高英俊，陳皓天，朱甜霞，張 爽，黃創(chuàng)高

(廣西大學(xué) 物理科學(xué)與工程技術(shù)學(xué)院，南寧 530004)

Al-Mg-Si 合金由于具有較低密度、較高強度和優(yōu)良的力學(xué)性能，已廣泛應(yīng)用于車輛和飛機結(jié)構(gòu)件等領(lǐng)域[1-2]，如半鋁或純鋁結(jié)構(gòu)車輛、大型雙層客車，時速300 km/h以上的高速新結(jié)構(gòu)鐵路客車、高速磁墊式和氣墊式鐵道車輛以及新型混合結(jié)構(gòu)車輛等。Al-Mg-Si合金的析出相對合金的力學(xué)性能有很大影響，但目前的研究主要集中在對其擠壓性能、淬火敏感性以及焊接性能等方面[3-5]，對其析出相的原子鍵絡(luò)層次的研究則鮮有報道。在本文作者研究小組發(fā)表的系列論文[6-12]中，應(yīng)用EET理論[13]和改進的TFD理論[14]從價電子結(jié)構(gòu)層次對Al-Mg-Si合金的GPZ、pre-β″、β″、β′、U1、U2和β相的原子鍵絡(luò)進行了系統(tǒng)的計算和分析，利用這些電子結(jié)構(gòu)參數(shù)建立微觀參量與合金宏觀性能之間聯(lián)系，揭示合金強化作用的微觀機理。本文作者在上述的研究基礎(chǔ)上，系統(tǒng)歸納總結(jié) Al-Mg-Si合金的序列析出相的微觀原子成鍵和界面的微觀原子鍵結(jié)合特征規(guī)律，及其對合金力學(xué)性能影響的微觀機理，將合金宏觀性能追溯到原子成鍵的電子結(jié)構(gòu)層次。

1 價電子結(jié)構(gòu)與合金性能

1.1 析出相與合金強度的關(guān)系

合金的強度指材料在外力作用下抵抗變形以及斷裂的能力。在EET理論中，用強度因子Y(最強鍵上共價電子總數(shù)占總的價電子數(shù)的百分比)來表示材料的強度。材料的強度因子越大，則材料的強度越高。鋁合金的強化機制有固溶強化、彌散強化、析出相強化和界面強化等。劉志林[15]以EET理論為基礎(chǔ)，將合金時效后強度的變化量定義為各種強化機制下力學(xué)性能改變量的代數(shù)和。各強化機制下Al-Mg-Si合金力學(xué)性能的改變量取決于該強化機制的強化系數(shù)和強化權(quán)重。本文作者研究Al-Mg-Si合金析出相的強化作用。根據(jù)EET理論定義的強化系數(shù)S以及強化權(quán)重W[15]，可以計算該合金時效強化各相的強度增量。主要公式由文獻[15]給出：

式中：Δσb為時效強化強度增加量；xs為強化權(quán)重系數(shù)；xc和yc為析出相的體積分數(shù)；xi和yi為合金元素的摩爾分數(shù)；nA為析出相最強共價鍵對數(shù)；nAα(Al)為基體Al的最強共價鍵對數(shù)；δbα(Al)為基體相的強化系數(shù)。另外，劉志林等[14]定義了強度因子Y(最強鍵上共價電子對數(shù)與總價電子對數(shù)之比)。

表1[6-12]所列為應(yīng)用EET方法計算得到的Al-Mg-Si合金主要析出相原子鍵絡(luò)的性質(zhì)。根據(jù)表1提供的Al-Mg-Si合金時效析出相的強度因子數(shù)據(jù)繪制圖1。由表1和圖1可以看出，β″相的強度因子Y最大，GPZ區(qū)與pre-β″、β′以及U1、U2相強度因子稍小。因此，從理論計算可知，β″相是起主要強化作用的析出相，這與實驗結(jié)果相符。

圖1 Al-Mg-Si合金各析出相的強度因子按照析出循序排列曲線Fig.1 Calculated strength factor curves of precipitates in sequence arrange in row of Al-Mg-Si alloys: (a) Al-0.4Mg-0.28Si-0.25Fe alloy; (b) Al-0.6Mg-0.39Si-0.25Fe alloy; (c)Al-0.8Mg-0.47Si-0.25Fe alloy

表1 Al-Mg-Si合金析出相特征參數(shù)計算結(jié)果[6-12]Table1 Calculated results of characteristic parameters of precipitate phase in Al-Mg-Si alloy[6-12]

表2所列為不同Al-Mg-Si合金時效強化各析出相強度增量的計算值。根據(jù)表2中Al-0.4Mg-0.28Si-0.25Fe、Al-0.6Mg-0.39Si-0.25Fe和Al-0.8Mg-0.47Si-0.25Fe 3種合金的計算結(jié)果，繪制強度曲線，如圖1所示。與實驗得出的強度曲線(圖2[16])進行對比可知，計算得到的強度增量變化規(guī)律與實驗得出的規(guī)律十分相符。時效析出的前3個析出相的強度增量較為接近，且強度變化不大，從pre-β″析出相開始，強度增量逐漸變大，直至β″相達到峰值；過時效析出相β′出現(xiàn)時，合金的強度有所下降，這些強度變化規(guī)律與如圖2所示的實驗結(jié)果十分相符。

表2 不同Al-Mg-Si合金析出相的強度增量ΔσbTable2 Calculated strength change (Δσb) of precipitate phases in Al-Mg-Si alloys with different compositions

圖2 Al-Mg-Si合金屈服強度實驗曲線[16]Fig.2 Yield strength experimental curves of precipitate phase of Al-Mg-Si alloy[16]: (a) Al-0.4Mg alloy; (b) Al-0.4Mg-0.28Si alloy; (c) Al-0.6Mg-0.72Si alloy; (d) Al-0.8Mg-1.12Si alloy

1.2 鍵絡(luò)特性與合金硬度的關(guān)系

由合金各析出相的價電子結(jié)構(gòu)和鍵能、結(jié)合能的計算結(jié)果揭示最強鍵與硬度之間的關(guān)系。合金的硬度是指其表面抵抗其他物體壓入時所引起的塑性變形的能力。而合金發(fā)生塑性變形實際是破壞晶體共價鍵結(jié)合的能力，共價電子對的多少反映原子鍵結(jié)合能力的大小。合金最強鍵上的共價電子數(shù)越多，nA值愈大，也就是合金的鍵結(jié)合越強，其抵抗變形的能力也越強，要破壞該相結(jié)構(gòu)就越不容易，宏觀上表現(xiàn)為合金的硬度越高。從表1計算結(jié)果可獲得合金最強鍵上的共價電子數(shù)和結(jié)合能，得到合金時效析出相最強鍵的共價電子數(shù)、最強鍵鍵能以及結(jié)合能隨時效時間的變化分別如圖3～5所示。這些曲線的變化趨勢非常相似，與實驗硬度曲線(圖6[1])相符，其中3個可能的GP區(qū)共存[17]，而U1、U2和β′相也共存[18]，因此，在考慮合金的強度變化時，可在共存的時段取共存相的強度平均值表示。對圖3～5進行分析可以看出，β″相的最強鍵共價電子對數(shù)最多，其鍵能和結(jié)合能也最高，當(dāng)存在外界應(yīng)力時，要使其最強鍵斷裂比較困難。根據(jù)EET計算的微觀強度，推斷出β″相在宏觀上表現(xiàn)為硬度最高，β′相與U1的硬度次之，這一規(guī)律與實驗結(jié)果(圖6[1])一致。

圖3 析出相最強鍵共價電子對數(shù)nA與時效時間的關(guān)系Fig.3 Relationship between covalent electron pairs (nA) of strongest bond in precipitates and aging time

圖4 析出相最強鍵鍵能與時效時間的關(guān)系Fig.4 Relationship between strongest bond energy of precipitates and aging time

圖5 析出相結(jié)合能與時效時間的關(guān)系Fig.5 Relationship between binding energy of precipitates and aging time

圖6 Al-Mg-Si合金在175℃時效硬化實驗曲線[1]Fig.6 Experimental hardening curve of Al-Mg-Si alloy aged at 175℃[1]

1.3 析出相與合金熔點的關(guān)系

晶體的熔化是由于熱運動時引起原子極大振幅，破壞了相鄰原子間的共價鍵，使得原子不再保持原來的狀態(tài)，即處于“平衡位置”附近。這里所說的極大振幅所需要的能量是由溫度決定的，當(dāng)溫度足夠高時，振幅可以破壞原子的鍵絡(luò)，晶體也就發(fā)生熔化[19-20]。晶體熔點的理論計算公式與結(jié)合能相似。結(jié)合能和最強鍵鍵能的高低都可以反映熔點的高低，因此，可以推斷β″、β′與U1相的熔點相對較高。但由于此3相在時效過程中存在的時間較短，不容易直接測得其熔點，因此還沒有具體的實驗數(shù)據(jù)與之對應(yīng)，但是可以通過理論計算來預(yù)測其熔點的高低和變化規(guī)律。

1.4 析出相與合金韌性的關(guān)系

合金的韌性與結(jié)構(gòu)單元中原子所含的晶格電子(自由電子)密切相關(guān)。按照EET理論，晶格電子近似等價于自由電子，晶格電子對合金性能的影響由該結(jié)構(gòu)單元中最主要的金屬鍵斷開來體現(xiàn)。晶格電子數(shù)越多，則金屬鍵作用特征越明顯，其韌性越好。在Al-Mg-Si合金中，共價電子數(shù)越多，晶格電子數(shù)也就越少，合金中的晶格電子與共價電子的總和即為總價電子數(shù)，也就是說，晶格電子數(shù)的變化與強度因子的變化正好相反，那么可以從強度因子Y的變化推斷其晶格電子的變化。因此，由表1和圖7可知，β″相、GPZ3區(qū)與U1相的強度因子較大，分別為92.15%、86.84%和85.56%，韌性則較差; pre-β″和β′相的強度因子較小，分別為76.89%和79.84%，因此，這些相對合金的韌性提高有幫助。這些特性也符合通常的經(jīng)驗規(guī)律，即通常情況下，合金的強度和硬度越高，對應(yīng)的韌性就會越差。但是，合金的韌性除了與晶格電子有關(guān)外，還與其他因素如溫度、缺陷和晶格電子分布的均勻性有關(guān)，因此，在進行材料設(shè)計以及實驗時還要考慮上述因素。

圖7 析出相強度因子與時效時間的關(guān)系Fig.7 Relationship between strength factor of precipitates and aging time

2 界面結(jié)合因子(ρ，Δρ，σ，σ′)

2.1 各析出相的界面結(jié)合因子

在作者之前研究工作中已介紹采用改進的TFD理論對界面結(jié)合因子[14]進行計算。ρ是界面兩側(cè)的平均共價電子密度(簡稱界面電子密度)；Δρ為異相界面兩側(cè)電子密度的差值；σ為一級近似下(滿足Δρ＜10%條件)能使界面電子密度連續(xù)性保持最好的原子狀態(tài)組數(shù)；σ′為偏離連續(xù)(即 Δρ＞10%)的更高級別下可能連續(xù)的原子狀態(tài)組數(shù)。

合金的組成元素不同，界面的結(jié)合因子參數(shù)ρ、Δρ、σ和σ′的值會發(fā)生一定的變化。TFD理論表明，界面性能與界面電子結(jié)構(gòu)參數(shù)有如下關(guān)系：界面兩側(cè)的電子密度差Δρ愈小(連續(xù)性越好，界面應(yīng)力愈小)，界面上的電子密度ρ愈大(界面結(jié)合越牢)。依據(jù)EET與TFD理論計算出的各析出相與基體間的相界面結(jié)合因子如表3所列。改進的TFD理論給出的異相界面電子結(jié)構(gòu)的物理意義如下：相界面處電子密度ρ愈高，界面的原子鍵絡(luò)越密，界面結(jié)合越牢固；相界面處的相對電子密度差 Δρ愈小，界面上的電子密度連續(xù)性愈好，界面原子鍵絡(luò)匹配越好，界面畸變能越低，界面畸變應(yīng)力愈小，能使界面電子密度保持連續(xù)的原子狀態(tài)組數(shù)σ就越多(界面越穩(wěn)定，界面強化效果越好)；當(dāng)偏離界面電子密度連續(xù)條件的原子狀態(tài)組數(shù)σ′愈大，即外界條件改變時，界面上電子密度的連續(xù)性就越不容易被破壞，則界面在更大應(yīng)力下保持穩(wěn)定；反之，界面畸變應(yīng)力愈大，界面畸變能就越高，界面越不穩(wěn)定。當(dāng)畸變應(yīng)力增大到臨界值時，界面電子密度的連續(xù)性遭到破壞，將在界面處生成新相或在宏觀上出現(xiàn)裂紋或斷裂。界面電子密度連續(xù)性的好壞實質(zhì)上是點陣原子鍵絡(luò)畸變和缺陷而導(dǎo)致的結(jié)果，直接影響到材料的性能。

界面能的高低取決于界面的結(jié)構(gòu)，也反映在界面處新相形核的難易程度。表1結(jié)果表明，析出相GPZ、pre-β″、β″的界面能相對較低，說明在基體中易于先形成 GPZ、pre-β″和β″相的晶胚。由于pre-β″與β″相同屬于六方型晶體結(jié)構(gòu)，原子排列相似，也為β″相在pre-β″相結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)上發(fā)展成為β″相提供便利，pre-β″的原子排列促進了β″相的形核。β′與基體間的界面能較高，說明該相不易較早地形核與生長，相對pre-β″和β″相，該相的界面結(jié)合較弱，因此，β′相對合金界面及整體的強化作用也就較弱。由合金的強度曲線(圖2)與硬度曲線(圖6)發(fā)現(xiàn)，從β′相開始，合金的強度與硬度有所下降。同時，界面能計算值表明β′相形核時需要較大的形核功，從實驗研究[16]可知，β′相易轉(zhuǎn)變?yōu)閁1、U2相或直接向β相轉(zhuǎn)變。

2.2 界面結(jié)合因子與合金性能的關(guān)系

界面電子密度的連續(xù)性會隨著界面處的應(yīng)力增大達到一定值時而遭到破壞，此時會伴隨著新相的生成或宏觀上表現(xiàn)為材料的斷裂。電子密度連續(xù)性的好壞直接反映材料的性能優(yōu)劣，實質(zhì)上是點陣畸變引起原子鍵絡(luò)發(fā)生變化，導(dǎo)致材料內(nèi)部產(chǎn)生應(yīng)力作用[21]。這里根據(jù)表3中界面結(jié)合因子的數(shù)值來分析 Al-Mg-Si合金各析出相界面與合金性能的關(guān)系。

從表3可以看出，3種不同類型的GPZ1(MgSi)、GPZ2(Al2MgSi)、GPZ3(Al6MgSi)以及pre-β″、β″與基體形成的相界面的結(jié)合因子Δρ都滿足Δρ＜10%，其中，GPZ1、GPZ2、GPZ3、pre-β″和β″與基體間形成的相界面的界面結(jié)合因子Δρ值相差很小(ΔρMgSi=1.393 2%，ΔρAl2MgSi=2.010 0%，ΔρAl6MgSi=1.472 3%，Δρpre-β″=9.363 0%，Δρβ″=0.110 2%)，說明這幾個相的相界面電子密度連續(xù)性較好，界面應(yīng)力較小，有利于這些相的形成。亦即這些界面較容易移動，且有利于新相的長大，原因是這幾個相在時效前期析出，都與基體存在共格關(guān)系，形成的界面能較低。后期的析出相β′、U1和U2的界面結(jié)合因子如表3所示，Δρ＞10%，這表明這 3個析出相相界面的電子密度都是不連續(xù)的，它們的界面應(yīng)力比 GPZ1、GPZ2、GPZ3、pre-β″和β″與基體間形成的界面應(yīng)力大，因此，該界面不利于新相的形核和長大。

圖8 異相界面電子密度與時效時間關(guān)系Fig.8 Relationship between interface electron density of different phases and aging time

表3 Al-Mg-Si合金各析出相與基體相的界面結(jié)合因子[6-12]Table3 Interface combination factors of different precipitates and matrix in Al-Mg-Si alloys[6-12]

界面結(jié)合因子中ρ表征界面結(jié)合強度，從表3和圖8 可看出，GPZ1、pre-β″、β″、β′、U1、U2和β相與基體 Al相界面一側(cè)的電子密度為ρAl=10.392 0 electron/nm2，而GPZ2和GPZ3相與基體Al相的界面一側(cè)電子密度為ρAl＝11.901 6 electron/nm2，較前者稍大些；同時，pre-β″界面另一側(cè)的電子密度為ρpre-β″=9.943 5 electron/nm2，ρβ″=10.381 0 electron/nm2，ρβ′=6.688 2 electron/nm2。由界面結(jié)合因子ρ的物理意義可推斷，這些析出相中β″界面應(yīng)力最小，界面結(jié)合最強，pre-β″次之?？梢?，β″與基體間形成的界面結(jié)合強度高于β′、U1、U2和β相與基體間形成的界面結(jié)合強度，這也能說明pre-β″和β″的析出更有利于合金界面的強化。

界面結(jié)合因子中σ(即使界面電子密度在一級近似下保持連續(xù)的原子狀態(tài)組數(shù))的物理意義如下：σ值越大，表面穩(wěn)定性越好，越不容易改變界面的結(jié)構(gòu)。由表3可見，在β′和β相與基體界面處其σ=0，表明β′、U1、U2和β相與基體的界面不穩(wěn)定，易改變結(jié)構(gòu)。顯然，這幾個界面的內(nèi)應(yīng)力較大，同時也是應(yīng)力較集中的地方，其對基體的強化作用較弱，界面易被破壞，成為裂紋萌生的地方；而GPZ、pre-β″、β″與基體界面的電子密度都連續(xù)，因此，pre-β″、β″和GPZ界面相對比較穩(wěn)定。對于pre-β″和β″與基體的界面，由于Δρpre-β″=9.363%＜10%，Δρβ″=0.110 2%＜10%，Δρβ′=59.860%＞10%，由此可見，β′與基體界面的結(jié)合較差。

劉志林等[14]指出，界面結(jié)合因子ρ越大、σ越大、Δρ越小，則界面的強韌性越好。由表3知，pre-β″的σ值為17 200，β″相的σ為11 194，說明該界面具有強韌性，這也表明pre-β″和β″相具有相似的特點，因此，這兩個相的界面強化作用最好。而β′相的σ′值為480，U1相的σ′值較小，為138，U2相的σ′值為80，β相的σ′值為12，這些相的強化作用都較弱。當(dāng)β′相析出時，合金進入過時效階段，因為從析出β′相開始，Δρ＞10%，σ′值由大變小，說明從β′到β相的析出過程，界面強化作用減弱，合金強化效應(yīng)開始下降。

總體來說，析出相pre-β″和β″與基體間形成的界面電荷連續(xù)性最好，相界面最穩(wěn)定，能使界面增韌。這些相的相界面還可以對位錯造成阻礙，從而有利于合金表面的強化；而β′、U1和U2相與基體間形成的界面應(yīng)力較大，是在更高強度級別下的作用，而這種更高強度的作用是指界面電子面密度一級近似下的不連續(xù)性使得該相的長大處于非共格狀態(tài)，這些相的析出將使合金強度下降。

3 結(jié)論

1) 計算結(jié)果表明，Al-Mg-Si合金的pre-β″、β″和β′最強鍵上的共價電子數(shù)(即鍵強)比合金基體最強鍵上的共價電子數(shù)多，對合金整體起到了強化作用，使其熔點和硬度也發(fā)生相應(yīng)的改變。β″相最強鍵上的共價電子對數(shù)最多，其鍵能與結(jié)合能也較高。綜合三方面因素得出，β″相對合金的強化作用最顯著，pre-β″相的次之。結(jié)合能與最強鍵鍵能的變化也反映熔點的變化，因此，也可以得出pre-β″、β″與U1相的熔點比基體和其他GP區(qū)的熔點高。

2)β″相與基體間形成的界面結(jié)合強度比U1和U2相與基體間形成的界面結(jié)合強度高，說明β″析出更有利于合金表面的強化。在較小界面應(yīng)力作用下，pre-β″和β″相與基體間形成的界面比較穩(wěn)定，能使界面增韌，從而有利于合金界面的強化；在較大界面應(yīng)力下，β′、U1和U2相與基體間形成的界面卻在更高強度級別下穩(wěn)定，對界面產(chǎn)生更高強度級別的作用，在這樣的情況下，這些相才能對合金起到一定的強化作用。

3) 通過計算強化系數(shù)S，得出合金在各個機制下的強度增量。合金強度在β″相析出時達到最大值，pre-β″和β″相對合金的強化作用最明顯，與實驗得到的結(jié)果相符合。

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