范紅英，王國莉，陳孟君

（1.惠州學(xué)院 生命科學(xué)系，廣東 惠州 516007；2.惠州市農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全監(jiān)督檢測中心，廣東 惠州 516001）

現(xiàn)代工農(nóng)業(yè)的不斷發(fā)展以及人類各項(xiàng)活動(dòng)的開展，使得城市土壤重金屬污染日益加劇［1］。電鍍、塑料、鋅銅電池、化工、印染、制革、煉油等行業(yè)是排放重金屬的主要工業(yè)源。此外，交通運(yùn)輸尾氣排放、農(nóng)藥化肥施用、城市生活垃圾與工業(yè)廢棄物的堆放及填埋都會(huì)對其附近城市土壤中重金屬的含量產(chǎn)生明顯的影響［2］。一般認(rèn)為，重金屬污染累積到土壤環(huán)境中，通過食物鏈，最終危害到人們的健康［1-3］。目前已有大量關(guān)于重金屬污染致癌、致疾、致突變的報(bào)道，也有研究表明癌癥村中大多數(shù)與重金屬污染有關(guān)［4］。2011年，中國《重金屬污染綜合防治“十二五”規(guī)劃》經(jīng)國務(wù)院正式批復(fù)，不僅列出了污染嚴(yán)重的第一類和第二類重金屬重點(diǎn)防控對象，還列出了五大重金屬重點(diǎn)防控的行業(yè)。

惠州市仲愷高新技術(shù)產(chǎn)業(yè)開發(fā)區(qū)位于珠江三角洲的東北端，是經(jīng)國務(wù)院批準(zhǔn)成立的典型的國家級(jí)高新區(qū)之一，把握著惠州的經(jīng)濟(jì)命脈［5］。然而，隨著仲愷高新區(qū)轄區(qū)的進(jìn)一步擴(kuò)大，工業(yè)化和城市化程度越來越高，還面臨著廣東省產(chǎn)業(yè)帶的轉(zhuǎn)移，轄區(qū)內(nèi)的生態(tài)環(huán)境質(zhì)量也日益引起社會(huì)廣泛關(guān)注，然而有關(guān)該區(qū)土壤重金屬污染和環(huán)境質(zhì)量的研究未見報(bào)道。研究以這一工業(yè)化、城市化快速發(fā)展的區(qū)域?yàn)槔?，開展土壤重金屬污染及潛在生態(tài)危害評價(jià)，不僅對保障惠州市的生態(tài)環(huán)境質(zhì)量和人們生活質(zhì)量有重要意義，而且對于同類開發(fā)區(qū)的重金屬污染研究和綜合治理，提供了科學(xué)依據(jù)。

1 研究方法

1.1 樣品采集

土壤樣品采集于2011年6月和7月，研究區(qū)域位于東經(jīng)114°16′00″-114°21′00″，北緯23°00′00″-23°06′00″之間，面積約60 km2，采樣前連續(xù)一周以上無明顯降雨。采樣點(diǎn)設(shè)在0 cm～20 cm深處，每隔5 cm取一個(gè)樣品進(jìn)行混合；土樣由下取到上，樣品采集時(shí)盡可能選擇不同的代表性土壤，回避人工填充物(如沙層、混凝土碎屑層和生活垃圾等)。為了保證樣品具有代表性，樣品往往由采樣中心及周邊的3-4個(gè)子樣混合組成。采集點(diǎn)用GPS定位。

研究布置53個(gè)采樣點(diǎn)，橫跨該區(qū)兩大區(qū)域——仲愷高新科技產(chǎn)業(yè)園和東江高新科技產(chǎn)業(yè)園，其中仲愷高新科技產(chǎn)業(yè)園內(nèi)采集樣品21個(gè)，東江高新科技產(chǎn)業(yè)園采集樣品32個(gè)。按照土壤功能劃分，24個(gè)樣品來自于工業(yè)區(qū)域，29個(gè)樣品來自于農(nóng)業(yè)區(qū)域，地形和采樣點(diǎn)分布如圖1所示。

圖1采樣點(diǎn)分布圖

1.2 樣品的預(yù)處理

將土樣在室溫下自然風(fēng)干，并揀去小石塊、磚瓦片和樹根等雜物，用四分法進(jìn)行初步縮份、打碎，過2 mm尼龍篩，棄去不能過篩部分；將過篩部分進(jìn)一步縮份，取50～100 g置于瑪瑙研缽中研磨，過100目尼龍篩(粒徑0.149 mm)。預(yù)處理完的樣品長期保存于-18℃冰箱中，測試前置于干燥器中12 h以上。

1.3 重金屬含量的測定

1.3.1 土壤重金屬總量的快速分析方法

稱取樣品0.500 g，置于聚四氟乙烯燒杯中，加入少量超純水濕潤，放入石墨爐消解裝置中，按照表1所列步驟消解，期間多次搖勻以保證消解完全。其中Pb、Cd用石墨爐一原子吸收法(GF—AAS)測定，As、Cr和Cu用電感耦合等離子體一原子發(fā)射光譜法(ICP—AES)測定［6］。

表1 土壤重金屬總量的快速分析方法

1.3.2 順序提取法測定重金屬的含量

參照Tessier［7］等人提出的基于沉積物中重金屬形態(tài)分析的五步連續(xù)提取法，測定Cd、Cr、Pb、As和Cu 5種重金屬的可交換態(tài)（F1）、碳酸鹽結(jié)合態(tài)（F2）、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)（F3）、有機(jī)結(jié)合態(tài)（F4）、殘?jiān)鼞B(tài)（F5）含量，理論上各形態(tài)含量之和等于元素總含量(T=F1+F2+F3+F4+F5)。

1.4 實(shí)驗(yàn)的質(zhì)量控制

為保證實(shí)驗(yàn)質(zhì)量，要做好方法空白對照，使用ICP測定的，用外標(biāo)法擬合一次曲線定量，要求標(biāo)準(zhǔn)曲線的相關(guān)系數(shù)r≥0.999，樣品值盡可能落在線性范圍內(nèi)，通過測標(biāo)樣及時(shí)驗(yàn)證儀器狀態(tài)穩(wěn)定；使用AAS測定的，用外標(biāo)法擬合二次曲線定量，要求標(biāo)準(zhǔn)曲線的相關(guān)系數(shù)r≥0.996，樣品值盡可能落在線性范圍內(nèi)，并及時(shí)驗(yàn)證儀器狀態(tài)穩(wěn)定；將測定的重金屬總量與各形態(tài)含量之和進(jìn)行比較，驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)結(jié)果；由于缺乏順序提取法的標(biāo)準(zhǔn)樣品，因此以國家標(biāo)準(zhǔn)樣品（GBW07430 GSS16珠江三角洲土壤標(biāo)準(zhǔn)樣品）代替，用上述方法順序提取8個(gè)平行樣，測定結(jié)果低于0.1 mg/kg的RSD＜30%，測定結(jié)果高于0.1 mg/kg的RSD＜15%。

1.5 土壤質(zhì)量評價(jià)方法及標(biāo)準(zhǔn)

1.5.1 國家土壤質(zhì)量評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)

國家土壤評價(jià)的一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)：為保護(hù)區(qū)域自然生態(tài)，維護(hù)自然背景的土壤環(huán)境質(zhì)量的限制值。二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)：為保障農(nóng)業(yè)生產(chǎn)，維護(hù)人力健康的土壤限制值。三級(jí)標(biāo)準(zhǔn)：為保障農(nóng)林業(yè)生產(chǎn)和植物正常生長的土壤臨界值。

1.5.2 單項(xiàng)污染指數(shù)法

以土壤單項(xiàng)污染物的實(shí)測值與評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)相比，比值為分值數(shù)，用以表示土壤中該污物的污染程度。即Pi=Ci/Si。式中，Pi為土壤中污染物i的污染指數(shù);Ci為土壤中污染物i的實(shí)測濃度的統(tǒng)計(jì)學(xué)均值;Si為污染物i的評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，單位：mg/kg［8］。

表2 土壤重金屬污染的分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)

1.5.3 環(huán)境污染物分擔(dān)率

污染分擔(dān)率就是確定工業(yè)排放的某種污染物在城市土壤污染中的貢獻(xiàn)大小。計(jì)算公式［9］為：

污染物分擔(dān)率(%)=(介質(zhì)中某項(xiàng)污染指數(shù)／各項(xiàng)污染指數(shù)之和)*100%

環(huán)境中，污染物的分擔(dān)率可確定某介質(zhì)中的主要污染物；污染物分擔(dān)率由大到小排序，即反映污染物主次順序。

1.5.4 內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法

綜合污染評價(jià)采用兼顧單元素污染指數(shù)平均值和最大值的內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法［10］。該方法計(jì)算公式為：

1.5.5 潛在生態(tài)危害評價(jià)

該方法法是用于土壤或沉積物中重金屬污染程度及其潛在生態(tài)危害評價(jià)的一種方法，計(jì)算公式［11］為：

表3重金屬污染潛在生態(tài)危害指標(biāo)與分級(jí)關(guān)系

2 結(jié)果與分析

2.1 兩種土壤重金屬總量分析方法的比較

實(shí)驗(yàn)選取10個(gè)樣品，分別采用兩種方法測定樣品中的5種重金屬總量，測量結(jié)果的對比情況見表4。從表4可以看出，5種重金屬測定結(jié)果中10個(gè)樣品的相對誤差從1.72-4.12%，說明兩種方法測得的重金屬含量差異不大，可以相互印證，說明測定數(shù)值較為接近土壤樣品中5種重金屬含量的真值，這有助于確定仲愷高新區(qū)土壤不同重金屬的背景值。不過兩種方法各有優(yōu)勢，快速提取法適合快速檢測樣品中重金屬元素的總量，順序提取法除了可以檢測樣品中重金屬元素的總量意外，更適合檢測樣品中金屬元素的不同形態(tài)。

表4快速分析法與順序提取法測定重金屬含量的結(jié)果對比

2.2 土壤重金屬含量的檢測結(jié)果

從表5可以看出，在檢測的53個(gè)土壤樣品中，全部檢測出As、Cu和Cr，有1個(gè)樣品沒有檢測到Pb，8個(gè)樣品沒有檢測到Cd，這也許與土壤中Cd的含量較低有關(guān)。按照中國土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)一級(jí)和二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定，供試的所有樣品中，只有Cr沒有超標(biāo)情況，Pb和Cu的含量全部低于二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，沒有超標(biāo)現(xiàn)象，但一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)超標(biāo)率達(dá)到15.1%和5.7%。有2個(gè)樣品全部超出兩個(gè)標(biāo)準(zhǔn)中Cd的最高限值。以上結(jié)果說明，仲愷高新區(qū)的土壤樣品中，Cr污染的風(fēng)險(xiǎn)最小，而最有可能存在點(diǎn)污染的重金屬是Cd和As。

表5高新區(qū)土壤樣品重金屬總體檢測結(jié)果

表6 高新區(qū)土壤重金屬含量的比較分析單位：mg/kg

對仲愷高新區(qū)土壤重金屬含量的進(jìn)一步的分析結(jié)果見表6。某一地區(qū)(點(diǎn))土壤元素的原始背景含量是評價(jià)該地區(qū)(點(diǎn))污染與否和污染程度的真正參照值。仲愷高新區(qū)土壤重金屬含量范圍跨度并不大，最大值與最小值的比值介于3-38倍之間，Cd的含量范圍跨度最大，Cr最小。與廣東省土壤背景值相比較，仲愷高新區(qū)土壤中Cu和Cd的含量超過背景值，分別是背景值的1.03倍和1.69倍，As、Cr和Pb含量低于背景值。與中國土壤背景值比較，5種重金屬含量都低于背景值，其中Cd和Pb的含量較接近于背景值。但是與世界土壤背景值比較，研究區(qū)域土壤中Pb的含量是背景值的1.94倍，其余4種重金屬?zèng)]有超過背景值，Cu和As的含量較接近背景值。最后，研究區(qū)域土壤5種重金屬均值都低于中國土壤環(huán)境質(zhì)量的一、二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，并沒有超標(biāo)，說明仲愷高新區(qū)土壤環(huán)境較好，維持保護(hù)區(qū)域自然生態(tài)，是維護(hù)自然背景的土壤環(huán)境。

研究區(qū)域內(nèi)所有樣品中Cu主要分布在15 mg/kg（為國家土壤環(huán)境質(zhì)量一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值35 mg/kg的42.86%）以下，占總樣品的69.81%，含量越大，分布的樣本數(shù)逐漸減少。As含量主要分布在5 mg/kg（為國家土壤環(huán)境質(zhì)量一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值15 mg/kg的33.33%）以下，占總樣品的73.58%，樣品分布頻率類似于Cu。

含Pb的樣本分布呈正態(tài)分布，分布高峰是15-25 mg/kg之間，占總數(shù)的43.40%，超出國家土壤環(huán)境質(zhì)量一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的樣品有8個(gè)。含Cd樣本的分布高峰是小于0.10 mg/kg（為國家土壤環(huán)境質(zhì)量一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值0.2 mg/kg的50%），占總數(shù)的71.70%，有2個(gè)樣品超出國家土壤環(huán)境質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值。Cr含量的分布較為集中，分布高峰位于30-50 mg/kg，全部含量小于70 mg/kg，沒有超出國家土壤環(huán)境質(zhì)量一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值的樣品。

以上結(jié)果說明，除Pb以外，仲愷高新區(qū)土壤其它4種重金屬有一半以上的樣品分布在國家土壤環(huán)境質(zhì)量一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值50%以下，只有3個(gè)樣品（As 1個(gè)，Cd 2個(gè)）超過農(nóng)用土標(biāo)準(zhǔn)限量，因此農(nóng)作物基本上不會(huì)受到這5種重金屬的污染。但因?yàn)镃d和As具有較強(qiáng)的致癌能力，所以要嚴(yán)加防控，以3個(gè)污染點(diǎn)為重點(diǎn)研究對象，進(jìn)一步明確污染物的來源及擴(kuò)散情況。

圖2 高新區(qū)土壤重金屬含量分布頻率

2.3 土壤環(huán)境質(zhì)量及其風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)

2.3.1 土壤環(huán)境質(zhì)量污染評價(jià)結(jié)果

表7 高新區(qū)土壤重金屬的污染評價(jià)

污染因子分擔(dān)率（%）單項(xiàng)污染等級(jí)單項(xiàng)污染程度綜合污染指數(shù)（P綜）綜合污染水平潛在生態(tài)單項(xiàng)污染指數(shù)(Eri))風(fēng)險(xiǎn)類型潛在生態(tài)危害指數(shù)(RI)風(fēng)險(xiǎn)類型26.21無污染尚清潔0.24＜0.70清潔（安全）1.35＜40輕微11.98＜150輕微22.33無污染尚清潔2.3＜40輕微24.27無污染尚清潔7.5＜40輕微18.45無污染尚清潔0.38＜40輕微8.74無污染尚清潔0.45＜40輕微

從表7可以看出，如果以國家土壤環(huán)境質(zhì)量一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)為參照對象，研究區(qū)域5種重金屬的單項(xiàng)污染指數(shù)都小于1，不會(huì)對土壤造成污染，土壤處于尚清潔狀態(tài)，但5種重金屬污染程度依次為Pb＞Cr＞Cu＞As=Cd，Pb的污染分擔(dān)率最高。內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)小于0.7，土壤清潔。這與珠三角主要工業(yè)區(qū)周邊蔬菜產(chǎn)地土壤重金屬綜合污染指數(shù)為0.9365相比［19］，土壤環(huán)境質(zhì)量非常好。

由于潛在生態(tài)單項(xiàng)污染指數(shù)都小于40，潛在生態(tài)危害指數(shù)小于150，所以研究區(qū)域土壤5種重金屬的潛在生態(tài)危害程度依次為Cd＞As＞Pb＞Cu＞Cr，風(fēng)險(xiǎn)類型屬于輕微。這一結(jié)果與北京市土壤重金屬各元素的危害程度以及珠三角主要工業(yè)區(qū)周邊蔬菜產(chǎn)地土壤重金屬污染的調(diào)查結(jié)果相類似［21-22］，以Cd和As的危害較大。

如果以國家土壤環(huán)境質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)為參照對象，單項(xiàng)污染指數(shù)表明5種重金屬均未對高新區(qū)土壤造成污染，土壤處于尚清潔狀態(tài)，重金屬污染程度依次為Cu＞Cd＞As＞Cr＞Pb，Cu的污染分擔(dān)率最高。潛在生態(tài)危害風(fēng)險(xiǎn)類型屬于輕微，重金屬的潛在生態(tài)危害程度依次為Cd＞As＞Cu＞Pb＞Cr。這一結(jié)果說明惠州市仲愷高新區(qū)土壤環(huán)境質(zhì)量較高，達(dá)到國家土壤環(huán)境質(zhì)量一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，沒有受到上述5種重金屬的污染，其中Cd和As的潛在生態(tài)危害程度較大，Cr的生態(tài)危害程度最小。參照兩個(gè)標(biāo)準(zhǔn)計(jì)算的Cd和As的潛在生態(tài)危害程度都較大。

3 結(jié)論與討論

采用快速分析法和順序提取法測定的土壤重金屬含量結(jié)果差異不大，說明測定數(shù)值較為接近土壤樣品中5種重金屬含量的真值。快速提取法適合快速檢測樣品中重金屬元素的總量，順序提取法更適合檢測樣品中金屬元素不同形態(tài)的含量。

分別以國家土壤環(huán)境質(zhì)量一、二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)作為評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，研究區(qū)域中只有Cr沒有超出兩個(gè)標(biāo)準(zhǔn)的限值，Pb和Cu的含量全部符合二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，但有3個(gè)樣品的As和Cd含量超過二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。計(jì)算出的單因子和綜合污染指數(shù)表明，研究區(qū)域土壤沒有受到5種重金屬的污染，土壤處于尚清潔狀態(tài)。

根據(jù)“沉積學(xué)毒性系數(shù)”，對采樣點(diǎn)各重金屬元素污染潛在生態(tài)危害系數(shù)和污染分級(jí)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，結(jié)果表明，在仲愷高新區(qū)土壤中各重金屬元素均為輕微污染，其中Cd和As的潛在生態(tài)危害程度較大，Cr的生態(tài)危害程度最小。潛在生態(tài)危害綜合指數(shù)表明重金屬污染潛在生態(tài)危害風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)為輕微。為進(jìn)一步了解研究區(qū)重金屬污染的風(fēng)險(xiǎn)水平，可以多采用其它方法綜合評價(jià)土壤的重金屬污染水平［23-24］，還可以進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)，也就是定量評價(jià)人體暴露于環(huán)境污染物之中對人體健康產(chǎn)生的危害，例如致癌風(fēng)險(xiǎn)的評價(jià)［25］。

自然界中，土壤重金屬的污染可能來自于汽車尾氣、工業(yè)排污、生活污水等，以上原因都可能導(dǎo)致區(qū)域土壤超出國家標(biāo)準(zhǔn)。仲愷高新區(qū)土壤環(huán)境質(zhì)量能達(dá)到國家環(huán)境質(zhì)量一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，對以電子、數(shù)碼和信息產(chǎn)業(yè)為主的高新區(qū)來說非常不容易。一方面，這可能與當(dāng)?shù)刈⒁猸h(huán)境保護(hù)、土壤環(huán)境中重金屬背景值較低有關(guān)，因?yàn)榛葜荼旧砭褪恰爸袊鴥?yōu)秀旅游城市”、“國家衛(wèi)生城市”、“國家園林城市”、“國家環(huán)境保護(hù)模范城市”、“全國文明城市”的稱號(hào)，而且空氣質(zhì)量居全國前列。第二，本次研究采樣點(diǎn)多分布于高新區(qū)的道路旁和農(nóng)用土周圍，有些采樣點(diǎn)在采樣時(shí)剛剛被政府征收，還處于未開發(fā)狀態(tài)，都有可能會(huì)影響測量結(jié)果。這一結(jié)果對監(jiān)測惠州市土壤環(huán)境質(zhì)量背景值、為政府環(huán)境治理決策和研究珠三角甚至全國高新區(qū)土壤的重金屬污染和評價(jià)提供了科學(xué)依據(jù)。

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附表1 土壤樣品信息表

SXB0424011 SXB0424012 SXB0424013 SXB0424014 SXB0424015 SXB0424016 DXB0424001 DXB0424002 DXB0424003 DXB0424004 DXB0424005 ZKB0730001 ZKB0730002 ZKB0730003 ZKB0730004 ZKB0730005 ZKB0730006塘泥農(nóng)用土農(nóng)用土塘泥塘泥塘泥道路旁泥土河泥排污管道淤泥塘泥塘泥農(nóng)用土農(nóng)用土農(nóng)用土工業(yè)用土農(nóng)用土農(nóng)用土114.302842,23.070549 114.294016,23.064075 114.291572,23.062092 114.282036,23.061868 114.282326,23.062078 114.282654,23.062703 114.332406,23.074696 114.340278,23.071121 114.340811,23.074484 114,335202，23.073140 114.332822 23.071333 114.287560,23.016308 114.280532,23.016345 114.280787,23.016820 114.281637,23.018402 114.281537,23,017985 114.274032,23.013278 ZKB0730017 ZKB0730018 ZKB0730019 ZKB0730020 ZKB0730021 ZKB0730022 ZKB0730023 ZKB0730024 ZKB0730025 ZKB0730026 ZKB0730027 ZKB0730028 ZKB0730029 ZKB0730030 ZKB0730031 ZKB0730032農(nóng)用土農(nóng)用土農(nóng)用土農(nóng)用土農(nóng)用土工業(yè)用土農(nóng)用土道路旁泥土道路旁泥土道路旁泥土道路旁泥土道路旁泥土道路旁泥土道路旁泥土道路旁泥土道路旁泥土114.288168,23.023407 114.288790,23.024095 114.288878,23.019637 114.289217,23.016173 114.305873,23.044453 114.305980,23.035582 114.303768,23.024344 114.318677,23.022750 114.327462,23.021788 114.327462,23.021788 114.332498,23.024917 114.332498,23.024917 114.334338,23.030272 114.345892,23.031653 114.343763,23.039310 114.359390,23.040973