崔景偉，王鐵冠，胡 健，李美俊

(1.中國石油勘探開發(fā)研究院，北京100083; 2. 中國石油大學油氣資源與探測國家重點實驗室，北京102249)

和田河氣田是塔里木臺盆區(qū)最大的海相碳酸鹽巖天然氣藏，位于塔里木盆地中央隆起巴楚凸起南緣的馬扎塔格構造帶［1］。天然氣成分分析顯示天然氣干燥系數較高，是典型的干氣［2-3］。前人大量的研究認為其來源于下寒武統(tǒng)烴源巖，類型上屬原油裂解氣或者干酪根裂解氣亦或兩者的混合氣，和田河氣田東西部天然氣組成和干燥系數差異可能是TSR 或者天然氣運移分餾造成［4-8］。除天然氣外，和田河氣田在瑪3 井石炭系生屑灰?guī)r段和瑪4 井等奧陶系砂礫巖段獲得少量輕質油且石炭系產量明顯高于奧陶系。對于這些輕質油的來源存在來自寒武系烴源巖與石炭系卡拉沙依組煤系烴源巖或者兩者混合貢獻之說［9-10］。明確輕質原油的來源，對認識和田河氣田成藏過程具有重要的意義。

特別是近年來中國石化西北油田分公司在麥蓋提斜坡玉北1 井奧陶系取得原油勘探的突破，麥蓋提斜坡作為古被動大陸邊緣的一部分重新成為勘探的熱點地區(qū)［11-13］。有鑒于此，采集和田河氣田3 口油井2 個產層的4 個原油樣品，對原油的物理性質以及分子標志化合物進行分析，特別是對于輕質原油具有成熟度信息的化合物。根據輕質原油分子地球化學特征和成熟度結果對其來源進行綜合判定。

1 區(qū)域地質背景

和田河氣田及其周緣經歷了加里東運動、海西運動、印支-喜馬拉雅期等多期構造運動，從區(qū)域北傾變成南傾，同時發(fā)育古隆起的演化過程［13］。加里東中期構造運動使得和田河氣田及其周緣奧陶系遭受剝蝕，區(qū)域上為北傾斜坡，而喜馬拉雅期巴楚斷隆隆升強烈，昆侖山前快速沉降并沉積了巨厚的磨拉石建造，和田河氣田及其周緣也由北傾斜坡轉化成南傾斜坡［14］。

前人研究認為該區(qū)主要發(fā)育3 套烴源巖，寒武系烴源巖在巴楚地區(qū)主要是一套蒸發(fā)潟湖相沉積物，主要是泥質泥晶灰云巖，有機質豐度TOC 分布為0.21%～2.43%(平均0.81%)，有機質類型為腐泥型，鏡質體反射率(Ro)值顯示高成熟-過成熟階段(1.65%～2.32%)。奧陶系烴源巖為一套灰-深灰色泥灰質烴源巖，TOC 為0.21%～1.99%(平均值為0.93%)，有機質類型為腐泥型及混合型，Ro顯示處于凝析油階段(1.1%～1.4%)，但和田古隆起的存在導致奧陶系烴源巖在該區(qū)分布有限。石炭系發(fā)育泥質巖和碳酸鹽巖烴源巖，主要是巴楚組生屑灰?guī)r和卡拉沙依組煤系泥巖，石炭系烴源巖有機質類型為腐殖型或者混合型，Ro為0.65%～0.87%，屬于低成熟-成熟階段［15-16］。

2 樣品與實驗

本次實驗采集到和田河氣田瑪3 井、瑪4 井和瑪5 井的4 個輕質原油，原油產層和物理性質見表1，采樣位置見圖1。原油密度(20℃時)為0.75～0.82 g/cm3，一般0.8 g/cm3左右，凝固點一般低于-30℃，硫含量一般低于0.2%、蠟含量低于0.69%。

和田河凝析油氣田的輕質油族組成基本上以飽和烴為主(占47.2%～79.3%)，芳烴(7.3%～30.6%)與非烴含量(8.1%～22.2%)變化較大，基本不含瀝青質，飽芳比1.5%～10.9%。

飽和烴色譜分析在島津GC17A 型氣相色譜儀上完成。分析條件:色譜柱為HP-PONA(50 m ×0.25 mm×0.25 μm)，載氣為氦氣(1.5 mL/min)，分流模式，分流比50 ∶1。升溫程序為50℃保留1 min，以4℃/min 升到290℃后，恒溫30 min。

飽和烴與芳烴用Agilent 6890 GC-5975i MS色譜-質譜聯用儀分析，配置DB-5 熔硅彈性毛細柱(60 m ×0.25 mm ×0.25 μm)和NIST2.0 數據處理系統(tǒng)。色譜分析條件:程序升溫從80℃恒溫1 min，以3℃/min 速率升至300℃，再恒溫15 min;采用氦氣載氣，氣化室保持300℃。質譜分析條件:離子源采用電子轟擊(EI)方式，電離電壓70eV，發(fā)射電流300 μA，信號倍增電壓1 000 V，質量掃描范圍m/z 為50～600。

表1 和田河氣田輕質油物理性質Table 1 Physical properties of light oil in Hetianhe gas field

圖1 塔西南地區(qū)構造分區(qū)與采樣點分布Fig.1 Structural units and sampling sites in the Southwest Tarim Basin

3 結果與討論

目前常用生物標志物成熟度指標判別原油成熟度，但未必能真實地反映原油的成熟度。定量地確定原油的成熟度是國內外學者正在探求解決的問題，尚缺少有效的方法，因此對輕烴，飽和烴色和芳烴這3 類化合物中蘊含的成熟度信息進行綜合分析。

3.1 輕烴成熟度

按照Thompson 提出的H(庚烷值)和I(異庚烷值)值成熟度劃分標準［17］，塔西南地區(qū)原油都聚類于脂肪族線上方的區(qū)域或者脂肪族線與芳香族線之間的區(qū)域，反映塔西南原油具有Ⅰ型和Ⅱ型有機質烴源巖特征。根據王培榮等［18］對Thompson 圖版修改可以判定和田河氣田輕質油處于成熟階段或即將進入高成熟階段(圖2)。此外，根據Magoo 等［19］穩(wěn)態(tài)過渡金屬催化生烴理論，認為輕烴組分2，4-二甲基戊烷/2，3-二甲基戊烷的比值可以反映原油的生成溫度，具有成熟度的意義，但和田河輕質油中輕烴含量較低，特別是2，4-二甲基戊烷與2，3-二甲基戊烷含量低于檢測線。

3.2 飽和烴組分成熟度

對中-高成熟度的原油(Ro≥0.9%～1.3%)，較為有效的生物標志化合物成熟度指標均已失效。如常用的成熟度參數C29甾烷20S/(20S+20R)和C29甾烷ββ/ (αα +ββ)比值都已達到熱演化平衡點。文中對和田河輕質油計算C29甾烷20S/(20S +20R)和C29甾烷ββ/(αα +ββ)的值分布范圍分別為0.33%～0.46% 和0.37%～0.48%。

圖2 和田河氣田輕質油輕烴庚烷值和異庚烷值相關關系Fig.2 Correlation of heptane value and isoheptane value of light oil in Hetianhe gas field

和田河輕質油飽和烴色譜基線處形成了“明顯的鼓包”，特別是瑪5 井在飽和烴色譜圖上顯示以Pr 為主峰(圖3)，但是對應的m/z 177 質量色譜圖沒有出現25-降藿烷系列(圖4)，表明和田河輕質油經受輕微的生物降解。盡管原油遭受輕微的生物降解，但金剛烷類化合物屬于成烴演化過程中的次生產物，有很強的抗熱力和抗生物降解破壞的能力［20-23］。Chen 等［24］提出甲基單金剛烷(MA)成熟度指標IMA=1-MA/(1-MA+2-MA)，和甲基雙金剛烷(MD)成熟度指標IMD=4-MD/(1-MD+3-MD+4-MD)均可以作為原油成熟度指標，并建立了IMD 和Ro的對應關系(Ro=0.024 3IMD +0.438 9，相關系數R2=0.803 9)。由于認為金剛烷指標一般不受原始有機質類型、沉積環(huán)境和運移效應的影響，故認為金剛烷指標在高、過成熟階段的原油和烴源巖成熟度的判識中是比較理想的有效指標，雙金剛烷指標對烴源巖成熟度判識的有效性可能僅適用于生油高峰期至高成熟演化階段(0.9%～2%)［25］。本次實驗分析的和田輕質油中具有豐富的金剛烷系列化合物，IMA 分布范圍為0.5～0.7，IMD 分布范圍為0.38～0.59。根據文獻［24］中的計算公式，得出和田河氣田輕質油成熟度Rc1范圍為1.36%～1.88%，表明原油處于高成熟階段。

圖3 和田河氣田輕質油飽和烴色譜Fig.3 Gas chromatograph of saturated hydrocarbons in Hetianhe gas field

圖4 和田河氣田輕質油m/z 177 質量色譜Fig.4 Typical mass chromatograph(m/z177)of light oil in Hetianhe gas field

圖5 和田河氣田輕質油芳烴總離子流圖Fig.5 Total iron count of aromatic fraction of light oil in Hetianhe gas field

3.3 芳香烴組分成熟度

芳烴組分中含有甲基菲，二苯并噻吩類以及烷基萘等一系列成熟度參數，和田河輕質油的芳烴總離子流圖見圖5，對上述化合物參數進行計算。

甲基菲指數(MPI ，包括MPI1和MPI2)是由Radke 等［26］首先提出的成熟度參數。計算和田河氣田輕質油的MPI1值分布區(qū)間為1.60～2.61，根據Radke 和Welte［27］提出的計算公式等效成熟度Rc=0.6 MPI1+0.4(0.65 ≤Rm＜1.35)和Rc=-0.6MPI1+2.3(1.35≤Rm＜2)，分別得出和田河氣田輕質油的成熟度Rc2分布范圍為1.36%～1.97%和0.92%～1.34%，表明和田河輕質油的成熟度范圍處于成熟-高成熟階段，這與輕烴庚烷值與異庚烷值、甲基雙金剛烷指標計算的成熟度一致。

此外，據近20 余年國內外研究結果，二苯并噻吩系列化合物成熟度參數成為高-過成熟階段海相碳酸鹽巖及其油氣有效分子成熟度指標，提出了4，6-DMDBT/1，4-DMDBT、2，4-DMDBT/1，4-DMDBT和4-MDBT/1-MDBT(DMDBT 和MDBT 分別為二甲基二苯并噻吩;甲基二苯并噻吩)等成熟度參數［28-32］。Wang 等［33］根據成熟度參數對塔河油田奧陶系油藏進行了示蹤研究，部分學者等［34-35］提出了水洗作用可能導致二苯并噻吩類化合物的減小。和田河輕質油4-MDBT/1-MDBT 計算等效成熟度為Rc3=1.14%～1.38%，表明原油處于成熟-高成熟階段。

圖6 和田河氣田原油和區(qū)域源巖m/z 217 典型質量色譜Fig.6 Typical mass chromatograph m/z 217 of light oil and regional source rocks in Hetianhe gas field

圖7 和田河氣田原油和區(qū)域源巖m/z 191 典型質量色譜Fig.7 Typical mass chromatograph m/z191 of light oil and regional source rocks in Hetianhe gas field

原油中還存在豐富的二甲基萘(DMN)，三甲基萘(TMN)，四甲基萘(TeMN)，五甲基萘(PMN)，甚至6 個甲基取代的萘系列［36］。前人對原油中烷基萘的形成機理和成熟度參數進行了總結，得出成熟度與生物降解對烷基萘(MN)的分布具有重要的影響，并根據烷基萘確定出一系列可以進行成熟度判別的指標，如MNR(MNR =2-MN/1-MN)、DNR［DNR = (2，6-DMN +2，7-DMN)/1，5-DMN］、TNR1=2，3，6-TMN/(1，4，6-TMN+1，3，5-TMN)和TNR2=(1，3，7-TMN +2，3，6-TMN)/(1，3，6-TMN +1，4，6-TMN +1，3，5-TMN)等參數［37-40］。以上比值隨著成熟度的增加逐漸增加，不過生物降解作用對烷基萘影響較大，可以導致比值降低［41］。

筆者根據DNR 與TNR2定義及相應的成熟度轉換公式，Rc4=0.49 +0.09DNR 和Rc5=0.4 +0.6 TNR2，和田河氣田輕質原油的成熟度分布范圍分別為0.76%～0.92%和0.71%～0.85%，成熟度明顯低于甲基菲系列和金剛烷系列參數所得結果。根據前人研究生物降解作用對烷基萘系列的分布和組成影響可知，遭受輕微生物降解作用的原油中1，7-DMN、1，4-DMN 和2，3-DMN 的豐度相對較高，而2，7-DMN、2，6-DMN 和1，5-DMN 的豐度相對較低;1，3，6-TMN 豐度最高，1，4，6-TMN、1，3，5-TMN 和2，3，6-TMN 的豐度相當。在遭受中等程度生物降解原油中2，7-DMN 和2，6-DMN 的豐度下降，而1，5-DMN 的豐度則有所升高。生物降解作用可以解釋烷基萘參數計算成熟度低于其他成熟度參數的計算值。

4 油源啟示

前面已述，石炭系烴源巖有機質類型處于腐殖型或者混合型，有機成熟度分布區(qū)間為0.65%～0.87%，處于低成熟-成熟階段，無論有機質類型還是成熟度石炭系均不能成為和田河氣田輕質油的母源。寒武系烴源巖的Ro值分布為1.65%～2.32%，處于高成熟-過成熟階段［15-16］，綜合有機質類型和成熟度信息可以初步判定為寒武系來源。

結合生物標志物譜圖分析，和田河氣田輕質油的甾、萜烷譜圖有別于麥蓋提西部的巴仕托原油，是一個獨立的原油族群［42］。輕質原油與該區(qū)典型烴源巖的生物標志物特征在甾烷分布特征、C28甾烷的相對含量、孕甾烷系列發(fā)育程度、藿烷系列化合物分布中C21三環(huán)萜烷/C23三環(huán)萜烷比值、C24四環(huán)萜烷相對含量以及伽馬蠟烷/C31藿烷均顯示和田河氣田凝析油與寒武系烴源巖有更強的親緣關系而非石炭系烴源巖(圖6，圖7)。因此，認為和田河輕質油具有與寒武系基本一致的組成特征，是典型海相原油的特征。

同時，前人對和田河氣田天然氣研究得出干燥系數為0.95～0.99，為成熟度很高的干氣。根據反映古生界腐泥型烴源巖生成的天然氣δ13C1與Ro關系的經驗公式，測算的和田河氣田天然氣成熟度(Ro)分布區(qū)間為2.17%～2.79%，屬于過成熟度的腐泥型天然氣，其烴源巖只能是寒武系烴源巖［43-44］。因此，和田河輕質原油可能與天然氣同源均來自寒武系烴源巖。

5 結論

1)根據和田河輕質油原油密度等物理性質和輕烴庚烷值與異庚烷值、甲基雙金剛烷參數、甲基菲參數、甲基二苯并噻吩、Ts/(Ts +Tm)等成熟度參數，得出和田河輕質油處于高成熟階段，即凝析油階段。

2)飽和烴色譜顯示和田河氣田輕質油遭受輕微的生物降解，生物降解作用導致烷基萘類成熟度參數測得結果偏低。而甾烷成熟度參數C29甾烷20S/(20S+20R)和C29甾烷ββ/(αα +ββ)達到演化平衡終點之后會隨著成熟度的增加會減小，因此在判斷生物降解和高成熟度時上述指標慎用，而金剛烷、甲基菲參數、甲基二苯并噻吩和Ts/(Ts+Tm)可以有效使用。

3)結合研究區(qū)源巖成熟度特征，并與該地區(qū)露頭和巖心烴源巖中甾、萜烷類生物標志化合物對比，得出和田河輕質油與天然氣具有共同的來源來，即來自寒武系烴源巖。

致謝:感謝中國石化西北油田分公司陳躍高工的野外指導。中國石油大學地球化學實驗室朱雷老師負責樣品的前處理，師生寶老師負責氣相色譜質譜檢測。審稿人對文章提出的建設性意見，在此一并謝枕!

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