徐 晶,劉 歡,夏光輝,張?zhí)砭?/p>
(通化師范學(xué)院長(zhǎng)白山食品工程研究中心,通化師范學(xué)院制藥與食品科學(xué)學(xué)院,吉林 通化 134000)
β-環(huán)糊精包埋檸檬醛微膠囊工藝優(yōu)化及其緩釋性能
徐 晶,劉 歡,夏光輝,張?zhí)砭?/p>
(通化師范學(xué)院長(zhǎng)白山食品工程研究中心,通化師范學(xué)院制藥與食品科學(xué)學(xué)院,吉林 通化 134000)
以β-環(huán)糊精為壁材,采用乳化 法制備檸檬醛微膠囊,考察固形物質(zhì)量分?jǐn)?shù)、乳化劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)和心壁比對(duì)檸檬醛微膠囊包埋產(chǎn)率和包埋效率的影響。采用響應(yīng)面法對(duì)3 個(gè)單因素工藝參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化,回歸得到二次多項(xiàng)式模型極顯著,模型的相關(guān)系數(shù)為0.966 1,優(yōu)化試驗(yàn)工藝條件為固形物質(zhì)量分?jǐn)?shù)26%、乳化劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)0.8%和心壁比1∶4。在此條件下進(jìn)行驗(yàn)證實(shí)驗(yàn),檸檬醛微膠囊包埋產(chǎn)率值為78.8%。緩釋性能實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,微膠囊化可以明顯降低檸檬醛的揮發(fā)速率,Avrami’s方程也可以對(duì)檸檬醛微膠囊釋放過(guò)程進(jìn)行較好地?cái)M合。
檸檬醛;β-環(huán)糊精;微膠囊;響應(yīng)面法;控制緩釋
我國(guó)天然檸檬醛的植物資源豐富,存在于山蒼子油、檸檬草油、馬鞭草油、垂葉香茅油等植物精油中,其中在山蒼子精油中檸檬醛含量達(dá)66%~90%[1-2]。天然檸檬醛具有橙花醛和香葉醛兩種同分異構(gòu)體,不溶于水,溶于乙醇等有機(jī)溶劑中[3-4]。檸檬醛因具有濃郁香氣、天然無(wú)毒以及抗氧化和抑菌特性,被作為天然抑菌劑、抗氧化劑 及調(diào)味劑等廣泛應(yīng)用在日用化工、食品工業(yè)領(lǐng)域中[5-6]。然而天然檸檬醛容易揮發(fā)和氧化變質(zhì),嚴(yán)重限制了其應(yīng)用性和持效性。目前,研究人員利用微膠囊化技術(shù)解決這一難題[7-8]。
微膠囊可以對(duì)植物精油進(jìn)行包埋,有效保護(hù)其免受環(huán)境條件的影響,屏蔽不良?xì)馕?,延長(zhǎng)和控制膜內(nèi)物質(zhì)的釋放,提高貯存穩(wěn)定性[9-10]。用于微膠囊制備的壁材有多種,如淀粉、麥芽糊精、蛋白和殼聚糖等,其中β-環(huán)糊精應(yīng)用最廣泛[11]。β-環(huán)糊精(β-cyclodextrin,CD)是直鏈淀粉在環(huán)糊精葡萄糖基轉(zhuǎn)移酶作用下生成的一系列環(huán)狀低聚糖的總稱(chēng),具有溶于水、無(wú)毒和熱穩(wěn)定等優(yōu)點(diǎn)[12-13]。β-環(huán)糊精是由D-葡萄糖七分子進(jìn)行環(huán)狀聯(lián)結(jié)而成的化合物,具有一個(gè)相對(duì)疏水的中心和一個(gè)相對(duì)親水的表面,將植物精油鑲嵌在中間,可以對(duì)植物精油起到脫除異味、穩(wěn)定活性成分、減少氧化、鈍化光敏性和熱敏性、降低毒性和揮發(fā)性、提高溶解性和生物利用度等作用,使植物精油具有更廣泛的應(yīng)用價(jià)值[14-15]。
用于制備微膠囊的方法有復(fù)凝聚法、噴霧法、擠壓法、乳化法等,由于乳化法生產(chǎn)能力大,乳化效率高,乳狀液粒徑小,分布均勻且穩(wěn)定性高[16],因此,本實(shí)驗(yàn)以β-環(huán)糊精為壁材,采用乳化法包埋檸檬醛,考察固形物質(zhì)量分?jǐn)?shù)、乳化劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)和心壁比對(duì)檸檬醛微膠囊包埋產(chǎn)率和包埋效率的影響,利用響應(yīng)面法對(duì)3 個(gè)單因素工藝參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化。進(jìn)一步對(duì)檸檬醛微膠囊緩釋性能進(jìn)行了初探,為檸檬醛微膠囊制備研究提供數(shù)據(jù)參考。
1.1 材料與試劑
檸檬醛 廣州恒香有限公司;β-環(huán)糊精、石油醚(沸點(diǎn)為60~90℃)、無(wú)水乙醇、單硬脂酸甘油酯、蔗糖脂肪酸酯均為國(guó)產(chǎn)分析純。
1.2 儀器與設(shè)備
FJ200-S數(shù)顯高速分散均質(zhì)機(jī) 上海標(biāo)本模型廠(chǎng);HH-S數(shù)顯恒溫水浴鍋 上海博速實(shí)業(yè)有限公司;DF-101S集熱式磁力攪拌器 鞏義市予華儀器有限公司;LD4-2低速離心機(jī) 北京醫(yī)用離心機(jī)廠(chǎng);ZK-1型真空干燥箱 上海錦昱科學(xué)儀器有限公司;752N型紫外-可見(jiàn)分光光度計(jì) 上海博迅實(shí)業(yè)有限公司醫(yī)療設(shè)備廠(chǎng)。
1.3 方法
1.3.1 檸檬醛微膠囊制備的工藝
稱(chēng)取一定質(zhì)量β-環(huán)糊精,加入適量水混勻后,在60 ℃條件下用磁力攪拌器攪拌30 min,使壁材溶解;用95%乙醇溶解單硬脂酸甘油酯和蔗糖脂肪酸酯混合乳化劑,再加入檸檬醛,乳化均質(zhì),使心材充分乳化;將冷卻到30 ℃壁材與心材兩相混合,用轉(zhuǎn)速3 500 r/min乳化均質(zhì)機(jī)均質(zhì)3 min,重復(fù)均質(zhì)3 次;在真空干燥箱(40 ℃)中干燥得到微膠囊產(chǎn)品。
1.3.2 微膠囊包埋產(chǎn)率和效率的測(cè)定
稱(chēng)取2 g包合物粉末于干燥的試管中,加入10 mL石油醚,25 ℃條件下水浴浸提20 min,傾出石油醚相,再加入10 mL石油醚置于剩余殘?jiān)校〗?5 min,傾出石油醚相,重復(fù)上述操作,直到280 nm波長(zhǎng)處吸光度為0,合并濾液,將濾液用60 ℃烘箱烘干溶劑,蒸餾出石油醚,稱(chēng)重得檸檬醛(m1)。再加入10 mL無(wú)水乙醇,50 ℃水浴浸提30 min,傾出無(wú)水乙醇相,向殘?jiān)屑尤?0 mL無(wú)水乙醇,50 ℃水浴浸提30 min,傾出無(wú)水乙醇相重復(fù)上述操作,直到280 nm波長(zhǎng)處吸光度為0,合并濾液,將濾液用80 ℃烘箱烘干溶劑,蒸餾出無(wú)水乙醇,稱(chēng)質(zhì)量得檸檬醛(m2)。
式(1)(2)中:Y1為包埋產(chǎn)率/%;Y2為包埋效率/%;m0為加入的檸檬醛質(zhì)量/g;m1為微膠囊表面的檸檬醛質(zhì)量/g;m2為微膠囊內(nèi)部的檸檬醛質(zhì)量/g。
1.3.3 單因素試驗(yàn)設(shè)計(jì)
分別以固形物質(zhì)量分?jǐn)?shù)(22%、24%、26%、28%、30%、32%)、乳化劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)(0.4%、0.6%、0.8%、1.0%、1.2%、1.4%)、心壁比(1∶1、1∶2、1∶3、1∶4、1∶5、1∶6)為單因素進(jìn)行試驗(yàn),考察單因素對(duì)微膠囊包埋產(chǎn)率和效率的影響時(shí),其他各因素取值分別為固形物質(zhì)量分?jǐn)?shù)26%、乳化劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)0.8%、心壁比1∶4。每組試驗(yàn)重復(fù)3 次,采用SPSS 19.0軟件進(jìn)行單因素試驗(yàn)數(shù)據(jù)分析。
1.3.4 工藝條件的優(yōu)化
以單因素試驗(yàn)為基礎(chǔ),采用Design-Expert 8.0.6軟件數(shù)據(jù)分析,建立Box-Behnken數(shù)學(xué)模型,試驗(yàn)因素為固形物質(zhì)量分?jǐn)?shù)(X1)、乳化劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)(X2)和心壁比(X3),微膠囊包埋產(chǎn)率(Y1)和包埋效率(Y2)作為指標(biāo)進(jìn)行分析,試驗(yàn)因素水平、變化值及編碼見(jiàn)表1。
表1 Box-Behnken試驗(yàn)因素水平編碼Table 1 Independent variables and their levels used for response surface dessiiggnn
1.3.5 檸檬醛微膠囊緩釋性能的測(cè)定
1.3.5.1 檸檬醛保留率的測(cè)定[17]
準(zhǔn)確稱(chēng)取2 g檸檬醛和檸檬醛微膠囊,貯存在100 ℃的烘箱中,每隔3 h稱(chēng)量樣品質(zhì)量/g。計(jì)算檸檬醛和檸檬醛微膠囊保留率,計(jì)算公式見(jiàn)式(3):
式(3)中:Y3為檸檬醛保留率/%;m貯為貯存一定時(shí)間樣品質(zhì)量/g;m初為貯存前樣品質(zhì)量/g。
1.3.5.2 檸檬醛微膠囊釋放的分析方法
利用Avrami’s方程對(duì)檸檬醛微膠囊釋放過(guò)程進(jìn)行分析[18-19]。
式(4)和(5)中:Y3為檸檬醛保留率/%;k為釋放速率常數(shù);n為釋放機(jī)理參數(shù);t為貯藏時(shí)間/d。
Avrami’s方程可用于氣-固及液-固反應(yīng)機(jī)制的表征時(shí),n=1代表一級(jí)反應(yīng),n=0.54代表限制擴(kuò)散反應(yīng)。
2.1 單因素試驗(yàn)
2.1.1 固形物質(zhì)量分?jǐn)?shù)對(duì)檸檬醛微膠囊包埋產(chǎn)率和效率的影響
圖1 固形物質(zhì)量分?jǐn)?shù)對(duì)包埋產(chǎn)率和包埋效率的影響Fig.1 Effect of solid content on the yield and microencapsulation efficiency of microencapsulate d citral
從圖1可知,固形物質(zhì)量分?jǐn)?shù)對(duì)包埋產(chǎn)率和效率的影響存在極顯著性差異(P<0.01)。隨著固形物質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加,包埋產(chǎn)率和包埋效率增加,當(dāng)固形物質(zhì)量分?jǐn)?shù)為26%時(shí),包埋產(chǎn)率和包埋效率達(dá)最大值,分別為78.3%和59.13%。β-環(huán)糊精具有“內(nèi)腔疏水,外壁親水”的中空的斜截錐形的特殊結(jié)構(gòu),檸檬醛小分子可以滲透進(jìn)入β-環(huán)糊精界面形成微膠囊[20]。但隨著固形物繼續(xù)增加,反應(yīng)溶液達(dá)到飽和而出現(xiàn)沉淀物,降低了檸檬醛微膠囊的包埋產(chǎn)率和效率。
2.1.2 乳化劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)對(duì)檸檬醛微膠囊包埋產(chǎn)率和效率的影響
圖2 乳化劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)對(duì)包埋產(chǎn)率和包埋效率的影響Fig.2 Effect of emulsifier content on the yield and microencapsulation efficiency of microencapsulated citral
從圖2可知,乳化劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)對(duì)包埋產(chǎn)率和效率的影響存在極顯著性差異(P<0.01)。隨著乳化劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)增加,包埋產(chǎn)率和包埋效率增加,當(dāng)乳化劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.8%時(shí),包埋產(chǎn)率和包埋效率達(dá)最大值,分別為74.2%和58.23%。單硬脂酸甘油酯和蔗糖脂肪酸酯混合乳化劑可以降低界面表面張力,油相分子更容易滲透進(jìn)入β-環(huán)糊精內(nèi)部,提高包埋產(chǎn)率和效率。但隨著乳化劑的質(zhì)量分?jǐn)?shù)繼續(xù)增加,包埋產(chǎn)率和包埋效率逐漸減小,這是因?yàn)槿榛瘎┵|(zhì)量分?jǐn)?shù)過(guò)高導(dǎo)致乳狀液黏度增大,分子流動(dòng)性受阻,油相分子無(wú)法透過(guò)界面膜進(jìn)入到環(huán)糊精內(nèi)部[21]。
2.1.3 心壁比對(duì)檸檬醛微膠囊包埋產(chǎn)率和效率的影響
圖3 心壁比對(duì)包埋產(chǎn)率和包埋效率的影響Fig.3 Effect of core material-to-wall material ratio on the yield and microencapsulation efficiency of microencapsulated citral
從圖3可知,心壁比對(duì)包埋產(chǎn)率和效率的影響存在極顯著性差異(P<0.01)。隨著心壁比增加,包埋產(chǎn)率和包埋效率增加,當(dāng)心壁比為1∶4時(shí),包埋產(chǎn)率和包埋效率值分別為73.5%和59.2%。但隨著心壁比繼續(xù)增加,包埋產(chǎn)率增加趨于平緩,而包埋效率逐漸減小。因?yàn)楸诓奶砑恿窟^(guò)高,壁材通過(guò)分子鍵連接在一起,使芯材進(jìn)入到壁材內(nèi)部受阻,包埋效率降低[22];而不能進(jìn)入到壁材內(nèi)部的芯材,一小部分附著在壁材的表面上,使包埋產(chǎn)率緩慢增加。
2.2 檸檬醛微膠囊包埋工藝的優(yōu)化
2.2.1 試驗(yàn)設(shè)計(jì)和結(jié)果
表2 檸檬醛微膠囊包埋工藝優(yōu)化試驗(yàn)設(shè)計(jì)及結(jié)果Table 2 Experimental design and results for optimization of citral microencapsulation
試驗(yàn)以檸檬醛微膠囊包埋產(chǎn)率(Y)作為指標(biāo),以固形物質(zhì)量分?jǐn)?shù)(X1)、乳化劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)(X2)和心壁比(X3)為試驗(yàn)因素,建立檸檬醛微膠囊包埋工藝的Box-Behnken數(shù)學(xué)模型,試驗(yàn)設(shè)計(jì)及試驗(yàn)結(jié)果見(jiàn)表2。
2.2.2 方差分析及回歸方程的建立
以檸檬醛微膠囊包埋產(chǎn)率(Y)為目標(biāo)函數(shù)值,以固形物質(zhì)量分?jǐn)?shù)(X1)、乳化劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)(X2)和心壁比(X3)為試驗(yàn)因素的編碼值為自變量,通過(guò)二次回歸分析對(duì)試驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行回歸擬合,確立檸檬醛產(chǎn)率的最優(yōu)擬合二次多項(xiàng)式方程:
表3 檸檬醛微膠囊包埋產(chǎn)率的二次回歸模型方差分析Table 3 Analysis of variance for the quadratic regression model for the yield of microencapsulated citral
由表3可知,回歸模型,P=0.000 1<0.01,說(shuō)明二次回歸模型極顯著;F失=6.04,P=0.057 5>0.05,失擬項(xiàng)不顯著;模型的相關(guān)系數(shù)R2為0.996 1,響應(yīng)值變化有99.61%來(lái)源于自變量,預(yù)測(cè)值與實(shí)測(cè)值之間具有高度的相關(guān)性。由此可知,二次回歸模型在顯著水平時(shí)不失擬,回歸模型與實(shí)際情況擬合性好,可以用此模型來(lái)分析和預(yù)測(cè)檸檬醛微膠囊包埋產(chǎn)率試驗(yàn)。由回歸方程系數(shù)顯著性檢驗(yàn)可知:模型中一次項(xiàng)X1和X3(P<0.000 1)極顯著,X2(P>0.05)不顯著,并且對(duì)包埋率的影響由大到小依次為X3>X1>X2;交互項(xiàng)X1X3和X2X3(P<0.05)顯著;二次項(xiàng)X12、X22和X32(P<0.000 1)極顯著,表明各影響因素對(duì)包埋產(chǎn)率的影響不是簡(jiǎn)單的線(xiàn)性關(guān)系,而是二次項(xiàng)式關(guān)系。
2.2.3 響應(yīng)面試驗(yàn)結(jié)果分析
圖4 各兩因素交互作用對(duì)檸檬醛微膠囊包埋產(chǎn)率影響的響應(yīng)面圖Fig.4 Response surface plots for the effects of operating parameters on the yield of microencapsulated citral
由圖4a可知,在乳化劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)不變的條件下,在選定固形物質(zhì)量分?jǐn)?shù)和心壁比范圍內(nèi)存在穩(wěn)定點(diǎn),穩(wěn)定點(diǎn)為檸檬醛微膠囊包埋產(chǎn)率的最高值,兩因素都會(huì)引起包埋產(chǎn)率的改變。
由圖4b可知,在固形物質(zhì)量分?jǐn)?shù)不變的條件下,在選定乳化劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)和心壁比范圍內(nèi)存在穩(wěn)定點(diǎn),穩(wěn)定點(diǎn)為檸檬醛微膠囊包埋產(chǎn)率的最高值,兩因素都會(huì)引起包埋產(chǎn)率的改變。
2.2.4 工藝優(yōu)化及驗(yàn)證
為了驗(yàn)證二次回歸模型方程的合適性和有效性,在試驗(yàn)水平范圍內(nèi),進(jìn)行最適包埋條件的驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)。驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)對(duì)預(yù)測(cè)值與實(shí)驗(yàn)值是否接近,證明此模型是否有效,具有一定的實(shí)踐指導(dǎo)意義。檸檬醛微膠囊產(chǎn)率的優(yōu)化試驗(yàn)驗(yàn)證結(jié)果:檸檬醛微膠囊包埋產(chǎn)率(Y)的最大預(yù)測(cè)值為79.2%,此時(shí)3個(gè)因素水平分別為固形物質(zhì)量分?jǐn)?shù)(X1)26.33%、乳化劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)(X2)0.8%和心壁比(X3)1∶4.17。將優(yōu)化試驗(yàn)驗(yàn)證結(jié)果修正為固形物質(zhì)量分?jǐn)?shù)(X1)26%、乳化劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)(X2)0.8%和心壁比(X3)1∶4。在此條件下進(jìn)行驗(yàn)證實(shí)驗(yàn),檸檬醛微膠囊包埋產(chǎn)率(Y)值為78.8%。
2.3 檸檬醛微膠囊緩釋性能
由圖5可知,隨著加熱時(shí)間延長(zhǎng),檸檬醛精油和檸檬醛微膠囊的保留率逐漸減小,檸檬醛精油揮發(fā)速率大于檸檬醛微膠囊。當(dāng)加熱時(shí)間為18 h時(shí),檸檬醛微膠囊保留率變化趨于平緩,可能因?yàn)殚_(kāi)始加熱時(shí)間主要以揮發(fā)β-環(huán)糊精表面吸附檸檬醛為主。在加熱30 h時(shí),檸檬醛保留率為28.1%。而檸檬醛微膠囊的保留率只有76.5%,是檸檬醛保留率的2.7 倍。由此可見(jiàn),微膠囊化可以明顯降低檸檬醛的揮發(fā)速率,更有利于精油持續(xù)長(zhǎng)久地發(fā)揮其功效[23]。
圖5 微膠囊化對(duì)檸檬醛精油保留率的影響Fig.5 Effect of microencapsulation on retention rate of citral
圖6 檸檬醛微膠囊的Avrami’s回歸分析Fig.6 Avrami regression analysis of citral release from citral microcapsules
根據(jù)圖6檸檬醛微膠囊的Avrami’s回歸分析可知,釋放的機(jī)理參數(shù)(n)為0.873,釋放速率常數(shù)(k)為8.551×10-3。檸檬醛微膠囊在100 ℃條件下,釋放反應(yīng)介于擴(kuò)散限制動(dòng)力學(xué)和一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)之間。R2為0.994,說(shuō)明Avrami’s方程可以對(duì)檸檬醛微膠囊釋放過(guò)程進(jìn)行較好的擬合[24-25]。
在單因素的基礎(chǔ)上,采用響應(yīng)面試驗(yàn)設(shè)計(jì)方法,建立以固形物質(zhì)量分?jǐn)?shù)、乳化劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)和心壁比為試驗(yàn)因素二次多項(xiàng)式模型。二次回歸模型極顯著,回歸模型與 實(shí)際情況擬合性好,可以用此模型來(lái)分析和預(yù)測(cè)檸檬醛微膠囊產(chǎn)率試驗(yàn)。優(yōu)化試驗(yàn)驗(yàn)證結(jié)果修正為固形物質(zhì)量分?jǐn)?shù)26%、乳化劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)0.8%和心壁比1∶4。在此條件下進(jìn)行驗(yàn)證實(shí)驗(yàn),檸檬醛微膠囊包埋產(chǎn)率值為78.8%。
通過(guò)檸檬醛和檸檬醛微膠囊保留率測(cè)定發(fā)現(xiàn),檸檬醛微膠囊保留率遠(yuǎn)大于檸檬醛,微膠囊化可以明顯降低檸檬醛的揮發(fā)速率,更有利于精油持續(xù)長(zhǎng)久地發(fā)揮其功效。同時(shí),采用Avrami’s方程對(duì)檸檬醛微膠囊保留率進(jìn)行回歸分析,檸檬醛微膠囊在100 ℃條件下,釋放反應(yīng)介于擴(kuò)散限 制動(dòng)力學(xué)和一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)之間,方程也可以對(duì)檸檬醛微膠囊釋放過(guò)程進(jìn)行較好的擬合。
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Optimized Microencapsulation in β-Cyclodextrin and Sustained-Release Properties of Citral
XU Jing, LIU Huan, XIA Guang-hui, ZHANG Tian-ju
(Research Center of Changbai Mountain Food Engineering, College of Pharmaceutical and Food Science, Tonghua Normal University, Tonghua 134000, China)
In this paper, citral microcapsules were prepared using β-cyclodextrin as wall material by emulsification. The yie ld and microencapsulation efficiency of microencapsulated citral were investigated as functions of solid content, emulsifier content and core-to-wall material ratio. The response surface methodology was employed to optimize the three process parameters. A quadratic polynomial regression model was established which was found to be highly significant and have a correlation coefficient of 0.966 1. The optimized experimental conditions were: solid content, 26%; emulsifier content, 0.8%; and core-to-wall material ratio, 1:4, giving a yield of 78.8% in validation experiments. Meanwhile, the sustained-release properties of microcapsules were investigated by comparison with those of the free citral. The results showed that microencapsulation could slow down the release of citral. The release course of the microcapsules could be fitted well with the Avrami equation.
citral; β-cyclodextrin; microcapsule; response surface methodology; sustained release
TS202.3
A
1002-6630(2014)14-0082-05
10.7506/spkx1002-6630-201414016
2013-12-31
吉林省科技發(fā)展計(jì)劃項(xiàng)目(20130522093JH);吉林省教育廳“十二五”科學(xué)技術(shù)研究項(xiàng)目(2013494)
徐晶(1970—),女,副教授,碩士,研究方向?yàn)檗r(nóng)產(chǎn)品加工與質(zhì)量控制。E-mail:xujingth@126.com