姚騰猛，譚 軍，劉常青，李 潔，陳啟元，王 輝，廖 舟，張平民

(1.中南大學(xué) 化學(xué)化工學(xué)院 有色金屬資源化學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，長(zhǎng)沙 410083；2.株洲冶煉集團(tuán)股份有限公司，株洲 412000)

Pb-S-O體系優(yōu)勢(shì)區(qū)圖是高溫?zé)掋U過(guò)程熱力學(xué)分析的重要工具，對(duì)火法煉鉛工藝具有指導(dǎo)意義。在火法煉鉛工藝中，Kivcet法是一種新型的直接煉鉛法，主要包括氧化、還原和煙化3個(gè)冶金化學(xué)過(guò)程，該法具有節(jié)能、高效、環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)[1]。氧化階段，在Kivcet閃速功能區(qū)中鼓入 95%(體積分?jǐn)?shù))的工業(yè)純氧，鉛精礦在懸浮狀態(tài)下氧化形成高硫位并生成大量粗鉛，這是 Kivcet直接煉鉛法的一個(gè)重要特點(diǎn)[2-3]。采用優(yōu)勢(shì)區(qū)圖來(lái)解釋直接煉鉛原理已有相關(guān)報(bào)道[4-5]，但這些優(yōu)勢(shì)區(qū)圖給出的直接煉鉛區(qū)域較窄，氧位、硫位相對(duì)較低，工藝上較難控制。

CHAKRABOTI和JHA[6]應(yīng)用基因算法分析了Pb-S-O體系的熱力學(xué)，但僅考察了蒸汽組分的反應(yīng)平衡?SCHUHMANN等[7]建立了Pb-S-O體系直接煉鉛的熱力學(xué)平衡模型，但熱力學(xué)計(jì)算及優(yōu)勢(shì)區(qū)圖只反映了氧壓和溫度的影響，沒(méi)有對(duì)硫壓的影響進(jìn)行進(jìn)一步分析。KELLOGG[8]通過(guò)構(gòu)建Pb-S-O體系的平衡方程，得到了 PbSO4、PbOPbSO4、(PbO)2PbSO4和(PbO)4PbSO4等組分的熱力學(xué)數(shù)據(jù)，但未通過(guò)熱力學(xué)計(jì)算建立相應(yīng)的優(yōu)勢(shì)區(qū)圖。ERIC和TIMUCIN[9]對(duì)Pb-S-O體系凝聚相進(jìn)行了熱力學(xué)分析，雖然得到了Pb-PbS和PbO-PbSO4熔體的優(yōu)勢(shì)區(qū)圖，但沒(méi)有反映Pb、PbS、PbO和PbSO4等單組分的穩(wěn)定存在區(qū)域。

利用計(jì)算機(jī)繪制優(yōu)勢(shì)區(qū)圖的傳統(tǒng)方法主要有逐點(diǎn)法、線(xiàn)消除法和凸多邊形法等[10-11]。優(yōu)勢(shì)區(qū)圖由共存點(diǎn)和單變線(xiàn)構(gòu)筑而成，結(jié)合地理繪圖中的拓?fù)渌悸穂12]，可以確定優(yōu)勢(shì)區(qū)圖的構(gòu)型。地圖中的點(diǎn)、線(xiàn)將平面分隔成多個(gè)區(qū)域，用有限的顏色可給多個(gè)區(qū)域填色而且存在多種填色方式[13]。根據(jù)此思路，有限的指定物種在平面圖中也有多種分布方式，由于每一組分在優(yōu)勢(shì)區(qū)圖中具有唯一穩(wěn)定存在的區(qū)域，所以可確定優(yōu)勢(shì)區(qū)圖的構(gòu)筑方式。

本文作者對(duì) Pb-S-O體系的凝聚相共存點(diǎn)進(jìn)行熱力學(xué)計(jì)算[14-15]，以基于拓?fù)湟?guī)則的方式繪制 Pb-S-O體系優(yōu)勢(shì)區(qū)圖，并將其用于解釋Kivcet直接煉鉛過(guò)程。

1 相律與拓?fù)浞治?/h2>

在含N個(gè)組分r個(gè)獨(dú)立化學(xué)反應(yīng)的體系中，獨(dú)立組元n=N-r，相律可表示為

式中：f為自由度；Ф為體系的相數(shù)；2表示溫度和壓力兩個(gè)變量。

Pb-S-O體系內(nèi)凝聚態(tài)組分可能有Pb、PbO、PbO2、PbS、PbS2、PbSO4、PbO·PbSO4和2PbO·PbSO4等[5]，氣態(tài)組分可能有S、S2、S3、S4、S5、O2、SO2和SO3等[16]。對(duì)于Pb-S-O體系，獨(dú)立組元n始終為3，體系最多只能5相共存，其中1個(gè)氣相，4個(gè)凝聚相。在以氧位lgp(O2)和硫位lgp(S2)為坐標(biāo)的優(yōu)勢(shì)區(qū)圖中，為了簡(jiǎn)單表示金屬硫化物高溫反應(yīng)的平衡條件，選定4個(gè)理想凝聚相為Pb、PbO、PbS和PbSO4。

若溫度恒定，當(dāng)自由度f(wàn)=0時(shí)，Ф=4，即氣相和3個(gè)凝聚相共存，此時(shí)可能形成 4個(gè)三相(凝聚相)點(diǎn)：A(Pb、PbS、PbO)，B(PbS、PbO、PbSO4)，C(Pb、PbS、PbSO4)和D(Pb、PbO、PbSO4)。當(dāng)自由度f(wàn)=1時(shí)，Ф=3，即氣相和兩個(gè)凝聚相共存，此時(shí)在優(yōu)勢(shì)區(qū)圖上表現(xiàn)為一條單變線(xiàn)。

A、B、C和D4個(gè)三相點(diǎn)在優(yōu)勢(shì)區(qū)圖處于不同的位置，每個(gè)三相點(diǎn)由3種不同的凝聚相共存形成，以γ、δ、ε和ζ表示Pb、PbO、PbS和PbSO44個(gè)凝聚相，2個(gè)凝聚相間用單變線(xiàn)隔開(kāi)。結(jié)合地圖填色的拓?fù)渌悸?，存在如圖1中(a)、(b)和(c) 3種類(lèi)型的平面圖。由于每類(lèi)平面圖可以旋轉(zhuǎn)且存在多種填充方式，在此，將此類(lèi)平面圖定義為拓?fù)鋱D。

圖1 組合方式不同的3類(lèi)拓?fù)鋱DFig.1 Three kinds of topological diagrams with different combination modes: (a) Two coexisting points; (b) Three coexisting points; (c) Four coexisting points

在優(yōu)勢(shì)區(qū)圖中，由于同一凝聚相不能在多個(gè)區(qū)域同時(shí)存在，則只能利用圖1中(a)類(lèi)拓?fù)鋱D來(lái)構(gòu)造優(yōu)勢(shì)區(qū)圖，且若直角坐標(biāo)系選取的位置不同，優(yōu)勢(shì)區(qū)圖的構(gòu)型也會(huì)不同。在以氧位lgp(O2)和硫位lgp(S2)為坐標(biāo)的優(yōu)勢(shì)區(qū)圖中，根據(jù)Pb、PbO、PbS和PbSO4的熱力學(xué)穩(wěn)定存在區(qū)域，Pb-S-O體系優(yōu)勢(shì)區(qū)圖可能為圖2中(a)和(b)兩類(lèi)拓?fù)鋱D中的一種。

圖2 三凝聚相共存點(diǎn)構(gòu)成的兩類(lèi)Pb-S-O體系拓?fù)鋱DFig.2 Two kinds of topological diagrams of Pb-S-O system comprised of three condensed phases coexisting points: (a) α type; (b) β type

如圖2中(a)和(b)所示，三相點(diǎn)A(Pb、PbS、PbO)和B(PbS、PbO、PbSO4)構(gòu)筑了一種平面圖(α型平面拓?fù)鋱D)，三相點(diǎn)C(Pb、PbS、PbSO4)和D(Pb、PbO、PbSO4)構(gòu)筑了另一類(lèi)型的平面圖(β型平面拓?fù)鋱D)。

熱力學(xué)分析表明，Pb-S-O體系中A、B、C和D4個(gè)三相點(diǎn)都是可能存在的宏觀(guān)狀態(tài)，α型平面拓?fù)鋱D表示三相點(diǎn)A和B共存時(shí)優(yōu)勢(shì)區(qū)圖的構(gòu)型，β型平面拓?fù)鋱D表示三相點(diǎn)C和D共存時(shí)優(yōu)勢(shì)區(qū)圖的構(gòu)型。

2 熱力學(xué)計(jì)算

根據(jù)拓?fù)渌悸反_定了 Pb-S-O體系的兩種平面拓?fù)鋱D：α型拓?fù)鋱D和β型拓?fù)鋱D，為了精確繪制這兩種拓?fù)鋱D，需要對(duì)體系三相點(diǎn)和單變線(xiàn)位置進(jìn)行熱力學(xué)計(jì)算。

對(duì)于α型平面拓?fù)鋱D，三相點(diǎn)Ai( Pb、PbS、PbO)和Bi(PbS、PbO、PbSO4)分別由表1所示兩組反應(yīng)同時(shí)平衡確定，同時(shí)建立相應(yīng)熱力學(xué)關(guān)系表達(dá)式。給定溫度為1 200、1 300和1 400 K，根據(jù)相應(yīng)的熱力學(xué)數(shù)據(jù)[17]，且理想凝聚相的活度a=1，聯(lián)立求解可得三相點(diǎn)Ai和Bi對(duì)應(yīng)的硫位和氧位值，結(jié)果如表2所列。

同理，對(duì)于β型平面拓?fù)鋱D，三相點(diǎn)Ci(Pb、PbS、PbSO4)和Di(Pb、PbSO4、PbO)分別由表3所示兩組反應(yīng)同時(shí)平衡確定，建立相應(yīng)熱力學(xué)關(guān)系表達(dá)式并得到相應(yīng)溫度下Ci和Di對(duì)應(yīng)的硫位和氧位值，結(jié)果如表4所列。

恒溫條件下，Pb-S-O體系平面拓?fù)鋱D中單變線(xiàn)由反應(yīng)(2)～(5)確定，反應(yīng)(2)～(4)為單一氣相組分，故對(duì)應(yīng)的單變線(xiàn)均為與相應(yīng)坐標(biāo)軸垂直的直線(xiàn)段。反應(yīng)(5)達(dá)到平衡時(shí)，氧位和硫位的單變線(xiàn)方程如式(6)所示：

表1 α型平面拓?fù)鋱D三相點(diǎn)平衡反應(yīng)及其熱力學(xué)表達(dá)式Table1 Equilibrium reactions of coexisting points of three condensed phases and their thermodynamic expressions in α planetopological diagram

表2 α型平面拓?fù)鋱D三相點(diǎn)氧位及硫位值Table2 Oxygen and sulfur pressures of coexisting points of three condensed phases in α plane-topological diagram

表3 β型平面拓?fù)鋱D三相點(diǎn)平衡反應(yīng)及其熱力學(xué)表達(dá)式Table3 Equilibrium reactions of coexisting points of three condensed phases and their thermodynamic expressions in β planetopological diagram

表4 β型平面拓?fù)鋱D三相點(diǎn)氧位及硫位值Table4 Oxygen and sulfur pressures of coexisting points of three condensed phases in β plane-topological diagram

由式(6)可知，一定溫度下，lgp(O2)與lgp(S2)呈線(xiàn)性關(guān)系，給定氧位值可得相應(yīng)的硫位值，即得到平面拓?fù)鋱D中的一個(gè)點(diǎn)，再結(jié)合相應(yīng)三相點(diǎn)即可作出反應(yīng)(5)對(duì)應(yīng)的單變線(xiàn)，在1 200、1 300和1 400 K時(shí)PbO與PbSO4之間的單變線(xiàn)方程給定的對(duì)應(yīng)氧位值和硫位值如表5所列。

表5 PbO與PbSO4單變線(xiàn)方程中的相關(guān)氧位及硫位值Table5 Related oxygen and sulfur pressures of single variation equation between PbO and PbSO4

3 平面拓?fù)鋱D的繪制和分析

在一定溫度下，以氧位 lgp(O2)為橫坐標(biāo)，硫位lgp(S2)為縱坐標(biāo)，由表2可確定三相點(diǎn)Ai(Pb、PbS、PbO)和Bi(PbS、PbO、PbSO4)的位置，由表4可確定三相點(diǎn)Ci(Pb、PbS、PbSO4)和Di(Pb、PbSO4、PbO)的位置，再結(jié)合表5所列數(shù)據(jù)繪制出1 200、1 300和1 400 K時(shí)Pb-S-O體系α型和β型平面拓?fù)鋱D，分別如圖3～5所示。

圖3～5中三相點(diǎn)Ai、Bi、Ci和Di的氧位和硫位值都隨溫度的升高而增大，但α型拓?fù)鋱D中Ai與Bi或β型拓?fù)鋱D中Ci與Di在數(shù)值上都很接近，即相應(yīng)的熱力學(xué)條件較難控制和實(shí)現(xiàn)。

圖3 1 200 K時(shí)Pb-S-O體系的平面拓?fù)鋱DFig.3 Plane-topological diagrams of Pb-S-O system at 1 200 K: (a) α type; (b) β type

圖4 1 300 K時(shí)Pb-S-O體系的平面拓?fù)鋱DFig.4 Plane-topological diagrams of Pb-S-O system at 1 300 K: (a) α type; (b) β type

α型拓?fù)鋱D中，當(dāng)硫位降低時(shí)，反應(yīng)(2)朝生成PbS的方向進(jìn)行；氧位降低時(shí)，反應(yīng)(3)朝生成PbO方向進(jìn)行。即硫位或氧位降低時(shí) Pb不穩(wěn)定，這違背相應(yīng)熱力學(xué)穩(wěn)定存在準(zhǔn)則——硫位或氧位降低時(shí)金屬 Pb應(yīng)為穩(wěn)定相。同理，結(jié)合反應(yīng)(2)～(5)及相應(yīng)的氧位和硫位值，α型拓?fù)鋱D中PbO、PbS和PbSO4的存在區(qū)域在熱力學(xué)上也是不穩(wěn)定的，而β型拓?fù)鋱D中Pb、PbS、PbO和PbSO4的存在區(qū)域則是穩(wěn)定的。

三相點(diǎn)C(Pb、PbS、PbSO4)和D(Pb、PbO、PbSO4)共同構(gòu)筑了β型拓?fù)鋱D，4個(gè)凝聚相的存在區(qū)域都符合熱力學(xué)穩(wěn)定存在準(zhǔn)則。事實(shí)上，β型平面拓?fù)鋱D與傳統(tǒng)的Pb-S-O體系平面優(yōu)勢(shì)區(qū)圖[4]是一致的，故可以認(rèn)為β型平面拓?fù)鋱D就是本研究中要繪制的Pb-S-O體系優(yōu)勢(shì)區(qū)圖。值得注意的是，β型拓?fù)鋱D中凝聚相的分布與圖2(b)相符，而常見(jiàn)的 Zn-S-O、Cu-S-O 和Ni-S-O體系優(yōu)勢(shì)區(qū)圖[18]中相關(guān)凝聚相的分布與圖2(a)相符，這一差別反映鉛冶煉工藝具有一定的特殊性。在傳統(tǒng)的火法冶金模式中，銅和鎳是通過(guò)硫化精礦造熔锍后吹煉產(chǎn)生的，而鉛和鋅是通過(guò)硫化精礦造氧化物后碳熱還原產(chǎn)生的，且鉛精礦焙燒成氧化物不如鋅精礦徹底[5]。

圖5 1 400 K時(shí)Pb-S-O體系的平面拓?fù)鋱DFig.5 Plane-topological diagrams of Pb-S-O system at 1 400 K: (a) α type; (b) β type

鉛冶煉工藝最大的特殊性在于Kivcet直接煉鉛工藝，而對(duì)銅、鎳和鋅3種金屬，仍沒(méi)有由其精礦直接冶煉成金屬的工藝。對(duì)此，如果應(yīng)用α型Pb-S-O體系平面拓?fù)鋱D，就可以很好解釋鉛冶煉具有直接煉鉛的特殊工藝。

在直接煉鉛工藝中，將95%的工業(yè)純氧噴入Kivcet爐閃速區(qū)內(nèi)形成高氧位，呈懸浮狀態(tài)的PbS精礦顆粒瞬間被氧化生成 Pb和PbO，并在閃速區(qū)內(nèi)形成高硫位，由于產(chǎn)生的SO2及時(shí)排出參與制酸，PbSO4的生成量較少。在此條件下，三相點(diǎn)A(Pb、PbS、PbO)與三相點(diǎn)B(PbS、PbO、PbSO4)共存形成如圖3～5所示的α型拓?fù)鋱D。在α型拓?fù)鋱D中，Pb存在于氧位、硫位同時(shí)較高的區(qū)域，雖然此狀態(tài)在熱力學(xué)上不穩(wěn)定，但這可用于解釋Kivcet煉鉛工藝在高氧位和高硫位的條件下出現(xiàn)大量粗金屬Pb的現(xiàn)象。

α型拓?fù)鋱D表明三相點(diǎn)A和B同時(shí)存在時(shí)的拓?fù)溥壿嬯P(guān)系，β型拓?fù)鋱D表明三相點(diǎn)C和D同時(shí)存在時(shí)的拓?fù)溥壿嬯P(guān)系[19]，兩種拓?fù)鋱D都符合熱力學(xué)平衡原理。Kivcet爐中進(jìn)行的是高溫多元多相的復(fù)雜過(guò)程，冶煉過(guò)程符合何種拓?fù)鋱D與具體條件有關(guān)，當(dāng)條件有利于三相點(diǎn)A和B共存時(shí)，利用α型拓?fù)鋱D就可解釋Kivcet爐閃速功能區(qū)直接出鉛的現(xiàn)象。

4 結(jié)論

1) Pb-S-O體系的兩個(gè)三凝聚相點(diǎn)間存在多種組合方式，基于拓?fù)湟?guī)則確定了優(yōu)勢(shì)區(qū)圖的兩種類(lèi)型：α型拓?fù)鋱D和β型拓?fù)鋱D。對(duì)兩種拓?fù)鋱D中的三相點(diǎn)和單變線(xiàn)進(jìn)行嚴(yán)密地論證和計(jì)算，以氧位、硫位為坐標(biāo)繪制了α型和β型拓?fù)鋱D。

2) 表示三相點(diǎn)的關(guān)系時(shí)符合拓?fù)湟?guī)則，繪制拓?fù)鋱D時(shí)也嚴(yán)格遵循熱力學(xué)平衡共存的原理。因此，用氧位、硫位為坐標(biāo)軸繪制的拓?fù)鋱D是合理的。α型平面拓?fù)鋱D中Pb、PbS、PbO和PbSO4的存在區(qū)域在熱力學(xué)上不穩(wěn)定，但可用于解釋Kivcet爐閃速區(qū)直接出鉛的現(xiàn)象；β型平面拓?fù)鋱D中Pb、PbS、PbO和PbSO4的存在條件都是穩(wěn)定的，與傳統(tǒng)的Pb-S-O體系優(yōu)勢(shì)區(qū)圖表現(xiàn)出一致性，說(shuō)明基于拓?fù)湟?guī)則可以繪制Pb-S-O體系優(yōu)勢(shì)區(qū)圖。

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