劉貴榮,史國良*,張 普,周來東,吳建會,馮銀廠

(1.南開大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,國家環(huán)境保護(hù)城市空氣顆粒物污染防治重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,天津 300071；2.成都市環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究院,四川 成都 610000)

成都市PM10中多環(huán)芳烴來源識別及毒性評估

劉貴榮1,史國良1*,張 普2,周來東2,吳建會1,馮銀廠1

(1.南開大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,國家環(huán)境保護(hù)城市空氣顆粒物污染防治重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,天津 300071；2.成都市環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究院,四川 成都 610000)

對成都市2009年冬夏兩季可吸入顆粒物(PM10)中16種多環(huán)芳烴(PAHs)含量進(jìn)行了研究,并進(jìn)一步分析其空間分布、組成特征及來源.結(jié)果表明,16種PAHs中15種被普遍檢出(Nap未檢出),冬季和夏季的ΣPAHs濃度范圍分別為40.25～150.68ng/m3和44.51～71.16ng/m3,平均濃度分別為 88.36ng/m3和 64.21ng/m3.空間分析表明,PAHs濃度在工業(yè)區(qū)較高,背景點(diǎn)較低.從 PAHs組分分析結(jié)果顯示,低環(huán)含量較低,4～6環(huán)所占比例較大,其比例范圍為86.7%～96.1%.各組分含量季節(jié)差異不明顯.利用特征化合物比值法、等級聚類法、PCA解析法分析了污染源類型,結(jié)果表明成都市PM10中PAHs的主要來源是機(jī)動車尾氣排放源,以及煤與木材燃燒源.通過BaP當(dāng)量(BaPE)進(jìn)行了毒性評估,結(jié)果顯示成都市冬夏兩季的BaPE均值分別為13.41ng/m3和9.54ng/m3.

多環(huán)芳烴；來源識別；毒性評估

多環(huán)芳烴(PAH)是分子中含有2個或2個以上苯環(huán)的碳?xì)浠衔?主要由煤、石油等化石燃料和木材、煙草的不完全燃燒產(chǎn)生,具有毒性和持久性,對人體健康危害極大,因此,識別PAHs的主要來源并對其進(jìn)行毒性評估有重要意義.目前,國內(nèi)大多數(shù)對顆粒物中PAHs來源識別及毒性評估的研究都集中在中部和東部城市[1-3],對西部城市的關(guān)注甚少.研究表明,致癌PAHs主要分布在可吸入顆粒物(PM10)上[4].相比較總懸浮顆粒物[5-6],目前關(guān)于可吸入顆粒物(PM10)中 PAHs的研究較少.基于此,本文以成都為研究對象,對PM10中的多環(huán)芳烴含量、組成特征、來源和毒性進(jìn)行分析,為我國城市 PM10中多環(huán)芳烴的污染水平提供重要的基礎(chǔ)信息,同時為空氣污染防治和有效管理提供科學(xué)依據(jù).

1 材料與方法

1.1 樣品采集與處理

成都市位于 102°54'～104°53'E、30°05'～31°26'N,處于四川盆地西部的岷江中游地段,地處龍門山脈、邛崍山脈與成都平原和川中丘陵的交接地帶,氣流易受高山阻擋,空氣水平擴(kuò)散條件差,具有季節(jié)性,根據(jù)以前的研究得知[7],不利于污染物擴(kuò)散的季節(jié)排序?yàn)槎?春節(jié)>秋季>夏季,冬季無集中供暖,污染源類型常年比較穩(wěn)定,而人類活動頻率在冬季和夏季有一定差異[7],因此受體樣品的采集設(shè)置在冬季和夏季兩個典型季節(jié)并根據(jù)成都市污染源的排放情況及功能區(qū)的分布情況等,選取了7個具有代表性的大氣環(huán)境受體采樣點(diǎn)位,如圖1所示,分別為環(huán)保大樓(商業(yè)區(qū): H)、梁家巷(商業(yè)區(qū): L)、金泉雙河(居民區(qū): J)、熊貓基地(風(fēng)景游覽區(qū): X)、武侯科技園(工業(yè)區(qū): W)、三瓦窯(居住文教區(qū): S)和百工堰(清潔對照點(diǎn): B).

圖1 樣品采樣點(diǎn)位分布Fig.1 Map of the sampling sites in the city of Chengdu, China.

本研究分別于2009年8月、2009年12月～2010年 2月采集夏季和冬季樣品.采樣儀器為湖北武漢天虹智能儀器儀表廠生產(chǎn)的 TH～150C型中流量采樣器,氣體流量為 100L/min.各采樣點(diǎn)均利用經(jīng)過預(yù)處理的石英濾膜采集PM10樣品,采集2周,每天連續(xù)采集22h.冬季和夏季采后的68個和67個有效濾膜用鋁箔封裝后帶回實(shí)驗(yàn)室,并在無照明的冰箱內(nèi)(4℃)低溫保存?zhèn)溆?樣品采用索式溶劑萃取 24h,詳細(xì)萃取方法可以參考課題組前期工作和其他研究[4,8].

1.2 樣品分析

測定了 16種 PAHs,即萘(Nap,2環(huán))、苊烯(Acy,3環(huán))、苊(Ace,3環(huán))、芴(Flu,3環(huán))、菲(Phe,3環(huán))、蒽(Ant,3環(huán))、熒蒽 (Flua,4環(huán))、芘(Pyr,4環(huán))、苯并(a)蒽(BaA,4環(huán))、(Chr,4環(huán))、苯并(b)熒蒽(BbF,5環(huán))、苯并(k)熒蒽(BkF,5環(huán))、苯并(a)芘(BaP,5環(huán))、茚苯(1,2,3-cd)芘(IcdP,6環(huán))、二苯并(a,n)蒽(DahA,5環(huán))、苯并(ghi)(二萘嵌苯)(BghiP,6環(huán)).PAHs的測定采用 GC-MS(安捷倫,7890A,5975C).色譜條件:色譜柱為DB-5MS石英毛細(xì)管色譜柱(30m×0.25mm×0.25μm);載氣為氦氣,1.0mL/min恒流模式;分析條件:進(jìn)樣口及氣質(zhì)傳輸線溫度分別為250℃和280℃,檢測器的溫度為250℃;進(jìn)樣量為1μL不分流;色譜升溫程序:程序升溫起始溫度100℃,維持2min,然后以10℃/min的速度升溫至 320℃并保留 5min.質(zhì)譜條件:EI模式,電離能量 70eV,四級桿溫度 150℃, 33～350amu全掃描方式.所有分析樣品均添加回收率指示物標(biāo)樣,同時做空白樣、平行樣和加標(biāo)空白樣,以控制分析流程的回收率.其內(nèi)標(biāo)物為萘-d8,苊-d10,菲-d10,-d12,苝-d12.回收率指示物為2-氟聯(lián)苯和對三聯(lián)苯-d14.回收率范圍為71.6%～107.2%.

2 結(jié)果與討論

2.1 顆粒物中PAHs時空分布特征

對成都市PM10中16種PAHs的濃度的時空分布進(jìn)行分析.如圖2所示,7個監(jiān)測點(diǎn)在冬、夏兩季的15種(Nap未檢出)多環(huán)芳烴總濃度分別為40.25～150.68ng/m3和44.51～71.16ng/m3,平均濃度分別為88.36ng/m3和64.21ng/m3.可以看出, ΣPAHs存在季節(jié)分布特征,冬季的總濃度高于夏季的濃度,這可能是由于冬夏兩季太陽輻射強(qiáng)度的差異所致,此變化趨勢和其他研究的結(jié)果基本一致[5,9].對PM10中PAHs空間分布進(jìn)行分析得出:武侯科技園的冬夏平均濃度最高,百工堰的濃度最低,這可能是由于各采樣點(diǎn)位所處的功能區(qū)不同,工業(yè)區(qū)的污染最嚴(yán)重,而清潔對照點(diǎn)受到工業(yè)排放和居民的影響最小所引起的.

圖2 PM10中PAHs濃度時空分布Fig.2 Temporal and spatial distributions of ΣPAHs in PM10

由表1可以看出,與國內(nèi)其他城市相比,成都市冬季PAHs的濃度明顯低于北京冬季PAHs的濃度,但高于廣州和香港PAHs的濃度;成都夏季PAHs的濃度較高,明顯高于北京、廣州和香港.與國外城市相比,成都 PAHs的濃度處于較高水平,高于法國特斯拉斯堡和意大利威尼托大區(qū)的PAHs的濃度.

表1 國內(nèi)外城市大氣可吸入顆粒物中PAHs的濃度Table 1 The concentrations of PM10-associated PAHs in other cities around the world

2.2 PM10中PAHs組成特征

圖3給出了冬夏兩季7個監(jiān)測點(diǎn)位PAHs組分的分布特征.可以看出,各個監(jiān)測點(diǎn)位的組成差異不大,具有相似的組分特征.在冬夏兩季 PM10中,2環(huán)PAH未檢出,3環(huán)PAH含量較低,這可能與低環(huán) PAHs相對易揮發(fā)的物化特性有關(guān);而高環(huán)(4～6環(huán))多環(huán)芳烴所占比例較大,其比例范圍為86.7%～96.1%,這與文獻(xiàn)[5]研究結(jié)果一致,主要因?yàn)槎膬杉綪M10中PAHs的主要污染源為機(jī)動車尾氣排放源.冬夏兩季高環(huán)所占比例相當(dāng),表明其主要污染源類型基本一致.為進(jìn)一步研究冬夏兩季的差異性,本研究利用分歧系數(shù)(CD)進(jìn)行分析.分歧系數(shù)的計(jì)算如下所示[14]:

式中:CDfj表示冬季和夏季的平均濃度或平均含量的分岐系數(shù);Xif是第 i種組分在冬季的平均濃度, ng/m3或平均含量,%;Xij是第i種組分在夏季的平均濃度, ng/m3或平均含量, %;P是組分的數(shù)量.

圖3 PAHs組分分布特征Fig.3 Fractions of 15 individual PAHs for different sampling sites of Chengdu for two different seasons

對冬夏兩季各組分濃度和各組分含量的分歧系數(shù)計(jì)算,分歧系數(shù)分別為0.20和0.14,如圖4所示.研究表明[15-16],分歧系數(shù)越接近于0,表明其差別越小.因此,本研究結(jié)果表明,冬夏兩季組分濃度差異和組成差異顯著性不高.

圖4 冬夏兩季PAHs組分濃度和百分含量對比Fig.4 Mass concentrations and fractions of PAH species in summer and winter show relatively strong similar characteristic PAH profiles

2.3 PAHs來源識別

PAHs來源復(fù)雜,國內(nèi)外對PAHs來源的識別方法主要有:比值法,多元統(tǒng)計(jì)法,輪廓圖法和因子分析法等[17-20].本研究采用比值法,聚類分析法和因子分析法進(jìn)行來源識別.

2.3.1 比值法解析 PAH組分的濃度和各組分之間的比值可以給源類識別提供信息[4].比值法是基于不同組分在不同源類的差異來識別主要污染源的方法,在多環(huán)芳烴的源類識別中得到廣泛應(yīng)用[21-22].本研究利用 Flua/(Flua+Pyr)和BaA/(BaA+Chr)來識別冬夏兩季主要污染源類,如圖5所示.研究表明,BaA/(BaA+Chr)小于0.2時為石油污染物,大于 0.35主要為燃燒源,介于0.2～0.35時為混合源[23].Flua/(Flua+Pyr)小于 0.4時為石油污染物,介于0.4～0.5時為機(jī)動車尾氣排放源,大于 0.5時為煤、草和木材燃燒源[24].圖 5表明,機(jī)動車尾氣排放源和煤與木材燃燒源是影響成都市冬夏兩季的主要污染源類.

圖5 成都冬夏兩季PAHs比值交會Fig.5 PAHs cross plot for Flua/(Flua + Pyr) and BaA/(BaA + Chr) in PM10of Chengdu for two seasons

2.3.2 等級聚類分析 為進(jìn)一步明確PAHs的污染源類型,使用等級聚類分析對成都市 PM10中PAHs的主要組分進(jìn)行聚類.由于受體組分含量能較好的反應(yīng)來源特征,因此本研究對PAHs的組分百分含量進(jìn)行聚類.該統(tǒng)計(jì)學(xué)方法在相關(guān)研究及課題組前期工作中都得到了成功的應(yīng)用,得到了理想的結(jié)果[4].本研究中,由于冬夏兩季源類沒有明顯區(qū)別,為了增大樣品量,使結(jié)果更加穩(wěn)定,將冬夏兩季15種PAHs(Nap未檢出)組分?jǐn)?shù)據(jù)導(dǎo)入SPSS軟件中進(jìn)行聚類分析,如圖6所示.結(jié)果表明,15種PAHs組分聚為兩大類:Flu、Phe、Ant、Ace、Acy、DahA等組分聚為一組,其中,Phe、Ant、Ace、Flu等組分通常是燃煤源的特征排放組分[25],同時 Phe、Ant等物質(zhì)也是木材燃燒的標(biāo)識元素,因此,煤與木材燃燒可能是本研究中PAHs的一種重要來源.BbF、BkF、Pyr、BaA、Flua、BaP、Chr、BghiP等組分聚在一組,其中BkF、Pyr、BaA、Flua、BaP、Chr等是柴油尾氣排放的標(biāo)識元素[25-26],BbF、BaA、BaP、Chr、BghiP等通常是汽油尾氣排放的重要組分[25-26],因此機(jī)動車尾氣排放源也可能是成都市PAHs的重要來源.

2.3.3 主成分分析 主成分分析(PCA)是一種重要的多元統(tǒng)計(jì)學(xué)方法,能夠定性識別主要污染源類型[4,27],本研究利用該方法分析成都市 PM10中PAHs的主要污染源類型.

圖6 PAHs各組分等級聚類Fig.6 Hierarchical clustering of PAH profiles

表2 成都市PM10中PAHs因子載荷值Table 2 Factor loadings of PAHs in PM10in Chengdu

將冬夏兩季 15種 PAHs組分(Nap未檢出),135個樣品納入PCA模型,經(jīng)過varimax旋轉(zhuǎn),提取出2個因子.表2列出了各因子載荷值,如表所示,因子1中,Flua、Pyr、BaA、BbF、BkF、BaP、 BghiP等組分載荷值較高,這些組分是汽油、柴油排放的標(biāo)識元素,因此該因子可能為機(jī)動車尾氣排放源.因子2中,Acy、Flu、Ant等組分具有較高的載荷值,與上文等級聚類討論相似,該因子可能是煤木材燃燒排放源,成都市的工業(yè)企業(yè)、居民生活以及農(nóng)業(yè)活動,可能是該因子的主要來源.PCA的解析結(jié)果與等級聚類結(jié)果和比值法結(jié)果吻合.并和之前研究的結(jié)果一致[5].

2.4 PAHs毒性評估

多環(huán)芳烴由于潛在毒性,受到廣泛關(guān)注[28-30].其中BaP最具代表性,常用BaP來評估PAHs的癌癥風(fēng)險(xiǎn). PAHs的致癌組分除了BaP以外,BaA、BbF、BkF、DahA和IcdP的致癌能力也較強(qiáng)[30],所以利用有效指標(biāo) BaP當(dāng)量(BaPE)定量評估多環(huán)芳烴潛在毒性.此指標(biāo)是將PAH毒性組分乘以等量因子等效為BaP的濃度,在國內(nèi)外研究中得到廣泛應(yīng)用[31].其計(jì)算公式如下[32]:

式中:[BaPE]i是第 i個樣品 BaP當(dāng)量濃度值, ng/m3;[BaA]i是第i個樣品中BaA的濃度值, ng/m3.

冬夏兩季BaP的濃度均值分別為9.29ng/m3和5.74ng/m3.使用BaPE對成都市PAH進(jìn)行風(fēng)險(xiǎn)評估.計(jì)算得出成都市大氣中冬季和夏季的BaPE 范圍分別為 2.60～37.57ng/m3和 4.54～14.17ng/m3,其平均值分別為 13.41ng/m3和9.54ng/m3,分別為單一BaP的1.44倍和1.66倍.

3 結(jié)論

3.1 成都市冬夏兩季PM10中的16種美國環(huán)境保護(hù)署優(yōu)先控制的PAHs中15種被普遍檢出(Nap未檢出).ΣPAHs濃度范圍分別為 40.25～150.68ng/m3和 44.51～71.16ng/m3,平均濃度分別為 88.36ng/m3和64.21ng/m3,冬季濃度高于夏季濃度.空間分布表明,不同功能區(qū)的PAHs具有不同的濃度水平.

3.2 分歧系數(shù)結(jié)果顯示,冬夏兩季PM10中16種PAHs組成差異不大.基本特征為:2環(huán)PAHs未檢出,3環(huán)PAHs含量較低,高環(huán)(4～6環(huán))PAHs所占比例較大,其比例范圍為86.7%～ 96.1%.

3.3 特征化合物比值法、等級聚類法、PCA解析法得到了一致的結(jié)果,結(jié)果表明成都市 PM10中 PAHs的主要來源是機(jī)動車尾氣排放源,以及煤與木材燃燒源.

3.4 利用BaP當(dāng)量(BaPE)進(jìn)行毒性評估,結(jié)果顯示成都市冬夏兩季的 BaPE均值分別為13.41ng/m3和9.54ng/m3.

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LIU Gui-rong1, SHI Guo-liang1*, ZHANG Pu2, ZHOU Lai-dong2, WU Jian-hui1, FENG Yin-chang1
(1.State Environmental Protection Key Laboratory of Urban Ambient Air Particulate Matter Pollution Prevention and Control, College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300071, China；2.Chengdu Acedemy of Environmental Sciences, Chengdu 610000, China). China Environmental Science, 2014,34(10)：2479～2484

PM10-associated polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) were investigated in summer and winter 2009 from Chengdu, China. A total of 16 priority PAHs were measured, with the total concentrations (ΣPAHs) (ng/m3) ranging from 40.25 to 150.68 in winter and from 44.51 to 71.16 in summer, respectively. The average concentration of ΣPAHs were 88.36 in winter and 64.21 in summer. Meanwhile, the spatial distribution of PAHs was discussed. The results showed that the ΣPAHs in industry region exhibited the highest concentration while those in the background region showed the lowest level. In order to explore composition of PAHs, characteristics of low ring and high ring PAHs were explored. The high ring PAHs presented high fractions (86.7%～96.1%), indicating that the PAHs might be formed in high temperature combustion processes. In addition, in order to investigate potential source categories of PAHs in PM10, three statistical methods (ratio method, hierarchical cluster analysis, principal component analysis) were employed. Agreement results were obtained from above-mentioned different methods, suggesting that the main source categories of PAHs were vehicle emission and coal and wood combustion. Finally, the risk assessment of PAHs was determined by Benzo(a)pyrene equivalent (BaPE), which suggested that the toxicity of PAHs was at high level during winter and summer time.

t：polycyclic aromatic hydrocarbons；source identification；toxicity assessment

X513

：A

：1000-6923(2014)10-2479-06

劉貴榮(1989-),女,江蘇徐州人,南開大學(xué)碩士研究生,主要從事大氣污染防治與控制.

2013-12-31

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(21207069,21207070)

* 責(zé)任作者, 副教授, nksgl@hotmail.com