宋興龍,趙勇勝,李璐璐,秦傳玉,杜鵬程 (吉林大學(xué)地下水資源與環(huán)境教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,吉林 長(zhǎng)春 130021)

非飽和帶柴油入滲實(shí)驗(yàn)研究及HSSM模擬

宋興龍,趙勇勝*,李璐璐,秦傳玉,杜鵬程 (吉林大學(xué)地下水資源與環(huán)境教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,吉林 長(zhǎng)春 130021)

通過(guò)土柱模擬實(shí)驗(yàn)研究了柴油在不同含水率、不同粒徑砂土中的入滲及殘留特征,并采用HSSM(Hydrocarbon Spill Screening Model)模擬了柴油在含水率為 6%中砂介質(zhì)中的入滲過(guò)程.結(jié)果表明:隨著介質(zhì)含水率增加,柴油在介質(zhì)中濕潤(rùn)鋒推進(jìn)速度先增大后減小,最快速度對(duì)應(yīng)含水率處于相應(yīng)介質(zhì)最大殘余含水率40%～50%范圍內(nèi),殘余柴油量隨介質(zhì)含水率增大而減小.在細(xì)砂、中砂和粗砂3種介質(zhì),柴油入滲平均濕潤(rùn)鋒推進(jìn)速度分別為0.42,0.52,0.73cm/min;平均殘余柴油量分別為98.10,68.70,48.79mL. 濕潤(rùn)鋒推進(jìn)速度及殘余柴油量均與介質(zhì)粒徑呈負(fù)相關(guān).HSSM 擬合柴油在含水率為 6%中砂介質(zhì)中的濕潤(rùn)鋒推進(jìn)速度為 0.5832cm/min,與實(shí)驗(yàn)值 0.5689cm/min相比,相對(duì)誤差為2.51%.HSSM能較好的模擬柴油在非飽和帶入滲過(guò)程,對(duì)于土壤及地下水污染預(yù)報(bào)具有重要意義.

柴油；非飽和帶；入滲；模擬

在石油開(kāi)采、煉制、運(yùn)輸和使用過(guò)程中,難免會(huì)產(chǎn)生溢出和泄漏事故[1].石油類(lèi)污染物泄漏后,會(huì)對(duì)土壤造成污染,嚴(yán)重時(shí)還會(huì)污染地下水,給人體健康帶來(lái)很大危害[2].研究石油類(lèi)污染物在非飽和帶中的運(yùn)移機(jī)制,選用合適、高效、便捷的模型來(lái)預(yù)測(cè)污染物在非飽和帶的運(yùn)移速度、污染范圍及到達(dá)地下水的時(shí)間,對(duì)土壤、地下水污染預(yù)報(bào)及實(shí)際修復(fù)具有重要意義.

柴油在非飽和帶中入滲屬于復(fù)雜的多孔介質(zhì)、多相流問(wèn)題[3-5],國(guó)外研究者通過(guò)實(shí)驗(yàn)及理論研究,先后建立了許多多相流運(yùn)移模型.根據(jù)復(fù)雜程度,這些模型可以分為2類(lèi)[2],一類(lèi)是復(fù)雜模型,主要包括MISER[6]、STOMP[7-8]、TOUGH-2[9-10]、NAPL simulator[11]等.另一類(lèi)是篩選模型,主要有API-LNAST[12]、OILSFSM[13]、HSSM[14-16]等.

復(fù)雜模型往往需要大量的物理化學(xué)參數(shù),使用起來(lái)較為困難;而篩選模型將復(fù)雜的多相流問(wèn)題簡(jiǎn)化,需要的參數(shù)較少且能獲取污染物在環(huán)境中運(yùn)移的主要信息[2].其中,HSSM 不僅能模擬LNAPL泄漏過(guò)程,還能模擬 DNAPL泄漏過(guò)程

[14-16],且軟件成熟,使用方便,具有較好的應(yīng)用前景.劉玉蘭[2]等基于HSSM建立了NAPL泄漏事故場(chǎng)地地下水污染風(fēng)險(xiǎn)快速評(píng)估與決策方法.Yoon[17]等曾將 HSSM 用于識(shí)別北美地區(qū)LNAPLs泄漏導(dǎo)致的地下水土污染,并取得了很好的效果.實(shí)驗(yàn)室條件下,關(guān)于HSSM模擬效果的研究未見(jiàn)報(bào)道.

雖然目前建立了許多多相流模型來(lái)研究柴油在非飽和帶中的運(yùn)移,但是含水率對(duì)柴油在非飽和帶運(yùn)移的影響研究較少,且研究結(jié)果存在差異[1,18-20],國(guó)內(nèi)對(duì)于篩選模型的研究和運(yùn)用也鮮見(jiàn)報(bào)道[2].本文采用模擬柱實(shí)驗(yàn)研究介質(zhì)含水率及粒徑對(duì)柴油在非飽和帶入滲和殘留特征的影響規(guī)律,并運(yùn)用HSSM對(duì)其遷移過(guò)程進(jìn)行模擬.

1 材料與方法

1.1 實(shí)驗(yàn)材料

實(shí)驗(yàn)用柴油為-10#柴油,購(gòu)自中國(guó)石油天然氣股份有限公司吉林長(zhǎng)春銷(xiāo)售分公司.實(shí)驗(yàn)所用非飽和帶介質(zhì)為石英砂,經(jīng)過(guò)篩分為細(xì)砂、中砂、粗砂3種,實(shí)驗(yàn)用砂物理參數(shù)見(jiàn)表1.

表1 實(shí)驗(yàn)用砂物理參數(shù)Table 1 Properties of sands used in experiments

1.2 實(shí)驗(yàn)裝置

實(shí)驗(yàn)所用有機(jī)玻璃模擬柱內(nèi)徑為 5cm,長(zhǎng)為60cm,實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示.

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置示意Fig.1 Experimental setup

1.3 實(shí)驗(yàn)方法

為研究介質(zhì)含水率及粒徑對(duì)柴油在非飽和帶入滲的影響,分別設(shè)置了細(xì)砂含水率為 0%(烘干砂)、2%、4%、6%、8%、10%,中砂含水率為0%、2%、4%、6%、8%、10%和粗砂含水率為0%、1%、2%、3%、4%、5%、6%、7%共20組實(shí)驗(yàn).將配置好含水率的石英砂裝入模擬柱中,每裝填2cm夯實(shí)一次.石英砂裝填高度為54cm,利用蠕動(dòng)泵向柱中連續(xù)滴入已用蘇丹紅(300mg/L)染色的柴油,柴油流量為2mL/min.

在滲漏開(kāi)始后的60min內(nèi),每隔5min記錄柴油濕潤(rùn)鋒深度,滲漏60min后每隔10mim記錄濕潤(rùn)鋒深度.當(dāng)濕潤(rùn)鋒面到達(dá)模擬柱底部時(shí),停止供油.靜置24h,收集從模擬柱底部流出的柴油.模擬柱頂部進(jìn)入的柴油量減去底部收集的柴油量即為殘余柴油量.比較不同介質(zhì)粒徑及含水率條件下柴油遷移速度及殘余量,分析介質(zhì)粒徑及含水率對(duì)柴油入滲特征的影響.

為研究HSSM對(duì)柴油在非飽和帶遷移的模擬效果,HSSM模擬了柴油在含水率為6%中砂介質(zhì)入滲過(guò)程,并比較了模擬結(jié)果與實(shí)測(cè)值的差異,分析了可能的誤差來(lái)源.

2 結(jié)果與分析

2.1 含水率對(duì)柴油入滲特征的影響

如圖2所示,隨著時(shí)間的推移,柴油在砂性介質(zhì)中的入滲深度不斷增加,入滲深度與時(shí)間基本呈線(xiàn)性關(guān)系,這與張博聞[18]、WANG[21]等的研究結(jié)果冪函數(shù)關(guān)系不同.這可能是由于當(dāng)介質(zhì)含水率較低時(shí),介質(zhì)只有表面和少數(shù)孔隙被水分占據(jù),剩余孔隙通道較多,柴油下滲驅(qū)替水分遇到的阻力較小,主要受到重力作用和介質(zhì)對(duì)柴油的吸附作用,下滲速度相對(duì)穩(wěn)定[19-20].

圖2 柴油在不同含水率介質(zhì)中入滲過(guò)程Fig.2 The infiltration process of diesel in sandy soil with different soil moistures

入滲深度與入滲時(shí)間擬合方程的斜率K代表單位時(shí)間內(nèi)濕潤(rùn)鋒前進(jìn)的距離,即濕潤(rùn)鋒推進(jìn)速度.濕潤(rùn)鋒推進(jìn)速度隨含水率的變化如圖3所示.

表2 柴油入滲深度與入滲時(shí)間線(xiàn)性擬合方程Table 2 The functional relationship between infiltration depth and time

圖3 濕潤(rùn)鋒推進(jìn)速度隨介質(zhì)含水率的變化Fig.3 The effect of soil moisture on migration velocity of soil wetting front

從圖 3可以看出,柴油在粗砂中入滲時(shí),介質(zhì)含水率從0%提高到4%,加快了濕潤(rùn)鋒推進(jìn)速度,介質(zhì)含水率從 4%提高到 7%,降低了濕潤(rùn)鋒推進(jìn)速度;柴油在中砂和細(xì)砂中入滲也具有相似規(guī)律,分別在介質(zhì)含水率為6%和8%時(shí)出現(xiàn)最大濕潤(rùn)鋒推進(jìn)速度.最大濕潤(rùn)鋒推進(jìn)速度對(duì)應(yīng)含水率均處于相應(yīng)介質(zhì)最大殘余含水率 40%～50%之間.這主要是由于,介質(zhì)中的水一方面占據(jù)了介質(zhì)中的部分孔隙,減小了介質(zhì)的孔隙度,對(duì)柴油入滲有阻礙作用;另一方面,水分子可以覆蓋介質(zhì)表面,和柴油競(jìng)爭(zhēng)在介質(zhì)顆粒中的極性吸附點(diǎn)位,降低了介質(zhì)對(duì)柴油的吸附作用,對(duì)柴油入滲有促進(jìn)作用[18-20].因此,含水率對(duì)柴油在非飽和帶濕潤(rùn)鋒推進(jìn)速度的最終影響是這兩種因素共同作用的結(jié)果.

圖4 殘余柴油量隨介質(zhì)含水率變化Fig.4 The effect of soil moisture on the amount of residual diesel

由圖4可以看出,柴油在細(xì)砂中入滲時(shí),當(dāng)含水率從 0%提高到 10%,殘余柴油量從 142.7mL下降到59.3mL,柴油在中砂和粗砂中入滲也具有相似規(guī)律.這是因?yàn)?含水率增加導(dǎo)致水分子逐漸在介質(zhì)表面形成水膜,使得柴油吸附位點(diǎn)減少,介質(zhì)對(duì)柴油的吸附作用減弱,殘留在介質(zhì)中的柴油量逐漸減少.

2.2 介質(zhì)粒徑對(duì)柴油入滲特征的影響

如圖3所示,柴油在砂性介質(zhì)中入滲時(shí),隨著介質(zhì)粒徑增大,濕潤(rùn)鋒推進(jìn)速度增大.細(xì)砂、中砂和粗砂中平均濕潤(rùn)鋒推進(jìn)速率分別為 0.42,0.52, 0.73cm/min.這是因?yàn)榻橘|(zhì)粒徑越大,孔隙度越大,柴油在下滲過(guò)程中的通道越大,所受阻力越小,濕潤(rùn)鋒推進(jìn)越快.李永濤[22]研究表明柴油在粗砂中遷移速度快于中砂,與本實(shí)驗(yàn)結(jié)果相似.

如圖4所示,柴油在砂性介質(zhì)中入滲時(shí),隨著介質(zhì)粒徑增大,殘余柴油量下降. 細(xì)砂、中砂和粗砂中平均柴油殘余量分別為 98.10,68.70, 48.79mL.這是由于介質(zhì)粒徑越大,比表面積越小,可供柴油吸附的位點(diǎn)越少.這與李永霞[20]的研究結(jié)果相類(lèi)似.

3 HSSM對(duì)柴油在非飽和帶入滲過(guò)程的模擬

3.1 HSSM原理介紹

Charbeneau等[15-16]在1995年建立了HSSM (Hydrocarbon Spill Screening Model),用于預(yù)測(cè)LNAPL泄漏導(dǎo)致的土壤和地下水污染.Willson等[23]在2006年完善了HSSM,使得HSSM也能用于預(yù)測(cè)DNAPL泄漏導(dǎo)致的污染.

HSSM將LNAPL在地下環(huán)境中的運(yùn)移過(guò)程概化為3個(gè)階段,并分別由3個(gè)模塊實(shí)現(xiàn).第1階段為 LNAPL從地表面垂直下滲到毛細(xì)帶邊緣,由KOPT(Kinematic Oily Pollutant Transport)模塊模擬;第2階段為L(zhǎng)NAPL在毛細(xì)帶邊緣擴(kuò)展形成透鏡體并向地下水中溶解,由OILENS模塊模擬;第 3階段為溶出的污染組分隨地下水流遷移至特定受體,由 TSGPLUME(Transient Source Gaussian Plume Model)模塊模擬[16].

HSSM 模擬柴油在非飽和入滲,只需用到KOPT模塊.KOPT模塊主要是基于達(dá)西定律、相對(duì)滲透率-飽和度-毛細(xì)壓力(K-S-P)關(guān)系及Green-Ampt方程,該模塊可以計(jì)算LNAPL在非飽和帶中的運(yùn)移速度、到達(dá)含水層的時(shí)間,以及LNAPL在非飽和帶中的飽和度變化[15].KOPT模塊主要控制方程如下:

式中:Vi為單位水力梯度下液相i的滲流速度,m/s; Kei為液相i的有效滲透系數(shù),m/s;Ksi為液相i的飽和滲透系數(shù),m/s;kri為液相 i的相對(duì)滲透率,無(wú)量綱;η為孔隙度,無(wú)量綱;So為NAPL飽和度,無(wú)量綱;t為時(shí)間,s;Keo為 NAPL的有效滲透系數(shù),m/s;Sw(avg)為年均補(bǔ)給量下的水飽和度,無(wú)量綱;Z為入滲深度,m; Hf為NAPL濕潤(rùn)鋒面的毛細(xì)壓力,Ν;h為毛細(xì)水頭,m; Ks為NAPL飽和滲透系數(shù),m/s;Kro為NAPL相對(duì)滲透率,無(wú)量綱.

柴油在非飽和帶入滲過(guò)程模擬不涉及到OILENS模塊和TSGPLUME模塊,在此不展開(kāi)討論.

3.2 HSSM模擬結(jié)果分析

3.2.1 模型參數(shù) 以柴油在含水率為 6%中砂介質(zhì)入滲過(guò)程模擬為例,模型模擬需要的主要參數(shù)如表3所示.

表3 HSSM主要參數(shù)Table 3 Main parameters of HSSM

圖5 入滲深度與入滲時(shí)間關(guān)系HSSM模擬結(jié)果Fig.5 HSSM simulation results of infiltration depth with infiltration time

3.2.2 模擬結(jié)果分析 入滲深度隨時(shí)間變化關(guān)系實(shí)驗(yàn)結(jié)果及HSSM模擬結(jié)果如圖5所示.

從圖 5可知,當(dāng)入滲時(shí)間小于 70min時(shí), HSSM 模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值基本一致.當(dāng)入滲時(shí)間大于70min后,HSSM模擬的入滲深度稍大于實(shí)驗(yàn)值.HSSM 模擬的濕潤(rùn)鋒推進(jìn)速度0.5832cm/min,實(shí)驗(yàn)值為 0.5689cm/min,相對(duì)誤差為 2.51%.HSSM 模擬的柴油濕潤(rùn)鋒面到達(dá)模擬柱底部時(shí)間 92min,實(shí)驗(yàn)值為 96min,相對(duì)誤差為4.17%.HSSM 模擬值與實(shí)驗(yàn)值之間雖然有一定的誤差,但是誤差較小.這可能是由于模型對(duì)入滲過(guò)程簡(jiǎn)化以及相關(guān)參數(shù)測(cè)量誤差引起的.

4 結(jié)論

4.1 柴油在砂性介質(zhì)中入滲時(shí),入滲深度隨時(shí)間變化可以用線(xiàn)性方程擬合.隨著介質(zhì)含水率上升,濕潤(rùn)鋒推進(jìn)速率先增加后降低,最大濕潤(rùn)鋒推進(jìn)速率對(duì)應(yīng)的含水率處于相應(yīng)介質(zhì)最大殘余含水率的 40%～50%范圍內(nèi).隨著介質(zhì)含水率上升,殘余柴油量下降.

4.2 柴油在砂性介質(zhì)中入滲時(shí),隨著介質(zhì)粒徑增大,濕潤(rùn)鋒推進(jìn)速度增大,而殘余柴油量下降.

4.3 HSSM 對(duì)柴油在非飽和帶中入滲過(guò)程模擬的結(jié)果較為理想,HSSM 擬合的柴油在含水率為6%中砂介質(zhì)中的濕潤(rùn)鋒推進(jìn)速度與實(shí)驗(yàn)值相比,相對(duì)誤差僅為2.51%.

[1] 李永霞,鄭西來(lái),馬艷飛.土壤非飽和帶柴油入滲的試驗(yàn)研究 [J].環(huán)境污染與防治, 2011,33(5):27-31.

[2] 劉玉蘭,程莉蓉,丁愛(ài)中,等.NAPL泄漏事故場(chǎng)地地下水污染風(fēng)險(xiǎn)快速評(píng)估與決策 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2011,31(7):1219-1224.

[3] 薛 強(qiáng).石油污染物在地下環(huán)境系統(tǒng)中運(yùn)移的多相流模型研究[D]. 沈陽(yáng):遼寧工程技術(shù)大學(xué), 2003.

[4] 王 麗.輕非水相液體(LNAPL)污染土壤多相流實(shí)驗(yàn)研究 [D].西安:長(zhǎng)安大學(xué), 2009.

[5] 邢巍巍.LNAPLs在土體中的運(yùn)移特性研究 [D]. 北京:清華大學(xué), 2005.

[6] Abriola L M, Lang J, Rahtfelder K. Michigan soil vapor extraction remediation (MISER) Model-A computer program to model bioventing of organic chemicals in unsaturated geological material [R]. EPA, Cincinnati, OH, USA, EPA/600/R-97/099,1997.

[7] White M D, Oostrom M. STOMP, subsurface transport over multiple phases, version 2.0 theory guide [R]. Richland, WA, USA, PNNL-12030Pacific North west National Lab, 2000.

[8] White M D, Oostrom M. STOMP, subsurface transport over multiplephases, version3.1user’sguide [R]. Richland, WA, USA, PNNL-14478PacificNorthwestNationalLab, 2004.

[9] Pruess K, Battistelli A. TMVOC, a numerical simulator for there-phase non-isothermal flows of multicomponent hydrocarbon mixtures in saturated-unsaturated heterogeneous media [R]. Berkeley, CA, USA, LBNL-49375Lawrence Berkeley National Lab, 2002.

[10] Pruessl K, Oldenburg C, MoirdisG. TOUGH2user’s guide, version 2.0 [R]. Berkeley, CA, USA, LBNL-43134 Lawrence Brekeley NationalLab, 1999.

[11] Guarnaccia J F, Pinder G F, Fishman M. NAPL simulator documentation final report [R]. USA, EPA Cooperative AgreementNo.CR-820499, 1997.

[12] Huntley D, Beckett G. D. Persistence of LNAPL sources: relationship between risk reduction and LNAPL recovery [J]. Journal of Contaminant Hydrology, 2002,59:3-26.

[13] Hussein M, Jin M, Weaver J W. Development and verification of a screening model for surface spreading of petroleum [J]. Journal of Contaminant Hydrology, 2002,57:281-302.

[14] Weaver J W, Charbeneau R J, Lien B K. A screening model for nonaqueous phase liquid transport in the vadose zone using Green-Ampt and kinematic wave theory [R]. Water Resources Research, 1994,30:93-105.

[15] Weaver J W, Chrabeneau R J, Tauxe J D, et al. The Hydrocarbon Spill Screening Model (HSSM) Volume 1: User's Guide [R]. EPA/600/R-94/039a, 1994.

[16] Charbeneau R J, Weaver J W, Lien B K, et a1. The Hydrocarbon Spill Screening Model (HSSM) Volume 2: Theoretical Background and Source Codes [R]. EPA/600/R-94/039b, 1995.

[17] Yoon H, werth C J, Barkan C P. L, et al. An environmental screening model to assess the consequences to soil and groundwater from railroad-tank-car spills of light non-aqueous phase liquids [J]. Journal of Hazardous Materials, 2009,165:332-344.

[18] 張博聞,邵明安.初始含水率對(duì)土壤中原油入滲的影響 [J]. 農(nóng)業(yè)工程學(xué)報(bào), 2010,26(3):9-13.

[19] 童 玲.石油污染含水介質(zhì)的水理和水力學(xué)特征研究 [D]. 青島:中國(guó)海洋大學(xué), 2008.

[20] 李永霞.含水介質(zhì)中石油污染物遷移與殘留特征 [D]. 青島:中國(guó)海洋大學(xué), 2011.

[21] Wang Y, Shao M. Infiltration characteristics of non-aqueous phase liquids in undisturbed loessal soil cores [J]. Journal of Environmental Sciences, 2009,21(10):1424-1431.

[22] 李永濤.LNAPLs在包氣帶中運(yùn)移機(jī)理及模擬研究 [D]. 西安:長(zhǎng)安大學(xué), 2010.

[23] Willson C S, Weaver J W, Charbeneau R J. A screening model for simulating DNAPL flow and transport in porous media: theoretical development [J]. Environmental Modeling and Software, 2006,21:l6-32.

《中國(guó)環(huán)境科學(xué)》被Ei收錄

根據(jù) Ei總部 2013年頒布的期刊收錄情況,《中國(guó)環(huán)境科學(xué)》已被 Ei數(shù)據(jù)庫(kù)作為源期刊收錄,詳見(jiàn)http://www.chinaeidata.com/periodical.htm

《中國(guó)環(huán)境科學(xué)》編輯部

2013-03-14

Experimental study and HSSM simulation of diesel infiltration in unsaturated zone.

SONG Xing-long, ZHAO

Yong-sheng*, LI Lu-lu, QIN Chuan-yu, DU Peng-cheng (Key Laboratory of Groundwater Resources and Environment, Ministry of Education, Jilin University, Changchun 130021, China). China Environmental Science, 2014,34(7)：1818～1823

This paper presents the results of laboratory investigation and simulation of diesel infiltration in unsaturated zone. A series of one-dimensional column experiments were conducted to study the infiltration and residue characteristics of diesel in sandy soils under varied soil moistures and media sizes. Then, Hydrocarbon Spill Screening Model (HSSM) was used to simulate the infiltration processes of diesel in medium sand with soil moisture equals to 6%. The results indicated that as soil moisture grew, the migration velocity of soil wetting front first increased and then decreased, and the fastest migration velocity corresponded to 40%～50% of maximum residue moisture content. Negative correlation was found between the amount of residual diesel and soil moisture content. In fine, medium and coarse sand, the average migration velocity of soil wetting front were 0.42, 0.52, 0.73cm/min, and the average amount of residual diesel were 98.10, 68.70, 48.79mL, respectively. The migration velocity of soil wetting front and the amount of residual diesel were negatively correlated with media size. Fitted migration velocity by HSSM of soil wetting front in medium sand with moisture content equals to 6% was 0.5832cm/min, while the experimental value was 0.5689cm/min. The relative percentage error between fitted value and the experimental value was 2.51%. HSSM can accurately simulate the infiltration process of diesel oil in the unsaturated zone, and has great significance to soil and groundwater pollution forecast.

diesel oil；unsaturated zone；infiltration；simulation

X703.1

A

1000-6923(2014)07-1818-06

宋興龍(1990-),男,湖南湘潭人,吉林大學(xué)碩士研究生,主要從事污染場(chǎng)地控制與修復(fù)研究.

2013-08-13

中國(guó)地質(zhì)調(diào)查局項(xiàng)目(1212011220987);北京市教育委員會(huì)市屬高校創(chuàng)新能力提升計(jì)劃項(xiàng)目----松散地層地下水污染控制與修復(fù)技術(shù)研究

* 責(zé)任作者, 教授, zhaoyongsheng@jlu.edu.cn