葉景甲，王靜花，季晨陽，周培學(xué)，杜　潔

(浙江工業(yè)大學(xué) 生物與環(huán)境工程學(xué)院，浙江 杭州 310014)

臺州某電子垃圾拆解區(qū)土壤PCBs的污染特征研究

葉景甲，王靜花，季晨陽，周培學(xué)，杜潔

(浙江工業(yè)大學(xué) 生物與環(huán)境工程學(xué)院，浙江 杭州 310014)

摘要：以臺州一電子垃圾拆解區(qū)作為研究對象，對區(qū)域內(nèi)土壤中20種多氯聯(lián)苯(Polychlorinated biphenyls，PCBs)同系物的殘留現(xiàn)狀及分布特征進(jìn)行分析，同時計算類二噁英PCBs(DL-PCBs)的毒性當(dāng)量水平，并對PCBs污染帶來的非致癌和致癌風(fēng)險進(jìn)行評估.結(jié)果表明：儲存點土壤中∑20PCBs的質(zhì)量分?jǐn)?shù)范圍是71.68~379.77 ng/g dw，且以四氯和五氯等低氯代為主；根據(jù)7種DL-PCBs的毒性當(dāng)量(TEQ)，計算得到∑WHO-TEQ的平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.450 ng/g，具有相當(dāng)高的毒性風(fēng)險；土壤PCBs暴露對成人和兒童的非致癌風(fēng)險水平分別為4.91~17.88和45.82~166.87，均超過了可接受水平，致癌風(fēng)險水平也超過可接受限值10-6，都將對當(dāng)?shù)厝巳簬砭薮蟮慕】滴：?

關(guān)鍵詞：多氯聯(lián)苯；電子垃圾；土壤；污染特征；風(fēng)險評價

中圖分類號：X132

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號：1006-4303(2015)01-0087-07

Research on pollution characteristic of polychlorinated biphenyl in

soils from an e-waste dismantling area in Taizhou

YE Jingjia, WANG Jinghua, JI Chenyang, ZHOU Peixue, DU Jie

(College of Information Engineering, Zhejiang University of Technology, Hangzhou 310014, China)

Abstract:An e-waste dismantling region in Taizhou was selected as our research object, and the residue status and distribution characteristics of 20 kinds of PCBs homologues in soil taken from there were analyzed, simultaneously the toxic equivalent (TEQ) concentration level of DL-PCBs were calculated, and the non-carcinogenic and carcinogenic risks from PCBs contamination were also assessed. The results showed that the levels of total PCBs in soils varied from 71.68 to 379.77 ng/g dw, and Penta-PCBs and Tetra-PCBs were the largest contributors. According to the TEQ level of DL-PCBs, the total WHO-TEQ was up to 0.450 ng/g, with a high risk of toxicity. Non-carcinogenic risk caused by PCBs exposure for adults and children were 4.91~17.88 and 45.82~166.87, respectively, which both exceeded the acceptable level. Moreover, the carcinogenic risk levels here were also exceeded the acceptable limits (10-6). Non-carcinogenic and carcinogenic risks would bring tremendous health hazards for the local population.

Keywords:polychlorinated biphenyl; e-waste; soil; pollution characteristics; risk assessment

PCBs作為一類人工合成的氯代芳烴類化合物，因其在常溫下難以降解，具有良好的化學(xué)惰性、熱穩(wěn)定性、絕緣性和耐腐蝕性，被廣泛應(yīng)用于各個生產(chǎn)領(lǐng)域，如絕緣油、變壓器和導(dǎo)熱系統(tǒng)的熱傳導(dǎo)介質(zhì)等[1].然而，含有聯(lián)苯及氯原子取代的分子結(jié)構(gòu)[2]，決定了PCBs具有生物毒性，高脂溶性和難降解性，并且可隨食物鏈傳遞，隨著營養(yǎng)級的升高，生物體富集的PCBs呈現(xiàn)增加的趨勢，直至危害人類的健康[3-4].因此，PCBs作為一種持久性有機(jī)污染物[5](Persistent organic pollutants，POPs)，已被列入《斯德哥爾摩公約》，同時它也是我國優(yōu)先控制污染物之一.截至目前，已有大量的研究報道電子垃圾拆解區(qū)PCBs的污染狀況，在水體、土壤、大氣等環(huán)境介質(zhì)及生物體內(nèi)均有檢測到PCBs的存在[6-8].

中國已經(jīng)成為電子電器廢棄物的最大的拆解中心，全世界產(chǎn)生的大量電子垃圾通過各種途徑進(jìn)入亞洲，其中超過80%進(jìn)入了中國[9].而浙江省臺州地區(qū)又是中國最大的電子垃圾集散地之一，每年有大量的廢舊電容電器流入這里，通過拆解、填埋等方式進(jìn)行處理[10].近些年，由于電子廢棄物的不正當(dāng)處理處置帶來了許多環(huán)境污染問題[11]，政府已采取相應(yīng)的措施，將電子電器等廢棄物進(jìn)行集中處理，并對部分拆解點進(jìn)行了整治，但拆解點及周邊仍然存在一定的污染風(fēng)險.因此，本研究主要選擇臺州路橋區(qū)的某一電子垃圾拆解點，對區(qū)域內(nèi)及周邊土壤中的PCBs的污染水平及殘留特征進(jìn)行調(diào)查研究，分析可能帶來的風(fēng)險，旨在為該地區(qū)的土壤環(huán)境的污染控制提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，并為政府關(guān)于PCBs的污染風(fēng)險管理的實施提供科學(xué)依據(jù).

1材料與方法

1.1樣品采集

運(yùn)用網(wǎng)格布點法(100 m×100 m)，對臺州路橋區(qū)的某一電子垃圾拆解區(qū)設(shè)置采樣位點(N28°32′,E121°26′)，共采集了20個表層(0~15 cm)土壤樣品，具體的采樣布點如圖1所示.采集的土壤樣品經(jīng)風(fēng)干，研磨，過100目分子篩，保存于―4 ℃冰箱中，以待分析.

圖1　研究區(qū)采樣點分布圖Fig.1　Distribution of sampling site in study area

1.2樣品分析

1.2.1儀器與試劑

氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用儀(GC-ECD-MS，Agilent 7890-5975C)，超聲清洗儀，烘箱，旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀，氮吹儀，電子天平等.

正己烷，二氯甲烷等有機(jī)試劑，色譜純；層析用硅膠(100~200目)，180 ℃下活化12 h；無水Na2SO4，400 ℃干燥5 h；濃H2SO4，分析純；AgNO3；NaOH等.PCBs標(biāo)準(zhǔn)混合溶液(PCB18，28，52，77，101，105，114，118，123，126，138，153，156，167，169，180，189，195，206，209)，單標(biāo)PCB209均購自北京百靈威公司.

1.2.2樣品前處理

稱取5 g土樣，加入100 μL的回收率指示劑PCB209(10 ng/mL)，4 g無水Na2SO4和2 g銅粉脫硫，150 mL的V(正己烷)∶V(二氯甲烷)=7∶3混合溶劑索式提取24 h，完畢后經(jīng)旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)濃縮，正己烷進(jìn)行溶劑替換，再濃縮至1 mL，待過柱凈化.向?qū)游鲋?長度25 cm,內(nèi)徑為12 mm)中自下而上添加填料，依次為無水Na2SO4，6 g質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10% AgNO3改性硅膠，2 g活化硅膠，6 g質(zhì)量分?jǐn)?shù)為33% NaOH改性硅膠，2 g活化硅膠，6 g質(zhì)量分?jǐn)?shù)為44% H2SO4改性硅膠，2 g活化硅膠，無水Na2SO4.濃縮后的提取液經(jīng)過復(fù)合硅膠柱,用V(正己烷)∶V(二氯甲烷)=9∶1混合液作為洗脫液分離出PCBs組分.收集60 mL洗脫液，濃縮至1~2 mL，經(jīng)高純N2氮吹，最后定容至1 mL于進(jìn)樣瓶中，待GC-MS檢測分析.

1.2.3色譜條件

安捷倫7890A-5975C氣相色譜質(zhì)譜儀，色譜柱：HP-5MS毛細(xì)管柱(30 m×0.25 mm×0.25 nm)，進(jìn)樣口溫度230 ℃，檢測器溫度280 ℃，載氣為高純氦氣，流速1.0 mL/min，不分流進(jìn)樣.柱溫采用程序升溫，起始溫度60 ℃，保留1 min；以10 ℃/min升溫至160 ℃，保留1 min；再以2 ℃/min升溫至180 ℃，保留1 min；以1 ℃/min升溫至190 ℃，保留1 min；最后以5 ℃/min升溫至260 ℃，保留5 min.

1.2.4質(zhì)量控制與保證

在PCBs分析過程中，做好質(zhì)量控制與保證，即設(shè)立方法空白、溶劑空白、基質(zhì)空白以及基質(zhì)加標(biāo)，發(fā)現(xiàn)空白樣品不存在PCBs的干擾，設(shè)立10個重復(fù)平行樣品，最后得到加標(biāo)的平均回收率為78.5%~96.7%.方法檢出限(MDL)按儀器信噪比的10倍計算，得到的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.01~0.05 ng/g.

1.3健康風(fēng)險評估

以土壤PCBs的平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)作為污染物暴露質(zhì)量分?jǐn)?shù)，引入非致癌風(fēng)險值(Q)和致癌風(fēng)險值(R)，來描述土壤污染物的風(fēng)險水平，具體計算模型公式為

ADI=C·IR·EF·ED·CF/(BW·AT)

Q=ADI/RfD

R=ADI·SF

其中：ADI為每日攝入劑量，mg/(kg·day)；C為平均暴露質(zhì)量分?jǐn)?shù)，mg/kg；IR為土壤每日攝入量，mg/day；EF為暴露頻率，days/year；ED為暴露時間，years；CF為轉(zhuǎn)換系數(shù)，10-6；BW為平均體重，kg；AT為平均暴露時間，days；RfD為參考劑量，mg/(kg·day)；SF為致癌斜率因子，(kg·day)/mg.

模型參數(shù)取值參照USEPA方法[12-13]，具體數(shù)值見表1.

表1　健康風(fēng)險評價模型參數(shù)

1.4統(tǒng)計分析

運(yùn)用SPSS 19.0軟件對數(shù)據(jù)進(jìn)行主成分分析和相關(guān)性分析，相關(guān)性分析采用Pearson相關(guān)系數(shù)法，顯著性檢驗水平設(shè)為0.05，其他數(shù)據(jù)運(yùn)用Excel 2007和Origin Pro 8.5進(jìn)行統(tǒng)計分析.

2結(jié)果與討論

2.1拆解區(qū)土壤PCBs的污染水平

選取的電子垃圾拆解區(qū)20個采樣點土壤樣品，運(yùn)用實驗技術(shù)對樣品進(jìn)行處理及分析，得到其PCBs的范圍是71.68~379.77 ng/g，均超過了瑞典有關(guān)土壤PCBs污染標(biāo)準(zhǔn)值[14](60 ng/g)，各點的平均值為156.66 ng/g，也明顯高于一般農(nóng)田土壤中的PCBs的質(zhì)量分?jǐn)?shù)水平，如安瓊等[15]在長江三角洲典型地區(qū)農(nóng)田土壤中檢測到PCBs的殘留值為水稻田1.64 ng/g，蔬菜地0.92 ng/g及傳統(tǒng)菜地0.55 ng/g；江萍等[16]對珠江三角洲典型地區(qū)表層農(nóng)田土壤中的PCBs污染狀況進(jìn)行研究，發(fā)現(xiàn)其值為0.42 ng/g；Zhang等[17]也同樣報道了江蘇南部一農(nóng)田土壤的PCBs值為4.13 ng/g.此外，與國內(nèi)外已發(fā)表的關(guān)于電子垃圾拆解區(qū)土壤中PCBs研究的文獻(xiàn)相比較，唐先進(jìn)等[18]報道了浙江溫嶺電子拆解點表土PCBs范圍為52~5789 ng/g；儲少崗等[19]發(fā)現(xiàn)某電容器拆解場地土壤PCBs為788 ng/g；英國西南部某廢棄電容器生產(chǎn)場地土壤中，PCBs平均值為120 μg/g[20]；泰國某電容器拆解點周邊土壤的PCBs為0.095~370 μg/g,平均值為78 μg/g[21].這說明研究的電子垃圾廢棄物拆解點土壤PCBs的質(zhì)量分?jǐn)?shù)相對同類土壤處于較低水平，主要原因可能是該研究區(qū)域?qū)儆谛⌒偷牟鸾恻c，且已經(jīng)被禁止進(jìn)行各種拆解工作.此外，13，14，17，18號采樣點檢測到的PCBs質(zhì)量分?jǐn)?shù)明顯高于其他點2~3倍，主要是這塊區(qū)域的地勢相對低一些，堆積的電子電器多，同時污染物可能會隨著雨水沖刷作用而往下滲透，造成該區(qū)域質(zhì)量分?jǐn)?shù)比其他區(qū)域高.

2.2土壤PCBs的組成特點

拆解區(qū)20個采樣點土壤中PCBs的組成特點如圖2所示.20種PCBs同系物中，低氯代PCBs占主要成分，其中四氯代和五氯代PCBs分別占總PCBs質(zhì)量分?jǐn)?shù)的47.8%和41.9%，這與其他相關(guān)文獻(xiàn)報道[22-23]的拆解區(qū)土壤中PCBs主要以低氯代為主相一致，并且電子電容器原油中主要是含3~5氯的PCBs，也是相吻合的.而七氯代及以上的PCBs只有少量的被檢測到，說明高氯代PCBs本身來源稀少，同時由于PCBs的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，通過環(huán)境作用生成高氯代PCBs也較困難.

圖2　采樣點土壤PCB同系物組成Fig.2　Composition of PCB homologs in soils from sampling sites

拆解區(qū)土壤中20種PCBs同系物如表2所示，PCB114，PCB126，PCB169，PCB189，PCB195，PCB206和PCB209質(zhì)量分?jǐn)?shù)均低于檢測限，而在檢測到的PCB單體中，最主要的包括PCB52，PCB77，PCB101，PCB105和PCB118，占PCBs總量的84.1%.檢出率最高的是PCB52，平均達(dá)到了43.66 ng/g，占總量的27.9%；其次為PCB77(31.3 ng/g)，占總量的20.0%，這與陳國來等研究某廢棄電容器封存點PCBs的組成主要以PCB52等四氯代PCBs為主相類似[25].

表2　儲存點土壤中PCBs的組成特征

根據(jù)歐洲食品污染標(biāo)準(zhǔn)[24]，規(guī)定了7種指示性PCBs同系物，包括PCB28，PCB52，PCB101，PCB118，PCB138，PCB153和PCB180.在本研究中，7種指示性PCBs都有不同程度的檢出，其質(zhì)量分?jǐn)?shù)占土壤PCBs總量的75.69%.另外，由于部分PCBs空間結(jié)構(gòu)與二噁英相似，又把PCB77，PCB81，PCB105，PCB114，PCB118，PCB123，PCB126，PCB156，PCB157，PCB167，PCB169，PCB189這12種歸類為DL-PCBs.該研究區(qū)域土壤中能檢測到其中的7種DL-PCBs存在，∑DL-PCBs的平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)為77.21 ng/g，要低于東營某地區(qū)表層土中12種DL-PCBs的平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)(5 400 ng/g)，表明該拆解區(qū)的DL-PCBs的污染狀況沒有達(dá)到非常嚴(yán)重的程度.拆解點土壤∑DL-PCBs的質(zhì)量分?jǐn)?shù)占PCBs總質(zhì)量分?jǐn)?shù)的49.28%，其中檢出率最高的是PCB77，占∑DL-PCBs的40.54%，與周玲莉等[26]對某廢舊電容器封存點土壤的DL-PCBs污染特征的研究結(jié)果相一致.DL-PCBs具有相當(dāng)高的毒性，其在土壤中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)水平和分布特征可能會對周圍環(huán)境及人體健康帶來潛在的風(fēng)險.

2.3土壤PCBs的相關(guān)性及因子分析

對研究區(qū)域土壤中能檢測出的PCBs同系物進(jìn)行相關(guān)性分析，如表3所示，低氯代PCBs(PCB18，PCB28，PCB52，PCB77，PCB101，PCB105，PCB118，PCB123)各組分之間在0.01水平上呈顯著性相關(guān)，表明低氯代PCBs的污染來源可能是相似的；同時高氯代PCBs(PCB153，PCB156，PCB169，PCB180)在0.05水平上也是顯著性相關(guān)的，其來源也具有相似性；只有PCB138與其他PCBs沒有相關(guān)性，說明PCB138的來源與其他PCBs可能具有不一致性.

表3　不同PCBs之間相關(guān)系數(shù)矩陣1)

注：1)**表示在0.01水平上顯著性相關(guān)；*表示在0.05水平上顯著性相關(guān).

對PCBs各組分進(jìn)行因子分析，提取特征值大于1的因子，獲得兩個主要成分，如圖3所示，兩個主成分分別占到了75.53%和16.15%，累計貢獻(xiàn)率達(dá)到了91.68%.3~5氯代多氯聯(lián)苯(PCB18，PCB28，PCB52，PCB77，PCB101，PCB105，PCB118，PCB123)及高氯代PCB180主要集中在第一主成分，這與前面的相關(guān)性分析的結(jié)果類似，說明低氯代PCBs的變化特征具有極強(qiáng)的相似性，污染來源也相似；而六氯代PCB(PCB138，PCB153，PCB156)主要歸類為第二主成分，表明這三種高氯代PCBs的污染來源存在一定的相似性.從主成分的分布圖可以明顯看出，低氯聯(lián)苯和高氯聯(lián)苯的污染來源基本是不同的.低氯代PCBs主要來源于電容電器中含有PCBs的絕緣油等的滲漏，而高氯代PCBs主要是低氯代PCBs通過光解作用和微生物作用等不同代謝轉(zhuǎn)化過程生成的.由此也可以看出低氯代PCBs的質(zhì)量分?jǐn)?shù)要明顯高于高氯代PCBs.

圖3　PCBs主成分分析Fig.3　Principal component analysis of PCBs

2.4土壤PCBs的毒性風(fēng)險

PCBs環(huán)境毒性風(fēng)險主要取決于幾種毒性較大的DL-PCBs，根據(jù)世界衛(wèi)生組織(WHO,2005)規(guī)定的毒性當(dāng)量因子(TEFs)[27]，計算TEQ值，計算公式為

∑WHO-TEQ=∑Ci·TEFi

其中：WHO-TEQ為世界衛(wèi)生組織規(guī)定的毒性當(dāng)量，ng/g；Ci為DL-PCBs的質(zhì)量分?jǐn)?shù)，ng/g.

根據(jù)計算公式，土壤中7種DL-PCBs的∑WHO-TEQ的質(zhì)量分?jǐn)?shù)范圍為0.139~1.354 ng/g，其平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.450 ng/g，與浙江省某PCBs廢物儲存點底泥樣品中12種DL-PCBs的∑WHO-TEQ值(0.35 μg/kg)[28]相接近，但要遠(yuǎn)高于Jiang等[29]研究上海城市土壤中PCBs的污染特征得到的總DL-PCBs的∑WHO-TEQ值(8.18 pg/kg).對各DL-PCB單體的毒性當(dāng)量質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別進(jìn)行計算，可以得到PCB126的TEQ值最大，為0.441 ng/g，占∑WHO-TEQ的98.11%，說明PCB126的單體質(zhì)量分?jǐn)?shù)雖然較低，但它的毒性非常大，對土壤環(huán)境產(chǎn)生相當(dāng)高的毒性風(fēng)險，另外幾種DL-PCBs的TEQ值都相對較低.所有檢測到的7種DL-PCBs的TEQ值大小順序為：PCB126>PCB77>PCB105>PCB118>PCB123>PCB156>PCB167.

2.5土壤PCBs的健康風(fēng)險

采用健康風(fēng)險評價方法，對電子垃圾拆解區(qū)土壤PCBs的暴露可能對當(dāng)?shù)爻扇撕蛢和】祹淼姆侵掳╋L(fēng)險和致癌風(fēng)險進(jìn)行了評估，評估結(jié)果如圖4，5所示.

圖4　土壤對成人和兒童的非致癌風(fēng)險Fig.4　Non-carcinogenic risks to adults and children from soils

圖5　土壤對成人和兒童的致癌風(fēng)險Fig.5　Carcinogenic risks to adults and children from soils

根據(jù)定義，若Q<1，則可認(rèn)為污染物的非致癌風(fēng)險非常小或者可以忽略不計；若Q>1，則可認(rèn)為污染物具有明顯的非致癌風(fēng)險，會對暴露人群造成一定的非致癌健康危害，且Q值越大，產(chǎn)生的危害也越大.如圖4所示，在該電子垃圾拆解區(qū)，成人暴露于土壤PCBs的非致癌風(fēng)險Q在4.91~17.88之間，均超過非致癌風(fēng)險可接受水平，表明土壤PCBs污染會對該地區(qū)成人產(chǎn)生嚴(yán)重的非致癌健康危害.而兒童受到污染的非致癌風(fēng)險Q為45.82~166.87，也超過了非致癌風(fēng)險接受水平，而且相比成人，兒童暴露的Q值還要高10倍左右，表明兒童對污染物暴露更加敏感，受到的危害更大.這主要是因為相較成人，兒童更容易攝入土壤，并且體重更輕，持續(xù)暴露的時間更短，導(dǎo)致其受到非致癌風(fēng)險更高.

以一定數(shù)量的人群中患癌癥的個體數(shù)來表示污染物的致癌風(fēng)險水平，依據(jù)USEPA相關(guān)規(guī)定[30]，污染地區(qū)人群可接受的致癌風(fēng)險限值為10-6，若超過這個值，說明具有較高的致癌風(fēng)險，如圖5所示，成人和兒童暴露于PCBs的致癌風(fēng)險均超出10-6，其風(fēng)險水平值分別達(dá)到了1.96×10-4~7.15×10-4和1.83×10-3~6.68×10-3，已經(jīng)高出其限值2~3個數(shù)量級，表明該污染區(qū)域土壤中PCBs的致癌風(fēng)險已遠(yuǎn)超出可以接受的范圍，會對該地人群帶來巨大的致癌風(fēng)險，對人體健康產(chǎn)生極大的危害.因此，土壤環(huán)境的污染，需要引起高度重視，必須采取一定的措施對污染土壤進(jìn)行治理和修復(fù).

3結(jié)論

該電子垃圾拆解區(qū)土壤中∑20PCBs的質(zhì)量分?jǐn)?shù)范圍是71.68~379.77 ng/g，且PCBs的組成主要以低氯代為主，四氯和五氯分別占總PCBs質(zhì)量分?jǐn)?shù)的47.8%和41.9%，與國內(nèi)生產(chǎn)的電子電器的PCBs組成特征相類似，表明污染區(qū)域土壤中PCBs基本來自廢舊電子電器的泄漏.土壤中DL-PCBs的質(zhì)量分?jǐn)?shù)達(dá)到了77.2 ng/g，表明該土壤中的PCBs具有相當(dāng)高的毒性風(fēng)險.根據(jù)計算得到其∑WHO-TEQ的平均質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.450 ng/g.幾種DL-PCBs的毒性當(dāng)量質(zhì)量分?jǐn)?shù)大小順序為：PCB126>PCB77>PCB105>PCB118>PCB123>PCB156>PCB167.PCBs暴露對成人和兒童的非致癌風(fēng)險Q值分別為4.91~17.88和45.82~166.87，均超過了非致癌風(fēng)險可接受水平；而PCBs污染造成的致癌風(fēng)險R也超過可接受限值10-6，會對當(dāng)?shù)厝巳簬砭薮蟮慕】滴：Γ绕涫莾和?，受到危害的可能性更?

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(責(zé)任編輯：劉巖)

作者簡介：葉景甲(1990—)，男，浙江平陽人，碩士研究生，研究方向為環(huán)境化學(xué)與毒理學(xué), E-mail：yejjia@126.com.

基金項目：國家自然科學(xué)基金重點項目(21337005-1)；浙江省杰出青年基金資助項目(LR12B07002)

收稿日期：2014-10-08