黑大千 程 璨 賈文寶 單 卿 凌永生

（南京航空航天大學(xué) 材料科學(xué)與技術(shù)學(xué)院 南京 210016）

樣品均勻性對(duì)PGNAA技術(shù)元素分析影響的初步研究

黑大千 程 璨 賈文寶 單 卿 凌永生

（南京航空航天大學(xué) 材料科學(xué)與技術(shù)學(xué)院 南京 210016）

采用蒙特卡羅模擬技術(shù)，從樣品自吸收和中子場(chǎng)在樣品中分布特性兩個(gè)角度，對(duì)中子活化瞬發(fā)γ射線分析(Prompt Gamma-ray Neutron Activition Analysis, PGNAA)技術(shù)中γ射線能譜受樣品均勻性的影響進(jìn)行了初步研究。結(jié)果表明，因樣品均勻性不同引起的樣品自吸收及中子場(chǎng)分布的變化，對(duì)γ射線能譜有一定的影響。由于樣品均勻性的變化，部分元素特征峰計(jì)數(shù)變化可達(dá)20%以上，從而在一定程度上影響了元素成分分析的準(zhǔn)確度。

中子活化瞬發(fā)γ射線分析(Prompt Gamma-ray Neutron Activition Analysis, PGNAA)技術(shù)，均勻性，元素分析，中子場(chǎng)分布，自吸收

PGNAA技術(shù)中，被測(cè)樣品很難保證高度的均勻性，對(duì)于平均密度、成分一致的同種樣品由于其不均勻性，所獲得的γ能譜也是不同的，這就給元素的定量分析帶來(lái)了問(wèn)題。因此研究樣品均勻性對(duì)PGNAA元素分析的影響、對(duì)于進(jìn)一步提高PGNAA技術(shù)分析的準(zhǔn)確度就顯得尤為重要。

1 蒙特卡羅模擬

1.1模擬模型

采用蒙特卡羅模擬軟件MCNP構(gòu)造實(shí)驗(yàn)平臺(tái)，并對(duì)樣品均勻性的影響進(jìn)行了模擬[5-6]。實(shí)驗(yàn)結(jié)構(gòu)示意圖如圖1所示，采用聚乙烯作為慢化體，厚度為5 cm，置于樣品下方。樣品使用煤炭，其成分見(jiàn)表1，尺寸為100 cm(長(zhǎng))×100 cm(寬)×30 cm (厚)?？紤]樣品元素成分相同，總體密度相同，但密度分布不均勻情況。故設(shè)樣品密度函數(shù)為ρ(x,y,z)，且滿足：

圖1 模擬結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Structure schematic diagram.

本文研究A、B、C三種較為極端樣品情況，且三樣品滿足式(1)要求。其密度分布如下：

樣品A：A0.6ρ=

使用直徑7.62 cm溴化鑭作為γ射線探測(cè)器，置于樣品上表面10 cm處。為減少干擾，模擬中采用2.5MeV和14 MeV的單能中子源，置于慢化體材料下方2 cm處。

表1 樣品元素含量Table 1 Elemental content of sample.

1.2模擬結(jié)果

A、B、C樣品所獲得的γ能譜如圖2所示。由圖2，對(duì)于A、B、C樣品，其平均密度及元素成分均相同，但獲得的γ能譜卻不相同。對(duì)能譜中部分元素特征峰進(jìn)行分析，結(jié)果見(jiàn)表2。

半個(gè)小時(shí)過(guò)去了，又二十分鐘過(guò)去了，福旺家大門(mén)前沒(méi)有任何動(dòng)靜。這就不對(duì)了，以往李老黑都是九點(diǎn)半以前到的，今天怎么會(huì)遲到了這么久。又等了十分鐘，還是不見(jiàn)李老黑的人影，我在玉米秸后面坐不住了，我覺(jué)得有必要到李老黑家探探情況。

表2 部分元素特征峰計(jì)數(shù)Table 2 Characteristic peak counting of some elements.

圖2 A、B、C三種樣品的γ能譜 (a) 2.5 MeV中子源，(b) 14 MeV中子源Fig.2 Gamma spectrum of sample A, B and C. (a) 2.5-MeV neutron source, (b) 14-MeV neutron source

由分析結(jié)果可見(jiàn)，不同樣品中部分元素特征能量峰下計(jì)數(shù)率相對(duì)變化最大可達(dá)到20%以上。因此，樣品均勻性對(duì)分析樣品所獲得的γ能譜是有一定影響的。

2 結(jié)果分析

2.1樣品對(duì)γ射線的自吸收和對(duì)能譜的影響

被測(cè)樣品元素與中子相互作用產(chǎn)生的瞬發(fā)γ射線可能位于樣品內(nèi)任意位置，到達(dá)探測(cè)器前需要穿過(guò)一定厚度的樣品，因此樣品的自吸收會(huì)對(duì)γ射線產(chǎn)生影響。

如圖3所示，在樣品內(nèi)任一點(diǎn)產(chǎn)生的γ射線到探測(cè)器的吸收系數(shù)可由式(2)表達(dá)：

式中，μ為線性吸收系數(shù)；μm為質(zhì)量吸收系數(shù)。由于樣品成分完全相同，因此μm為常數(shù)。由于樣品內(nèi)密度不均勻，且其密度與位置相關(guān)，因此lzyx),,(ρ

應(yīng)表述為：

圖3 樣品自吸收示意圖Fig.3 Self-absorption schematic diagram.

因此，由式(2)、(3)可得，密度不均勻樣品中g(shù)amma射線自吸收系數(shù)為：

由式(4)可知，γ射線的自吸收與其產(chǎn)生的位置有關(guān)，不同位置的γ射線其吸收系數(shù)不同。結(jié)合本研究中密度及尺寸參數(shù)可計(jì)算得到A、B、C三種樣品中吸收系數(shù)關(guān)系為：kB＞kA＞kC，這與模擬實(shí)驗(yàn)結(jié)果中特征峰下計(jì)數(shù)是相吻合的。因此，由式(4)可知，樣品的自吸收在樣品不均勻的條件下，對(duì)γ能譜是具有一定影響的。

2.2樣品內(nèi)中子分布的改變對(duì)γ能譜的影響

由于樣品的不均勻性導(dǎo)致了樣品內(nèi)部中子譜的分布發(fā)生了改變。對(duì)不同樣品、不同深度d處中子場(chǎng)的分布情況進(jìn)行了模擬，結(jié)果如圖4所示。

圖4 樣品A、B、C中不同深度下中子能量分布 (a)、(c)、(e) 2.5 MeV中子源，(b)、(d)、(f) 14 MeV中子源Fig.4 Neutron energy distribution in different depths of sample A, B and C. (a), (c) and (e) 2.5-MeV neutron source, (b), (d) and (f) 14-MeV neutron source

由圖4可見(jiàn)，在中子源能量為2.5 MeV時(shí)，樣品各深度下均可看到峰值位于低能端，當(dāng)中子源能量為14 MeV中子能量有兩個(gè)峰值，分別處于低能端以及14 MeV處。因此當(dāng)中子源能量為2.5 MeV時(shí)，樣品中子場(chǎng)中低能中子占主要地位；當(dāng)中子能量為14 MeV時(shí)，樣品中子場(chǎng)中是低能中子和未慢化的14 MeV能量的中子。

由于樣品成分中大部分為低原子序數(shù)，因此中子的俘獲反應(yīng)產(chǎn)生的γ射線在所探測(cè)到的γ射線中占據(jù)主導(dǎo)地位。俘獲反應(yīng)的截面在共振區(qū)外符合1/v律，所以模擬中主要考慮了熱中子與樣品元素的俘獲反應(yīng)。對(duì)三份樣品不同深度下熱中子通量進(jìn)行研究，結(jié)果如圖5所示。

圖5 三種樣品中熱中子隨樣品深度的變化 (a) 2.5 MeV中子源，(b) 14 MeV中子源Fig.5 Counting of thermal neutrons in different depths of three samples. (a) 2.5-MeV neutron source, (b) 14-MeV neutron source

由圖5可知，在不同的中子源情況下，不同均勻性樣品中的熱中子隨深度變化均不同。其中，A樣品中熱中子數(shù)量隨深度的增加均勻減少；B樣品中由于其在靠近中子源一側(cè)的密度較大，對(duì)高能量中子的慢化效果較好，且對(duì)熱中子吸收的宏觀截面較大，故其在深度較淺的位置熱中子數(shù)量較多，且熱中子減少速率較快，但在深度為15 cm處，由于其密度變小，故其變化速率發(fā)生了改變；C樣品中由于其在靠近中子源一側(cè)的密度較小，對(duì)高能量中子的慢化效果不好，且對(duì)熱中子吸收的宏觀截面較小，故其在深度較淺的位置熱中子數(shù)量較少，且熱中子減少速率較緩，同樣在深度為15 cm處，由于其密度變大，其變化速率變緩。

由實(shí)驗(yàn)結(jié)果可知，A、B、C三樣品中，熱中子的總數(shù)量及其各深度下的含量是有差別的。而俘獲反應(yīng)獲得的γ射線能譜決定于熱中子的總量及其各深度下的含量。不同樣品中熱中子總數(shù)與模擬實(shí)驗(yàn)結(jié)果中元素特征峰強(qiáng)度間的變化規(guī)律是一致的。因此，由于樣品不均勻所帶來(lái)的中子場(chǎng)分布的變化，從而引起能譜的變化。

3 結(jié)語(yǔ)

通過(guò)樣品均勻性對(duì)γ能譜的影響分析可知，樣品的不均勻性會(huì)帶來(lái)γ射線能譜的變化，對(duì)元素分析結(jié)果造成影響。由于樣品均勻性不同，其內(nèi)部熱中子總量的不同，進(jìn)而帶來(lái)γ能譜的變化。對(duì)熱中子分布的研究顯示熱中子的數(shù)量隨深度的增加而減少，因此在靠近中子源部分中會(huì)發(fā)生更多的俘獲反應(yīng)，從而產(chǎn)生更多的γ射線。而對(duì)樣品自吸收的研究發(fā)現(xiàn)，γ射線在樣品中的自吸收與其產(chǎn)生的位置有直接關(guān)系，進(jìn)一步對(duì)獲得的γ能譜產(chǎn)生不可忽略的影響。而其熱中子數(shù)量及自吸收的變化趨勢(shì)均與模擬實(shí)驗(yàn)結(jié)果相吻合。因此，在處理不均勻樣品時(shí)需要考慮樣品的不均勻性對(duì)其內(nèi)部中子場(chǎng)的分布以及其自吸收的影響，并對(duì)其加以修正。其量化關(guān)系及修正參數(shù)有待進(jìn)一步研究。

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CLCTL99

Preliminary study of sample uniformity impact on the elemental analysis in PGNAA technique

HEI Daqian CHENG Can JIA Wenbao SHAN Qing LING Yongsheng
(College of Material Science and Technology, Nanjing University of Aeronautics and Astronautics, Nanjing 210016, China)

Background:In the adoption of Prompt Gamma-ray Neutron Activation Analysis (PGNAA) technique, the composition of samples is always assumed to be uniform, while it is nonuniform in fact, which would affect the analysis result. Purpose: The influence of the sample’s uniformity to PGNAA has been discussed. Methods: Samples of the same composition and average density, but different uniformity have been simulated with Monte Carlo method. And the preliminary analysis has been discussed in the aspects of self-absorption and the neutron field distribution of the samples. Results: The results show that the change of sample uniformity has a certain effect on the gamma-rays spectrum. The difference of the element characteristic peak counting rate, which is caused by the change of samples’ uniformity, is even higher than 20% for some elements. Conclusion: In the PGNAA technique, the uniformity of samples has to be considered to ensure the element analysis accuracy.

Prompt Gamma-ray Neutron Activition Analysis (PGNAA) technique, Uniformity, Elemental analysis, Neutron field distribution, Self absorption

TL99

10.11889/j.0253-3219.2014.hjs.37.060202

黑大千，男，1984年出生，2007年畢業(yè)于南京航空航天大學(xué)，教師，專(zhuān)業(yè)為核技術(shù)應(yīng)用

2013-10-23，

2014-01-09