宋 迪,徐 佳, 單寶田, 王 棟

(中國海洋大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院,海洋化學(xué)理論與工程技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,山東 青島 266100)

隨著我國工廠化養(yǎng)殖業(yè)的飛速發(fā)展,養(yǎng)殖規(guī)模與日俱增,如何實(shí)現(xiàn)養(yǎng)殖廢水的有效循環(huán)使用,避免由此導(dǎo)致的水生態(tài)環(huán)境問題引起廣泛關(guān)注。由于養(yǎng)殖過程中需向水體中投放餌料和化學(xué)品,作為養(yǎng)殖生物的營養(yǎng)和消毒劑,所以養(yǎng)殖廢水中除含有剩余餌料外,還含有化學(xué)物質(zhì)及富含氮、磷的養(yǎng)殖生物排泄物等有害物質(zhì)。若不處理直接排放,可加劇鄰近水域富營養(yǎng)化程度和水質(zhì)污染[1],因而,尋求合理的處理技術(shù),將工廠化養(yǎng)殖廢水處理后循環(huán)利用是解決其潛在的污染隱患、充分利用廢水資源的有效途徑。

目前,凈化養(yǎng)殖廢水的常規(guī)方法包括物理法、化學(xué)法和生物法等,主要去除廢水中的懸浮物(SS)、氨氮、化學(xué)需氧量(COD)、生物需氧量(BOD)[1-2]等,以達(dá)到循環(huán)利用或達(dá)標(biāo)排放的要求。在國家“863”計(jì)劃及科技支撐計(jì)劃資助下,經(jīng)過多年努力研發(fā)出“微過濾-蛋白質(zhì)分離-生物濾池-紫外消毒-調(diào)溫-循環(huán)利用”的循環(huán)水處理基本工藝[3],研究者利用此工藝處理工廠化養(yǎng)殖廢水,設(shè)計(jì)的8套循環(huán)水處理系統(tǒng)最大處理能力可達(dá)104t/h,取得了較好的應(yīng)用效果。生物處理技術(shù)是廢水處理的主要手段,但對(duì)于海水工廠化養(yǎng)殖,海水的鹽度效應(yīng)以及養(yǎng)殖廢水中污染物結(jié)構(gòu)與常見陸源污水的差異,增加了養(yǎng)殖廢水生化處理的難度?；诖?國內(nèi)外學(xué)者進(jìn)行了膜集成工藝處理海水工廠化養(yǎng)殖廢水技術(shù)研究,取得了不錯(cuò)的效果。

膜技術(shù)在水產(chǎn)養(yǎng)殖行業(yè)的應(yīng)用始于 20世紀(jì) 80年代[4],與傳統(tǒng)處理工藝(如生物法、離心分離、物理過濾等)相比,膜技術(shù)可在無化學(xué)試劑添加、無溫度限制的環(huán)境下進(jìn)行養(yǎng)殖廢水的處理[5],具有出水水質(zhì)好、營養(yǎng)物回收再利用效率高、處理設(shè)施自動(dòng)化程度高等優(yōu)勢(shì),具有較好的應(yīng)用前景。

1 膜分離技術(shù)在水產(chǎn)養(yǎng)殖廢水處理中的應(yīng)用

1.1 超濾膜在水產(chǎn)養(yǎng)殖廢水處理中的應(yīng)用

超濾膜孔徑在 0.001～0.02 μm 之間,操作壓力0.1～0.5 MPa,主要用于截留去除廢水中的SS、膠體、微粒、細(xì)菌和病毒等大分子物質(zhì)。

Afonso等[5]利用截留分子量(MWCO)為 15 kDa的礦物管狀超濾膜處理海產(chǎn)品加工廢水,在操作壓力0.4 MPa,錯(cuò)流速率4 m/s時(shí),超濾膜的分離性能較優(yōu),滲透通量為97.7 L/(h·m2),蛋白質(zhì)截留率26%,油脂截留率40%。在此操作條件下,利用超濾膜處理魚粉廢水時(shí)發(fā)現(xiàn),在不同的體積減縮因子(VRF)下,膜的滲透通量在 85～106.2 L/(h·m2)之間,但蛋白質(zhì)截留率較低(<12%)。Chao等[6-7]利用超濾膜處理藍(lán)蟹養(yǎng)殖廢水發(fā)現(xiàn): 膜對(duì) BOD的去除率為 66.7%,然而水通量僅為 26 L/(h·m2)。Mameri等[8]分別試驗(yàn)了陶瓷超濾膜和聚砜超濾膜處理養(yǎng)殖廢水的效果,結(jié)果表明,陶瓷膜、聚砜超濾膜對(duì)蛋白質(zhì)截留率分別為70%、80%;實(shí)驗(yàn)過程中兩者滲透通量均大幅度下降,陶瓷膜滲透通量下降50%,聚砜膜下降40%。從實(shí)驗(yàn)結(jié)果看,聚砜膜性能相對(duì)較好。因此,如何選擇適于養(yǎng)殖廢水處理的膜材料,并兼顧高通量與高截留率的問題,仍是研究者需要繼續(xù)研究解決的課題。

1.2 納濾膜在水產(chǎn)養(yǎng)殖廢水處理中的應(yīng)用

納濾膜孔徑比超濾膜小,范圍在納米級(jí),平均孔徑2 nm左右,操作壓力一般低于1.5 MPa,主要用來分離小分子有機(jī)物和多價(jià)離子等。Afonso等[4]利用多通道陶瓷納濾膜(截留分子量1 kDa)處理養(yǎng)殖廢水,結(jié)果表明,陶瓷納濾膜對(duì)蛋白質(zhì)截留率達(dá) 82%,但水通量僅為21 L/(h·m2)左右。其實(shí)驗(yàn)組[9]的另一項(xiàng)研究表明,在不同的操作壓力和錯(cuò)流速率下,納濾膜對(duì)蛋白質(zhì)的截留率均為 66%左右,然而納濾膜的滲透通量較低(<32 L/(h·m2))。由以上結(jié)果可以看出,利用超濾膜或納濾膜處理養(yǎng)殖廢水的關(guān)鍵在于保持高滲透通量和高截留率。如何使兩者達(dá)到最佳仍是需要進(jìn)一步研究解決的問題。

1.3 膜生物反應(yīng)器在水產(chǎn)養(yǎng)殖廢水處理中的應(yīng)用

膜生物反應(yīng)器(MBR)將膜的過濾性能和傳統(tǒng)的生物法結(jié)合起來,實(shí)現(xiàn)了水力停留時(shí)間(HRT)和污泥停留時(shí)間(SRT)的徹底分離,污泥濃度高,硝化能力強(qiáng),提高了污染物的去除效率。此外,MBR可以去除細(xì)菌、病毒等,出水可直接回用。與傳統(tǒng)的活性污泥法(CAS)相比,膜生物反應(yīng)器對(duì)總氮(TN)和 COD 的去除率均較高[10]。

鹽度是影響海水養(yǎng)殖廢水處理效果的重要因素。Sharrer等[10]研究了含鹽量分別為0,8,16和32 g/L時(shí)MBR處理海水養(yǎng)殖廢水的能力。試驗(yàn)結(jié)果表明,在4種鹽度條件下,出水總懸浮固體(TSS)去除率均高于99%,水質(zhì)由渾濁變澄清。鹽度對(duì)于BOD的去除沒有影響,去除率均高于99%,出水BOD濃度小于1.3 mg/L。鹽度對(duì) TN的去除率也并沒有顯著差異,均高于90%,出水TN濃度小于3.9 mg/L,但這需要給予微生物足夠的時(shí)間適應(yīng)鹽度環(huán)境。例如,鹽度從8 g/L增加到 16 g/L時(shí),達(dá)到穩(wěn)定的硝化過程需要110 d。對(duì)磷的去除能力方面,磷的去除率隨著鹽度的增加而降低,去除率從 96.1%下降到 65.2%,出水總磷(TP)濃度在鹽度為0 g/L時(shí)為1.5 mg/L左右,在鹽度為32 g/L時(shí)為6.2 mg/L。而且試驗(yàn)結(jié)果表明,充足的恢復(fù)期對(duì)磷的去除率并沒有提高,試驗(yàn)出水未滿足我國的漁業(yè)水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)。Sharrer等[11]還評(píng)價(jià)了MBR處理養(yǎng)殖廢水后的回用效果,結(jié)果表明,MBR出水TSS和BOD濃度均小于1 mg/L,TN濃度為1.8 mg/L左右,TP濃度為0.05 mg/L左右,處理效果較好,基本可以達(dá)到回用要求。

Hong等[12]也研究了鹽度對(duì)MBR處理養(yǎng)殖廢水的影響,結(jié)果發(fā)現(xiàn),含鹽量由0 g/L增加到35 g/L時(shí),出水COD濃度由1.93 mg/L增加到5.01 mg/L,去除率由98.39%降到95.82%,出水TN濃度由3.58 mg/L增加到5.06 mg/L,去除率由72.1%降到60.1%。主要原因?yàn)楦啕}度環(huán)境對(duì)微生物的影響。但是從研究結(jié)果可以看出,高鹽度時(shí) MBR對(duì) COD的去除效果仍然較好,但對(duì)TN的去除效果仍需進(jìn)一步研究提高。

由以上研究結(jié)果可以看出,MBR對(duì)于海水養(yǎng)殖廢水的處理具有良好的應(yīng)用潛力,由于鹽度會(huì)對(duì)處理效果產(chǎn)生一定的影響,因此,在除氮、除磷方面,鹽度對(duì)MBR中微生物群落的狀態(tài)影響仍需進(jìn)行研究。

1.4 動(dòng)態(tài)膜生物反應(yīng)器在水產(chǎn)養(yǎng)殖廢水處理中的應(yīng)用

動(dòng)態(tài)膜生物反應(yīng)器(DMBR)把傳統(tǒng)的膜生物反應(yīng)器和動(dòng)態(tài)膜技術(shù)結(jié)合起來。動(dòng)態(tài)膜技術(shù)是采用某種固體微粒通過循環(huán)使其沉淀在多孔支撐層表面上形成新膜,從而改進(jìn)多孔支撐體的過濾性能[13]。

盧芳芳等[14]研究了鹽度對(duì)DMBR處理養(yǎng)殖廢水脫氮性能的影響,結(jié)果表明,DMBR對(duì)養(yǎng)殖廢水中的CODMn和-N的去除效果保持穩(wěn)定,分別在93%、87%左右,TN去除率達(dá)到 94%。在鹽度為0～3000 mg/L,DMBR處理養(yǎng)殖廢水的出水水質(zhì)達(dá)到《淡水池塘水排放要求》(SC/T9101-2007)一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。其實(shí)驗(yàn)組另一項(xiàng)研究[15]結(jié)果表明,缺氧DMBR對(duì)海水養(yǎng)殖廢水的處理效果低于淡水養(yǎng)殖廢水。這是因?yàn)辂}度的增加,鹽析作用增強(qiáng),降低了微生物的活性,活性污泥的優(yōu)勢(shì)菌種發(fā)生改變。

洪俊明等[16]也考察了鹽度為0～35 g/L時(shí)DMBR凈化水產(chǎn)養(yǎng)殖廢水的效果,隨著鹽度的上升,DMBR系統(tǒng)的COD和TN的出水濃度提高,COD 去除率從88.9%下降到 75.8%,TN去除率從 89.9%下降到74.4%。

李偉博等[17]在比較DMBR和MBR處理水產(chǎn)養(yǎng)殖廢水的運(yùn)行效果時(shí)發(fā)現(xiàn),MBR對(duì)COD的去除率略高于 DMBR,這是由于膜對(duì)生物難降解的顆粒有機(jī)物的截留作用高于由濾布和生物膜組成的動(dòng)態(tài)膜。MBR的硝化效果也略優(yōu)于 DMBR,這是因?yàn)?MBR較小的膜孔徑比DMBR的動(dòng)態(tài)膜對(duì)硝化細(xì)菌有更好的截留。對(duì)出水硝氮濃度的檢測(cè)發(fā)現(xiàn),MBR出水略高于 DMBR出水,這是由于 DMBR中動(dòng)態(tài)膜較厚,和MBR相比更容易形成缺氧環(huán)境,有利于反硝化的進(jìn)行。

1.5 膜集成工藝在養(yǎng)殖廢水處理中的應(yīng)用

劉國昌等[18]采用砂濾、精密過濾、超濾、紫外線殺菌和膜法充氧工藝處理海水工廠化養(yǎng)殖水,流程示意圖如圖1所示。結(jié)果表明: 膜集成工藝對(duì)養(yǎng)殖廢水中COD、TN、TP和細(xì)菌的去除率依次為66.1%、69.7%、11.9%和100%,產(chǎn)水濁度為0.4 NTU。除總磷外,膜法處理后養(yǎng)殖廢水的各項(xiàng)指標(biāo)滿足《海水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)》(GB3097-1997)中養(yǎng)殖用水要求。

圖1 超濾、紫外殺菌、膜法充氧組合工藝處理海水工廠化養(yǎng)殖水流程圖

張國亮等[19]通過可行性試驗(yàn)表明,超濾膜對(duì)細(xì)菌總數(shù)的脫除率高于 90%,處理前后的養(yǎng)殖廢水含鹽量無變化,符合回用于養(yǎng)殖工藝的要求。根據(jù)可行性試驗(yàn)結(jié)果得到的養(yǎng)殖廢水回用處理工藝路線為:養(yǎng)殖廢水→一級(jí)沉淀池→清水池→O3氧化器→保溫池→預(yù)處理系統(tǒng)→精濾1→UV輻射儀→超濾→精濾2→育苗池。該工藝路線在超濾處理養(yǎng)殖廢水前經(jīng)過了精濾過程,用以降低膜污染,且出水水質(zhì)較好。

黃寶能等[20]采用袋式過濾、連續(xù)超濾和紫外殺菌組合工藝進(jìn)行海水養(yǎng)殖廢水處理,實(shí)驗(yàn)裝置流程如圖2所示。經(jīng)過7 d循環(huán)處理后,出水BOD濃度為2.25 mg/L,非離子氮濃度為0.011 mg/L,處理后的水質(zhì)符合《漁業(yè)水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)》(GB11607-89)要求。

2 膜技術(shù)應(yīng)用過程中存在的問題及解決措施

圖2 超濾、紫外殺菌組合工藝處理海水養(yǎng)殖廢水流程圖

在膜技術(shù)處理養(yǎng)殖廢水的應(yīng)用過程中,還存在著膜污染、膜設(shè)備投資和運(yùn)行費(fèi)用較高、膜通量和截留率不能同時(shí)兼顧等問題。膜污染可直接導(dǎo)致膜通量下降,膜使用壽命縮短。Pulefou等[21]在研究浸沒式MBR在水產(chǎn)養(yǎng)殖廢水循環(huán)再用中發(fā)現(xiàn),膜過濾壓差(TMP)的變化受曝氣速率的影響,試驗(yàn)得出曝氣速率為5 L/min(Lmp)時(shí),膜污染最為緩慢。試驗(yàn)最后膜受到不可逆的污染,造成膜過濾阻力增加,膜壽命縮短。而高成本的膜設(shè)備投資及低通量低截留率是限制膜技術(shù)廣泛使用的因素之一。

膜技術(shù)應(yīng)用中,完全避免膜污染是不現(xiàn)實(shí)的,研究者致力于采用不同處理方式來降低膜污染現(xiàn)象。在膜集成工藝的應(yīng)用中,為減緩膜的污染,通常對(duì)水質(zhì)進(jìn)行預(yù)處理。如采用過濾、離心、絮凝沉淀等技術(shù)。Wahab等[22]從膜材料改性、流體力學(xué)優(yōu)化、膜清洗三個(gè)方面總結(jié)了超濾膜處理水產(chǎn)養(yǎng)殖廢水膜污染的防治措施。膜材料改性包括在聚合物結(jié)構(gòu)中插入親水基團(tuán)、利用光修飾技術(shù)或涂層法將納米粒子涂敷到膜上,以及使用荷電膜和電超濾等;Chen等[23]利用相轉(zhuǎn)化法制得聚丙烯腈(PAN)-B-聚乙二醇(PEG)共聚物超濾膜,比 PAN 超濾膜有更好的抗污染能力;流體力學(xué)優(yōu)化如選擇合適的跨膜壓力、曝氣速率和反沖洗周期等。黃霞等[24]優(yōu)化了膜組件設(shè)計(jì)并選擇了合適的曝氣速率;樊耀波[25]經(jīng)過數(shù)學(xué)推導(dǎo)得出膜最佳的反沖洗周期;Huang等[26]分別研究周期性向前沖洗、周期性反沖洗和向前沖洗、反沖洗結(jié)合對(duì)降低污染膜的效率影響,試驗(yàn)得出了最佳的沖洗方式即向前沖洗150 s后反沖洗90 s,膜水通量恢復(fù) 92.99%。膜清洗主要利用化學(xué)清洗,但會(huì)對(duì)膜材料有一定的損害,由于酶在溫和條件下活性最高,因此可利用酶進(jìn)行膜清洗,但是正確設(shè)計(jì)和優(yōu)化清洗程序仍有待研究。Pérez-Gálvez等[27]利用孔徑為50 nm的陶瓷膜處理魚類榨出液時(shí)對(duì)污染后的膜進(jìn)行三步清洗: 20 g/L氫氧化鈉+2 g/L十二烷基硫酸鈉的堿洗+質(zhì)量分?jǐn)?shù) 0.5%的硝酸酸洗和次氯酸鈉溶液消毒清洗。結(jié)果表明,堿洗和消毒步驟對(duì)膜通量的恢復(fù)起主要作用,水通量基本恢復(fù)。酸洗過程后,液壓反而高出堿洗壓力 27%,推測(cè)可能是由于硝酸和堿洗后表面殘存污染物之間發(fā)生物理-化學(xué)相互作用,或堿洗后在表面形成了抗酸凝膠層所致。近年來,也有研究者[28]利用超聲波對(duì)膜污染進(jìn)行在線清洗,在有效控制膜污染的同時(shí),超聲波也會(huì)對(duì)膜產(chǎn)生一定損傷。

DMBR則是采用價(jià)格低廉的大孔徑材料(常見有工業(yè)濾布、不銹鋼絲網(wǎng)、陶瓷管等)代替 MBR中的超濾膜(或微濾膜),以克服膜組件價(jià)格昂貴、運(yùn)行能耗高的缺陷[29]。廢水處理中動(dòng)態(tài)膜是由污水中的微生物和代謝產(chǎn)物形成,在清洗時(shí)為防止破壞動(dòng)態(tài)膜結(jié)構(gòu)無法使用高頻反沖洗,因此,膜污染后需進(jìn)行徹底清除,之后重新涂膜。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,刷子清洗后膜通量的恢復(fù)幾乎可達(dá)100%[30],遠(yuǎn)比酸清洗的效果好。從這個(gè)角度看,DMBR減少了化學(xué)試劑的使用,節(jié)約成本。在相同的運(yùn)行條件下,DMBR的運(yùn)行周期和過濾壓差均優(yōu)于MBR,因此使用DMBR代替?zhèn)鹘y(tǒng)的MBR有一定的經(jīng)濟(jì)優(yōu)勢(shì)和節(jié)能優(yōu)勢(shì)。

此外,研究者們致力于研究新型膜材料以同時(shí)兼顧膜的高滲透通量和截留率。劉國昌等[18]采用浸沒沉淀相轉(zhuǎn)化制備出聚偏氟乙烯(PVDF)中空纖維超濾膜,除總磷外,膜法處理后海水的各項(xiàng)指標(biāo)滿足《海水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)》(GB3097-1997)養(yǎng)殖用水要求,對(duì)膜進(jìn)行清洗后,產(chǎn)水量恢復(fù)率為 95%,具有良好的應(yīng)用前景。

3 結(jié) 語

膜技術(shù)操作管理簡便,在養(yǎng)殖廢水處理中取得了良好效果,廢水處理后可達(dá)到回用要求。但是膜材料污染及運(yùn)行成本問題影響著膜技術(shù)在養(yǎng)殖廢水處理中的應(yīng)用。因而,繼續(xù)研究開發(fā)適用于養(yǎng)殖廢水處理的新型抗污染膜材料及廢水組合處理工藝,進(jìn)一步提高膜通量及對(duì)廢水污染物的去除效率,降低膜污染和廢水處理成本,膜技術(shù)在海水養(yǎng)殖廢水處理中將具有非常廣闊的應(yīng)用前景。

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