史晉森,孫乃秀,葉 浩,章如東

(蘭州大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院,半干旱氣候變化教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,甘肅 蘭州730000)

青海高原季節(jié)性降雪中的黑碳?xì)馊苣z

史晉森*,孫乃秀,葉 浩,章如東

(蘭州大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院,半干旱氣候變化教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,甘肅 蘭州730000)

對(duì)青海高原2012年季節(jié)性降雪進(jìn)行采集.6個(gè)采樣點(diǎn)集中在青海高原東南部地區(qū),共包括36袋雪樣.從分析結(jié)果可知,青海高原東南部地區(qū)季節(jié)性降雪中含有較多的沙塵,濾膜顏色多為土黃色.6個(gè)采樣點(diǎn)雪中的黑碳濃度為(184±123)ng/g,表層雪的黑碳濃度范圍是59～238ng/g,平均值為152ng/g.通過(guò)后向軌跡聚類分析知道氣流主要來(lái)自南亞和青藏高原地區(qū),有少部分是來(lái)自塔克拉瑪干沙漠和戈壁地區(qū).

黑碳；季節(jié)性降雪；青海高原；反照率

黑碳?xì)馊苣z是由于生物(如木材,秸稈等)和化石燃料(汽油,柴油等)的不完全燃燒產(chǎn)生并進(jìn)入大氣的顆粒物質(zhì)[1],雖然在大氣氣溶膠中所占的比例較小,但它是大氣氣溶膠的主要光吸收組分[2],對(duì)可見光到紅外的波長(zhǎng)范圍內(nèi)的太陽(yáng)輻射都有強(qiáng)烈的吸收效應(yīng),影響局地和全球的氣候效應(yīng).黑碳?xì)馊苣z經(jīng)過(guò)長(zhǎng)距離傳輸并通過(guò)干沉降和濕沉降(如降雪和降雨)最終到達(dá)地表[3-4],這是黑碳傳輸?shù)椒e雪中的重要機(jī)制[5].雪表面對(duì)太陽(yáng)輻射有很強(qiáng)的反照率[6],雪中如果含有少量的吸收性物質(zhì),例如黑碳,就會(huì)大大降低雪的反照率,從而降低地表反照率,使地表吸收更多的太陽(yáng)輻射,導(dǎo)致區(qū)域和全球氣候變化及水循環(huán)[4,7-9].最近的模式研究結(jié)果表明雪冰中黑碳的輻射效應(yīng)是 20世紀(jì)氣候變化的主要人為強(qiáng)迫因素[10],導(dǎo)致北極和整個(gè)北半球溫度升高[4,8,11].雪中黑碳濃度和雪表面反照率之間關(guān)系已經(jīng)通過(guò)控制試驗(yàn)和輻射傳輸模式[9,12-15]得到確定,但這些模式和試驗(yàn)結(jié)果都需要實(shí)際觀測(cè)結(jié)果進(jìn)行對(duì)比驗(yàn)證,尤其是對(duì)氣候變化來(lái)說(shuō),雪冰中的黑碳是評(píng)估各種輻射強(qiáng)迫中最不確定的因子之一[16].在北極的積雪中已經(jīng)檢測(cè)出黑碳,這些黑碳主要源于人類活動(dòng),并且成為北極雪蓋的主要吸光物質(zhì)[17-20].最近的研究表明,黑碳在中緯度地區(qū)的影響作用更強(qiáng)烈,主要是因?yàn)橹芯暥鹊貐^(qū)更靠近黑碳排放源區(qū),黑碳的輻射強(qiáng)迫作用會(huì)影響雪的消融時(shí)間和速率[21-22].目前,在中緯度地區(qū)對(duì)季節(jié)性降雪中的黑碳觀測(cè)比較有限,已開展過(guò)相關(guān)研究的地區(qū)主要集中在北美地區(qū)[17,23-25]和歐洲[26-29],我國(guó)對(duì)雪冰中黑碳的觀測(cè)主要集中在青藏高原,祁連山脈和新疆的冰川[30-34].Xu等[30]2001～2004年首次對(duì)中國(guó)西部部分冰川上的表層雪樣進(jìn)行采集并分析,表明除帕米爾高原地區(qū),積雪中的黑碳和有機(jī)碳濃度自東向西,自北向南呈現(xiàn)出明顯的減小趨勢(shì).2004～2006年夏秋季節(jié)明鏡等[33-34]從青藏高原和新疆地區(qū)9條冰川上采集表層雪樣并分析,知道我國(guó)西部雪冰中黑碳的平均濃度為 63ng/g,高于北半球其他中高緯度地區(qū)的實(shí)測(cè)結(jié)果.以往的這些研究都主要集中在高山冰川地區(qū),而針對(duì)我國(guó)冬季季節(jié)性降雪中黑碳的研究卻很少,處于剛剛起步階段.

2010年,SACOL[35]團(tuán)隊(duì)首次在中國(guó)北方地區(qū)開展了大范圍的冬季季節(jié)性積雪中黑碳測(cè)量試驗(yàn)[36],范圍涉及吉林、長(zhǎng)春、黑龍江、甘肅、內(nèi)蒙古和青海6省,試驗(yàn)結(jié)果表明我國(guó)東北地區(qū)積雪中的黑碳含量隨著緯度的增高而降低, Wang等[37]對(duì)采樣樣品的化學(xué)分析結(jié)果也證明了一點(diǎn).延續(xù)2010年的試驗(yàn),2012年在新疆天山和阿勒泰山地區(qū),以及青海高原東南部地區(qū)進(jìn)行大范圍的季節(jié)性降雪中黑碳測(cè)量試驗(yàn),葉浩等[38]對(duì)新疆地區(qū)的采樣結(jié)果已經(jīng)進(jìn)行了初步分析,而進(jìn)一步的化學(xué)分析正在進(jìn)行.

本文主要對(duì)2012年試驗(yàn)中青海高原東南部的 6個(gè)采樣點(diǎn)積雪中的黑碳進(jìn)行初步分析,并用氣流后向軌跡模式聚類分析黑碳?xì)馊苣z的主要來(lái)源.

1 雪樣采集與處理

1.1 雪樣采集

2012年1～2月,在青海和新疆的38個(gè)點(diǎn)進(jìn)行了季節(jié)性降雪樣本的采集,其中 6個(gè)點(diǎn)位于青海高原,32個(gè)點(diǎn)位于天山和阿勒泰山地區(qū),圖1標(biāo)注了2010年(點(diǎn)1～46)和2012年(點(diǎn)47～86)兩次試驗(yàn)的采樣點(diǎn),其中點(diǎn)47～52是2012年青海采雪點(diǎn).由于受到試驗(yàn)條件的限制,青海高原的西南部地區(qū)沒有采集雪樣本(以下簡(jiǎn)稱雪樣),西北部地區(qū)在2012年1月降雪較少,沒有采集雪樣.

圖1 2010和2012年試驗(yàn)采雪點(diǎn)分布Fig.1 Snow sampling locations in 2010 and 2012

青海的 6個(gè)采樣點(diǎn)均遠(yuǎn)離城鎮(zhèn)和道路,避開人為的影響,目的是使樣品更具代表性,能代表一定范圍的雪樣.在每個(gè)采樣點(diǎn)采集雪樣時(shí),分別從垂直雪坑剖面上,左右間隔為50cm取2次雪樣,計(jì)算雪樣中黑碳濃度時(shí)用兩個(gè)雪樣的平均值.每次取雪樣時(shí),通常是從頂層到底部每間隔5cm的深度依次分層取樣,這種采樣方法獲得的黑碳濃度可以代表相對(duì)層的黑碳含量.如果雪層有明顯的分層結(jié)構(gòu),且每層厚度不足5cm,將按照分層來(lái)采集雪樣.在雪樣采集過(guò)程中如果伴隨著降雪,那么表層的新雪要單獨(dú)作為一層樣本,其中具有代表性的 52采樣點(diǎn).在有些采樣點(diǎn),雪非常薄且伴有強(qiáng)風(fēng),雪樣只能從風(fēng)吹的堆積雪中分層采集,其中代表性的是47和49采樣點(diǎn),51采樣點(diǎn)表層雪也為吹雪.所有采集到的雪樣均保存在塑料袋中并多層包裹,試驗(yàn)中所使用塑料袋的成分對(duì)雪樣試驗(yàn)的分析結(jié)果不產(chǎn)生影響[39].在分析之前,雪樣都保持冷凍狀態(tài),防止其融化影響分析結(jié)果.在采集雪樣的同時(shí),測(cè)量并記錄相應(yīng)雪樣層的溫度和密度,按照雪剖面分層5cm測(cè)量一次,不足5cm的層不做測(cè)量.

1.2 雪樣處理

青海高原6個(gè)采樣點(diǎn)共采集雪樣36袋,并在西寧市無(wú)煙賓館設(shè)立的臨時(shí)實(shí)驗(yàn)室對(duì)雪樣進(jìn)行處理.雪樣通過(guò)濾膜濾技術(shù)[17,20,36]進(jìn)行處理.

雪樣的處理過(guò)程是首先將雪樣從塑料袋中取出放入燒杯中,用微波爐迅速加熱使其快速融化,這樣可使黏附在燒杯壁上的黑碳顆粒物降至最少.之后用注射器吸取定量體積的雪水,立即用0.4μm的微孔濾膜過(guò)濾,用錐形瓶盛過(guò)濾液,用手動(dòng)真空泵使錐形瓶處于低壓狀態(tài),加速雪水過(guò)濾.在過(guò)濾每包樣品后,用60mL的瓶子分別保存50mL左右過(guò)濾前和過(guò)濾后的雪水,在瓶子中滴入一滴三氯甲烷并重新冷凍保存起來(lái),用于今后做進(jìn)一步的化學(xué)分析[37].過(guò)濾后的濾膜陰干后,與 Clarke等[17]提供的已知黑碳含量的標(biāo)準(zhǔn)濾膜樣本進(jìn)行視覺對(duì)比,以此估計(jì)雪樣濾膜的單位面積黑碳質(zhì)量.雪水通過(guò)濾膜時(shí),由于水中存在氣泡,會(huì)使得有些濾膜邊上留下小的空白斑,這時(shí)需要對(duì)濾膜的面積進(jìn)行訂正.如圖 2所示,其中黑色部分表示濾膜上空白斑,濾膜的實(shí)際面積計(jì)算如下:

式中:S表示濾膜實(shí)際面積,cm2;r1為濾膜半徑, mm;r2為濾膜中心到空白區(qū)域邊界的距離,mm;θ為空白區(qū)域?qū)?yīng)的圓心角,°.

根據(jù)通過(guò)濾膜的雪水體積,可計(jì)算出雪樣中的黑碳濃度，計(jì)算公式如下：

式中:c表示黑碳濃度,ng/g;m表示單位面積黑碳質(zhì)量,μg/cm2;S表示濾膜實(shí)際面積,cm2;V表示通過(guò)濾膜的雪水體積,mL;以這種方法獲得的黑碳濃度稱為視覺等量黑碳濃度(以下簡(jiǎn)稱黑碳濃度).在后面的研究中,將利用分光光度計(jì)法[38-39]對(duì)過(guò)濾濾膜做進(jìn)一步的分析,并與視覺估計(jì)值進(jìn)行對(duì)比.Clark等[17]和Doherty[20]的研究結(jié)果表明,大約15%的黑碳顆粒物會(huì)通過(guò)0.4μm的濾膜,因此估算出的相對(duì)黑碳濃度要乘以 1.15以補(bǔ)償濾膜漏掉的黑碳.

圖2 存在空白斑的濾膜Fig.2 Filter with little blank spot

2 結(jié)果與討論

6個(gè)采樣點(diǎn)集中分布在青海省的東南部,分別位于青海省藏族自治州興海縣,青海省果洛藏族自治州瑪多縣,瑪沁縣,甘德縣和同德縣.采樣點(diǎn)的信息以及從各采樣點(diǎn)獲得雪樣的表層雪黑碳濃度和總體雪樣平均黑碳濃度列于表 1中,雪樣密度和溫度列于表2中.6個(gè)采樣點(diǎn)除52采樣點(diǎn)海拔高度接近4000m,其余5個(gè)點(diǎn)海拔高度均在4000m以上.

從表1左右比率范圍可以知道采樣點(diǎn)的左右兩部分雪樣的黑碳濃度存在一定的誤差, 其主要原因是雪樣中的雜質(zhì)分布不均勻.青海6個(gè)采樣點(diǎn)表層雪的黑碳濃度范圍是 59～238ng/g, 其平均值為152ng/g,大于新疆32個(gè)采樣點(diǎn)表層雪的黑碳濃度平均值 116ng/g[38],和青藏高原腹地表層雪黑碳濃度88±25ng/g[34]比起來(lái),值偏大. 6個(gè)采樣點(diǎn)中新雪中黑碳濃度最小值為59ng/g,大于Xu等[30]在青藏高原采集的新雪中的黑碳濃度.

表1 采樣點(diǎn)基本信息Table 1 Basic information of sampling site

表2 采樣點(diǎn)雪樣密度和溫度的統(tǒng)計(jì)信息Table 2 Statistics of snow density and temperature at each sampling site

圖3 47～52采樣點(diǎn)黑碳濃度垂直分布Fig.3 Vertical profiles of BC concentrations at sites 47～52

除52采樣點(diǎn)外,其余5個(gè)采樣點(diǎn)的雪樣過(guò)濾濾膜均呈現(xiàn)土黃色,和新疆和東北的雪樣過(guò)濾的灰色和黑色不同,土黃色說(shuō)明雪樣中沙塵含量較大,灰黑色說(shuō)明雪樣中的顆粒物主要是黑碳成分. 52采樣點(diǎn)雪樣過(guò)濾濾膜的顏色呈現(xiàn)灰色,說(shuō)明雪樣中的顆粒物主要是黑碳成分.

從表 2可知,新降雪的密度較小,普遍小于0.2g/cm3,而其他雪的密度較大,普遍大于0.2g/cm3.雪層溫度沒有明顯的規(guī)律,主要和當(dāng)時(shí)的天氣狀況和地面熱量交換有關(guān).

雪中黑碳濃度與空氣中的黑碳濃度以及干濕沉降過(guò)程(降雪的強(qiáng)度、頻率和持續(xù)時(shí)間)有關(guān),同時(shí)雪的升華和消融也會(huì)影響雪中黑碳含量,可使黑碳富集在雪層中.圖3是6個(gè)采樣點(diǎn)黑碳濃度的垂直分布,其中47采樣點(diǎn)雪樣是從吹雪堆中采集,可視范圍的積雪覆蓋率大約為50%,有大片裸露的草地,當(dāng)?shù)厣硥m和其他雜質(zhì)會(huì)隨風(fēng)摻入雪樣,造成黑碳濃度較高,雖然塵土對(duì)地表反照率的影響較黑碳很小,但在含有較多塵土地區(qū),其仍為主要的吸光物質(zhì)[40],其中 10～15cm 雪層為雪融層,同時(shí)在新雪覆蓋之前間隔有較長(zhǎng)的時(shí)間,所以黑碳濃度為561ng/g.48采樣點(diǎn)在公路邊的湖面上, 表層為前一晚降的新雪,但采樣點(diǎn)距離瑪多縣城約 10km,同樣受到人為影響,表層雪黑碳含量較高,高于底層雪中黑碳含量.49采樣點(diǎn)表層有1cm厚的前一晚降的新雪,濃度接近于48號(hào)采樣點(diǎn), 為142ng/g;2～7cm雪層為融雪層,沙塵含量較高,而之前7～25cm的雪層沒有受到影響,黑碳濃度較低,低于表層雪黑碳濃度,平均值為96ng/g.50采樣點(diǎn)位于瑪積雪山,距離公路約150m,冬季降雪封路,過(guò)往車輛很少,距離市區(qū)較遠(yuǎn),受到的人為活動(dòng)影響較小,采樣點(diǎn)表層有 2cm厚的前一晚降的新雪,黑碳濃度較低,為59ng/g;7～12cm雪層為融雪層,雪層內(nèi)雜質(zhì)較多,故黑碳濃度較高,為389ng/g;12～20cm雪層是在降雪后不久被新雪覆蓋,受到影響較小,故黑碳濃度較低,為94ng/g.51號(hào)采樣點(diǎn)的表層雪為吹雪,低層雪為融雪,同時(shí)該點(diǎn)周圍有放牧區(qū),所以無(wú)論是表層還是底層黑碳濃度都較高,分別為 184ng/g和295ng/g.52采樣點(diǎn)位于省道南部約400m,周圍有較大的牧區(qū),受到人為影響較大,雪中黑碳濃度也較高,表層和底層分別為129ng/g和147ng/g.

圖4 采樣點(diǎn)后向軌跡聚類分析Fig.4 Clustering analysis of backward trajectory

3 氣流后向軌跡分析

利用HYSPLIT-4模式對(duì)青海6個(gè)采樣點(diǎn)進(jìn)行氣團(tuán)后向軌跡聚類分析.季節(jié)性降雪的研究對(duì)象主要都是幾天前的降雪或者是新降雪,同時(shí) 500m 高度層的氣溶膠混合較好[41],所以利用HYSPLIT-4模式選取起始離高層為500m,聚類分析了2012年1月4～13日6個(gè)采樣點(diǎn)48h后向氣流軌跡.

圖4利用聚類分類法獲取到達(dá)青海6個(gè)采樣點(diǎn)的幾種典型氣流分別來(lái)自于西南部和西部,這與青海大部分地區(qū)盛行偏西風(fēng)相一致.同時(shí)來(lái)自西南方向的氣流占主導(dǎo)地位,平均占 48.7%,其中50和51號(hào)采樣點(diǎn),西南方向的氣流占到了55%和73%,主要來(lái)源是南亞地區(qū),Xia等[42]通過(guò)衛(wèi)星數(shù)據(jù)的研究結(jié)果也表明南亞地區(qū)的氣溶膠會(huì)爬升到青藏高原.這些與青藏高原南部冰芯中黑碳?xì)馊苣z自 20世紀(jì)迅速增加,導(dǎo)致青藏高原南部冰川退縮比西北部要快,南亞地區(qū)黑碳?xì)馊苣z排放對(duì)青藏高原冰川融化起到重要作用[43]的結(jié)論相一致.

另一主要?dú)饬魇瞧鳉饬?6個(gè)采樣點(diǎn)的偏西氣流平均占到 44.2%,這主要是來(lái)自青藏高原的下沉氣流.另有少部分氣流是來(lái)自當(dāng)?shù)?例如47,51和52號(hào)采樣點(diǎn)的當(dāng)?shù)貧饬鞣謩e占8%,10%和22%.51和52號(hào)采樣點(diǎn)有2%的氣流來(lái)自新疆的南部地區(qū),說(shuō)明青海降雪中的沙塵少部分來(lái)自塔克拉瑪干沙漠和戈壁地區(qū),這與塔克拉瑪干的沙塵會(huì)通過(guò)抬升作用影響到青藏高原[44]的結(jié)論相一致.

4 結(jié)論

青海高原東南部地區(qū)的季節(jié)性降雪中含有較多的沙塵,過(guò)濾濾膜顏色多呈現(xiàn)土黃色,和新疆及東北的灰黑色濾膜不同.6個(gè)采樣點(diǎn)的黑碳濃度為(184±123)ng/g;表層雪的黑碳濃度范圍為59～238ng/g,其平均值為 152ng/g.通過(guò)后向軌跡聚類分析知道污染主要來(lái)自西南部和西部,受南亞和青藏高原影響較大,同時(shí)來(lái)自塔克拉瑪干沙漠和戈壁地區(qū)的沙塵也會(huì)影響到青海高原.

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致謝：感謝華盛頓大學(xué)大氣科學(xué)系Stephen G. Warren和付強(qiáng)教授在雪樣采集及分析中提供技術(shù)上的幫助,NOAA提供HYSPLIT-4模式.

Black carbon in seasonal snow across Qinghai Plateau.

SHI Jin-sen*, SUN Nai-xiu, YE Hao, ZHANG Ru-dong
(Key Laboratory for Semi-Arid Climate Change, Ministry of Education, College of Atmospheric Sciences, Lanzhou University, Lanzhou 730000, China). China Environmental Science, 2014,34(10)：2472～2478

A total of 36 snow samples were collected and analyzed at 6 sites over the southeastern part of Qinghai Plateau. The results showed that the major color of the filters over these sites was yellow, indicating that the seasonal snow contained a large amount of dust. The BC concentration in the seasonal snow was (184±123)ng/g over the 6 sites. In addition, the BC concentration in surface snow ranged from 59ng/g to 238ng/g with an average of 152ng/g. Back trajectory clustering analysis, suggested that the air mass streams were mainly from South Asia and Tibet Plateau, and a small portion was from Taklimakan and Gobi desert.

t：black carbon；seasonal snow；Qinghai Plateau；albedo

X513,P426.63

：A

：1000-6923(2014)10-2472-07

史晉森(1982-),男,山西運(yùn)城人,工程師,博士研究生,主要從事大氣環(huán)境和大氣氣溶膠觀測(cè)與研究.發(fā)表論文30篇.

2013-12-25

國(guó)家自然科學(xué)基金(41175134);蘭州大學(xué)中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金(lzujbky-2013-208);半干旱氣候變化教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(蘭州大學(xué))開放基金

* 責(zé)任作者, 工程師, shijs@lzu.edu.cn