較小時(shí)基本重合，表明了孔徑較小的孔以一端封閉的不透氣孔為主，即II類(lèi)孔；在相對(duì)壓力較高處出現(xiàn)了明顯的吸附回線，且拐點(diǎn)對(duì)應(yīng)壓力P/P0為0.5左右，顯示直徑大于3 nm的孔既有開(kāi)放型又有封閉型孔，即I類(lèi)(開(kāi)放型透氣孔)，II類(lèi)孔都存在；高壓端氣體吸附量升高趨勢(shì)較大，表明污泥殘?jiān)w粒的片狀粒子堆積形成的狹縫孔較多。

水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)不同的污泥熱解殘?jiān)降葴鼐€形態(tài)上的差別意味著水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)對(duì)熱解殘?jiān)目紫督Y(jié)構(gòu)有一定影響.隨著污泥中水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)增加，曲線的回環(huán)最大高度逐漸增大，而水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)高于55%時(shí)，回環(huán)最大高度呈現(xiàn)逐漸減小趨勢(shì)，這說(shuō)明在整個(gè)孔隙結(jié)構(gòu)中I類(lèi)孔相對(duì)數(shù)量隨著水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加先增后減少。

圖2　干污泥及不同水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)污泥熱解殘?jiān)麭JH孔徑分布Fig.2　BJH pore size distribution of dry sludge and char derived from different moisture content sludge

2.2基于BJH理論的孔徑分布分析

根據(jù)國(guó)際純化學(xué)與應(yīng)用化學(xué)聯(lián)合會(huì)的孔徑分類(lèi)方法孔可歸為三類(lèi)[11]：孔直徑小于2 nm的為微孔(micropore)；介于2~50 nm為中孔(mesopore)；大于50 nm為大孔(macropore).圖2為基于BJH理論計(jì)算獲得的污泥干燥基和5種不同水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)污泥殘?jiān)w粒的孔徑分布規(guī)律.由圖2看出：污泥干燥基基本上沒(méi)有微孔，且孔隙量較少，孔隙結(jié)構(gòu)不發(fā)達(dá)；而濕污泥的熱解殘?jiān)w?？紫督Y(jié)構(gòu)復(fù)雜，孔徑分布范圍廣，其中介于2~20 nm的中孔較發(fā)達(dá)，且孔徑均在孔徑3.75 nm附近出現(xiàn)單峰值，50 nm以上的大孔較少.隨著污泥水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加，熱解殘?jiān)讖椒植及l(fā)生較大變化，中孔范圍內(nèi)較大孔數(shù)量增加顯著，但大孔數(shù)量受水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)影響不大；在污泥中水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)低于55%時(shí)，隨水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)增加，殘?jiān)锌讖綖?.75 nm左右的中孔數(shù)量基本不變，5~10 nm的孔減少，大孔量基本保持不變；當(dāng)污泥水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)高于55%時(shí)，殘?jiān)锌讖綖?.75 nm左右的孔相對(duì)數(shù)量隨著污泥水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)的升高不斷減少，5~10 nm的中孔得到了較大的發(fā)展，中孔范圍內(nèi)的孔徑分布趨于均勻；水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)的進(jìn)一步增加使中孔范圍內(nèi)的較大孔(10~20 nm)比重不斷增加，這可能是由于水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)大使水蒸氣與殘?jiān)械奶荚鼗瘜W(xué)反應(yīng)加劇使原來(lái)的孔隙結(jié)構(gòu)骨架坍塌，從而使小孔徑的孔隙合并造成的。

2.3孔容、比表面積及平均孔徑分析

污泥干燥基及5種不同水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)的污泥熱解殘?jiān)捉Y(jié)構(gòu)特性參數(shù)如表1所示.通過(guò)對(duì)比，進(jìn)一步顯示了熱解過(guò)程使污泥基體的孔隙結(jié)構(gòu)得到了較大發(fā)展，BET比表面積由原始干污泥的4.99 m2/g增大到熱解后的75.44 m2/g，且形成了一定數(shù)量的微孔.隨著污泥中水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加，熱解殘?jiān)w粒的BET比表面積、累積總比表面積、微孔比表面積及其比表面積貢獻(xiàn)率、微孔孔容及其孔容貢獻(xiàn)率均呈現(xiàn)出先減小后增大再減小的趨勢(shì)，水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為55%和75%，這是該孔隙特征變化發(fā)展的兩個(gè)轉(zhuǎn)折點(diǎn).污泥中水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)由0增加到55%時(shí)，熱解殘?jiān)麭ET比表面積受污泥液體水蒸發(fā)的影響，熱解過(guò)程中形成的污泥膠體顆粒間相互的粘結(jié)作用因水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)升高而增強(qiáng)產(chǎn)生孔隙收縮現(xiàn)象，10 nm以下中微孔數(shù)量減少，使污泥比表面積減??；水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于55%時(shí)，因大量液體水的存在使污泥顆粒間的距離增大，相互作用力減小，避免了水分蒸發(fā)和脫揮發(fā)分過(guò)程中形成的中微孔因粘結(jié)收縮而減少，BET比表面積開(kāi)始增大；污泥中水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于75%時(shí)，可能由于污泥中水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)進(jìn)一步升高使水分蒸發(fā)加劇，沸騰現(xiàn)象加劇，阻礙污泥中的傳熱和傳質(zhì)過(guò)程，干擾了有機(jī)物的正常揮發(fā)，揮發(fā)份因不能及時(shí)解析而在污泥內(nèi)部聚攏合并，殘?jiān)腂ET比表面積和微孔比表面積減小.污泥殘?jiān)w粒的孔隙結(jié)構(gòu)主要以10 nm以下的中孔為主，平均孔徑隨著水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加先減小后增大，當(dāng)水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于75%時(shí)，平均孔徑穩(wěn)定在7.9 nm左右。

表1　污泥原樣干燥基及熱解殘?jiān)目捉Y(jié)構(gòu)特性參數(shù)

注：1) 為污水污泥干燥基。

2.4污泥殘?jiān)砻嫘蚊?/p>

圖3為污泥熱解殘?jiān)膾呙桦婄R圖，其中圖3(a,b,c)的放大倍數(shù)為4 000，圖3(d)的放大倍數(shù)為10 000.由圖3看出：熱解殘?jiān)扔袌A筒形孔，又有裂縫形孔；殘?jiān)椎男螒B(tài)多樣，呈現(xiàn)不規(guī)則的孔隙結(jié)構(gòu)；且孔隙較分散，殘?jiān)w粒表面凹凸不平，結(jié)構(gòu)粗糙.水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)不同，殘?jiān)砻嫘螒B(tài)存在微小差異，圖3(d)顯示水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為75%的殘?jiān)写嬖谪S富的不規(guī)則圓孔結(jié)構(gòu)。

圖3　熱解殘?jiān)鼟呙桦婄RFig.3　Scanning electron microscope of pyrolysis residue

3結(jié)論

通過(guò)對(duì)污泥干燥基和水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為0，25%，55%，75%，84%的污泥的高溫?zé)峤鈿堅(jiān)目紫督Y(jié)構(gòu)進(jìn)行實(shí)驗(yàn)分析，研究發(fā)現(xiàn)：熱解后污泥殘?jiān)砻娼Y(jié)構(gòu)粗糙，孔隙結(jié)構(gòu)不規(guī)則.高溫?zé)峤膺^(guò)程使污泥固相物質(zhì)的比表面積和孔容大幅增加，孔隙結(jié)構(gòu)得到充分發(fā)展，殘?jiān)械奈⒅锌紫鄬?duì)數(shù)量增加明顯，尤以10 nm以下中孔增加顯著，因熱解過(guò)程中水分和揮發(fā)分的析出，3.75 nm的孔在熱解殘?jiān)谐尸F(xiàn)峰值，殘?jiān)鼉?nèi)部的孔呈現(xiàn)多形態(tài)：3 nm以下的孔主要以一端封閉的不透氣性孔為主；大于3 nm的孔主要既有開(kāi)放型孔，又有一端封閉的不透氣型孔，高溫?zé)峤膺^(guò)程使污泥熱解殘?jiān)纬闪艘?0 nm以下的中孔為主的孔隙結(jié)構(gòu).水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)不同的污泥熱解殘?jiān)降葴鼐€形態(tài)上的差別也顯示出污泥自身的含水量對(duì)熱解殘?jiān)目紫督Y(jié)構(gòu)有一定影響.隨著污泥中水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加，熱解殘?jiān)紫督Y(jié)構(gòu)中開(kāi)放型透氣孔和3.75 nm的孔的相對(duì)數(shù)量均先增加后減少；熱解焦顆粒中中孔范圍內(nèi)的較大孔數(shù)量增加顯著，平均孔徑先減小后增大最后穩(wěn)定在7.9 nm左右，但大孔數(shù)量受水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)影響不大；BET比表面積、微孔容積和微孔比表面積隨水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)增加均先減小后增大再減小.同時(shí)，污泥中水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加，使熱解殘?jiān)麭JH孔徑分布發(fā)生較大變化，當(dāng)水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)小于55%時(shí)，污泥膠體顆粒間相互的粘結(jié)作用因水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)升高而增強(qiáng)產(chǎn)生孔隙收縮消失，10 nm以下中微孔量減少；當(dāng)水的質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于55%時(shí)，水分析出過(guò)程對(duì)殘?jiān)紫督Y(jié)構(gòu)的影響增大，且污泥熱解殘?jiān)?~10 nm中孔得到了充分發(fā)展，顆粒的孔徑分布更加均勻，使得熱解剩余殘?jiān)鳛橹锌追秶鷥?nèi)吸附劑的可能性增大。

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(責(zé)任編輯：劉巖)

中圖分類(lèi)號(hào)：TK63

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號(hào)：1006-4303(2015)02-0202-05

作者簡(jiǎn)介：鄭小艷(1988—)，女，湖北黃岡人，碩士研究生，研究方向?yàn)槌鞘形鬯勰嗟裙腆w有機(jī)廢物能源化清潔利用，E-mail:zxyzjutyong@163.com.通信作者：胡艷軍副教授，E-mail:huyanjun@zjut.edu.cn。

基金項(xiàng)目：國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51406182)；浙江省建設(shè)科研和推廣項(xiàng)目專(zhuān)項(xiàng)(20132026)

收稿日期：2014-09-05