歐先交 賴忠平 曾蘭華

1 (嘉應(yīng)學(xué)院地理科學(xué)與旅游學(xué)院 梅州 514015)

2 (中國科學(xué)院寒區(qū)旱區(qū)環(huán)境與工程研究所冰凍圈科學(xué)國家重點實驗室 蘭州 730000)

近十余年來，光釋光(OSL)技術(shù)已被應(yīng)用于冰川沉積物測年，取得了一定的進(jìn)展[1–11]。但也有不少問題，比如不完全曬退[2,3,7,8,12–15]、釋光敏感性低[3,13–16]和熱轉(zhuǎn)移效應(yīng)[16–18]等。傳統(tǒng)的大測片(直徑≥6 mm)石英 SAR法不能檢測出不完全曬退的顆粒[12]，而冰川沉積物中的石英顆粒釋光信號過弱也可能會影響小測片(直徑 1–3 mm)或單顆粒法的測試。長石顆粒比石英顆粒信號強(qiáng)得多[19]，但存在異常衰減[19]、更難曬退[19,20]等問題，因此，各種釋光方法至今都很難解決冰川沉積物等效劑量(De)的測試問題。本研究運(yùn)用單片再生劑量法(SAR)[21]結(jié)合標(biāo)準(zhǔn)生長曲線(SGC)[22]技術(shù)，嘗試石英大測片和小測片藍(lán)光釋光(BSL)、多礦物(長石)紅外釋光(IRSL)等不同方法對青藏高原東部冰川沉積物進(jìn)行De測試，并對幾種方法測試的結(jié)果進(jìn)行初步討論。

1 樣品采集與前處理

樣品采自青藏高原東部橫斷山脈西北部雀兒山北麓的竹慶盆地南側(cè)的硬普溝。雀兒山是沙魯里山的北支，平均海拔超過5000 m，呈西北-東南走向。山脈的主體在川西甘孜藏族自治州德格縣和甘孜縣境內(nèi)，是川藏交通要塞。川藏線(G318)從山脈中部穿過。構(gòu)造上，雀兒山是義敦島弧造山帶的北段，發(fā)育印支-喜馬拉雅期各類型花崗巖。如今仍發(fā)育有冰斗山谷冰川和山谷冰川。山頂面上及周圍的河谷和斷陷盆地中，保留有大量形態(tài)清晰的第四紀(jì)冰川地貌。硬普溝位于雀兒山北段主峰的北側(cè)，其上游仍發(fā)育現(xiàn)代冰川，冰川前方分布有現(xiàn)代冰川沉積、小冰期冰磧壟、新冰期冰磧壟和冰水階地。硬普溝U形谷口堆積了幾套末次冰期以及時代更老的冰磧壟，冰磧壟末端抵達(dá)竹慶鄉(xiāng)附近。在現(xiàn)代冰川沉積、新冰期和末次冰期冰磧壟上共采集6個光釋光測年樣品。采樣時將不銹鋼管砸入新鮮剖面，取出鋼管時用黑色塑料袋快速密封兩端。在暗室內(nèi)將鋼管兩側(cè)有可能曝光的部分樣品去除，剩余樣品用于實驗。

前處理在暗室微弱紅光條件下完成，其流程見圖1。首先過300 μm干篩去除過粗的顆粒，其余部分依次浸泡10%稀鹽酸和30%雙氧水，以去除碳酸鹽和有機(jī)質(zhì)。然后再過干篩提取38–63 μm粒組，一部分直接用于多礦物 IRSL測試，另一部分浸泡30%氟硅酸約3周，去除長石，獲取純石英樣品。最后滴入少量10%稀鹽酸去除樣品與氟硅酸反應(yīng)過程中產(chǎn)生的氟化物沉淀。所得石英的純度可用紅外檢測的方法鑒別，若紅外信號偏高則繼續(xù)浸泡氟硅酸，直至紅外信號消失或達(dá)到較低(IRSL/BSL<10%)的水平，該部分樣品用于石英BSL測試。在直徑為0.97 cm的不銹鋼測片上均勻涂一層硅膠，將樣品均勻粘附在直徑約6 mm或2/3 mm的范圍內(nèi)。

圖1 前處理流程圖Fig.1 Flow chart of pretreatment.

2 實驗方法

采用SAR結(jié)合SGC的程序測試De。首先，對每個樣品，制備6個樣片用于SAR法測試De，石英BSL測試流程見圖2。對同一個樣片，首先測其自然釋光信號強(qiáng)度(LN)，然后對其輻照5或6個已知的劑量(即再生劑量R)，并且分別測出它們對應(yīng)的釋光信號強(qiáng)度(L)。在每一個自然或再生劑量之后，都給一個較小的固定的輻照，即實驗劑量(Test dose, TD)，并測出它們對應(yīng)的釋光信號強(qiáng)度(T)，用于校正實驗過程中的感量變化，校正后的釋光信號強(qiáng)度(Lx/Tx)與再生劑量呈線性關(guān)系。將LN/TN插入這條曲線中可計算出相當(dāng)于自然釋光信號強(qiáng)度對應(yīng)的劑量值即為De。此外，在SAR程序最后還進(jìn)行紅外檢測(圖2中的下半部分)，多礦物IRSL的測試流程與石英BSL類似，不同之處是將40 s藍(lán)光激發(fā)換成100 s紅外激發(fā)，并且多礦物IRSL測試最后不需進(jìn)行紅外檢測。

用 SAR測試的結(jié)果對每個樣品分別建立一條標(biāo)準(zhǔn)生長曲線。在同樣的測試參數(shù)下再多測18個測片，但僅測試它們的自然劑量和實驗劑量的光釋光信號，即LN和TN。將經(jīng)過實驗劑量釋光信號校正后的自然光釋光信號(LN/TN)插入標(biāo)準(zhǔn)生長曲線中即可求得該樣片的De值。

實驗在丹麥Ris?實驗室生產(chǎn)的Ris? TL/OSL-DA-20熱釋光/光釋光儀上進(jìn)行。為減小預(yù)熱對相鄰樣片的影響，圓片間隔放置在釋光儀的轉(zhuǎn)盤上。預(yù)熱溫度選擇260oC，10 s，而實驗劑量的預(yù)熱溫度為220oC，10 s，輻照源為(90Sr/90Y)β源。石英樣品的激發(fā)光源選擇強(qiáng)度為 90%的藍(lán)光發(fā)光二極管(l=470±20 nm)，在 130oC 溫度條件下用藍(lán)光激發(fā)50 s。多礦物樣品的激發(fā)光源為紅外光(l=870±40 nm)，激發(fā)后的光信號經(jīng)7.5 mm的Hoya U-340濾鏡進(jìn)入9235QA光電倍增管內(nèi)被探測并記錄。

圖2 單片再生劑量法測試流程Fig.2 SAR procedure.

3 實驗結(jié)果及討論

3.1 石英大測片BSL釋光特征

圖3中的石英6 mm大測片BSL釋光特征曲線顯示，樣品的光釋光信號在藍(lán)光激發(fā)下的最初幾秒衰減很快(圖3C)，表明光釋光信號主要為石英快組分的貢獻(xiàn)。除YP001的感量變化為0.82外，其余樣品的感量變化均在可接受范圍(0.9–1.1)。劑量恢復(fù)實驗表明，SAR測試的De與實驗室所給已知劑量一致(比值在 0.90–0.98之間，平均值為 0.94)。YP001的熱轉(zhuǎn)移效應(yīng)稍高(12.8%)，其余樣品均較小，平均約為4.6%。樣品的生長曲線顯示，同一個樣品不同樣片的生長曲線很相似，可以建立一條SGC曲線(圖3A、B)。

圖3 樣品YP001的石英大測片BSL測試Fig.3 Quartz large aliquot BSL measurement of sample YP 001.

3.2 石英小測片BSL釋光特征

近年來小測片和單顆粒技術(shù)在冰川沉積物上應(yīng)用越來越多，是解決冰川沉積物較難曬退歸零的一種好方法[12]。我們嘗試用2或3 mm的小測片進(jìn)行了De測試，同樣運(yùn)用石英SAR結(jié)合SGC的方法。從衰退曲線(圖4C、圖5C)可以看出，小測片的釋光信號偏低。YP002、YP101和YP102的感量變化平均值較低，分別為0.88、0.63和0.79，其余樣品在可接受范圍之內(nèi)。YP001和YP102的熱轉(zhuǎn)移效應(yīng)分別為 41.3%和 11.1%，其余樣品熱轉(zhuǎn)移效應(yīng)較小，平均值為5.6%。并且各樣片的生長曲線非常分散，不利于建立SGC曲線(圖4A、B)。在此情況下測得的De誤差較大。但對于較老的樣品(YP301，圖5A、B)，不同樣片的生長曲線相對較為集中，可以建立一條SGC曲線。可能是由于老冰川沉積搬運(yùn)距離較長，曝光的機(jī)會增多，礦物顆粒曬退較為均勻的緣故。相反，年輕沉積搬運(yùn)距離較短，曝光的幾率低，礦物顆粒曬退不均，生長曲線較分散。

圖4 樣品YP001的石英小測片BSL測試Fig.4 Quartz small aliquot BSL measurement of sample YP001.

圖5 樣品YP301的石英小測片BSL測試Fig.5 Quartz small aliquot BSL measurement of sample YP301.

3.3 多礦物IRSL釋光特征

由于研究區(qū)石英的釋光信號較低，我們試圖探索多礦物(長石為主)作為測年材料的可行性。選擇3個年輕樣品(YP001，YP101和YP201)，提取中顆粒多礦物，運(yùn)用SAR結(jié)合SGC技術(shù)，采用大測片IRSL方法測試De。由圖6可見，衰減曲線顯示光信號衰退的速度較慢(圖6C)，是典型的長石信號。3個樣品的感量變化為 0.97–1.02，熱轉(zhuǎn)移效應(yīng)在2.2%–3.1%之間，均在可接受范圍。不同樣片的生長曲線非常集中，可建立非常理想的SGC曲線(圖6A、B)。

圖6 樣品YP001的多礦物IRSL測試Fig.6 Polymineral IRSL measurement of sample YP001.

3.4 討論

不同方法De測試結(jié)果見表1，本文討論的De采用SAR和SGC兩種結(jié)果的平均值。從表1中可以看出，除YP002石英大測片BSL測試外，SAR和SGC兩種技術(shù)測得的De值相近。De值無一例外地呈現(xiàn)一個規(guī)律：IRSL>大測片BSL>小測片BSL。

表1 不同方法測試的De值Table 1 De values determined by different methods.

大測片BSL的結(jié)果顯示，YP002、YP102分別為現(xiàn)代冰磧和新冰期(1–4 ka)冰磧，但測得的De分別為113 Gy和128 Gy，顯然嚴(yán)重高估，應(yīng)屬不完全曬退的結(jié)果。相反，YP001(現(xiàn)代冰水沉積)、YP101(新冰期冰磧)和 YP201(新冰期冰水沉積)的De分別為3、15和17 Gy，對應(yīng)的年代與地貌的年齡相當(dāng)(該地冰川沉積年劑量非常高，為6–9 Gy/ka)，曬退情況明顯較好。

對比大測片和小測片BSL的結(jié)果可知，前者的De值普遍高于后者，差值在1–64 Gy之間。仔細(xì)觀察不難發(fā)現(xiàn)，上述曬退情況較好的樣品(YP001、YP101和YP201)，大小測片BSL測試的結(jié)果相差較小，在 0.96–6.77 Gy之間。而曬退較差的樣品(YP002和YP102)，兩者相差較大，在60 Gy以上。而年代較老的YP301，差值也高達(dá)62 Gy。

對比IRSL與BSL的De結(jié)果表明，IRSL法De值分別比大測片BSL法偏高6–47 Gy和13–52 Gy。表明冰川沉積物中的長石比石英更難曬退歸零，這與其它類型沉積物相似[19,20,23]。

4 結(jié)語

無論是現(xiàn)代樣品還是老樣品，多礦物 IRSL都比BSL法的De值偏高，表明長石比石英更難曬退，而冰川沉積又是較難曝光的沉積類型，長石不完全曬退的問題可能更突出。此外，老樣品中的長石還面臨異常衰減的問題[19]。因此，對冰川沉積物釋光測年，目前條件下石英比長石更理想。

從測試結(jié)果看，本研究中現(xiàn)代樣品和年輕樣品小測片測試的De值比大測片較小，似乎更接近樣品的真實埋藏劑量。但從測試過程看，不同大測片測得的De值和生長曲線都較為集中，可以建立較好的SGC曲線。而小測片測得的De值差別很大，非常分散，感量變化的校正不太理想，生長曲線也顯得很分散，很難建立令人信服的SGC曲線。在此測試條件下，小測片測得的De值誤差較大，此種情況下尚不能斷定小測片的優(yōu)勢。大、小測片所測De值產(chǎn)生差別的機(jī)制和原因目前仍不清楚，本文對這兩種測片的De值進(jìn)行了算術(shù)平均值的比較。因為測試的樣片數(shù)量有限，不排除統(tǒng)計誤差造成了兩者的差別。

由于一個大測片中含有數(shù)萬個中顆粒[12]，對于區(qū)分樣品中不同程度曬退的顆粒，大測片測試顯然無能為力。從樣品YP002和YP102的測試看，小測片似乎也未能完全解決曬退不良樣品的De測試問題。究其原因，2/3 mm的樣片上畢竟仍有數(shù)以千計的中顆粒[12]，很難避免均一化。因此，對于曬退程度非常不均勻的樣品，小測片能在一定程度上減少均一化的影響。但只有把測片做到僅很少顆粒，甚至單顆粒技術(shù)，才能較好區(qū)分不同曬退程度的顆粒。不過，對于該地非常暗淡的年輕冰川沉積樣品，顯然很難再繼續(xù)減少顆粒數(shù)量。

從初步的測試結(jié)果看，傳統(tǒng)的石英大測片測試曝光程度較好的冰川沉積是可行的。但由于不能區(qū)分不同曝光程度的顆粒，因此，對不均勻曝光樣品的測試仍有問題。石英小測片法以及單顆粒法可以區(qū)分不完全曬退的顆粒，但面臨的問題是冰川沉積樣品的釋光敏感性低，數(shù)量太少的礦物顆粒激發(fā)的釋光信號很弱，可能會導(dǎo)致測試誤差較大。此問題在測試年輕樣品的時候尤其突出，如能解決此問題，則小測片和單顆粒法將是目前最理想的方法。對于年代較老(數(shù)千年以上)的第四紀(jì)冰川沉積樣品，由于搬運(yùn)距離較長，經(jīng)歷了多次埋藏-曝光旋回，樣品的敏感性及其釋光信號強(qiáng)度可能是足夠的，小測片或單顆粒法應(yīng)用于第四紀(jì)冰川測年還是可行的。對于冰川沉積樣品來說，不均勻曬退是最突出的問題，因此，小測片和單顆粒技術(shù)的應(yīng)用應(yīng)該是大勢所趨。如何解決釋光敏感性低和釋光信號弱帶來的測試問題，今后需要更多研究。

1 Alexanderson H, Murray A S. Luminescence signals from modern sediments in a glaciated bay, NW Svalbard[J].Quaternary Geochronology, 2012, 10: 250–256

2 Klasen N, Fiebig M, Preusser F,et al.Luminescence dating of proglacial sediments from the Eastern Alps[J].Quaternary International, 2007, 164–165: 21–32

3 Lukas S, Spencer J Q G, Robinson R A J,et al.Problems associated with luminescence dating of Late Quaternary glacial sediments in the NW Scottish highlands[J].Quaternary Geochronology, 2007, 2(1–4): 243–248

4 Ou X J, Xu L B, Lai Z P,et al.Potential of quartz OSL dating on moraine deposits from eastern Tibetan Plateau using SAR protocol[J]. Quaternary Geochronology, 2010,5(2–3): 257–262

5 Richards B W M, Owen L A, Rhodes E J. Timing of Late Quaternary glaciations in the Himalayas of northern Pakistan[J]. Journal of Quaternary Science, 2000, 15(3):283–297

6 Richards B W M, Benn D I, Owen L A,et al.Timing of late Quaternary glaciations south of Mount Everest in the Khumbu Himal, Nepal[J]. Geological Society of America Bulletin, 2000, 112(10): 1621–1632

7 Spencer J Q, Owen L A. Optically stimulated luminescence dating of Late Quaternary glaciogenic sediments in the upper Hunza valley: validating the timing of glaciation and assessing dating methods[J].Quaternary Science Reviews, 2004, 23(1–2): 175–191

8 Tsukamoto S, Asahi K, Watanabe T,et al.Timing of past glaciations in Kanchenjunga Himal, Nepal by optically stimulated luminescence dating of tills[J]. Quaternary International, 2002, 97–98: 57–67

9 Xu X, Yang J, Dong G,et al.OSL dating of glacier extent during the Last Glacial and the Kanas Lake basin formation in Kanas River valley, Altai Mountains, China[J]. Geomorphology, 2009, 112(3–4): 306–317

10 Zhao J, Lai Z, Liu S,et al.OSL and ESR dating of glacial deposits and its implications for glacial landform evolution in the Bogeda Peak area, Tianshan range, China[J]. Quaternary Geochronology, 2012, 10: 237–243

11 Zhang W, Niu Y B, Yan L,et al.Late Pleistocene glaciation of the Changbai Mountains in northeastern China[J]. Chinese Science Bulletin, 2008, 53(17): 2672–2684

12 Duller G A T. Single-grain optical dating of Quaternary sediments: why aliquot size matters in luminescence dating[J]. Boreas, 2008, 37(4): 589–612

13 Fuchs M, Owen L A. Luminescence dating of glacial and associated sediments: review, recommendations and future directions[J]. Boreas, 2008, 37(4): 636–659

14 Richards B W M. Luminescence dating of Quaternary sediments in the Himalaya and High Asia: a practical guide to its use and limitations for constraining the timing of glaciation[J]. Quaternary International, 2000, 65–66:49–61

15 Thrasher I M, Mauz B, Chiverrell R C,et al.Luminescence dating of glaciofluvial deposits: A review[J]. Earth-Science Reviews, 2009, 97(1–4): 133–146

16 Preusser F, Ramseyer K, Schluchter C. Characterisation of low OSL intensity quartz from the New Zealand Alps[J].Radiation Measurements, 2006, 41(7–8): 871–877

17 Rhodes E J, Bailey R M. The effect of thermal transfer on the zeroing of the luminescence of quartz from recent glaciofluvial sediments[J]. Quaternary Science Reviews,1997, 16(3–5): 291–298

18 Rhodes E J. Observations of thermal transfer OSL signals in glacigenic quartz[J]. Radiation Measurements, 2000,32(5–6): 595–602

19 Aitken M J. An introduction to optical dating[M]. Oxford:Oxford University Press, 1998

20 Godfrey-Smith D, Huntley D J, Chen W H. Optical dating studies of quartz and feldspar sediment extracts[J].Quaternary Science Reviews, 1988, 7: 373–380

21 Murray A S, Wintle A G. Luminescence dating of quartz using an improved single-aliquot regenerative-dose protocol[J]. Radiation Measurements, 2000, 32(1): 57–73

22 Roberts H, Duller G A T. Standardised growth curves for optical dating of sediment using multiple-grain aliquots[J].Radiation Measurements, 2004, 38(2): 241–252

23 趙華, 盧演儔, 王成敏, 等.水成沉積物釋光測年研究進(jìn)展與展望[J]. 核技術(shù), 2011, 34(2): 82–86 ZHAO Hua, LU Yanchou, WANG Chengmin,et al. A review of OSL dating for water-laid deposits: progress and prospect[J]. Nuclear Techniques, 2011, 34(2): 82–86