何麗霞，甘 霖,*，隋洪志，陳立君

(1.中國(guó)原子能科學(xué)研究院 放射化學(xué)研究所，北京 102413；2.中國(guó)核工業(yè)集團(tuán)公司，北京 100086)

鈾燃料循環(huán)生產(chǎn)工藝過程中的某些環(huán)節(jié)有部分物料的殘?jiān)腿芙庖撼练e，溶解階段形成的滯留量成為影響鈾生產(chǎn)衡算的重要因素，為實(shí)現(xiàn)鈾生產(chǎn)線核材料的閉合衡算，必須對(duì)滯留量進(jìn)行準(zhǔn)確測(cè)量。測(cè)量存在較大難度，容器的幾何結(jié)構(gòu)、其所處的空間條件、滯留量的介質(zhì)成分等均會(huì)對(duì)測(cè)量結(jié)果產(chǎn)生影響，而其中最大的困難在于物料的自吸收影響校正。Reilly等[1]對(duì)可回收樣品測(cè)量的自吸收修正、自吸收校正技術(shù)和存在的問題給出了理論分析。國(guó)內(nèi)也有針對(duì)特定對(duì)象的自吸收校正方法研究[2-3]，主要通過數(shù)學(xué)方法和蒙特卡羅模擬技術(shù)解決。本文擬在物料厚度、介質(zhì)成分、幾何參數(shù)不確定的條件下，初步建立自吸收二維校正模型。

1 自吸收影響

若某放射性物料分布為理想面源，其自發(fā)射的γ射線在遠(yuǎn)場(chǎng)一階近似條件下，自吸收的表達(dá)式[3]為：

μiRS?1

(1)

式中：Gi為第i條γ射線放射性物料的自吸收因子；RS、t為放射性物料的幾何參數(shù)；μi為特定能量γ射線的線性衰減系數(shù)；i為某同位素不同能量的特征γ射線，i=1,2,3,4對(duì)應(yīng)的235U的特征γ射線能量分別為143、163、186和205 keV。

而在某些鈾生產(chǎn)工藝設(shè)備中，鈾的滯留量幾何分布不規(guī)則，可能是酸性溶液、粘稠物或干燥物等。此時(shí)，γ射線在其中的自吸收規(guī)律與式(1)不同，類似指數(shù)衰減分布，但Gi均可表示為：

(2)

式中：Ii為實(shí)際測(cè)量條件下某γ射線的計(jì)數(shù)率；I0為無(wú)自吸收時(shí)該γ射線的計(jì)數(shù)率。

2 自吸收修正過程

鑒于鈾生產(chǎn)工藝設(shè)備中滯留量不確定性強(qiáng)的特點(diǎn)，量化分析數(shù)據(jù)需歸一化處理，物料含量使用質(zhì)量厚度，單位取g·cm-2。設(shè)自吸收因子與質(zhì)量厚度之間的關(guān)系為：

(3)

式中：Tj為物料的質(zhì)量厚度；Gij為質(zhì)量厚度j條件下第i條γ射線的自吸收因子；aij、bij、ci為待定系數(shù)，通過系統(tǒng)刻度得到。

將式(3)定義為某特征γ射線的自吸收縱向變化曲線，即其自吸收因子隨質(zhì)量厚度的變化關(guān)系。同一放射性同位素發(fā)射的特征γ射線分支比固定并已知[4]，在某質(zhì)量厚度條件下，自吸收因子隨能量的變化為：

Gji=ajiEi+bji

(4)

其中，Ei為γ射線的能量。該式定義為某質(zhì)量厚度下，γ射線的自吸收橫向變化曲線。

因特征γ射線的相關(guān)性，兩條曲線必然存在交點(diǎn)，即物理意義上的自吸收因子，此時(shí)，Gij=Gji，而aij≠aji，bij≠bji。不同能量γ射線的自吸收效應(yīng)不同，能量越低，自吸收越顯著[5]。

2.1 確定無(wú)自吸收時(shí)的探測(cè)效率

無(wú)自吸收時(shí)，首先，需保證源與探測(cè)器的距離足夠大，測(cè)量對(duì)象近似為點(diǎn)源，可使源的徑向分布對(duì)測(cè)量結(jié)果的影響最小化；其次，物料分布應(yīng)足夠薄，軸向近似無(wú)自吸收。

取已知活度的含235U的物料進(jìn)行系統(tǒng)校準(zhǔn)，按無(wú)自吸收的條件裝入容器，測(cè)定該測(cè)量條件下235U 4條特征γ射線的探測(cè)效率，探測(cè)效率εi[6]為：

(5)

式中：εi為特征γ射線的探測(cè)效率；Ci為特征γ射線的能峰總計(jì)數(shù)；A為被測(cè)物料中235U的比活度，Bq·g-1；Bi為特征γ射線的分支比；t為測(cè)量時(shí)間，s；W為235U的質(zhì)量，g；Ω為測(cè)量幾何條件。無(wú)自吸收時(shí)，Gij=1。

2.2 建立自吸收模型

系統(tǒng)校準(zhǔn)時(shí)，選取的物料厚度各不相同，特征量值分布具有一定的梯度范圍。首先不考慮自吸收的影響，利用測(cè)量所得的特征γ射線計(jì)數(shù)率推算235U活度，此值與活度真值相比即得該特征γ射線的自吸收因子。因此，系統(tǒng)校準(zhǔn)的結(jié)果是，得到多種質(zhì)量厚度條件下不同能量特征γ射線的自吸收因子矩陣。

另外，在某質(zhì)量厚度條件下，不同能量γ射線的自吸收因子與主要γ射線的自吸收因子相比，可得到一組自吸收因子比，因此系統(tǒng)校準(zhǔn)的自吸收因子矩陣也可用自吸收因子比矩陣表示。235U分析取186 keV γ射線為主要γ射線。

(6)

式中：Sji(Tj,Ei)為特征γ射線的一組自吸收因子比；GjL為主要γ射線的自吸收因子。

2.3 分析時(shí)引入自吸收校正

不同質(zhì)量厚度的物料，其特征γ射線的自吸收獨(dú)具特點(diǎn)，反應(yīng)在其自吸收因子比上，則是一組具有唯一性的數(shù)值，與系統(tǒng)校準(zhǔn)結(jié)果之間存在差異。

假定未知物料質(zhì)量厚度為Tm，測(cè)量獲取特征γ射線計(jì)數(shù)率，再利用系統(tǒng)校準(zhǔn)時(shí)得出的探測(cè)效率推算自吸收因子比，即Smi(Tm,Ei)。然后，將這組自吸收因子比與系統(tǒng)校準(zhǔn)的矩陣進(jìn)行比較，可選擇合適的邊界條件，用拉格朗日線性插值方法[7]計(jì)算該物料的各非主要γ射線的自吸收因子Gmi，有：

當(dāng)Smi(Tm,Ei)Sj+1,i(Tj+1,Ei)時(shí)，

(7)

Gji、Gj+1,i、S等均通過系統(tǒng)刻度得到，由此，可推算主要γ射線的自吸收因子GmL：

(8)

3 系統(tǒng)校準(zhǔn)

在實(shí)驗(yàn)室條件下開展滯留量的模擬測(cè)量，用已有條件構(gòu)建適用于鈾生產(chǎn)工藝設(shè)備的測(cè)量模型，建立自吸收修正關(guān)系。

3.1 實(shí)驗(yàn)條件

測(cè)量系統(tǒng)為HPGe探測(cè)器和多道譜儀，物料為天然U3O8粉末，容器為圓柱形，其內(nèi)徑為70 mm，裝料時(shí)鋪平、壓實(shí)。測(cè)量時(shí)，探測(cè)器位于物料軸向，距離大于25 cm。各實(shí)驗(yàn)參數(shù)列于表1。

3.2 無(wú)自吸收時(shí)的探測(cè)效率

無(wú)自吸收的測(cè)量條件同3.1節(jié)所述，物料填充厚度為1 mm，相應(yīng)的質(zhì)量厚度為0.22 g·cm-2，測(cè)量后可根據(jù)式(5)計(jì)算得到235U各特征γ射線的探測(cè)效率，結(jié)果列于表2。

表1 用于系統(tǒng)刻度的U3O8的參數(shù)

表2 235U各特征γ射線的探測(cè)效率

3.3 自吸收因子比矩陣計(jì)算

1) 推算235U比活度

將系統(tǒng)校準(zhǔn)所用到的各質(zhì)量厚度條件下測(cè)量得到的235U特征γ射線的計(jì)數(shù)率推算成235U比活度，結(jié)果列于表3。

表3 不同質(zhì)量厚度的235U比活度

從表3可看出，不同質(zhì)量厚度條件下，由235U特征γ射線的計(jì)數(shù)率推算所得的235U比活度，隨質(zhì)量厚度的增加而減小，程度與γ射線能量亦相關(guān)。

2) 構(gòu)建自吸收因子矩陣

以無(wú)自吸收條件下的235U比活度作為特定標(biāo)準(zhǔn)，將表3進(jìn)行轉(zhuǎn)換，即得系統(tǒng)校準(zhǔn)的自吸收因子矩陣，數(shù)據(jù)列于表4。

表4 自吸收因子矩陣

依據(jù)自吸收因子矩陣，分別取質(zhì)量厚度和特征γ射線的能量為變量，可擬合得到自吸收縱向變化曲線和橫向變化曲線的系數(shù)，本系統(tǒng)校準(zhǔn)的縱向變化曲線擬合參數(shù)列于表5。

表5 235U自吸收縱向變化曲線擬合參數(shù)

4 實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

取2個(gè)樣品進(jìn)行自吸收校正方法驗(yàn)證，樣品A質(zhì)量厚度為1.73 g·cm-2，樣品B接近于飽和厚度，測(cè)量條件與系統(tǒng)校準(zhǔn)過程保持一致(探測(cè)效率見表2)，首先不考慮自吸收影響，應(yīng)用式(9)計(jì)算235U的活度，其中，Gij暫取1，結(jié)果列于表6。

(9)

表6 依特征γ射線計(jì)數(shù)率推算的235U活度

因質(zhì)量厚度確定的條件下，235U的活度真值必定唯一，將各推算活度與主要γ射線的推算活度相比，即分別得到兩個(gè)驗(yàn)證樣品的一組自吸收因子比，結(jié)果列于表7。

表7 待測(cè)樣品的自吸收因子比

將計(jì)算結(jié)果與系統(tǒng)校準(zhǔn)的自吸收因子矩陣對(duì)比可得出：樣品A的質(zhì)量厚度介于1.39 g·cm-2和2.08 g·cm-2之間。故選擇這兩個(gè)質(zhì)量厚度的自吸收因子，代入式(7)進(jìn)行插值計(jì)算，得出該條件下235U各特征γ射線的自吸收因子：Gm,1=0.289，Gm,2=0.356，Gm,4=0.476。通過式(8)計(jì)算186 keV的自吸收因子Gm,3=0.425；用同樣方法計(jì)算樣品B各特征γ射線的自吸收因子。

此時(shí)待解未知量為質(zhì)量厚度，已知235U各條特征γ射線的自吸收因子，選用縱向變化曲線擬合參數(shù)(表5)計(jì)算待測(cè)物料的質(zhì)量厚度，結(jié)果列于表8。

表8 待測(cè)樣品的自吸收因子及質(zhì)量厚度

5 結(jié)語(yǔ)

針對(duì)鈾生產(chǎn)工藝設(shè)備內(nèi)滯留量的特點(diǎn)，開展了物料自吸收校正方法的研究，利用某核素多條特征γ射線在物料中自吸收程度不同的特點(diǎn)，通過系統(tǒng)校準(zhǔn)，構(gòu)建了235U特征γ射線自吸收因子矩陣，與射線的能量和不同質(zhì)量厚度的關(guān)系呈現(xiàn)二維特點(diǎn)，因此稱之為自吸收二維修正模型。優(yōu)點(diǎn)在于避免了常規(guī)方法的不確定性，數(shù)據(jù)處理分析過程簡(jiǎn)單可行。

實(shí)驗(yàn)證明，當(dāng)待測(cè)物料的質(zhì)量厚度未達(dá)到各特征γ射線的飽和吸收厚度時(shí)，采用此模型推算得到的物料質(zhì)量厚度相對(duì)偏差較?。欢?dāng)待測(cè)物料達(dá)到射線的飽和厚度時(shí)，計(jì)算結(jié)果存在較大偏差。另外，若物料的質(zhì)量厚度非常小，由于各能量γ射線的自吸收不顯著，此條件下進(jìn)行自吸收效應(yīng)分析也會(huì)帶來較大偏差。

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