楊東方，孫培艷，鞠 蓮，趙玉慧，曲延峰

(1.國家海洋局 北海環(huán)境監(jiān)測中心，山東 青島 266033； 2.浙江海洋學院 海科學院， 浙江 舟山 316000；3.國家海洋局 北海標準計量中心，山東 青島 266033)

隨著工業(yè)化程度的加速，排污量的大量增加，氯堿工業(yè)、塑料工業(yè)、電子工業(yè)、含Hg的冶煉等也排放了大量的含Hg廢水。其次，在農(nóng)業(yè)上，污水灌溉和施用含Hg農(nóng)藥也是污染的重要來源。而且，汞及其化合物具有較強的生物毒性[1]，能沿著食物鏈從低段到高段進行了高度富集，嚴重威脅人類健康。因此，自20世紀70年代末，我國開始重視環(huán)境保護工作，對于排放入海的污水和廢水進行監(jiān)控。

在膠州灣水域，Hg的含量、形態(tài)、分布及其污染現(xiàn)狀和發(fā)展趨勢都進行了研究[2-7]。根據(jù)1982年的調(diào)查資料，分析膠州灣水體中Hg的含量、水平分布、垂直分布和季節(jié)變化，研究膠州灣Hg的陸地和水域遷移過程，為綜合治理Hg污染的環(huán)境提供科學理論依據(jù)。

1 調(diào)查水域、材料與方法

1.1 膠州灣自然環(huán)境

膠州灣位于山東半島南部，其地理位置為35°58′～36°18′N，120°04′～120°23′E之間，以團島與薛家島連線為界，與黃海相通，面積約為446 km2，平均水深約 7 m，是一個典型的半封閉型海灣。膠州灣入海的河流十幾條：其中徑流量和含沙量較大的為大沽河和洋河，青島市區(qū)的海泊河、李村河、板橋坊河、婁山河和灣頭河等五條河基本上無自身徑流，河道上游常年干涸，中、下游已成為市區(qū)工業(yè)廢水和生活污水的排污河，構(gòu)成了外源有機物質(zhì)和污染物的重要來源。

1.2 材料與方法

本研究所使用的1982-04、06、07和10月膠州灣水體Hg的調(diào)查資料由國家海洋局北海監(jiān)測中心提供。在4月、7月和10月，在膠州灣水域設(shè)5個站位(083、084、121、122、123)取水樣；在6月，膠州灣水域設(shè)4個站位(H37、H39、H40、H41)取水樣(圖1)。分別于1982-04、06、07和10月四次進行取樣,根據(jù)水深取水樣(>10 m時取表層和底層，<10 m時只取表層)，現(xiàn)場過濾，加H2SO4至pH<2，儲存于玻璃瓶中，放入裝有冰塊的保溫桶內(nèi)保存，送回實驗室冰箱冷凍保存直至分析。

1.3 樣品的測定

水樣中的Hg用冷原子吸收分光光度法進行測定，測定之前需要先把水樣進行消化預處理。首先量取100 mL水樣于250 mL錐形瓶中，加2.5 mL H2SO4溶液(1:1)，0.25 g K2S2O8溶液，加熱煮沸1 min后冷卻至室溫，滴加2 mL NH2OH-HCL溶液。再將水樣轉(zhuǎn)入Hg蒸汽發(fā)生瓶中進行測定。最后量取100 mL無Hg純水測量空白值。

圖1 膠州灣調(diào)查站位圖Fig.1 Location of the surveying sites in the Jiaozhou Bay

2 結(jié) 果

2.1 質(zhì)量濃度大小

4月、7月和10月，膠州灣西南沿岸水域Hg質(zhì)量濃度范圍為：0.006～0.030 μg/L。在6月，膠州灣東部沿岸水域Hg質(zhì)量濃度范圍為：0.009～0.049 μg/L。在4月、6月、7月和10月，Hg在膠州灣水體中的質(zhì)量濃度范圍為：0.006～0.049 μg/L，都沒有超過國家一類海水的水質(zhì)標準。這表明在4月、6月、7月和10月膠州灣表層水質(zhì)，在整個水域符合國家一類海水水質(zhì)標準(0.05 μg/L)(表1)。由于Hg質(zhì)量濃度在膠州灣整個水域都小于0.050 μg/L，說明在Hg質(zhì)量濃度方面，在膠州灣整個水域，水質(zhì)清潔，沒有受到Hg的污染。

表1 4月、6月、7月和10月的膠州灣表層水質(zhì)Table 1 The surface water quality in the Jiaozhou Bay in April, June, July and October

2.2 水平分布

4月、7月和10月，在膠州灣水域設(shè)5個站位(083、084、121、122、123)，這些站位在膠州灣西南沿岸水域(圖1)。在4月，水體中表層Hg的水平分布狀況是其質(zhì)量濃度大小由近岸西南向東北方向遞增。在4月，從0.006 μg/L增加到0.019 μg/L(圖2)。在7月和10月，水體中表層Hg的水平分布狀況是其質(zhì)量濃度大小由近岸西南向東北方向遞減。在7月，從0.030 μg/L降低到0.019 μg/L(圖3)，在10月，從0.021 μg/L降低到0.013 μg/L(圖4)。

4月份，水體中底層Hg的分布狀況是其質(zhì)量濃度大小由近岸西南向東北方向遞減。在4月，從0.007 μg/L降低到0.005 μg/L(圖5)。在7月和10月，灣內(nèi)水體中底層Hg的分布狀況是其質(zhì)量濃度大小由近岸西南向東北方向遞增，在7月，從0.024 μg/L增加到0.029 μg/L(圖6)，在10月，從0.020 μg/L增加到0.032 μg/L(圖7)。

6月份，在膠州灣水域設(shè)4個站位：H37、H39、H40、H41，這些站位在膠州灣東部和北部沿岸水域(圖1)。表層Hg質(zhì)量濃度的等值線(圖8)，展示以海泊河和李村河的兩個入?？谥g的近岸水域為中心，形成了一系列不同梯度的半個同心圓。Hg質(zhì)量濃度從中心相對較高質(zhì)量濃度0.049 μg/L 沿梯度降低。Hg的值從灣的東北沿岸區(qū)域向灣中心區(qū)域由大0.049 μg/L變小0.009 μg/L，這是在膠州灣水體中沿著李村河的河流方向，Hg的值在遞減(圖8)。

圖2 4月表層Hg質(zhì)量濃度的分布(μg·L-1)Fig.2 Distribution of Hg content in the surface water of the Jiaozhou Bay in April (μg·L-1)

圖3 7月表層Hg質(zhì)量濃度的分布(μg·L-1)Fig.3 Distribution of Hg content in the surface water of the Jiaozhou Bay in July (μg·L-1)

圖4 10月表層Hg質(zhì)量濃度的分布(μg·L-1)Fig.4 Distribution of Hg content in the surface water of the Jiaozhou Bay in October (μg·L-1)

圖5 4月底層Hg質(zhì)量濃度的分布(μg·L-1)Fig.5 Distribution of Hg content in the bottom water of the Jiaozhou Bay in April (μg·L-1)

圖6 7月底層Hg質(zhì)量濃度的分布(μg·L-1)Fig.6 Distribution of Hg content in the bottom water of the Jiaozhou Bay in July (μg·L-1)

圖7 10月底層Hg質(zhì)量濃度的分布(μg·L-1)Fig.7 Distribution of Hg content in the bottom water of the Jiaozhou Bay in October (μg·L-1)

圖8 6月表層Hg質(zhì)量濃度的分布(μg·L-1)Fig.8 Distribution of Hg content in the surface water of the Jiaozhou Bay in June(μg·L-1)

2.3 垂直分布

在膠州灣的西南沿岸水域，從西南的近岸到東北的灣中心。

4月份，在表層，Hg質(zhì)量濃度沿梯度升高，從0.006 μg/L增加到0.019 μg/L。在底層，Hg質(zhì)量濃度沿梯度降低，從0.007 μg/L降低到0.005 μg/L。這表明表、底層的水平分布趨勢是相反的。

7月份，在表層，Hg質(zhì)量濃度沿梯度降低，從0.030 μg/L降低到0.019 μg/L。在底層，Hg質(zhì)量濃度沿梯度升高，從0.024 μg/L增加到0.029 μg/L。這表明表、底層的水平分布趨勢也是相反的。

10月份，在表層，Hg質(zhì)量濃度沿梯度降低，從0.021 μg/L降低到0.013 μg/L。在底層，Hg質(zhì)量濃度沿梯度升高，從0.020 μg/L增加到0.032 μg/L。這表明表、底層的水平分布趨勢同樣是相反的。

總之，在4月、7月和10月，膠州灣西南沿岸水域的水體中，表層Hg的水平分布與底層分布趨勢是相反。

4月、7月和10月份，在083、084、121、122、123站位，Hg的表、底層質(zhì)量濃度相減，其差為：-0.017～0.014 μg/L，這表明Hg的表、底層質(zhì)量濃度都相近。

4月份，Hg的表、底層質(zhì)量濃度差為：0.000～0.014 μg/L，各站位無負值。在7月，Hg的表、底層質(zhì)量濃度差為：-0.010～0.006 μg/L，只有1個站為負值，其余站為零和正值。在10月，Hg的表、底層質(zhì)量濃度差為：-0.170～0.000 μg/L，沒有站為正值。這些數(shù)據(jù)恰巧給出了季節(jié)變化的趨勢。

表2 表、底層質(zhì)量濃度相減的差值的站位個數(shù)Table 2 The number of the surveying stations where there is a difference of Hg content between the surface and the bottom water in the bay

2.4 季節(jié)分布

2.4.1 季節(jié)表層分布

膠州灣西南沿岸水域的表層水體中，在4月，水體中Hg的表層質(zhì)量濃度范圍為：0.006～0.019 μg/L；在7月，0.019～0.030 μg/L；在10月，0.013～0.021 μg/L。這表明在4月、7月和10月，水體中Hg的表層質(zhì)量濃度范圍變化不大，Hg的表層質(zhì)量濃度由高到低依次為7月、10月、4月。故得到水體中Hg的表層質(zhì)量濃度由高到低的季節(jié)變化為：夏季、秋季、春季。

2.4.2 季節(jié)底層分布

膠州灣西南沿岸水域的底層水體中，在4月，水體中Hg的底層含量范圍為0.005～0.007 μg/L；在7月，0.024～0.029 μg/L；在10月，0.020～0.032 μg/L。這表明在4月、7月和10月，水體中Hg的底層質(zhì)量濃度范圍變化也不大，Hg的底層質(zhì)量濃度由高到低依次為10月、7月、4月。因此，得到水體中Hg的底層質(zhì)量濃度由高到低的季節(jié)變化為：秋季、夏季、春季。

3 討 論

3.1 水 質(zhì)

4月、7月和10月份，膠州灣西南沿岸水域Hg質(zhì)量濃度范圍為：0.006～0.030 μg/L，優(yōu)于國家一類海水水質(zhì)標準(0.05 μg/L)。在6月，在膠州灣東部沿岸水域，有海泊河和李村河從灣的東北部入海，Hg質(zhì)量濃度范圍為：0.009～0.049 μg/L。說明在Hg質(zhì)量濃度方面，膠州灣西南沿岸水域比膠州灣東部沿岸水域的水質(zhì)更為清潔。

4月、6月、7月和10月份，Hg在膠州灣水體中的含量范圍為：0.006～0.049 μg/L，都沒有超過了國家一類海水的水質(zhì)標準。這表明在4月、6月、7月和10月膠州灣表層水質(zhì)，在整個水域符合國家一類海水水質(zhì)標準(0.05 μg/L)。表明在膠州灣整個水域，水質(zhì)清潔，沒有受到Hg的污染。

3.2 來 源

在膠州灣西南沿岸水域，在4月、7月和10月，表層Hg質(zhì)量濃度都比較低，7月表層Hg質(zhì)量濃度最高值達到0.030 μg/L。在膠州灣東部沿岸水域，在6月，表層Hg質(zhì)量濃度最高值達到0.049 μg/L。因此，在4月、6月、7月和10月，在膠州灣整個水域，Hg沒有污染源，只有一些質(zhì)量濃度低的來源。

膠州灣表層水域，Hg質(zhì)量濃度的分布展示了在春季、夏季、秋季，在膠州灣西南沿岸水域，Hg質(zhì)量濃度都非常低，這表明地表徑流直接輸送Hg入海。在膠州灣東部沿岸水域， 受入海河流的影響，Hg質(zhì)量濃度相對較高，這表明河流輸送Hg入海。這與1979年、1980年和1981年具有相同的分布[5-7]，揭示了膠州灣水域的Hg來源主要來自于東部近岸水域。

Hg來源是面來源，河流輸送Hg入海還是地表徑流直接輸送Hg入海，都展示了面來源的特征。

3.3 陸地遷移過程

在膠州灣西南沿岸水域，4月的Hg質(zhì)量濃度變化由近岸西南向東北方向遞減，在7月和10月，Hg質(zhì)量濃度變化剛好相反。這說明在4月，近岸水域還沒有受到陸地地表徑流輸送Hg的影響，等到了7月和10月，近岸水域受到了陸地地表徑流輸送Hg的影響。而且，Hg質(zhì)量濃度從4月的0.019 μg/L到7月的0.030 μg/L增加，從7月的0.030 μg/L到10月的0.021 μg/L下降。由于在膠州灣西南沿岸沒有入海的河流，可見，土壤中殘留的Hg通過地表徑流方式匯入近岸水域，而地表徑流是由雨季所決定的，在4月，雨季還沒有開始，在7月，雨季在強盛的時候，在10月，雨季快要結(jié)束了，故展示了在4月、7月和10月的Hg質(zhì)量濃度水平分布和季節(jié)變化。由于Hg通過地表徑流方式匯入近岸水域，于是，Hg的質(zhì)量濃度很低，在4月，Hg質(zhì)量濃度小于0.019 μg/L；在7月，小于0.030 μg/L；在10月，小于0.021 μg/L。

在膠州灣東部沿岸水域， 6月份的Hg質(zhì)量濃度變化展示以海泊河和李村河的兩個入?？谥g的近岸水域為中心，在膠州灣水體中基本上沿著李村河的河流方向，Hg的值在遞減。這表明土壤中殘留的Hg通過地表徑流方式匯入河流，由河流輸入近岸水域，水域Hg質(zhì)量濃度為0.049 μg/L，這與Hg通過地表徑流方式匯入近岸水域0.030 μg/L相比，要比較高。對此，Hg通過河流輸入近岸水域要比通過地表徑流直接輸入近岸水域的質(zhì)量濃度要高。在膠州灣東部近岸河口附近水域成為Hg的高質(zhì)量濃度區(qū)，這與1979、1980和1981年具有相同的分布[5-7]。

通過膠州灣西南沿岸水域，4月、7月和10月的Hg質(zhì)量濃度水平變化和季節(jié)變化，以及膠州灣東部沿岸水域， 6月的Hg質(zhì)量濃度水平變化，展示了Hg的陸地遷移過程，這也證實了1979、1980和1981年的Hg陸地遷移過程[5-7]。在夏季，輸入膠州灣水域的Hg質(zhì)量濃度與春季、秋季相比，相對較高。由雨季決定膠州灣沿岸水域Hg質(zhì)量濃度的變化。

3.4 水域遷移過程

在膠州灣的西南沿岸水域，從西南的近岸到東北的灣中心。

4月份，從西南的近岸到東北的灣中心，在表層，Hg質(zhì)量濃度沿梯度升高，說明雨季還沒有開始，地表徑流還沒有大量輸送Hg到近岸水域。而在底層，Hg質(zhì)量濃度沿梯度降低，這說明地表徑流輸送Hg的質(zhì)量濃度很低，在近岸就沉降到海底。這證實了Hg的沉降過程[5-6]表明重金屬Hg 隨河流或者地表徑流入海后，不易溶解，迅速由水相轉(zhuǎn)入固相，最終轉(zhuǎn)入沉積物中。

7月份，在表層，Hg質(zhì)量濃度沿梯度降低，說明雨季在強盛的時候，地表徑流輸送大量的Hg到近岸水域，一直到東北的灣中心。而在底層，Hg質(zhì)量濃度沿梯度升高，這說明地表徑流輸送Hg的質(zhì)量濃度比較高，隨著地表徑流的強有力輸送，一直到灣中心才沉降到海底。

10月份，在表層，Hg質(zhì)量濃度沿梯度降低，說明雨季快要結(jié)束了，地表徑流依然輸送大量的Hg到近岸水域，一直到東北的灣中心。而在底層，Hg質(zhì)量濃度沿梯度升高，這說明地表徑流輸送Hg的質(zhì)量濃度比較高，隨著地表徑流的強有力輸送，一直到灣中心才沉降到海底。

在4月、7月和10月，膠州灣西南沿岸水域的水體中，表層Hg的水平分布趨勢與底層的剛好相反。膠州灣表、底層水中Hg質(zhì)量濃度的分布變化證實了Hg的水域遷移過程[5-7]和水域遷移機制[8-9]。表明雨季還沒有開始(4月)，地表徑流還沒有大量輸送Hg到近岸水域。隨著雨季(5-11月)的到來，季節(jié)性的地表徑流變化，大量Hg被輸入膠州灣海域中。在水體中，顆粒物質(zhì)和生物體將Hg從表層帶到底層。由于輸送Hg的是地表徑流，表明了在表、底層的Hg質(zhì)量濃度沿梯度變化剛好相反。由于有雨季和沒有雨季的區(qū)別，表明了在表、底層的Hg質(zhì)量濃度是否有雨季，沿梯度變化剛好相反。

在1981年的4月、8月和11月，在膠州灣的灣口水域，從灣口內(nèi)側(cè)到灣口，再到灣口外側(cè)，Hg質(zhì)量濃度的表、底層水平分布趨勢是一致的[7]。而在1982年的4月、7月和10月，在膠州灣西南沿岸水域的水體中，表層Hg的水平分布趨勢與底層的剛好相反。這是因為在膠州灣的不同區(qū)域，其地理、地貌以及水流的方向、流速是不一樣的。

3.5 季節(jié)變化過程

膠州灣西南沿岸水域的表層水體中，由于地表徑流來輸送大量Hg到近岸水域，那么雨季決定膠州灣沿岸水域Hg質(zhì)量濃度的變化。在4月，雨季還沒有開始，輸入膠州灣水域的Hg質(zhì)量濃度就非常低，近岸水域Hg質(zhì)量濃度就很低。在7月，雨季在強盛的時候，輸入膠州灣水域的Hg質(zhì)量濃度就非常高，近岸水域Hg質(zhì)量濃度就很高。在10月，雨季快要結(jié)束了，但與4月的雨季還沒有開始比，地表徑流的輸送比較強，輸入膠州灣水域的Hg質(zhì)量濃度相對就比較高，近岸水域Hg質(zhì)量濃度相對就比較高。這樣，水體中Hg的表層質(zhì)量濃度由高到低依次為7月、10月、4月。相應的水體中Hg的表層質(zhì)量濃度由高到低的季節(jié)變化為：夏季、秋季、春季。

膠州灣西南沿岸水域的底層水體中，在4月，雨季還沒有開始，輸入膠州灣水域的Hg的質(zhì)量濃度就非常低，那么，水體中Hg的底層質(zhì)量濃度就非常的低。在7月，雨季在強盛的時候，輸入膠州灣水域的Hg濃度就非常高，于是，通過Hg的沉降過程，水體中Hg的質(zhì)量濃度就累加到很高。在10月，雨季快要結(jié)束了，地表徑流還在輸送，水體中Hg的底層質(zhì)量濃度就進一步累加到更高。這樣，水體中Hg的底層質(zhì)量濃度由高到低依次為10月、7月、4月。相應的水體中Hg的質(zhì)量濃度含量由高到低的季節(jié)變化為：秋季、夏季、春季。

1979年、1980年和1981年的Hg表層質(zhì)量濃度的季節(jié)變化[5-7]是一致的：在1 a中，春季Hg的表層質(zhì)量濃度比較高，夏季Hg的表層質(zhì)量濃度比較低，秋季更低?？墒?，1982年的Hg表層質(zhì)量濃度的季節(jié)變化與1979、1980和1981年是不一樣的。這是因為與1979、1980和1981年的相比較，1979、1980和1981年都是以河流輸送為主，而且輸送的Hg質(zhì)量濃度都非常高。而1982年的輸入主要以地表徑流輸送，而且輸送的Hg濃度都非常低。由此認為，1982年與1979、1980和1981年的不同在于：輸入膠州灣水域的Hg質(zhì)量濃度的不同，輸入的方式也不一樣。

4 結(jié) 論

在4月、6月、7月和10月，在膠州灣水體中的Hg質(zhì)量濃度范圍為：0.006～0.049 μg/L，都沒有超過了國家一類海水的水質(zhì)標準。這表明在4月、6月、7月和10月膠州灣表層水質(zhì)，在整個水域符合國家一類海水水質(zhì)標準(0.05 μg/L)。在Hg含量方面，膠州灣整個水域，水質(zhì)清潔，沒有受到Hg的污染。在4月、7月和10月，在膠州灣西南沿岸水域，水體中Hg的表層質(zhì)量濃度由高到低的季節(jié)變化為：夏季、秋季、春季，水體中Hg的底層質(zhì)量濃度由高到低的季節(jié)變化為：秋季、夏季、春季。這表明在4月、7月和10月，膠州灣表層水質(zhì)受到陸地地表徑流輸送Hg的影響，而膠州灣底層水質(zhì)受到累計沉降的效應。

在4月、6月、7月和10月，在膠州灣整個水域，Hg沒有污染源，只有一些輕微的來源，Hg來源是面來源。在膠州灣西南沿岸水域，地表徑流直接輸送Hg入海，Hg質(zhì)量濃度都非常低；在膠州灣東部沿岸水域，河流輸送Hg入海，Hg質(zhì)量濃度相對較高。

通過膠州灣西南沿岸水域，4月、7月和10月的Hg質(zhì)量濃度水平變化和季節(jié)變化，以及膠州灣東部沿岸水域， 6月的Hg質(zhì)量濃度水平變化，展示了Hg的陸地遷移過程，這也證實了1979、1980和1981年的Hg陸地遷移過程[[5-7]。在夏季，輸入膠州灣水域的Hg質(zhì)量濃度與春季、秋季相比，相對較高。由雨季決定膠州灣沿岸水域Hg質(zhì)量濃度的變化。

在4月、7月和10月，膠州灣西南沿岸水域的水體中，表層Hg的水平分布趨勢與底層的剛好相反，其表、底層的分布變化證實了Hg的水域遷移過程[5-7]和水域遷移機制[8-9]。在1981年的4月、8月和11月，在膠州灣的灣口水域，從灣口內(nèi)側(cè)到灣口，再到灣口外側(cè)，Hg質(zhì)量濃度的表、底層水平分布趨勢是一致的[7]。而在1982年的4月、7月和10月，在膠州灣西南沿岸水域的水體中，表層Hg的水平分布趨勢與底層的剛好相反。這是因為在膠州灣的不同區(qū)域，其地理、地貌以及水流的方向、流速是不一樣的。

1979、1980和1981年的Hg表層質(zhì)量濃度的季節(jié)變化[5-7]是一致的：在1 a中，春季Hg的表層質(zhì)量濃度比較高，夏季Hg的表層質(zhì)量濃度比較低，秋季更低。可是，1982年的Hg表層質(zhì)量濃度的季節(jié)變化與1979、1980和1981年是不一樣的：水體中Hg的表層質(zhì)量濃度由高到低的季節(jié)變化為：夏季、秋季、春季。這是因為與1979、1980和1981年的相比較，1979、1980和1981年都是以河流輸送為主，而且輸送的Hg質(zhì)量濃度都非常高。而1982年的輸入主要以地表徑流輸送，而且輸送的Hg質(zhì)量濃度都非常低。由此認為，1982與1979年、1980和1981年的不同在于：輸入膠州灣水域的Hg質(zhì)量濃度的不同，輸入的方式也不一樣。

在 1982年，在膠州灣整個水域，水質(zhì)清潔，沒有受到Hg的污染，只有一些輕微的來源。這樣，陸源污染物Hg的排放就大量的減少，無論從地表徑流直接輸送還是河流輸送，Hg質(zhì)量濃度都非常低。可見，Hg污染源的排放得到了控制，使膠州灣水域在Hg的水質(zhì)方面，得到大幅改善。因此，還需要進一步的努力，提高Hg利用效率，發(fā)揮資源的可持續(xù)利用。

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