楊旭，潘少明，徐儀紅，阮向東，管永精，

（1.南京大學(xué) 地理與海洋科學(xué)學(xué)院，江蘇 南京 210093；2.廣西大學(xué) 物理科學(xué)與工程技術(shù)學(xué)院，廣西 南寧 530004）

環(huán)境中的放射性核素具有潛在的危害性，同時也具有重要的物質(zhì)運移示蹤價值（萬國江，2000）。近幾十年來，放射性核素（Pu、137Cs 和210Pb） 作為示蹤元素在各種沉積環(huán)境中被廣泛應(yīng)用，包括沉積物沉積年代的推斷、沉積物沉積速率的估算、根據(jù)特定環(huán)境中放射性核素的分布特征、來源及其遷移運動趨勢研究沉積物的沉積、輸運過程等（Baskaran et al，1996；Fuller et al，1999；Lind et al，2006；Mitchell et al，1999；Hancock et al，2011；Zaborska et al，2010）。目前，百年尺度上沉積環(huán)境研究中，用于沉積物定年的核素主要有人工放射性核素137Cs 和天然放射性核素210Pb，其中137Cs 時標(biāo)法應(yīng)用最為廣泛。自20 世紀(jì)60年代以來，137Cs 作為放射性時標(biāo)已被普遍應(yīng)用于研究海洋、河流、水庫、湖泊、濕地等多種沉積環(huán)境下的沉積物定年研究（Ritchie et al，1990；夏小明等，2004；Wei et al，2007；夏小明 等，1999；et al，潘少明 等，1997）。但是由于137Cs 的半衰期僅為30.2年，迄今為止，環(huán)境中的137Cs 總量已衰變掉60%，1963年的峰值已衰變到原來的1/3，隨著時間的推移，137Cs 作為沉積物計年時標(biāo)的靈敏度將受到影響（Pan et al，2011）。Pu 同位素與137Cs 來源相同，但其半衰期更長，可以成為沉積物計年的新核素。且研究表明（Koide et al，1977；Koide et al，1979；Koide et al，1985；Krey et al，1976），240Pu/239Pu 比值在“暫停核試驗宣言（moratorium）”的前后有著顯著的差異，可作為潛在的定年工具。1964年美國的SNAP-9A 人造衛(wèi)星的核動力裝置在地球上空燒毀，大量的238Pu 進入大氣并散落于地表，使得該期間內(nèi)238Pu/239+240Pu 比值出現(xiàn)了較為明顯的峰值，可望作為沉積物定年的有效時間標(biāo)志。

1 钚同位素的來源

钚（Pu） 是最重要的超鈾元素，目前已發(fā)現(xiàn)钚有20 種同位素，其中主要的钚同位素有238Pu、239Pu、240Pu 和241Pu 4 種，這其中尤以239Pu（半衰期為24 110年）、240Pu（半衰期為6 573年） 最為重要。不同來源的Pu 具有不同的240Pu/239Pu 同位素比值：如武器級钚材料中240Pu 含量較低，240Pu/239Pu比值在0.01～0.07 之間；反應(yīng)堆燃燒后的核燃料中钚同位素240Pu/239Pu 的比值較高，約為0.23～0.67；大氣層核試驗沉降產(chǎn)生的钚同位素240Pu/239Pu 比值為0.18；美國早期在太平洋環(huán)礁上進行的核實驗產(chǎn)生的240Pu/239Pu 比值為0.30～0.36，高于全球大氣沉降的240Pu/239Pu 比值（Cooper et al，2000；Rodushkin et al，1999；Warneke et al，2002）。因此，240Pu/239Pu 比值可作為判別钚同位素來源的重要手段。

自然界中天然存在的钚微乎其微。環(huán)境中的钚主要來源于核試驗、核燃料后處理廠和核設(shè)施的廢物排放、核事故及攜帶核物質(zhì)的衛(wèi)星的焚毀等人類核活動，其中絕大部分來自于1945-1980年間的大氣層核試驗。全球大氣核試驗的歷史大致分為兩個階段：1952-1958年，主要是美國在太平洋試驗場（Pacific Proving Ground，PPG） 進行的核試驗；1961-1962年，主要是前蘇聯(lián)在北冰洋及西伯利亞地區(qū)進行一系列的大規(guī)模核試驗。1958-1961年，前蘇聯(lián)與美國實行“暫停核試驗的宣言（moratorium）”，是暫停核試驗階段。1963年8月，美、蘇、英簽訂《部分禁止核試驗條約》，結(jié)束了大規(guī)模的大氣核試驗。1970年代，中法兩國進行了少量核試驗。此外，1986年切爾諾貝利核泄漏事故產(chǎn)生的Pu 大氣沉降主要在歐洲一些地方及西伯利亞地區(qū)被觀測到（Livingston et al，1983；Mitchell et al，1999）。由于各年份進行的核試驗的次數(shù)和爆炸當(dāng)量的不均一，使得钚的全球沉降量的分布隨時間變化而變化。圖1 為東京地區(qū)監(jiān)測到的239+240Pu 和137Cs年度大氣沉降量，Hirose 等（Hirose et al，2008） 對其分析后表明：與137Cs 一樣，239+240Pu 的大氣沉降量也與全球大氣核試驗的歷史階段相一致，主要沉降年份集中于1960-1980年間，其中最大沉降年份為1963年。

圖1 1957-2005年日本東京和筑波地區(qū)監(jiān)測到的239， 240Pu（虛線）和137Cs（實線）年度大氣沉降量（Bq/m2） （Hirose et al，2008）

大氣核試驗釋放的放射性塵埃進入平流層后，主要通過以下途徑沉降到地球表面：比較大的顆粒（50～100 μm） 很快沉降在試驗區(qū)附近，在爆炸中心和下風(fēng)方向形成污染帶；絕大部分粒徑較小的放射性顆粒（1～10 μm） 可能會停留在大氣的對流層內(nèi)（離地面大約10 km 內(nèi)） 達數(shù)小時至幾個月，然后沉降在與爆炸點處同一緯度的地區(qū)，稱為區(qū)域沉降；小于1 μm 的放射性微粒進入大氣的更高上空——同溫層（距地面50 km 以上），可飄流幾年或十幾年，然后通過擴散和混合作用沉降到地球表面，這種方式為全球性沉降（徐儀紅等，2012）。海洋中的钚同位素在1946-1948年左右開始被監(jiān)測到，如圖2 所示，1960年之前，海洋中的239+240Pu既有全球沉降來源，也有區(qū)域沉降來源，而1960年之后，海洋中的239+240Pu 僅來自于全球沉降，且海洋中钚同位素隨時間變化的趨勢也與全球大氣核試驗的歷史階段相一致，具有很明顯的時序分布特征。因此，钚同位素可以作為20 世紀(jì)40年代以來的沉積物定年工具。

圖2 海洋中239+240Pu年沉降量（Nakano et al，2003）

2 Pu 同位素及其比值定年

2.1 Pu 同位素定年

利用Pu 同位素進行沉積物定年的原理與137Cs法基本相同。大氣核試驗產(chǎn)生的人工放射性核素Pu 通過大氣擴散沉降輸入地表與水體環(huán)境中，沉降于水體表面的Pu 同位素（主要為239Pu、240Pu）被水體中的懸浮物吸附后，大部分沉至水底并蓄積于沉積物中，使得沉積物中的Pu 同位素的垂直分布與其大氣沉降的的時間分布相關(guān)。在穩(wěn)定的沉積環(huán)境中，Pu 同位素沉降量隨時間的變化特征可完好地保存于沉積序列中，則Pu 同位素在沉積物中的峰值及其他特異值可作為時標(biāo)定年。

環(huán)境中存在的Pu 同位素（239Pu、240Pu） 主要來源于1945-1980年間的大氣核試驗，其中1950年代后期和1960年代初期的核試驗產(chǎn)生了最大量的Pu，且由于其不同的來源而有著不同的240Pu/239Pu比值，另外238Pu/239+240Pu 比值在不同地區(qū)不同的年代也不盡相同，也可為沉積物定年提供參考信息。

2.2 Pu 同位素定年的優(yōu)勢

與137Cs 相比，Pu 同位素定年具有以下明顯優(yōu)勢：

（1） Pu 同位素更容易被沉積物中的細(xì)顆粒物質(zhì)吸附。由于沉積物中有機質(zhì)、黏土礦物、膠體等強烈的吸附作用，使得Pu 被固化在其中而不容易發(fā)生遷移（Lee et al，1997）。研究表明，河口環(huán)境中239+240Pu 與137Cs 的地球化學(xué)行為存在差異，137Cs可能存在向外遷移過程（Su et al，2002），且易吸附于易溶解的礦物碎屑、堿性金屬等顆粒物，而239+240Pu 則易吸附于難溶解的氧化物、有機物或膠狀顆粒物（Alberts et al，1979；Dai et al，2001；Smith et al，1995），239+240Pu 比137Cs 更易從水中轉(zhuǎn)移到沉積物中（Livingston et al，1983；Nagaya et al，1984；Nagaya et al，1987；Nagaya et al，1993）。

（2） Pu 同位素可觀測到的起始年代比137Cs 法早。137Cs 時標(biāo)法是通過確定幾個特殊點作為時標(biāo)來進行定年的，如：1954年的起始值、1963年的最大峰值和部分地區(qū)可觀測到的1986年切爾諾貝利事件的峰值。沉積物剖面中Pu 同位素的比活度分布與137Cs 具有相同的沉積年代特征，但是由于Pu的半衰期較長，因此可觀測到1948年的沉降年代（Hirose et al，2008）。且南半球137Cs 的沉降量僅為北半球的1/3，137Cs 峰值在南半球和赤道的局部區(qū)域并不明顯，而Pu 峰值皆較為清晰（Hancock et al，2011）919-929。

（3） Pu 同位素定年法比137Cs 法更精確、高效。首先，239Pu、240Pu 的半衰期分別為24 110年、6 573年，這意味著環(huán)境中的239Pu、240Pu 總量基本沒有變化，幾乎可以不考慮衰變的影響。且240Pu/239Pu 比值、238Pu/239+240Pu 比值也都具有指示沉積年代的作用，通過這些Pu 同位素比值與239+240Pu 峰值和起始值的相互驗證，可得到更精確、更可靠的沉積年代信息。另外，近年來隨著質(zhì)譜技術(shù)，特別是電感耦合等離子體質(zhì)譜（ICP-MS） 分析法、加速器質(zhì)譜（AMS） 分析法和熱電離質(zhì)譜法（TIMS）等測量技術(shù)的快速發(fā)展，使得Pu 同位素的測量更高效、靈敏，這也為應(yīng)用239+240Pu 和Pu 同位素比值法進行沉積物的定年提供了有力的技術(shù)支撐（Oughton et al，2000；Tims et al，2004；Wang et al，2005；Yamada et al，2007；Everett et al，2008）。

3 Pu 同位素及其比值在定年中的應(yīng)用

3.1 239+240Pu 時標(biāo)計年

239+240Pu 測年的主時標(biāo)與137Cs 相似，確定的主要年份如下所示：①采樣年份：水體沉積物頂層沉積年份對應(yīng)采樣年份；②1948年：研究發(fā)現(xiàn)（Leslie et al，2008），北半球可探測到的239+240Pu 起始年代比南半球早1～2年，且多個地區(qū)可觀測到的239+240Pu 的起始年份比137Cs 早，均為1952年。但在儀器的探測精度及探測極限允許的條件下，沉積物柱樣中可檢測到239+240Pu 的最早年份是1948年，239+240Pu 剖面最深層應(yīng)與此對應(yīng)。③1963年：1963年前后大氣239+240Pu 沉降量最大，沉積物中239+240Pu 值最大層對應(yīng)于1963年的沉積層。

利用239+240Pu 時標(biāo)法對沉積物定年主要需注意兩個方面，239+240Pu 峰值的準(zhǔn)確性與239+240Pu 在不同的水體環(huán)境的適用性。林瑞芬等（1992） 對新疆博斯騰湖沉積物柱芯研究后發(fā)現(xiàn)，239+240Pu 分布峰值情況與20 世紀(jì)60年代核試驗高峰相當(dāng)吻合，出現(xiàn)在1963±2年。萬國江等（2011） 利用239+240Pu 與137Cs 技術(shù)對云南程海和瑞士Greifensee 沉積物柱芯研究中發(fā)現(xiàn)，239+240Pu 與137Cs 的主蓄積峰位于同一幾何深度，且程海沉積柱芯中的239+240Pu 比活度與北半球137Cs 逐年沉降量之間具有很好的對應(yīng)關(guān)系。說明239+240Pu 具有湖泊現(xiàn)代沉積計年的時標(biāo)價值。

在河口及海洋環(huán)境中，239+240Pu 時標(biāo)法在一些地區(qū)也有了相應(yīng)的研究。Pan et al（2011） 和劉旭英等（2009） 對長江水下三角洲區(qū)域的SC07 柱樣分析后發(fā)現(xiàn)，該柱狀樣沉積物中239+240Pu 核素剖面與137Cs 剖面存在一致的1963年最大蓄積峰和1958年次蓄積峰，且239+240Pu 活度可探測的深度下限比137Cs 低，討論結(jié)果把1948年作為SC07 柱樣239+240Pu 的起始年代。Zheng et al（2004；2005） 多次對日本海及Sagami 灣等西北太平洋海域進行調(diào)查后顯示，239+240Pu 及137Cs 比活度的垂直剖面分布基本相似（圖3 是其中的Sagami 灣柱狀樣），柱樣的239+240Pu 可探測深度也均低于137Cs；Hancock et al（2011） 使用239+240Pu、137Cs 作為計年時標(biāo)對澳大利亞和新西蘭海灣與湖泊的研究中發(fā)現(xiàn)，137Cs 的蓄積峰并不明顯，最大峰值區(qū)域范圍較寬，甚至無峰值出現(xiàn)，而239+240Pu 的最大蓄積峰均較顯著。可見在湖泊、河口、海洋等環(huán)境中，利用239+240Pu 時標(biāo)法對沉積物定年具有可行性。

圖3 Sagami 灣柱狀樣（KT-91-03-8） 239+240Pu 比活度和137Cs 比活度垂直分布（Zheng et al，2005）

3.2 240Pu/239Pu 同位素比值定年

由于核材料在制造工藝和設(shè)計上的差異，不同來源的Pu 具有不同的240Pu/239Pu 比值，而PPG（比值約為0.30～0.36） （Everett et al，2008）383-393和全球大氣沉降（比值約為0.18） （Krey et al，1976）兩個來源對環(huán)境中Pu 的分布影響最為深遠。因此，如若受到不同來源核素的影響，沉積物柱狀樣中240Pu/239Pu 同位素比值將呈現(xiàn)出明顯的分層現(xiàn)象。Koide et al（1985）1-8對兩極冰蓋中的240Pu/239Pu 比值進行系統(tǒng)的分析與對比（如圖4 所示），發(fā)現(xiàn)1958年以前，240Pu/239Pu 比值約為0.30，1960年左右Pu 沉降量明顯減小，240Pu/239Pu 比值為約為0.22，1961-1962年前蘇聯(lián)在Novaya Zemlya 等地進行大量核試驗，240Pu/239Pu 比值為0.18。因此，推斷冰芯中240Pu/239Pu 比值的變化可推測極地冰蓋的沉積年代。

圖4 北極和南極冰芯中的240Pu/239Pu 同位素比值的年代特征（Koide et al，1985）

研究表明（Wang et al，2005；Zheng et al，2004；Zheng et al，2005；Pan et al，2011），中國東海、沖繩海槽、日本海域與sagami 灣的柱狀樣中的240Pu/239Pu 同位素比值隨著深度的增加皆有明顯的遞增趨勢，其中底層沉積物中的240Pu/239Pu 比值最大，可能是受1950年代Bikini 核試驗的影響。這些變化趨勢與均南極、格陵蘭島冰芯沉積物中的240Pu/239Pu 同位素比值的變化趨勢相似。

1952-1954年，美國太平洋核試驗產(chǎn)生的240Pu/239Pu 同位素比值較高。在南極沉積物中，測得最底層中的240Pu/239Pu 同位素比值高于0.34，同時對應(yīng)于較高的Pu 比活度，而北極沉積物中的240Pu/239Pu 同位素比值則小于0.29（Koide et al，1985）。1955-1958年，蘇聯(lián)和英國進行的核試驗占到了所有核試驗產(chǎn)生當(dāng)量的50%，研究發(fā)現(xiàn)此期間南極和北極的240Pu/239Pu 同位素比值均較低，平均值分別為0.22 和0.25（劉旭英，2009）。1961-1962年，暫停核武器試驗協(xié)議簽署前（Partial Test Ban Treaty of 1963），前蘇聯(lián)在Novaya Zemlya 進行了大規(guī)模的系列核試驗，在南極和北極冰芯沉積物中記錄了此期間的240Pu/239Pu 同位素比值為0.18。

圖5 為長江口柱樣SC07、SC18 中239+240Pu 活度及240Pu/239Pu 同位素比值的剖面分布情況。兩個柱狀樣沉積物均以黏土質(zhì)粉砂為主，并且柱狀樣中的大多數(shù)層位的組分含量差別不大，說明樣品粒度參數(shù)對實驗中239+240Pu、137Cs 比活度測定的影響有限（Pan et al，2011；龐仁松 等，2011）。Tims et al（2010） 曾對SC07 柱樣中240Pu/239Pu 比值情況進行了詳細(xì)的探討，推斷出了1952-1954、1955-1958、1961-1962 三段沉積年代，與其239+240Pu的峰值情況一致。Pan et al（2011） 利用137Cs 的峰值對該柱狀樣進行定年分析，結(jié)果與其一致?？梢娎?40Pu/239Pu 同位素比值對沉積物進行定年具有可靠性。

柱樣SC18 中240Pu/239Pu 同位素比值（如圖5 所示） 從表層至160 cm 范圍內(nèi)幾乎保持均一狀態(tài)，平均值為0.219±0.013，高于全球大氣沉降的平均值0.18。160 cm 深度以下，240Pu/239Pu 同位素比值開始增加，其中181～195 cm 的240Pu/239Pu 同位素比值較高，平均值約為0.258，在201 cm 深度附近，240Pu/239Pu 同位素比值達到最大值0.319±0.022。因此，SC18 柱樣201 cm 深度以下沉積物可能代表了1952年至1954年美國太平洋核試驗的年代。而181～195 cm 的240Pu/239Pu 同位素比值與北極觀測到的1955～1958年期間的比值（0.25） 極為接近，且此段深度范圍內(nèi)沉積物的239+240Pu 比活度也較高（約為0.48 mBq/g），說明這段沉積物可能都對應(yīng)于1955-1958年間的沉積年代。160 cm 深度以上則可能代表采樣年份至1963年。這些研究結(jié)果與liu等（2011） 對柱樣SC18 的239+240Pu 活度剖面分析相一致，也符合龐仁松等（2011） 利用210Pb 和137Cs對SC18 柱樣的定年分析。

圖5 柱樣SC07 和SC18 的239+240Pu 比活度（mBq/g） 和240Pu/239Pu同位素比值的垂直分布（SC07 引自Tims et al，2010；Pan et al，2010；SC18 引自liu et al，2011）

此外，Thorstern 等（2002） 研究北半球溫帶地區(qū)的Pu 核素后發(fā)現(xiàn)，美國1952-1953年在Nevada沙漠的核試驗所釋放的Pu 核素隨大氣運動，已經(jīng)向東擴散影響至歐洲的西北地區(qū)，且Alpine 冰芯與Rothamsted 牧草中的240Pu/239Pu 同位素比值的變化趨勢相似，可以鑒別出1955-1970年沉積年代，Thorsten 等研究人員認(rèn)為該數(shù)據(jù)可作為北半球溫帶區(qū)域的定年提供參考。另外，1986年切爾諾貝利核泄漏事故產(chǎn)生的240Pu/239Pu 同位素比值約為0.42（Ketterer et al，2004；Boulyga et al，1997；Harley et al，1980；）。

3.3 238Pu/239+240Pu 比值定年

1950年代早期，大氣核試驗釋放的Pu 同位素的238Pu/239+240Pu 比值約為0.1，除此外，1956-1979年間，大部分年限的238Pu/239+240Pu 比值約為0.03±0.02，核試驗產(chǎn)生的238Pu 總量皆遠小于239+240Pu（Koide et al，1985）1-8。但1964年SNAP-9A 人造衛(wèi)星的核輔助動力裝置在地球上空燒毀，產(chǎn)生了高于大氣沉降3 倍的238Pu，其中超過2/3 的量散落在南半球，成為了南半球238Pu 的主要來源，研究表明了238Pu/239+240Pu 的1968 峰值就是受此次核事故的影響（Hancock et al，2011）。有研究表明，北半球的238Pu/239+240Pu 比值在該段時間內(nèi)也有明顯變化（Smith et al，1987）。

Hancock et al（2011） 對澳大利亞和新西蘭多個區(qū)域沉積物中的238Pu/239+240Pu 比值進行了深入的研究，圖6 是Hinchinbrook 海峽柱狀樣中的137Cs活度、239+240Pu 活度及238Pu/239+240Pu 同位素比值的剖面分布情況，從圖中可以看出，該柱樣238Pu/239+240Pu 同位素比值除了存在較清晰的1968年峰值外，還存在1954年較大的起始值，且柱狀樣中238Pu/239+240Pu 的1968年峰值符合239+240Pu 對柱狀樣的定年結(jié)果，而1954年起始值也與137Cs 的探測下限相一致。此外Hancock 等還對多個柱狀樣中的238Pu/239+240Pu 比值進行細(xì)致的分析，均發(fā)現(xiàn)存在1968年峰值，多個柱樣還存在1954年較大的起始值。

圖6 Hinchinbrook 海峽柱狀樣239+240Pu 比活度和238Pu/239+240Pu 比值的垂直分布（Hancock et al，2011）

4 結(jié)論

從現(xiàn)有的研究來看，Pu 同位素定年在海洋、河口、湖泊等環(huán)境中皆可適用。239+240Pu 時標(biāo)法可為沉積物定年提供1948年和1963年兩個主時標(biāo)。通過對比柱狀樣中240Pu/239Pu 比值的變化趨勢，可為沉積物定年提供有用的時標(biāo)信息，而238Pu/239+240Pu 比值可為沉積物計年提供較為明顯1968年峰值和1954年起始值。此外，240Pu/239Pu 同位素比值在“暫停核試驗宣言”前后都有顯著的變化，所以，Pu 同位素比值不僅可為沉積物計年提供特異的時標(biāo)，還可明確區(qū)分核試驗暫停前后的多段沉積時間。且與137Cs 法相比，Pu 同位素定年的主時標(biāo)更為明顯，可探測到沉積年代更早，將239+240Pu 的時標(biāo)與Pu 同位素比值推論所得沉積年代信息相結(jié)合，可使得到的沉積年代信息更確切，更可靠。因此，隨著時間的推移，Pu 同位素及其比值在今后的沉積物測年中的應(yīng)用前景廣闊，與其他測年方法一起共用可以提高沉積物測年的精度。

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