郭朝斌，張可霓，凌璐璐

（1. 北京師范大學(xué)水科學(xué)研究院，北京 100875；2. 地下水污染控制與修復(fù)教育部工程研究中心，北京 100875）

天然氣水合物數(shù)值模擬方法及其應(yīng)用

郭朝斌1,2，張可霓1,2，凌璐璐1,2

（1. 北京師范大學(xué)水科學(xué)研究院，北京 100875；2. 地下水污染控制與修復(fù)教育部工程研究中心，北京 100875）

在開采天然氣水合物前有必要用數(shù)值模擬方法對(duì)其形成或分解的規(guī)律進(jìn)行研究以及對(duì)開采方案進(jìn)行評(píng)估。數(shù)值模擬可根據(jù)野外和室內(nèi)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，定量計(jì)算壓力、溫度和天然氣水合物的動(dòng)力學(xué)轉(zhuǎn)換關(guān)系，評(píng)價(jià)天然氣水合物的開采潛力，從而預(yù)測(cè)復(fù)雜系統(tǒng)的熱物理動(dòng)力過程。TOUGH+HYDRATE因其能夠模擬水合物分解的多組分多相流過程，較其他軟件相對(duì)成熟而得到廣泛應(yīng)用。概述其模擬的基本原理和方法，總結(jié)利用該軟件模擬包括降壓、注熱以及降壓和注熱相結(jié)合等方法的應(yīng)用實(shí)例，結(jié)合我國天然氣水合物調(diào)查與研究現(xiàn)狀提出數(shù)值模擬方面的工作建議。

天然氣水合物；多組分多相流；數(shù)值模擬；TOUGH+HYDRATE軟件

天然氣水合物是由天然氣與水在高壓低溫條件下形成的類冰狀結(jié)晶物質(zhì)，因其外觀似冰且遇火即可燃燒，故又稱為“可燃冰”、“氣冰”、“固體瓦斯”。在標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下，一單位體積天然氣水合物的分解最多可產(chǎn)生164單位體積的甲烷氣體，因而其是一種重要的未來潛在能源。天然氣水合物是20世紀(jì)科學(xué)考察中發(fā)現(xiàn)的一種新的礦產(chǎn)資源，主要分布在大陸永久凍土、島嶼的斜坡地帶、活動(dòng)和被動(dòng)大陸邊緣的隆起處、極地大陸架以及海洋和一些內(nèi)陸湖的深水環(huán)境。

有關(guān)學(xué)者估計(jì)，全球天然氣水合物中的碳含量是當(dāng)前已探明儲(chǔ)量的所有化石燃料（包括石油、天然氣和煤）中碳總和的兩倍。作為高效、儲(chǔ)量巨大的新型能源，其廣闊的開發(fā)前景引起世界上很多國家的關(guān)注和重視，相繼開展勘查與研究。美、日等國已在各自海域發(fā)現(xiàn)并開采出天然氣水合物。自1999年開始，中國先后在南海、東海、陸上凍土區(qū)和國際海底區(qū)域開展天然氣水合物的調(diào)查研究，陸續(xù)發(fā)現(xiàn)了一系列地質(zhì)、地球物理和地球化學(xué)異常標(biāo)志，并在南海北部神狐地區(qū)、祁連山凍土區(qū)等地成功獲取水合物實(shí)物樣品，取得了找礦工作的重大突破[1]。據(jù)測(cè)算，中國南海天然氣水合物的資源量為700億噸油當(dāng)量，約相當(dāng)于中國陸上石油與天然氣資源量總數(shù)的二分之一。而在我國祁連山凍土區(qū)鉆探獲取天然氣水合物，是世界中低緯度高山凍土區(qū)首次發(fā)現(xiàn)，具有重大的科研、經(jīng)濟(jì)與戰(zhàn)略意義[2]。

目前開采天然氣水合物的方法主要有降壓法、注熱法、化學(xué)試劑法以及這些方法的綜合。數(shù)值模擬可以充分利用野外和室內(nèi)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，定量計(jì)算壓力、溫度和天然氣水合物的動(dòng)力學(xué)轉(zhuǎn)換關(guān)系，評(píng)價(jià)天然氣水合物的開采潛力，從而預(yù)測(cè)復(fù)雜系統(tǒng)的熱—物理動(dòng)力過程[3,4]。數(shù)值模擬有助于全面認(rèn)識(shí)開發(fā)過程中各因素的敏感性，對(duì)水合物的產(chǎn)氣量進(jìn)行定量估算，可為開采方案的確定提供科學(xué)依據(jù)，是對(duì)天然氣水合物開采方案進(jìn)行評(píng)價(jià)的一種重要手段。

本文概要闡述天然氣水合物數(shù)值模擬的原理與方法，并結(jié)合我國在南海等地區(qū)開展的相關(guān)調(diào)查研究，介紹其實(shí)際應(yīng)用。

1 數(shù)值模擬的研發(fā)及其特點(diǎn)

隨著世界各國對(duì)天然氣水合物日益重視，天然氣水合物開采模擬研究得到了快速發(fā)展。目前國際上比較知名的天然氣水合物模擬器包括：MH21-HYDRES、STOMP-HYD、CMG-STARS、HydrResSim、TOUGH+HYDRATE等。

MH21-HYDRES是日本企業(yè)、政府和學(xué)術(shù)界聯(lián)合對(duì)甲烷水合物的研究項(xiàng)目MH21第一階段研發(fā)的大型模擬器，可以模擬熱激發(fā)法、降壓法以及各種方法相互結(jié)合的方法開采甲烷的過程。該模擬器可適用于三維笛卡兒坐標(biāo)系或者二維徑向坐標(biāo)系下動(dòng)態(tài)網(wǎng)格加密、4種組分（甲烷、水、甲醇和鹽分）、5種相態(tài)（氣相、液相、冰相、水合物相、鹽）的狀況。為減少計(jì)算量，該模擬器的網(wǎng)格剖分一般比較粗，由此也容易產(chǎn)生數(shù)值誤差，這是該模擬器存在的不足。一般通過在局部重點(diǎn)區(qū)域應(yīng)用動(dòng)態(tài)網(wǎng)格加密方法，來減少計(jì)算量和保證計(jì)算精度。

STOMP-HYD是由西北太平洋國家實(shí)驗(yàn)室（PNNL）在1996年由美國能源部支持研發(fā)而成，用來模擬地下多相流體的運(yùn)動(dòng)和變化規(guī)律。其可模擬平衡模型和動(dòng)力學(xué)模型下的水合物的形成和分解，主要用到4個(gè)質(zhì)量守恒方程和1個(gè)能量守恒方程，水合物、冰、析出鹽和客體介質(zhì)等被當(dāng)作非移動(dòng)相[5]。

CMG-STARS由加拿大CMG公司(Computer Modelling Group Ltd)研發(fā)，可用于三組流動(dòng)、多組分流體的流動(dòng)模擬。

TOUGH+HYDRATE是由美國伯克利國家實(shí)驗(yàn)室（LBNL）研發(fā)的TOUGH+家族中模擬天然氣水合物的軟件，其能模擬多組分（包括添加劑）以及多種相態(tài)，并不斷改進(jìn)和完善，使其在天然氣水合物模擬方面具有較強(qiáng)優(yōu)勢(shì)，應(yīng)用也更廣。

1998年，美國勞倫斯伯克利國家實(shí)驗(yàn)室的Moridis在通用多相滲流模擬計(jì)算軟件TOUGH2的基礎(chǔ)上，發(fā)展了模擬水合物的模塊EOSHYDR，可以對(duì)凍土層和海洋地層中平衡狀態(tài)下的游離的甲烷水合物的進(jìn)行簡(jiǎn)單模擬。

2003年，Moridis對(duì)EOSHYDR進(jìn)行改善和增強(qiáng)，發(fā)布了同樣基于TOUGH2的EOSHYDR2模塊，可模擬平衡和動(dòng)力學(xué)狀態(tài)下的二元水合物。

2005年，Moridis進(jìn)一步改進(jìn)模型，發(fā)展為TOUGHFx/HYDRATE軟件，并提供了水合物形成和分解的平衡和動(dòng)力學(xué)模型。模型中考慮四相（氣相、液相、冰相、水合物相）、9組分（水合物、水、天然甲烷、水合物分解出來的甲烷、第二種碳?xì)浣M分、鹽、水溶性抑制劑與組分熱焓等），各組分存在于各相中。該模型可以剖析在降壓、注熱、加入抑制劑等條件下水合物分解的機(jī)理，可描述在非絕熱條件下水合物分解和形成的過程。其能夠比較準(zhǔn)確地刻畫溫度、壓力等多重參數(shù)及其變化下，水合物在地層中的運(yùn)動(dòng)過程。

2008年發(fā)展成TOUGH+HYDRATE，其是繼TOUGH2之后的新一代通用模擬器，用于對(duì)含有水合物的地質(zhì)環(huán)境系統(tǒng)的模擬。在天然氣水合物沉積層中，如永久凍土層和深海沉積層，只要滿足達(dá)西定律，通過對(duì)質(zhì)能平衡方程耦合的求解，TOUGH+HYDRATE能模擬非等溫條件下水合物分解、相態(tài)的變化、流體和熱流的流動(dòng)情況[6]。

TOUGH+HYDRATE包含了兩個(gè)模型，分別是對(duì)水合物的形成分解的平衡模型和動(dòng)力學(xué)模型。模型可對(duì)水、天然氣、天然氣水合物、可溶性的抑制劑等四個(gè)質(zhì)量組分，以及氣相、液相、冰相和水合物相等四種可能的相態(tài)的分析與模擬。其采用標(biāo)準(zhǔn)FORTRAN95編寫而成，新的代碼采用面向?qū)ο蟮木幊碳夹g(shù)，并利用動(dòng)態(tài)內(nèi)存分布，有效地減少了空間的需求。

由張可霓等開發(fā)的pT+H軟件是TOUGH+HYDRATE的并行版本，可以模擬包括水合物、水、甲烷、鹽、添加劑、熱等涉及26種可能相態(tài)的多組分運(yùn)移[7]。pT+H軟件既可以模擬平衡和動(dòng)態(tài)分解過程，又可以模擬可能的降壓、熱、添加劑以及混合情況的分解過程，可在超大規(guī)模計(jì)算機(jī)系統(tǒng)中進(jìn)行并行計(jì)算，是模擬器的理想選擇。在pT+H中利用域分解技術(shù)和MPI(message passing interface)實(shí)現(xiàn)并行計(jì)算。利用METIS軟件中的劃分算法，將模擬區(qū)域劃分成子區(qū)域。在多核或多CPU電腦中，每一個(gè)核/CPU處理一個(gè)劃分出來的子區(qū)域，將一個(gè)大區(qū)域劃分成子區(qū)域并由多個(gè)核/CPU進(jìn)行熱動(dòng)力學(xué)變量的計(jì)算，從而極大地提高了計(jì)算效率。另外，pT+H中用Aztec并行線性求解器求解局部線性方程。并行計(jì)算的高效性和靈活性，使pT+H能夠模擬大規(guī)模的實(shí)際場(chǎng)地。

下文將主要基于TOUGH+HYDRATE，介紹數(shù)值模擬的基本原理、方法與應(yīng)用實(shí)踐。

2 數(shù)值模擬基本原理與方法

2.1 組分和相態(tài)

數(shù)值模擬可分析模擬的組分包括水合物(h)、水(w)、甲烷(m)、水溶性抑制劑(i)、熱( )等，所用的天然氣水合物的相態(tài)圖如圖1所示[6]。在相圖中，當(dāng)溫度為273.2K、壓力達(dá)到2.3MPa時(shí)，會(huì)出現(xiàn)四相點(diǎn)（臨界點(diǎn)），即圖中的Q1點(diǎn)。

圖1 天然氣水合物相態(tài)圖Fig.1 Phase diagram of natural gas hydrate

在數(shù)值模擬中，通過幾個(gè)主變量來描述系統(tǒng)的熱動(dòng)力學(xué)狀態(tài)，其它的次變量通過與主變量的關(guān)系進(jìn)行求解得出。T+H中共有26種相及相組合，其中13種為水合物平衡反應(yīng)的相態(tài)，13種和動(dòng)力學(xué)反應(yīng)相關(guān)。對(duì)于有抑制劑的系統(tǒng)，則增加關(guān)于抑制劑的主變量即抑制劑在液相中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)。無抑制劑系統(tǒng)在各相態(tài)組合情況下的主變量如表1所示。

表1 平衡狀態(tài)下天然氣水合物模擬中的主變量Table 1 Primary variables in equilibrium hydrate simulations without inhibitor

2.2 控制方程和輔助方程

將模擬區(qū)域通過積分有限差分法進(jìn)行離散，在通過積分有限差分法分割的每個(gè)網(wǎng)格中都滿足質(zhì)量和能量守恒方程。

其中，積分區(qū)域Vn為所考察區(qū)域的任意的一個(gè)子區(qū)域，該子區(qū)域以為邊界。式左中的Mk表示單位體積的質(zhì)量，其上標(biāo)k視不同對(duì)象而定，對(duì)水合物成分k即h，水則為w，甲烷m，水溶性抑制劑i，熱組分θ。F為通量項(xiàng)，q為源匯項(xiàng)。

數(shù)值模擬中包含平衡模型和動(dòng)力學(xué)模型，A、G、H、I分別代表液相、氣相、水合物相和冰相。在平衡模型中，

式中：?為孔隙度，ρβ為相β的密度，Sβ為相β的飽和度，Xβ

k為相β中各組分質(zhì)量分?jǐn)?shù)。

在動(dòng)力學(xué)模型中下，

通量項(xiàng)；

源匯項(xiàng)；

除滿足主要控制方程外，還需要滿足一些輔助方程：

流體飽和度總和為1：

與β相中的k成分質(zhì)量分?jǐn)?shù)之和為1：

在多相流體的模擬中，由于流體的物理性質(zhì)隨著熱力學(xué)參數(shù)（溫度、壓力、組分質(zhì)量分?jǐn)?shù)）而改變，相對(duì)滲透系數(shù)與毛細(xì)壓力是飽和度的函數(shù)。在數(shù)值模擬中，常用到9種毛細(xì)壓力—飽和度的關(guān)系曲線，包含線性關(guān)系曲線、Pickens模型、Narasimhan模型、Milly模型、Udell and Fitch模型、Van Genuchten模型和Brooks-Corey模型等。經(jīng)常采用的Van Genuchten模型為：

式中，Pcap表示液相毛細(xì)壓力，滿足-Pmax≤Pcap≤0的限制條件；λ為模型擬合參數(shù)。

式中，S*表示有效水飽和度、S1r表示殘余水飽和度、S1s表示飽和水飽和度。

對(duì)于相對(duì)滲透率和飽和度之間的關(guān)系，也有9種關(guān)系模型，如線性模型、Pickens模型、Corey模型、Grant模型、Van Genuchten-Mualem模型等。其中Van Genuchten-Mualem模型為：

式中，kr1為液相相對(duì)滲透率、krg為氣相相對(duì)滲透率。

式中，Sgr為殘余氣飽和度。

2.3 空間和時(shí)間離散

數(shù)值模擬中需要對(duì)模擬區(qū)域進(jìn)行離散，通常采用積分有限差分法進(jìn)行空間離散，其可將模擬區(qū)域離散成任意形狀的多面體。在計(jì)算過程中，只需獲得單元的體積、相鄰兩網(wǎng)格的接觸面積與距離以及它們之間連線與垂向的交角等相關(guān)參數(shù)。在處理任意形狀的單元時(shí)不必考慮坐標(biāo)系統(tǒng)，同時(shí)也不受單元塊鄰近單元數(shù)限制。

圖2中，Anm為表面，F(xiàn)nm為組分F通過Anm表面的平均值。

圖2 積分差分法中空間離散和流動(dòng)項(xiàng)計(jì)算示意Fig.2 Space discretization and geometry data in the integral finite difference method

時(shí)間采用一階有限差分離散。時(shí)間和空間的離散結(jié)果用殘差方程的形式表示為：

其中，xt表示t時(shí)刻的主變量，表示在區(qū)域n范圍內(nèi)的k組分的殘差，Vn表示區(qū)域n的體積，M表示組分單位體積的質(zhì)量或者熱能。求解非線性方程，采用Newton-Raphson迭代求解。

3 數(shù)值模擬技術(shù)應(yīng)用實(shí)踐

數(shù)值模擬技術(shù)已在天然氣水合物的調(diào)查研究方面得到廣泛應(yīng)用，發(fā)揮了重要作用。我國在此領(lǐng)域也有長足進(jìn)步，成果豐碩。

有關(guān)學(xué)者通過數(shù)值模擬方法對(duì)南海神狐區(qū)域的產(chǎn)氣量潛力進(jìn)行了評(píng)估[8,9]。吳能友等根據(jù)神狐海域有鉆孔確定的含水合物區(qū)的各種參數(shù)，認(rèn)為在50%概率條件下，該區(qū)水合物資源量約為160×108m3[10]。

李小森等針對(duì)深海條件下天然氣水合物礦藏的單井降壓法開采，對(duì)開采過程和甲烷氣體擴(kuò)散進(jìn)行了數(shù)值模擬[11,12]。結(jié)果表明，開采中井口產(chǎn)氣速率是一個(gè)升高—降低—波動(dòng)升高的過程，水合物分解產(chǎn)生的氣體有一部分通過上蓋層溢出，在一定程度上將增加大氣中溫室氣體含量；開采初期水合物分解速率降低的主要原因是由于水合物分解產(chǎn)生的甲烷氣體在地層中大量累積，后期分解速率產(chǎn)生波動(dòng)則是因?yàn)榘l(fā)生了“氣穴現(xiàn)象”；在井口附近，因壓力變化較快，致使水合物分解最為劇烈。

胡立堂等針對(duì)南海神狐海域天然氣水合物特征，利用pT+H軟件和水平井技術(shù)對(duì)SH2站位天然氣水合物開采進(jìn)行了模擬研究，討論了單純注熱和注熱與降壓結(jié)合兩種模式下的水合物開采效果[13]。結(jié)果認(rèn)為，單純提高注水溫度對(duì)于CH4產(chǎn)氣量沒有明顯改善，因此開采時(shí)選擇適宜溫度即可；溫度太低時(shí)可能形成二次水合物，不利于后期開采，而溫度太高也不經(jīng)濟(jì)；注熱降壓比單純注熱開采的效果有較大改善，可作為神狐海域天然氣水合物開發(fā)利用的優(yōu)選方案。

張可霓等根據(jù)南海神狐海域SH2鉆探數(shù)據(jù)，利用多個(gè)水平井進(jìn)行注熱和降壓相結(jié)合開采方案進(jìn)行模擬研究[14]。網(wǎng)格剖分如圖3所示，圖4為注熱溫度50℃的方案中不同時(shí)間水合物飽和度的分布模擬結(jié)果。注熱對(duì)注入井附近水合物飽和度分布影響較大，早期的分解主要集中在注入井附近，逐漸形成圓柱狀飽和度分布。在經(jīng)過近一年的產(chǎn)氣后，分解前緣接近產(chǎn)氣井。在產(chǎn)氣井附近的壓降同樣引起產(chǎn)氣井附近小范圍水合物的分解。在兩種方法引起水合物分解邊緣相遇時(shí)，產(chǎn)氣率達(dá)到峰值。由模擬結(jié)果可知，產(chǎn)氣井附近的小尺度壓降對(duì)水合物分解的影響范圍有限。

圖3 雙井方案二維網(wǎng)格剖分示意圖Fig.3 2D model mesh for the two-well gas production system

圖4 注熱開采與降壓開采綜合方案水合物飽和度分布模擬熱量通過下部井注入50℃的水Fig.4 Evaluation of hydrate saturation distribution during gas production with heat stimulation from the hydrate accumulations. Heat was injected by applying a constant temperature of 50°C at the lower well

數(shù)值模擬技術(shù)還可為鉆井施工方案提供支持。寧伏龍等利用數(shù)值模擬，分析了水基鉆井液侵入海洋含水合物地層過程及其對(duì)井周地層的影響[15]。據(jù)此初步掌握了在過平衡鉆井條件下，當(dāng)鉆井液溫度高于地層水合物穩(wěn)定溫度時(shí)，鉆井液侵入含水合物地層的基本特征。

4 結(jié)語

數(shù)值模擬是對(duì)天然氣水合物開采方案進(jìn)行比選與評(píng)價(jià)的重要手段，能夠針對(duì)多組分多相流的模擬技術(shù)得到廣泛應(yīng)用。隨著我國在天然氣水合物勘查方面取得重大突破，有必要在借鑒國外先進(jìn)模擬技術(shù)的同時(shí)，研發(fā)具有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的實(shí)用軟件和分析系統(tǒng)，以促進(jìn)天然氣水合物的開發(fā)利用。

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Numerical Simulation Methods and their Application to Natural Gas Hydrate Exploration

GUO Chao-Bin1,2, ZHANG Ke-Ni1,2, LING Lu-Lu1,2
(1.College of Water Science, Beijing Normal University ,Beijing 100875, China;
2. Engineering Research Center for Groundwater Pollution Control and Remediation, Ministry of Education, Beijing 100875, China)

Before drilling for natural gas hydrate (NGH), it is necessary to use a numerical simulation method to study its formation and/or decomposition, and to identify a suitable scheme for its exploration. According to both field and laboratory experimental data, numerical simulations can be used to quantitatively calculate the dynamic transformation relationships among pressure, temperature, and NGH, and to evaluate the potential for NGH production by predicting the thermal physical dynamic processes involved in its occurrence. The TOUGH+HYDRATE software is used to simulate the decomposition process of NGH with respect to multicomponent and multiphase flow. The basic principles and methods used in the software are described, and an example is given of the application of simulations using the software, including depressurization, thermal stimulation, and the combination of both. The paper discusses current research and numerical simulation work being conducted with regard to investigations of NGH in China.

natural gas hydrate; multicomponent and multiphase flow; numerical simulation; TOUGH+HYDRATE software

P744.4

A

2095-1329(2013)02-0071-05

10.3969/j.issn.2095-1329.2013.02.017

2013-03-19

2013-05-04

郭朝斌(1989-),男,碩士生,主要從事多相流體數(shù)值模擬研究.

電子郵箱：cugbgcb@163.com

聯(lián)系電話：18901289515

國家能源應(yīng)用技術(shù)及工程示范項(xiàng)目(NY20111102-1)