劉歌 曹新鑫* 羅四海 何小芳，2，

(1，河南理工大學材料科學與工程學院2，東南大學材料科學與工程學院)

前言

PA6是工程塑料中開發(fā)最早的品種，是目前聚酰胺塑料中產量最大的品種之一。它具有彈性好、力學強度高、韌性好、耐磨和自潤滑性優(yōu)良、耐油性和化學穩(wěn)定性好、易于成型加工等優(yōu)良的綜合性能，而被廣泛應用于汽車、電子電氣、機械等領域。然而PA6分子很強的極性使其具有較強的吸水性，導致產品尺寸穩(wěn)定性差、耐強酸強堿性差、干態(tài)和低溫沖擊強度低等缺陷，限制了其應用。隨著科學技術的不斷進步，各種應用領域尤其汽車制造業(yè)、電子工業(yè)、航空工業(yè)等，對工程塑料性能的要求越來越高，PA6自身的優(yōu)點已遠遠不能滿足要求，因此國內外對PA6進行了大量的改性研究。目前，在研究 PA6高導電性［1－3］、高阻隔［4］、低吸濕［5］等方面取得了一定的進展，本文主要就改善PA6的力學性能方面展開綜述。

1 與通用塑料共混

1.1 PA6/PE

PE 與PA6共混能顯著提高PA6的力學性能、耐熱性、耐油性，特別能使PA6的吸水率大大降低，提高尺寸穩(wěn)定性。但PA6和PE熱力學上不相容，必須通過增容劑來提高兩相界面的粘接力，提高相容性。一般采用馬來酸酐(MAH)接枝PE的較多。在PE分子鏈上引人酸酐基團如MAH后再與PE熔融共混，這些活性基團可與PA6末端的氨基實現(xiàn)反應增容，提高兩相界面粘結力，改善共混性能。

敖玉輝等［6］發(fā)現(xiàn)增容劑 HDPE －g－MAH(高密度聚乙烯與MAH的接枝物)的加入會明顯提高PA6/PE共混材料的拉伸強度，當增容劑含量小于8g/100g時拉伸強度增強顯著，大于8g/100g后增強趨勢變緩。當增容劑用量一定(2g/100g)時，PA6含量由10g/100g變化到20g/100g時，共混材料的拉伸強度由20.25MPa增加到20.80MPa，PA6含量變化為25g/100g時其拉伸強度顯著降低為19.90MPa。Li等［7］發(fā)現(xiàn)隨著 POE － g － MAH(乙烯－辛烯接枝MAH)的加入，共混物中PA6相的粒徑減小，粒徑分布比較均勻，相界面變得模糊。這是由于POE－g－MAH與PA6在熔融過程中發(fā)生了化學反應，改善了共混物的相容性。袁園等［8］以POE－g－MAH作為增容劑采用熔融擠出法制備HDPE/PA6共混物。發(fā)現(xiàn)共混物的沖擊強度隨著POE－g－MAH用量的增加而增加，當增容劑的質量分數(shù)為2.5%時拉伸強度最大為36.7KJ/m2。郝艷芝等［9］制備不同配比 HDPE/PA6、UHMWPE/PA6和PTFE/PA6共混復合材料。用顯微鏡對拉伸斷面分析表明:增容劑POE－g－MAH作用下，HDPE/PA6復合材料相容性最好。共混材料配比也影響共混體系的相容性，共混材料質量含量為10%時有較多大的空洞，而在20%含量時，空洞變少變小，相容性較好。力學性能分析發(fā)現(xiàn)隨著增容劑含量的提高HDPE/PA6的斷裂伸長率和沖擊強度先提高后降低，HDPE質量含量在20%時兩者同時出現(xiàn)最大值，比純PA6高出48%和42%，綜合復合材料的各項性能指標，HDPE質量含量為20%時的綜合力學性能最佳，其拉伸強度為47.04MPa、斷裂伸長率為28.85%、沖擊強度為 27.66 kJ/m2、彎曲強度為 55.33MPa，可以滿足一些汽車配件的性能使用要求。Sumana等［10］研究了黏土對 PA6/HDPE形態(tài)和性能的影響。使用掃描電子顯微鏡(SEM)研究了(70/30ww)(w是質量分數(shù))PA6/HDPE含少量(0.1份)的黏土共混物，表明分散的HDPE相平均域減少，混合程度增加。X射線衍射和透射電子顯微鏡(TEM)顯示，PE－g－MAH接枝后PA6/HDPE的平均尺寸由 2.84μm 下降到2.0μm，并降低了共混物的力學性能。

1.2 PA6/PP

PA6因其易吸水而導致力學性能下降限制了它更廣泛的應用。PP力學性能好，耐油及耐化學品優(yōu)良、易加工、幾乎不吸水、耐熱性較好、產量大、價格低廉，與 PA6有很好的互補性。PA6與PP共混可以降低材料吸水率，對力學性能和耐熱性能影響較小，還可以降低 PA6的成本。PA6與PP的極性相差很大，PA6/PP直接共混材料的力學性能很差，通常使用增容劑對其改性。

梁淑君［11］等采用溶液聚合的方式合成了ɑ甲基苯乙烯(AMS)/苯乙烯(St)/MAH三元共聚物(簡稱為PASM)，研究了PASM對PP的功能化作用和對PP/PA6共混體系的原位增容作用。FTIR(傅氏轉換紅外線光譜分析儀)分析結果表明，通過熔融接枝反應過程，可以實現(xiàn)PASM與PP的接枝反應，而 SEM分析結果則顯示將少量的(3wt.%)PASM加入PP/PA6共混體系，可以起到原位增容作用，分散相PA6的顆粒尺寸由簡單共混物時的5～8μm 減小至1～2μm。Jung等［12］采用高能量輻射方法研究了聚丙烯基、PP－MAH、PP－St/MAH、PP－AA對PA6/PP共混物的增容作用。研究結果表明PP－MAH、PP－St/MAH比PP－AA具有更好的增容效果。當PP/PA6(60:30)PP－St/MAH(10)時共混物的拉伸強度最大為1.96kgf/mm2，斷裂伸長率達最大值300%。當PP/PA6(65:30)PP－St/MAH(5)時沖擊強度達到最大值8.05kgf/cm。譚壽再［13］等研究了納米CaCO3的表面處理及用量對PA6/PP合金性能的影響。結果表明，采用鈦酸酯偶聯(lián)劑對納米CaCO3進行表面處理，能有效提高合金材料的力學性能。合金材料中加入10份納米CaCO3時拉伸強和缺口沖擊強度同時達到最大值，然后隨著納米CaCO3用量增加而快速降低。CaCO3用量為15份時，拉伸彈性模量出現(xiàn)最大值為2.04 GPa。

2 與工程塑料共混

2.1 PA6/ABS

PA6/ABS合金屬非相容性聚合物合金，兼有PA6和ABS的優(yōu)點，有良好的耐熱性能、彎曲性能、低溫耐沖擊性能、流動性和外觀質量。PA6/ABS合金是典型的結晶性塑料和非結晶性塑料的復合體系，增容劑的選擇是至關重要的環(huán)節(jié)。

Wang等［14］對 PA6/ABS合金進行了研究發(fā)現(xiàn)，DAM和SEM(苯乙烯－MAH)結果顯示SMA(苯乙烯－馬來酸酐)能有效地提高PA6和ABS的相容性。隨著SMA含量的增加其沖擊和拉伸強度先增大后減小，當SMA含量達到2%時沖擊強度達到最大值，增長了41%。當SMA含量為0.5wt.%時拉伸強度達到最大值62.80MPa。Zhen等［15］對ABS－g－MAH作為增容劑制備配比為90/10的PA6/ABS進行了研究。SEM顯示其相容性也得到提高。力學測試結果表明，加入增容劑含量為15%時合金的總體機械性能最好:沖擊強度達到10.19KJ/m2，提高約146%，拉伸強度為74.16MPa 增長了39.4%。

2.2 PA6/PBT(聚對苯二甲酸丁二醇酯)

PBT具有剛度好、強度高、耐熱老化性優(yōu)異、耐有機溶劑性好、易加工成型等優(yōu)點，同時也具有沖擊韌性差、在高溫、高濕環(huán)境下易分解等缺點。將PA6與PBT制成合金，可改善PA 6的吸水性和PBT的沖擊脆性。

陳興江等［16］采用固體環(huán)氧樹脂(EP)反應增容PA6/PBT體系，SEM照片結果顯示未加入EP時，由于相容性差，共混物的分散相顆粒粗大，通常為2～7μm，粒徑分布較寬。而加入1份EP后，共混物中的分散相顆粒彌散均勻，明顯細化，粒徑通常為1～2μm，表明增容劑的加入降低了共混物的界面張力，有效地阻止了分散相的聚集，提高了共混物的性能。力學分析結果表明EP的加入同時提高了共混物的沖擊強度和拉伸強度，EP含量為1～1.5份時，改性效果較好。未加增容劑的組分，沖擊強度為3.5kJ/m2，拉伸強度為60 MPa。在共混物中加入1份EP時，共混物的沖擊強度變?yōu)?.5 kJ/m，拉伸強度變?yōu)?8 MPa。羅筑等通過熔融共混制備了SMA增容的PA6/PBT共混物，SEM照片結果顯示加入SMA后，分散相PBT粒徑明顯減小，且分散均勻，未增容共混物的分散相粒徑為1.55μm。SMA增容的共混物中，添加3%SMA可使分散相平均粒徑銳減到0.27μm。力學結果表明沒有添加SMA的情況下，缺口沖擊強度只有3.2 kJ/m2，當SMA的含量達到9%時，缺口沖擊強度達到了4.5 kJ/m2，同時拉伸強度也達到最大值，從59.2MPa提高到68.6 MPa。這是因為加入SMA后，促進了分散相的分散，改善了相容性，強化了相間的粘接強度。當SMA的含量為3%時，斷裂伸長率達到最大值。Kim［18］等研究了PA6/PBT/EVA(乙烯－醋酸乙烯酯共聚物)－g－MAH體系，發(fā)現(xiàn)增容劑EVA－g－MAH改善了共混體系的沖擊性能但降低了拉伸強度。

3 與彈性體共混

3.1 PA6/EPDM(三元乙丙橡膠)

PA6是一種缺口敏感性材料，缺口沖擊強度低，易脆化。為了提高PA6的沖擊強度，將PA6與彈性體共混改性是一種行之有效的方法。EPDM是增韌改性PA6的一類常用彈性體。

邵昉等［19］研究了EPDM異氰酸酯官能化與EPDM/PA6的增容。結果表明:通過熔融接枝共聚的方法，成功將異氰酸根官能團(TMI)引入EPDM，合成了 EPDM －g－TMI，增加了 EPDM 分子鏈的極性，且St的加入能有效提高EPDM－g－TMI的接枝率;共混體系的平衡扭矩和沖擊強度均隨著增容劑接枝率和用量的增加而增大，當加入4g接枝率為1.34%的 EPDM－g－TMI時，共混物的沖擊強度能提高到原來的190%。EPDM的分散情況隨著增容劑接枝率和用量的增加而得到改善。用MAH接枝EPDM是提高EPDM分子極性的常用方法，但MAH在高溫下易揮發(fā)，對人體刺激性大，并且對設備的腐蝕性很大。Wang等［20］研究PA6/EPDM－g－MA的力學性能，DPIM(動態(tài)保壓注射成型)觀察結果發(fā)現(xiàn)當橡膠含量超過15wt.%時，共混物的沖擊強度增加了30KJ/m2。等 研究了PA6/EPDM－g－MA/有機黏土三元復合材料發(fā)現(xiàn)DPIM比傳統(tǒng)的注射成型方法具有更好的機械性能，尤其在橡膠含量較高時效果更為明顯。

3.2 PA6/EPR(乙丙橡膠)

EPR分子主鏈為飽和結構而呈現(xiàn)出卓越的耐候性、耐臭氧、電絕緣性、低壓縮永久變形、高強度和高伸長率等寶貴性能，其應用極為廣泛，消耗量逐年增加。EPR可以有效增韌PA6。

Laura 等［22－23］對 PA6/EPR 進行了研究，發(fā)現(xiàn)含5wt.%的玻璃纖維和20wt.%的EPR－g－MA使共混物的平均直徑從0.23μm降低至0.19μm。MAH含量從0增加到1.14wt.%時橡膠粒徑從1μm 降到0.2μm.在 PA6/EPR －g－MA(80/20)共混物中玻璃纖維含量由0增加到15wt.%時，拉伸模量由 1.8GPa增加到 4.0GPa，屈服強度由47MPa增加到 80MPa。Mallick 等［24］研究了 EPR－g－MA和黏土對熔融加工工藝制備的(70/30w/w)PA6/EPR的形態(tài)學和性能的影響。發(fā)現(xiàn)混合物中分散的EPR相平均直徑數(shù)域在加入EPR－g－MA和黏土后減少。此外PA6/EPR/EPR－g－MA/clay的沖擊強度遠高于PA6/EPR/EPR－g－MA和PA6/EPR/EPR－g－clay共混物。

3.3 PA6/POE

POE具有良好的耐紫外線性能、力學性能和流變性能。因為其良好的熱穩(wěn)定性，耐候性，耐老化和優(yōu)異的韌性，常作為增韌改性劑［25］。

Shao等［26］對 PA6/POE －g－GMA 共混物進行了研究，發(fā)現(xiàn)甲基丙烯酸縮水甘油酯(GMA)接枝POE后分散相的顆粒半徑減小，有效改善了共混物的相容性，并且缺口沖擊強度大幅提升。彈性體增韌PA6是較常用的方法，增韌效果較好，但對強度等其它性能有影響。而無機粒子雖可提高PA6的強度，但增韌效果有限。以無機粒子為核、彈性體為殼的核－殼結構粒子能夠改善無機粒子和聚合物之間的親和性，提高無機粒子在聚合物中的分散度，是改善聚合物強韌性的重要方法。王力等［27］通過球磨法制備POE－g－MAH/OMMT增韌母粒，并將其用于PA6的增韌改性。POE－g母粒在PA6基體中形成空洞化可吸收大量能量，使缺口沖擊強度提高。隨著增韌母粒含量的增加，共混物PA6/POE－g－MAH/OMMT缺口沖擊強度呈上升趨勢，且當增韌母粒質量分數(shù)超過15%時，PA6/POE－g－MAH/OMMT共混物的力學性能優(yōu)于PA6/POE－g－MAH共混物。增韌母粒中的軟性殼層POE和其包裹的OMMT剛性粒子可通過剪切作用消耗一部分能量，并且當 POE－g－MAH/OMMT質量分數(shù)為15%POE－g－MAH/OM質量比為80/20時，PA6/POE－g－MAH/OMMT共混物缺口沖擊強度和拉伸強度均達到最高值。宋波等［28］制備了不同CaCO3含量的PA6/CaCO3/POE－g－MAH復合材料，通過SEM觀察其分散相態(tài)的變化，并測試了材料的力學性能。結果表明隨著碳酸鈣的增加，復合材料發(fā)生脆－韌轉變所需的彈性體量增加。在脆－韌轉變區(qū)后，碳酸鈣和POE－g－MAH對PA6的增韌有顯著的協(xié)同作用。

4 與高分子液晶共混

在聚合物共混中，液晶高分子由于其優(yōu)異的流變性能、力學性能、耐熱性能受到人們的廣泛關注。液晶高分子與其他聚合物能形成原位復合材料，在共混加工過程中，液晶高分子受力取向可形成微纖結構，形成的微纖維具有補強聚合物的作用，而纖維可使液晶沿纖維方向取向成為結構中最穩(wěn)定的狀態(tài)。

井琦等［29］機械共混制備出PA6/TLCP共混物。研究發(fā)現(xiàn)PA6與TLCP形成分子間氫鍵作用，在添加質量分數(shù)不超過10%的TLCP時，兩相不發(fā)生相分離。當加入質量分數(shù)為5%的TLCP時，共混物的力學性能最優(yōu)，較純PA6拉伸強度增加了3.2MPa，彈性模量增加了461 MPa，斷裂伸長率提高了280%，斷裂形貌表現(xiàn)為典型的脆－韌轉變。Henry等［30］研究了羧基化多壁碳納米管(MWCNTS)在PA6/LCP中的作用，SEM中顯示在PA6/LCP共混物中有許多大的空洞，加入1wt.%MWCNTS后共混物呈現(xiàn)出良好的可混合性和界面粘附性。同時也提高了共混物的力學性能，當各組分含量為 PA6/LCP/MWCNTS(79.20wt.%/19.80wt.%/1.00wt.%) 時，共混物的楊 氏 模量 為693.0 ±10.4MPa，較純 PA6 增長了 61.72%，拉伸強度為 35.9 ±0.72MPa，較純 PA6 增長了 44.18%。涂偉等［31］分別采用兩種不同型號的LCP Vectra A950及Novaccurate(LCP NV)與PA6熔融共混制備PA6/LCP/GF共混物，結果表明:兩種LCP對共混物的拉伸強度影響不大，而彎曲強度和沖擊強度隨LCP含量的增加有先增加后減小的趨勢，當VA含量為10份時彎曲強度達到最大值，為114.9MPa，比純PA6提高了36.8%。當NV含量為10份時，沖擊強度達到最大值，為4.74KJ/m2，比純 PA6提高了24.7%。

5 其它共混體系

目前國內外對PA6的改性研究非常廣泛，對NR、PO、PMMA、OMMT等改性PA6也進行了深入研究并取得了一定進展。

Varaporn等［32］研究發(fā)現(xiàn)NR和 ENR降低了PA6的屈服應力和拉伸強度但是其斷裂伸長率略有增加。加入NR后略微降低了PA6的沖擊強度，但ENR混合后沖擊強度增加了六倍。Katayama等［33］對 PO/PA6進行了研究，聚烯烴(PO)粉末和氮氣、氦氣混合氣體在常壓輝光等離子體中聚合處理在表面形成氨基或亞氨基。然后等離子處理共混反應擠出的聚烯烴和PA6，PA6的質量分數(shù)為10%～50%。對PO/PA6進行了拉伸試驗和動態(tài)模量溫度測量，等離子體處理后改善了其力學性能。從SEM觀察結果中推斷，性能的改善是由于PE在PA6中分散形成的連續(xù)結構所致。Liu等［34］對PMMA/PA6進行了研究，SEM照片顯示嵌段共聚物甲基丙烯酸甲酯(MMA)、乙二醇鄰苯二甲酸酐(PPAG)能有效改善PMMA/PA6的相容性。Tao等［35］熔融制備PA6/OMMT(有機蒙脫土)，發(fā)現(xiàn)純PA6多為α型晶相，加入OMMT后γ型晶相增加。

6 結語

目前，PA6與其它材料共混在一定程度上改善了體系力學性能，增容劑的存在使體系的相容性也達到改善，但任何共混體系都存在缺點。如改善相容性的同時卻降低了力學性能，改善沖擊強度的同時降低了拉伸性能，提高力學性能的同時又降低了熱力學性能。一些增容劑對人體有害且對設備有腐蝕性。二元共混物的研究開發(fā)較為成熟，但在改善共混物的綜合性能方面顯示出其不足之處。

對未來PA6增容改性研究的展望:(1)嘗試新的材料與PA6共混使其具有更高的沖擊強度、拉伸性能、屈服能力、斷裂伸長率等優(yōu)良性能。(2)開發(fā)新的優(yōu)良增容劑改善共混物的相容性且不影響體系的綜合性能。如研究新材料、納米材料等作為增容劑。(3)開發(fā)三元共混及多元共混體系，研究PA6良好的綜合性能。如具有良好的力學性能的同時又有較好的電學性能等。

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