劉志影，李 磊，李 梅，傅 忠，周 振，黃正旭

(1. 上海大學(xué)環(huán)境污染與健康研究所，上海 200072； 2. 暨南大學(xué)環(huán)境工程系，廣東 廣州 510632；3. 廣州禾信分析儀器有限公司，廣東 廣州 510530)

單顆粒質(zhì)譜儀進(jìn)樣裝置的設(shè)計(jì)與模擬

劉志影1，李 磊1，李 梅2，傅 忠3，周 振1，黃正旭2

(1. 上海大學(xué)環(huán)境污染與健康研究所，上海 200072； 2. 暨南大學(xué)環(huán)境工程系，廣東 廣州 510632；3. 廣州禾信分析儀器有限公司，廣東 廣州 510530)

目前，廣泛采用空氣動(dòng)力學(xué)透鏡-噴嘴作為單顆粒質(zhì)譜儀的進(jìn)樣裝置。針對(duì)大氣環(huán)境污染物PM2.5的研究需要，對(duì)單顆粒質(zhì)譜儀進(jìn)樣裝置中空氣動(dòng)力學(xué)透鏡-噴嘴(聚焦顆粒的空氣動(dòng)力學(xué)直徑在0.3～3 μm范圍內(nèi))進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)，并選用Fluent軟件對(duì)顆粒運(yùn)動(dòng)進(jìn)行數(shù)值模擬。仿真結(jié)果表明：優(yōu)化設(shè)計(jì)的進(jìn)樣裝置對(duì)粒徑0.3～3 μm范圍的顆粒聚焦效果較好，在距離裝置出口24 cm處的顆粒束寬在0.03 mm以內(nèi)。因此，優(yōu)化設(shè)計(jì)的進(jìn)樣裝置能滿足單顆粒質(zhì)譜儀對(duì)PM2.5顆粒進(jìn)樣聚焦的要求。

單顆粒質(zhì)譜儀；PM2.5；空氣動(dòng)力學(xué)透鏡-噴嘴；顆粒聚焦；數(shù)值模擬

在線氣溶膠質(zhì)譜儀是一類能夠?qū)崟r(shí)檢測(cè)氣溶膠粒徑及其化學(xué)組成的分析儀器。氣溶膠質(zhì)譜技術(shù)在顆粒物的物理及化學(xué)性質(zhì)表征方面的應(yīng)用非常廣泛，包括為大氣環(huán)境氣溶膠顆粒提供源解析和表征、材料合成、排放源檢測(cè)及藥物檢測(cè)等[1-3]。根據(jù)檢測(cè)原理和分析對(duì)象的不同，可以將氣溶膠質(zhì)譜分成很多類，如基于電子轟擊電離的整體氣溶膠質(zhì)譜、基于激光的單顆粒氣溶膠質(zhì)譜以及采用軟電離技術(shù)的新型單粒子質(zhì)譜[4]。這些儀器都有一個(gè)共同的技術(shù)需求點(diǎn)，即需要將顆粒物從大氣壓引入真空，并能夠?qū)㈩w粒物聚焦成亞毫米級(jí)的準(zhǔn)直顆粒束。對(duì)于單顆粒質(zhì)譜技術(shù)而言，由于電離顆粒的脈沖激光光斑尺寸的限制，一般要求距離進(jìn)樣裝置出口幾十厘米處的顆粒束寬度不超過(guò)0.3 mm，這對(duì)準(zhǔn)直進(jìn)樣技術(shù)的要求極高[5-6]。最早用于單顆粒質(zhì)譜進(jìn)樣的方式是毛細(xì)管進(jìn)樣及匯聚噴嘴進(jìn)樣，這類進(jìn)樣方式的局限性在于能良好聚焦的粒徑段較窄，且在這一粒徑段之外的聚焦效率下降很快[7]。

目前，大多數(shù)在線氣溶膠質(zhì)譜儀器都采用了空氣動(dòng)力學(xué)透鏡-噴嘴(簡(jiǎn)稱透鏡-噴嘴)作為儀器的進(jìn)樣系統(tǒng)[6,8]。空氣動(dòng)力學(xué)透鏡是由圓通道內(nèi)一系列不同內(nèi)徑和厚度的圓孔(透鏡孔)組成，氣體在經(jīng)過(guò)每一個(gè)孔時(shí)形成壓縮-擴(kuò)張的流場(chǎng)，特定粒徑范圍的顆粒物會(huì)向中心軸線靠攏。透鏡出口處連接噴嘴，氣流在噴嘴出口處發(fā)生超音速膨脹并被真空泵抽走，顆粒物在加速氣流的作用下具有不同速度，并且稀薄氣體對(duì)其拖拽力很小，故仍將沿著透鏡軸心進(jìn)行運(yùn)動(dòng)，形成高質(zhì)量的準(zhǔn)直顆粒束。透鏡-噴嘴系統(tǒng)能夠聚焦的顆粒粒徑的范圍較寬，且傳輸率較高[7]。

Liu等[9]對(duì)透鏡-噴嘴的氣流場(chǎng)及顆粒運(yùn)動(dòng)進(jìn)行了理論數(shù)學(xué)描述，并討論了布朗力和升力對(duì)顆粒束寬的影響，建立了受這些因素影響下的顆粒物最窄束寬評(píng)估模型，此模型針對(duì)于300 nm以下超微細(xì)顆粒的聚焦效率可以達(dá)到100%[10]。Wang等[11-14]針對(duì)3～30 nm粒徑范圍的顆粒聚焦問(wèn)題，進(jìn)行設(shè)計(jì)的理論公式推導(dǎo)及數(shù)值模擬，并編寫(xiě)了一套用于輔助設(shè)計(jì)透鏡-噴嘴系統(tǒng)主要尺寸的程序代碼。Zhang等[15]從透鏡尺寸、流體的雷諾數(shù)和顆粒的斯托克斯數(shù)對(duì)顆粒束寬及傳輸率影響的角度來(lái)研究空氣動(dòng)力學(xué)透鏡-噴嘴系統(tǒng)的性能。目前，對(duì)聚焦顆粒范圍的研究主要集中在亞-微米級(jí)別[16-18]。隨著人們對(duì)大氣環(huán)境污染的關(guān)注，研究能夠聚焦PM2.5范圍內(nèi)大顆粒的空氣動(dòng)力學(xué)透鏡是非常必要的。

本研究擬研制顆粒聚焦范圍在0.3～3 μm的單顆粒質(zhì)譜儀進(jìn)樣裝置，對(duì)其空氣動(dòng)力學(xué)透鏡-噴嘴結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)，并利用Fluent軟件對(duì)顆粒在透鏡-噴嘴內(nèi)的運(yùn)動(dòng)軌跡進(jìn)行數(shù)值模擬，旨在滿足單顆粒質(zhì)譜儀對(duì)PM 2.5顆粒進(jìn)樣聚焦的要求。

1 理論設(shè)計(jì)

裝置結(jié)構(gòu)包括：進(jìn)樣孔、緩沖腔、透鏡和噴嘴，其中對(duì)顆粒起聚焦作用的主要是透鏡。進(jìn)樣孔主要控制載氣的流量，它的前后壓差相差2個(gè)數(shù)量級(jí)，在進(jìn)樣孔的出口處，載氣會(huì)形成超音速流動(dòng)，小孔的尺寸決定進(jìn)入裝置和儀器內(nèi)載氣的流量。顆粒從進(jìn)樣孔進(jìn)入裝置后速度很快，此時(shí)需要緩沖腔結(jié)構(gòu)來(lái)降低顆粒的速度。噴嘴主要控制進(jìn)樣裝置內(nèi)的氣壓，即控制聚焦透鏡的氣壓。同時(shí)，噴嘴出口也會(huì)形成超音速流動(dòng)，顆粒在經(jīng)過(guò)噴嘴后被加速到不同速度。整個(gè)進(jìn)樣裝置的示意圖示于圖1。

圖1 進(jìn)樣裝置結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Schematic of the sampling device structure

1.1 流體限制條件

保證顆粒通過(guò)透鏡實(shí)現(xiàn)聚焦的前提是流過(guò)透鏡的氣流是穩(wěn)定的層流狀態(tài)。如果流過(guò)透鏡的氣流不穩(wěn)定或者氣流處于湍流狀態(tài)，那么氣流中隨著氣體運(yùn)動(dòng)的顆粒會(huì)出現(xiàn)不規(guī)則的軌跡，甚至發(fā)散，很難實(shí)現(xiàn)聚焦[14]。Gong等[19]發(fā)現(xiàn)流經(jīng)聚焦透鏡的氣體在雷諾數(shù)約200時(shí)出現(xiàn)不穩(wěn)定態(tài)。由此，必須要保證流體流過(guò)每個(gè)透鏡孔的氣體的雷諾數(shù)不超過(guò)200。雷諾數(shù)由公式(1)計(jì)算。

(1)

透鏡內(nèi)的氣流速度要控制在聲速以內(nèi)，當(dāng)氣體速度大于聲速時(shí)會(huì)產(chǎn)生激波，激波對(duì)顆粒的聚焦會(huì)產(chǎn)生干擾的作用[20-21]，無(wú)法準(zhǔn)確的定量描述影響顆粒聚焦的各個(gè)參數(shù)。所以流過(guò)透鏡孔的氣體速度應(yīng)限制在亞音速的范圍，透鏡孔內(nèi)氣流的馬赫數(shù)Ma應(yīng)該小于氣流從亞音速到超音速轉(zhuǎn)變的臨界馬赫數(shù)Ma*。

(2)

其中，c為當(dāng)?shù)芈曀?；Ma*為臨界馬赫數(shù)，與氣體種類、透鏡形狀以及氣體雷諾數(shù)有關(guān)，后兩者影響不大。對(duì)于空氣而言，Ma*約取0.35[12]。

透鏡實(shí)現(xiàn)聚焦顆粒的基礎(chǔ)是連續(xù)的流體對(duì)顆粒碰撞拖拽，如果透鏡內(nèi)的載流氣體稀薄，氣流處于分子流狀態(tài)，氣流的拖拽力將遠(yuǎn)小于顆粒的慣性力，載流氣體無(wú)法改變顆粒的運(yùn)動(dòng)軌跡，不能達(dá)到聚焦的目的。此外，稀薄氣體的動(dòng)力學(xué)非常復(fù)雜，不能從簡(jiǎn)單的連續(xù)流角度考慮空氣動(dòng)力對(duì)顆粒的聚焦。由此，透鏡內(nèi)的載流氣體應(yīng)限制在連續(xù)流狀態(tài)，則氣體的克諾森數(shù)需滿足公式(3)。

(3)

其中，λ1為聚焦透鏡前載流氣體分子的平均自由程。

1.2 透鏡孔聚焦顆粒

氣流進(jìn)入透鏡孔時(shí)，即從較寬尺寸的圓通道進(jìn)入到較窄尺寸的透鏡孔，壁面處的氣體會(huì)產(chǎn)生向中心軸線的加速運(yùn)動(dòng)，氣流的速度急劇增加，氣體被壓縮通過(guò)透鏡孔。那么氣流在透鏡孔前會(huì)形成收縮的流場(chǎng)，處于壁面附近并隨著氣流運(yùn)動(dòng)的顆粒受到收縮流場(chǎng)的作用，具有向中心軸線運(yùn)動(dòng)的加速度。載流氣體通過(guò)透鏡孔后，即從較窄尺寸的透鏡孔進(jìn)入到較寬尺寸的圓通道，氣體會(huì)向四周擴(kuò)散，氣流在透鏡孔后會(huì)形成擴(kuò)張的流場(chǎng)。由于擴(kuò)散的氣體速度較小，擴(kuò)張的氣流場(chǎng)對(duì)顆粒的軸向拖拽力也不大，此時(shí)顆粒的運(yùn)動(dòng)是顆粒自身的慣性起主要作用，即沿著靠近軸線運(yùn)動(dòng)。收縮-擴(kuò)張氣流場(chǎng)中顆粒的運(yùn)動(dòng)軌跡是本身的慣性力和氣流對(duì)其拖拽力的綜合作用結(jié)果，即顆粒脫離原來(lái)的運(yùn)動(dòng)軌跡向中心軸線運(yùn)動(dòng)而聚焦成相對(duì)緊密的顆粒束。

在這一過(guò)程中，透鏡孔的直徑是氣流場(chǎng)聚焦顆粒的關(guān)鍵參數(shù)。公式(4)是在顆粒斯托克斯數(shù)定義的基礎(chǔ)上推導(dǎo)的計(jì)算透鏡孔直徑的公式。

(4)

其中，df為透鏡孔的直徑；ρp為顆粒密度；Dp為顆粒直徑；Cc為庫(kù)寧漢滑移系數(shù)，與載流氣體的平均自由程和顆粒的直徑有關(guān)，可由公式(5)計(jì)算。

(5)

St0是顆粒達(dá)到最佳聚焦?fàn)顟B(tài)時(shí)的斯托克斯值。透鏡孔對(duì)顆粒的聚焦度ηc定義為顆粒經(jīng)過(guò)透鏡孔達(dá)到平衡后的最終位置和進(jìn)入透鏡孔前的初始位置的徑向尺寸之比[9]。聚焦度ηc不僅與St0有關(guān)，還與透鏡孔形狀和圓通道的直徑、氣體的馬赫數(shù)Ma和雷諾數(shù)Re有關(guān)[9, 17]。

1.3 載流氣體流過(guò)透鏡孔的前后壓差

從公式(4)可以看出，透鏡孔前氣體的密度(即氣壓)是計(jì)算透鏡孔徑的一個(gè)重要參數(shù)，因此在計(jì)算多級(jí)透鏡孔直徑時(shí)，精確計(jì)算出透鏡孔前后的氣壓是十分必要的。粘滯流狀態(tài)的氣流通過(guò)透鏡孔時(shí)形成的壓差大小不僅與經(jīng)過(guò)透鏡孔氣體的流量和雷諾數(shù)有關(guān)，而且與透鏡孔尺寸和通道尺寸之比有關(guān)。當(dāng)透鏡孔的直徑確定后，就可由公式(6)計(jì)算透鏡孔前后壓差。

(6)

其中，△p為透鏡孔前后壓差；Af為透鏡孔的面積；β為透鏡孔直徑和透鏡前通道直徑之比，在β<0.5時(shí)，其對(duì)壓差的影響不會(huì)超過(guò)1Pa，所以在計(jì)算壓差時(shí)，取β=0.25；p1為透鏡孔前氣壓； M為載氣的相對(duì)分子質(zhì)量；R為理想氣體常數(shù)；T1為透鏡孔前氣體溫度；Cd為流量系數(shù)，取0.6；Y為膨脹因子，可由公式(7)計(jì)算。

(7)

其中，γ為載氣的比熱。

2 數(shù)值模擬和尺寸優(yōu)化

2.1 軟件介紹和模擬過(guò)程

本研究采用計(jì)算流體力學(xué)軟件Fluent6.3.26進(jìn)行數(shù)值模擬。在典型的透鏡-噴嘴進(jìn)樣中，顆粒濃度低，顆粒間的相互作用可忽略，顆粒對(duì)氣流場(chǎng)幾乎沒(méi)有影響[11]。因此在數(shù)值模擬過(guò)程中，首先利用納維-斯托克斯方程(N-S方程)來(lái)模擬氣流場(chǎng)，并在此基礎(chǔ)上加入跟蹤顆粒運(yùn)動(dòng)軌跡的拉格朗日方程，以得到顆粒的運(yùn)動(dòng)軌跡和速度[22]。透鏡-噴嘴內(nèi)的氣體是粘滯層流狀態(tài)的可壓縮理想氣體，氣體流量1.98×10-6kg/s，以保證顆粒在透鏡-噴嘴內(nèi)實(shí)現(xiàn)聚焦。粒徑一定的顆粒在Fluent默認(rèn)下的庫(kù)寧漢滑移系數(shù)是定值，為避免商業(yè)軟件對(duì)模擬的局限，庫(kù)寧漢滑移系數(shù)采用編寫(xiě)的計(jì)算機(jī)代碼[11]進(jìn)行用戶自定義來(lái)體現(xiàn)氣壓變化導(dǎo)致的影響。模擬的顆粒徑皆大于30nm，可以忽略布朗運(yùn)動(dòng)力作用[12]。

2.2 通過(guò)單級(jí)透鏡的顆粒運(yùn)動(dòng)

每個(gè)透鏡孔可看作一個(gè)單級(jí)透鏡，單級(jí)透鏡的形狀、進(jìn)出口氣體壓力和質(zhì)量流量共同決定了可以聚焦的顆粒尺寸。研究表明，當(dāng)St?1，|ηc|≈1；當(dāng)St≈1，|ηc|<1；當(dāng)St?1，|ηc|>1[15]。當(dāng)顆粒的斯托克斯數(shù)St=1時(shí)，顆粒就會(huì)呈現(xiàn)最大程度的聚焦，即被聚焦到中心軸線；當(dāng)St<1，即顆粒較小時(shí)，顆粒會(huì)呈現(xiàn)較小程度的聚焦，隨著St的減小，透鏡對(duì)顆粒的聚焦效果會(huì)減?。划?dāng)St?1，即顆粒很小時(shí)，透鏡對(duì)顆粒沒(méi)有聚焦效果，顆粒會(huì)隨著流體的軌跡線運(yùn)動(dòng)；當(dāng)St>1，即顆粒較大時(shí)，顆粒會(huì)越過(guò)中心軸線達(dá)到聚焦，即過(guò)聚焦，隨著St的增大，透鏡對(duì)顆粒的過(guò)聚焦程度加大；當(dāng)St?1，即顆粒很大時(shí)，透鏡對(duì)顆粒呈現(xiàn)發(fā)散作用，顆粒遠(yuǎn)離中心軸線，甚至?xí)x流體線碰撞到壁上。在一定氣體壓力、流量和固定透鏡孔徑的條件下，不同St值的顆粒聚焦?fàn)顩r示于圖2。

圖2 顆粒通過(guò)單級(jí)透鏡的運(yùn)動(dòng)軌跡示意圖Fig.2 Schematic of particle trajectories through a single lens

單級(jí)透鏡僅僅聚焦較窄范圍的顆粒，要聚焦寬范圍的顆粒必須采用多級(jí)透鏡系統(tǒng)。選擇一組尺寸合適的透鏡，可以在中軸線上聚焦寬范圍的粒徑。理論上，小孔的個(gè)數(shù)越多聚焦顆粒的粒徑范圍越大，但考慮到透鏡級(jí)數(shù)的增加會(huì)提高加工和裝配難度，所以不能無(wú)限的增加透鏡級(jí)數(shù)，一般透鏡的聚焦粒徑范圍控制在1個(gè)數(shù)量級(jí)以內(nèi)。本裝置采用5級(jí)透鏡對(duì)0.3～3 μm顆粒進(jìn)行聚焦，前級(jí)透鏡聚焦較大粒徑的顆粒，后級(jí)透鏡聚焦較小粒徑的顆粒。根據(jù)上述理論分別對(duì)不同孔徑進(jìn)行計(jì)算，在透鏡內(nèi)氣壓約700 Pa的條件下，最終確定的尺寸列于表1。孔徑5 mm透鏡聚焦3 μm顆粒，St=0.75；孔徑4.6 mm透鏡聚焦2.325 μm顆粒，St=0.74；孔徑4.1 mm透鏡聚焦1.65 μm顆粒，St=0.737；孔徑3.5 mm透鏡聚焦0.975 μm顆粒，St=0.699；孔徑2.4 mm透鏡聚焦0.3 μm顆粒，St=0.671。最優(yōu)斯托克斯數(shù)的選擇范圍為0.7～1.5，因?yàn)榇箢w粒在聚焦時(shí)容易發(fā)生過(guò)度聚焦，所以斯托克斯數(shù)值的選擇應(yīng)偏小[12]。

2.3 圓通道尺寸的確定

單透鏡對(duì)顆粒的聚焦度ηc和顆粒斯托克斯數(shù)St之間的關(guān)系不僅受氣體的馬赫數(shù)Ma和雷諾數(shù)Re的影響，還受透鏡孔形狀和圓通道直徑的影響。Liu等[9]指出，聚焦度ηc=0時(shí)的最優(yōu)斯托克斯數(shù)St0很大程度上依賴于透鏡的幾何形狀。透鏡幾何形狀參數(shù)是指透鏡孔徑和透鏡孔厚之比，透鏡孔徑和透鏡前的管徑之比。其中，透鏡孔徑和透鏡前的管徑之比β(即df/ds)是影響聚焦度ηc和顆粒斯托克斯數(shù)St關(guān)系的主要參數(shù)。在裝置設(shè)計(jì)中，每級(jí)透鏡前的圓通道都取相同尺寸，以便加工和裝配，所以這里各級(jí)透鏡的前通道直徑均取相同的值。為了確定最優(yōu)的圓通道尺寸，這里對(duì)不同圓通道直徑下透鏡對(duì)顆粒聚焦情況進(jìn)行數(shù)值模擬。圓通道的直徑分別取10、13、16、20、25 mm，第一級(jí)透鏡孔(即5 mm孔徑)對(duì)應(yīng)的β分別是0.5、0.38、0.31、0.25、0.2；最后一級(jí)透鏡孔(即2.4 mm孔徑)對(duì)應(yīng)β分別是0.24、0.185、0.15、0.12、0.096。在氣壓、載氣流量和透鏡孔徑已知的氣流場(chǎng)中，顆粒的粒徑和斯托克斯數(shù)是一一對(duì)應(yīng)的關(guān)系。在氣壓705 Pa、流量100 mL/min的載氣條件下，5 mm透鏡孔中不同β對(duì)應(yīng)的聚焦度ηc和顆粒徑Dp、顆粒斯托克斯數(shù)St的曲線關(guān)系示于圖3a。由圖3a可見(jiàn)：β值越小，透鏡對(duì)于顆粒的聚焦程度越明顯；隨著β值不斷減小，一部分顆粒開(kāi)始出現(xiàn)過(guò)度聚焦的狀態(tài)，對(duì)于大顆粒也傾向發(fā)散狀態(tài)；對(duì)于粒徑3 μm的顆粒聚焦，當(dāng)β=0.25～0.2時(shí)，ηc≈0。在氣壓691 Pa、流量100 mL/min的載氣條件下，2.4 mm透鏡孔中不同β對(duì)應(yīng)的聚焦度ηc和顆粒徑Dp、顆粒斯托克斯數(shù)St曲線關(guān)系示于圖3b，透鏡主要聚焦0.3 μm粒徑的顆粒。此時(shí)，在粒徑Dp=0.3 μm處，顆粒聚焦達(dá)到最好，同時(shí)，不同β值對(duì)此處顆粒聚焦沒(méi)有影響。但是在最后一級(jí)透鏡中，針對(duì)聚焦粒徑0.3 μm顆粒設(shè)計(jì)的透鏡會(huì)對(duì)粒徑3 μm顆粒產(chǎn)生一定的發(fā)散作用。由于此時(shí)大顆粒已經(jīng)聚焦在中心軸線上，所以對(duì)大顆粒的發(fā)散程度較小[14]。同時(shí)，由圖3b可見(jiàn)，β=0.096時(shí)，此透鏡對(duì)3 μm顆粒的發(fā)散程度最大，即圓通道尺寸25 mm不是最佳選擇，所以最佳的圓通道尺寸為20 mm。

透鏡對(duì)顆粒的通過(guò)率反映進(jìn)樣裝置對(duì)顆粒的進(jìn)樣效率。Zhang等[15]將單透鏡對(duì)顆粒的通過(guò)率ηt定義為通過(guò)該透鏡的顆粒流量與進(jìn)入該透鏡前的顆粒流量之比。這里為了利于數(shù)值模擬的定量化，將單透鏡對(duì)顆粒的通過(guò)率簡(jiǎn)化為能夠通過(guò)透鏡的顆粒束寬與透鏡前管徑之比。Zhang等[15]指出，單透鏡對(duì)特定顆粒達(dá)到最大聚焦程度時(shí)，該顆粒碰撞到透鏡壁上的損失也達(dá)到最大。當(dāng)粒徑Dp>2.5 μm的顆粒通過(guò)第一級(jí)透鏡時(shí)，透鏡對(duì)其通過(guò)率降為40%[23]。同時(shí)，給出不同β值對(duì)斯托克斯數(shù)St和通過(guò)率關(guān)系的影響，結(jié)果顯示，當(dāng)St值偏大時(shí)，透鏡對(duì)顆粒的通過(guò)率下降得很快。針對(duì)設(shè)計(jì)的透鏡，本研究也給出不同β值下透鏡對(duì)顆粒通過(guò)率和顆粒徑Dp、顆粒斯托克斯值St的關(guān)系曲線。在氣壓為705 Pa、流量為100 mL/min的載氣條件下，5 mm透鏡孔中不同β值對(duì)應(yīng)的顆粒通過(guò)率ηt和顆粒徑Dp、顆粒斯托克斯數(shù)St曲線關(guān)系示于圖4a。結(jié)果表明，不同β值下的透鏡對(duì)于3 μm左右的大顆粒通過(guò)率很高，達(dá)95%以上；并且β≤0.38的透鏡對(duì)于5 μm顆粒的通過(guò)率仍保持很高，達(dá)95%以上。在氣壓為691 Pa、流量為100 mL/min的載氣條件下，2.4 mm透鏡孔中不同β對(duì)應(yīng)的顆粒通過(guò)率ηt和顆粒徑Dp、顆粒斯托克斯數(shù)St曲線關(guān)系示于圖4b。此時(shí)，β≤0.185的透鏡對(duì)于0.3～3 μm粒徑范圍的顆粒通過(guò)率都很高，達(dá)90%以上。

表1 各級(jí)透鏡孔對(duì)應(yīng)的顆粒斯托克斯數(shù)以及透鏡孔前氣壓

注：a.氣壓705 Pa，流量100 mL/min，透鏡厚度1 mm，透鏡孔徑df=5 mm；b.氣壓691 Pa，流量100 mL/min，透鏡厚度1 mm，透鏡孔徑df=2.4 mm圖3 不同β值下的顆粒斯托克斯數(shù)St和聚焦度ηc的關(guān)系Fig.3 Particle beam contraction ratio versus particle Stokes number with different β value

2.4 透鏡組和整體進(jìn)樣裝置

前面已確定了透鏡的主要尺寸，即各個(gè)單透鏡的孔徑和圓通道的直徑。根據(jù)進(jìn)樣氣壓和載氣流量計(jì)算進(jìn)樣孔徑尺寸df0；根據(jù)噴嘴前氣壓和載氣流量計(jì)算噴嘴尺寸dn。由于進(jìn)樣孔和噴嘴處的氣體都屬于超音速流動(dòng)，所以按照小孔阻塞流動(dòng)來(lái)處理。噴嘴的形狀根據(jù)經(jīng)驗(yàn)取dt=2dn，Lt=ds[14]。緩沖腔尺寸dr和Lr的設(shè)計(jì)以不損失顆粒為標(biāo)準(zhǔn)，噴嘴出口厚度和透鏡孔厚度都取1 mm，進(jìn)樣裝置各尺寸列于表2。

注：a.氣壓705 Pa，流量100 mL/min，透鏡厚度1 mm，透鏡孔徑df=5 mm；b.氣壓691 Pa，流量100 mL/min，透鏡厚度1 mm，透鏡孔徑df=2.4 mm圖4 不同β值下顆粒斯托克斯數(shù)St和通過(guò)率ηt的關(guān)系Fig.4 Transmission efficiency versus particle Stokes number with different β value

裝置尺寸/mm裝置尺寸/mmdf00.115ls452dr35ls560Lr210lsn80ls115Lt20ls245dt3ls348dn1.5

3 結(jié)果與討論

3.1 透鏡內(nèi)的氣流線分布和顆粒速度分布

為了衡量設(shè)計(jì)的進(jìn)樣裝置對(duì)顆粒的聚焦程度，本研究對(duì)其中的空氣動(dòng)力學(xué)透鏡-噴嘴部分進(jìn)行數(shù)值模擬。透鏡-噴嘴內(nèi)氣流線分布示于圖5a；透鏡-噴嘴內(nèi)氣體靜壓和中心軸線上氣流速度，以及4種不同粒徑的顆粒速度，示于圖5b。氣體壓力在各個(gè)透鏡處的壓降很小，但在透鏡和噴嘴之間有較明顯的下降；在各個(gè)透鏡以及透鏡和噴嘴之間，中心軸線上的氣流速度均小于音速，這符合顆粒聚焦設(shè)計(jì)的氣流亞音速條件；在噴嘴出口處氣體的壓力突降到最小，氣體的速度達(dá)到最高峰，最終以超音速自由噴射出噴嘴。透鏡-噴嘴內(nèi)部的顆粒速度趨勢(shì)與氣體速度趨勢(shì)一致，并且0.05 μm顆粒的速度值幾乎與氣體速度值一致。但是，經(jīng)過(guò)超音速噴嘴噴射后的顆粒速度明顯不同于氣體速度，顆粒粒徑越大，顆粒速度與氣體速度的差異越大。這是因?yàn)橥哥R-噴嘴內(nèi)部的氣體克努森數(shù)Kn<0.1，屬于粘滯流，氣流對(duì)顆粒的拖拽力足夠大，可以使顆粒速度與氣體速度保持一致；噴嘴處的氣體由于噴嘴前后的壓差超過(guò)空氣流經(jīng)小孔形成阻塞流的壓差(pup/pdown<0.528)，在噴嘴出口形成超音速流動(dòng)，不同粒徑的顆粒隨著氣流被加速到不同速度，示于圖5b，粒徑越小，被氣流加速后的速度越大；透鏡-噴嘴外部(即噴嘴出口后)的氣體克努森數(shù)Kn≈1(基于儀器的真空腔氣壓在0.1 Pa和儀器尺寸計(jì)算)，屬于分子流，氣體對(duì)顆粒的碰撞拖拽力很小，屬于稀薄氣體動(dòng)力學(xué)，顆粒的運(yùn)動(dòng)不再受氣體分子的影響。此時(shí)基于連續(xù)流計(jì)算的N-S方程已經(jīng)不能準(zhǔn)確地表示噴嘴后的氣流場(chǎng)，但是噴嘴后的流場(chǎng)不影響本研究的結(jié)論，即顆粒運(yùn)動(dòng)軌跡[11]。

圖5 透鏡-噴嘴內(nèi)氣流線分布(a)和中心軸線上氣體的壓力和速度分布以及顆粒速度分布(b)Fig.5 Flow streamlines in the lens-nozzle system(a) and static pressure, axial flow and particle velocities along the axial of the lens-nozzle system(b)

中心軸線上的顆粒最終速度的數(shù)值模擬結(jié)果示于圖6?？梢钥闯?，粒徑在1 μm以下的小顆粒速度變化梯度很大，粒徑在1 μm以上的大顆粒速度變化梯度很小。在線氣溶膠質(zhì)譜儀大都根據(jù)顆粒飛行的速度來(lái)計(jì)算顆粒的粒徑(即空氣動(dòng)力學(xué)直徑)，小顆粒在儀器測(cè)徑時(shí)容易分辨，大顆粒不容易分辨，所以對(duì)于大顆粒的測(cè)徑和分析，還需要較靈敏的測(cè)徑裝置進(jìn)行配合。

圖6 中心軸線上的顆粒最終速度的數(shù)值模擬結(jié)果Fig.6 Numerical simulation results of particle axial terminal velocity

3.2 顆粒運(yùn)動(dòng)軌跡以及顆粒束寬和發(fā)散角

粒徑分別為0.05、0.3、3、5 μm的顆粒在透鏡-噴嘴內(nèi)部的運(yùn)動(dòng)軌跡示于圖7a～7d。為了便于觀察，放置在透鏡-噴嘴入口處的顆粒數(shù)目是18個(gè)。由圖可見(jiàn)：顆粒隨著氣流運(yùn)動(dòng)逐級(jí)匯聚，0.05～5 μm的顆粒通過(guò)透鏡-噴嘴進(jìn)樣裝置后會(huì)有不同程度的聚焦，未出現(xiàn)較大顆粒在透鏡壁上嚴(yán)重?fù)p失的現(xiàn)象。

顆粒束寬是透鏡-噴嘴裝置對(duì)顆粒聚焦效果的直接體現(xiàn)，本研究所關(guān)注的是透鏡-噴嘴裝置后的顆粒束寬。這里將顆粒束寬定義為包含總顆粒數(shù)目90%顆粒束的寬度，即在透鏡-噴嘴入口處均布1 000個(gè)顆粒，在噴嘴出口處包含900個(gè)顆粒束的寬度定義為此處的顆粒束寬[11]。經(jīng)過(guò)噴嘴加速作用后進(jìn)入儀器真空腔顆粒的運(yùn)動(dòng)不再受氣體分子的作用，達(dá)到最終速度。此時(shí)，在任何位置的顆粒束寬都可以用穩(wěn)定后位置的束寬和發(fā)散角描述。計(jì)算包含總顆粒數(shù)目90%的顆粒束發(fā)散角的正切值，首先要計(jì)算距離噴嘴出口10 mm和40 mm處顆粒束寬的半徑，分別對(duì)應(yīng)6.7dn和26.7dn，然后用兩處的顆粒束寬半徑之差除以兩處之間距離。在Wang等[11]的文章中，計(jì)算發(fā)散角的兩個(gè)位置分別是距離噴嘴1.8dn和5.4dn處，在距離噴嘴出口大于5.4dn的部分，顆粒的速度分布不再有變化，所以本研究取6.7dn和26.7dn來(lái)計(jì)算。

注：a. 0.05 μm；b. 0.3 μm;c. 3 μm; d. 5 μm圖7 不同顆粒在透鏡-噴嘴內(nèi)部的運(yùn)動(dòng)軌跡Fig.7 Different size of particle trajectories through the aerodynamic lenses-nozzle system

對(duì)于本研究小組自行研制的單顆粒質(zhì)譜儀，其激光電離檢測(cè)點(diǎn)在距離噴嘴出口24 cm處[5-6]。因此，真空腔中(即噴嘴出口之后的部分)距離噴嘴1 cm和24 cm處的顆粒束寬和發(fā)散角的曲線是U型，示于圖8。這是因?yàn)橥哥R-噴嘴裝置是針對(duì)聚焦0.3～3 μm范圍的顆粒設(shè)計(jì)，超出范圍的顆粒將不會(huì)被聚焦。結(jié)果表明，透鏡-噴嘴裝置對(duì)0.3～3 μm粒徑范圍內(nèi)的顆粒聚焦效果很好，在距離噴嘴出口24 cm位置的顆粒束寬皆在0.03 mm以下；顆粒束的發(fā)散角也很小，顆粒飛行較長(zhǎng)的距離后也不會(huì)出現(xiàn)束寬過(guò)大的現(xiàn)象。

圖8 真空腔中距離噴嘴1 cm和24 cm處的顆粒束寬和發(fā)散角Fig.8 Particle beam width and divergence angles in the vacuum chamber 1 cm and 24 cm downstream of the nozzle exit

4 結(jié)論與展望

針對(duì)粒徑0.3～3 μm范圍內(nèi)顆粒的聚焦問(wèn)題，本研究對(duì)在線氣溶膠質(zhì)譜儀進(jìn)樣裝置中空氣動(dòng)力學(xué)透鏡部分進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)，并利用Fluent軟件對(duì)顆粒在透鏡-噴嘴內(nèi)的運(yùn)動(dòng)軌跡進(jìn)行數(shù)值模擬。在單透鏡對(duì)顆粒的聚焦問(wèn)題中，透鏡孔徑和圓通道直徑比β是影響透鏡對(duì)顆粒聚焦度的重要參數(shù)，當(dāng)β>0.3時(shí),聚焦度隨著β的變化而變大，當(dāng)β<0.3時(shí),聚焦度不再隨著β的變化而變化；氣壓的選擇對(duì)于聚焦顆粒(尤其是大顆粒)的通過(guò)率有很大影響，孔徑5 mm的單透鏡在氣壓700 Pa的條件下，對(duì)于粒徑大于2.5 μm的顆粒通過(guò)率在95%以上。對(duì)透鏡-噴嘴裝置的數(shù)值模擬結(jié)果表明，粒徑小于1 μm的顆粒引入儀器的最終速度變化梯度較大，粒徑大于1 μm顆粒最終速度變化梯度較小，對(duì)在線氣溶膠質(zhì)譜儀根據(jù)顆粒飛行的速度來(lái)計(jì)算顆粒的粒徑來(lái)說(shuō)，小顆粒在儀器測(cè)徑時(shí)容易分辨，大顆粒不容易分辨；透鏡-噴嘴裝置對(duì)0.3～3 μm粒徑范圍內(nèi)的顆粒聚焦效果很好，顆粒束的發(fā)散角也很小，在距離噴嘴出口24 cm位置的顆粒束寬皆在0.03 mm以下。因此，優(yōu)化設(shè)計(jì)后的進(jìn)樣裝置可以實(shí)現(xiàn)對(duì)PM2.5顆粒的進(jìn)樣聚焦，為儀器檢測(cè)粒徑和化學(xué)組成提供條件。

在本研究基礎(chǔ)上，可構(gòu)建合適的實(shí)驗(yàn)裝置對(duì)優(yōu)化的進(jìn)樣裝置進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，從而得出實(shí)驗(yàn)條件下該進(jìn)樣裝置的聚焦度、出口束寬等一系列參數(shù)，對(duì)本研究模型進(jìn)行驗(yàn)證與進(jìn)一步優(yōu)化。

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Design and Simulation of Sampling Device in Single Particle Mass Spectrometer

LIU Zhi-ying1, LI Lei1, LI Mei2, FU Zhong3, ZHOU Zhen1, HUANG Zheng-xu2

(1.InstituteofEnvironmentalPollutionandHealth,ShanghaiUniversity,Shanghai200072,China;2.InstituteofEnvironmentalEngineering,JinanUniversity,Guangzhou510632,China;3.GuangzhouHexinAnalyticalInstrumentsCo.,LTD.,Guangzhou510530,China)

Aerodynamic lens-nozzle is widely used as sampling device in single particle mass spectrometer recently. For the analysis need of PM2.5, aerodynamic lens-nozzle with a focusing ability from 0.3 to 3 μm was optimally designed. Fluent software was chosen to numerically simulate the particle motion in the aerodynamic lens-nozzle. Simulation results demonstrate that the performance of particle in the range of 0.3—3 μm in the optimal design sampling device is very well. Particle beam diameter at a distance of 24 cm downstream of the nozzle exit is less than 0.03 mm. Accordingly, the optimal design sampling device can satisfy the requirement of tightly focusing PM2.5 in single particle mass spectrometer.

single particle mass spectrometer; PM2.5; aerodynamic lens-nozzle; particle focusing; numerical simulation

2013-06-05；

2013-08-05

中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)(XDB05040502)資助

劉志影(1987～)，女(漢族)，江蘇人，碩士研究生，從事氣溶膠質(zhì)譜儀器研究。E-mail: liuzhiying19872006@126.com

黃正旭(1982～)，男(漢族)，福建人，助理研究員，從事質(zhì)譜儀器研究。E-mail: hzx126@126.com

時(shí)間：2014-01-23； 網(wǎng)絡(luò)出版地址：http://www.cnki.net/kcms/doi/10.7538/zpxb.youxian.2014.0004.html

O 657.63

A

1004-2997(2014)03-0216-10

10.7538/zpxb.youxian.2014.0004