竇銀萍，孫長凱，林景全

(長春理工大學理學院，吉林長春130022)

1 引言

隨著新世紀電子產業(yè)的迅猛發(fā)展，人們的生活正式地步入到電子化、智能化時代。各種電子產品對半導體芯片集成度的要求越來越高，而服務于現(xiàn)階段芯片生產的紫外光刻技術已經(jīng)無法滿足集成度大幅提高的要求，人們不得不把目光投向下一代具有巨大潛力的極紫外光刻(Extreme Ultraviolet Lithography，EUVL)技術。

EUVL技術是深紫外光刻(Deep Ultraviolet lithography，DUVL)向更短波長的延伸，本質上與現(xiàn)有的光學光刻十分相似。芯片光刻技術經(jīng)歷了從最早由汞弧光燈發(fā)出的可見光波段(436 nm)和紫外光波段(365 nm)，到準分子激光發(fā)出的深紫外光波段(248 nm)和(193 nm)的發(fā)展過程。隨著生產技術的提高和實際市場的需求，要求半導體芯片在更小的尺寸上集成越來越多的功能，人們通過各種手段來擴展和改進現(xiàn)有的EUVL技術。目前，Intel公司采用液體浸潤式技術已經(jīng)成功地把193 nm光刻技術應用于特征尺寸為22 nm的晶圓生產。但是，深紫外波段的光刻技術在物理層面上已經(jīng)發(fā)展到了極限，所以，研究能夠制造出更小工藝線寬的光刻技術迫在眉睫。

光刻技術在半導體晶圓中可刻劃出的最小線寬d可表示為d=kλ/NA，其中λ為曝光波長，NA為光學系統(tǒng)的數(shù)值孔徑，k是與生產工藝相關的技術常數(shù)，可以看出最直接有效縮短線寬工藝的手段就是減小光刻中的曝光波長。目前，下一代光刻(Next-generation Lithography，NGL)技術方案有以下幾種:(1)使用更短深紫外波長157 nm光刻;(2)使用極紫外波段13.5 nm光刻;(3)使用X射線波段0.4 nm，甚至使用更短波長的電子或離子束激光光刻。157 nm深紫外光刻技術可以無縫銜接現(xiàn)有的193 nm光刻技術，但從它的波段位置看，若繼續(xù)引入，則將面臨再次升級的要求，因而，發(fā)展前景不容樂觀;而更短波段的X射線和原子、離子束激光技術有很多要解決的理論和技術難題，發(fā)展還不成熟;所以，從現(xiàn)階段的技術成熟度來看，極紫外13.5 nm光刻技術最有潛力接替現(xiàn)有的193 nm光刻技術，它可大幅度提高芯片的生產工藝，推進特征尺寸進入10 nm甚至更短［1］。

EUVL概念的形成始于1988年。其后，美國、歐洲和日本等國家對其在基本理論、技術難點和投入工業(yè)生產等方面進行了大量的研究工作。國際著名公司(Intel，Cannon，Nikon，Hitachi，Samsung，Philip，ASML 和 Cymer等)，國立研究機構(美國 Lawrence Livermore，Lawrence Berkeley，Sandia;日本產業(yè)技術綜合研究所;法國CEA等)以及許多知名的大學都投入了相當多的技術力量進行了EUVL技術的研究。美國EUVL技術起步階段的研究是在能源部的3個實驗室(Sandia國家實驗室(SNL)、Livermore國家實驗室(LLNL)、Berkley國家實驗室(LBNL))、AT＆T公司和部分大學主導下進行的。到1997年，Intel公司成立了AMD，Motorola，Micron，Infineon 和 IBM 的 EUV LLC公司，并與由LBNL，LLNL和SNL組成的國家技術實驗室(VNL)簽訂了EUVL聯(lián)合研發(fā)協(xié)議(CRADA)。目前，美國共有包括國立實驗室、大學、公司、集成電路公司和協(xié)調機構等超過50個單位參與了EUVL的研發(fā)工作。在歐洲，與EUVL相關的研究工作起步于1996年，主要項目有4個，約110個研究單位參與，其中比較重要的項目為MEDEA和MORE MOORE。日本的EUVL研究工作開始于1998年，并于2002年6月成立了EUVL系統(tǒng)研究協(xié)會(EUVA)，目的是加速日本公司的EUVL研發(fā)工作和有效地管理EUVL研發(fā)項目［2］。

典型的EUVL系統(tǒng)主要由極紫外(EUV)光源、光輻射收集系統(tǒng)和投射曝光系統(tǒng)等部分組成。由于EUV光在介質中存在強烈吸收，使得原有的常規(guī)折射光學系統(tǒng)很難再應用于這個波段的光刻技術中，EUVL的光學系統(tǒng)必須采用反射式設計，且需安置到真空腔室里。光輻射收集系統(tǒng)主要由兩種不同元素原子間隔疊放組成的多層膜反射鏡構成。投射曝光系統(tǒng)將收集到的極紫外光通過反射式的掩模攜帶要蝕刻的電路信息后，經(jīng)過一系列縮放處理，最終投射到晶圓上進行曝光生產。

世界各國經(jīng)過了大量的研發(fā)工作后，在紫外光刻方面已經(jīng)取得了重要的工作進展。目前，Intel、ASML及Nikon公司都已分別研制出低產量的EUVL演示樣機。

EUV光源作為極紫外光刻機的重要組成部分，已經(jīng)被國內外眾多研究機構進行了廣泛的研究。

2 光刻用激光等離子體極紫外光源

為了滿足大規(guī)模工業(yè)生產的需要，EUVL中光源部分的基本要求是:提供足夠高的帶內極紫外輻射功率;收集系統(tǒng)污染少，以保證整個系統(tǒng)的長時間穩(wěn)定輸出［3］。

目前，獲得EUV光源主要有3種途徑:同步輻射源、放電等離子體(Discharged Produced Plasma，DPP)和激光等離子體(Laser Produced Plasma，LPP)。同步輻射源可將產生的高強度極紫外帶內輻射用于光刻技術，相比于DPP和LPP，同步輻射不需要周期性地替換關鍵部件或燃料靶材，對光學元件無碎屑(debris)污染問題，是一種優(yōu)良的極紫外光源。但是，由于其體積龐大、裝置復雜、造價成本昂貴、靈活性差等，限制了其應用到商業(yè)光刻生產上。

DPP和LPP共同的特點是形成極高的溫度環(huán)境，產生高溫等離子體發(fā)射，從而輻射出高強度的極紫外光。因此，兩者可以使用相同的燃料靶材，只是在形成的手段上有所區(qū)別。DPP通過兩個電極在高壓下產生強烈的放電來產生高溫高熱的等離子體環(huán)境，而LPP則通過高功率的激光脈沖直接作用到靶材來產生高溫等離子體環(huán)境，并向外發(fā)射極紫外輻射。其中，DPP方法可以獲得相當高強度的EUV輻射，增大放電電流的輸入功率，提高EUV的輻射輸出，但等離子體在產生過程中會自然地對電極產生熱負荷和腐蝕，造成關鍵元件部分的損壞，并伴隨產生大量的碎屑，污染光學系統(tǒng)，很難維持長時間的穩(wěn)定工作，到目前為止也沒有找到很好的解決方案，因此，阻礙了DPP在EUVL中的應用。LPP方法使用脈沖激光照射靶材，使其吸收高能量產生等離子體，相比DPP方式，光源具有更好的可控性和穩(wěn)定性，不僅能夠有效減少設備熱負荷，提高光源工作頻率，而且能直接控制等離子體產生區(qū)域的尺寸和空間穩(wěn)定性。雖然LPP也存在碎屑的污染問題，但較DPP光源要清潔很多。LPP體積小、亮度高、可以通過選擇適當?shù)娜剂习胁募翱刂频入x子體參數(shù)來實現(xiàn)極紫外等離子體光源輸出波長的調諧。由于其產生方式的靈活性，可在更大的立體角范圍內收集EUV光(如圖1所示)，從而能更有效地利用產生的輻射提高輸出功率。從多年來的發(fā)展來看，LPP光源的巨大潛力不斷被挖掘，最有希望能滿足EUVL未來高量產的需求。

圖1 收集LPP EUV輻射示意圖Fig.1 Framework of LPP EUV radiation collected

圖2 CYMER公司生產的LPP源［4］Fig.2 LPP source produced by CYMER company［4］

圖2是CYMER公司生產的以LPP為基礎的極紫外光源工業(yè)樣機［4］。整個系統(tǒng)包括:激光器、光束傳播系統(tǒng)(Beam Transport System，BTS)和光源放置器。驅動光源的激光器采用可以多級放大的CO2激光器，可提供高至40 kW的輸入功率。激光和BTS完全封閉到真空環(huán)境中。BTS使激光光束聚焦到靶材上，產生穩(wěn)定的高溫、高密度的等離子體，其發(fā)出的EUV輻射經(jīng)過多層膜反射鏡組成的收集系統(tǒng)收集并送給下一級光刻系統(tǒng)。

為了保證光源產生的EUV光能被有效地收集，減小在成像系統(tǒng)中的損耗，使光源產生的EUV輻射最終被充分地用于光刻，整個系統(tǒng)的反射元件必須具有非常高的發(fā)射率。目前，在中心波長13.5 nm處，光譜帶寬(Bandwidth，BW)2%以內，可制作出反射率接近70%的Mo/Si多層膜反射鏡［5］。如圖3所示，Mo和 Si原子按6.7 nm周期厚度交替疊放，使13.5 nm的極紫外光在其中產生相消干涉，從而形成很高的反射效率。這也是研究人員把13.5 nm作為EUVL主要候選工作波長的原因之一，相應的激光等離子體光源研究工作大多都集中在該輸出波長附近［6］。

圖3 Mo/Si多層膜示意圖Fig.3 Framework of Mo/Si multilayer film

目前，研究人員已經(jīng)可以在EUVL整機系統(tǒng)光源收集的中間聚焦處獲得接近100 W的極紫外輻射強度［7-8］。隨著EUVL中其它各項關鍵技術難題的突破，以LPP為工作模式的EUVL有望在幾年內投入工業(yè)化量產［9］。但是，在EUVL投入工業(yè)化生產之前，幾個關鍵技術問題還必須得到進一步解決，這些關鍵問題主要集中在EUV光源的轉化效率和光源碎屑兩個方面。

(1)EUV光源轉化效率的進一步提高

為了滿足基本的商業(yè)生產需求，同時有效地控制成本，實際的光刻生產需要保證100片1 h晶圓以上的生產率，這就要求極紫外光源在進入光刻系統(tǒng)的中間聚焦處的輸出功率必須在115 W以上。有效提高EUV光源轉化效率是實現(xiàn)這一功率要求的直接途徑。對13.5 nm光源而言，EUV光源的轉化效率(Conversion Efficiency，CE)是指在輸出中心波長為13.5 nm，2%的帶寬內，EUV輸出能量與輸入激光能量的比值?？梢蕴峁㎜PP光源產生13.5 nm附近工作波長的燃料靶材有很多種，其中具有代表性的有氙(Xe)、鋰(Li)、錫(Sn)等。截止目前的研究顯示:Xe的極紫外CE最高為1.4%［10］，Li作為類氫元素，最高CE 為2%［11］，而 Sn 產生的 CE 最高可達3%［12］。因此，Sn是目前獲得13.5 nm EUV最理想的光源靶材。Sn在13.5 nm附近的EUV輻射，主要由形成的等離子體中Sn高價離子的4p64dN-4p54dN+1～4p4dN－14f(1≤N≤6)密集躍遷產生的類連續(xù)躍遷陣列，即不可分辨躍遷陣列(Unresolved Transition Array，UTA)形成，EUV輻射的帶內部分主要由Sn8+～Sn13+的離子躍遷形成。

人們發(fā)現(xiàn)通過改變靶材形狀［13-14］和入射激光的參數(shù)以及聚焦條件等方式都可以有效地提高EUV的轉化效率。研究結果表明:激光等離子體的EUV光轉化效率可通過采用靶的形式進行優(yōu)化。傳統(tǒng)的Sn實驗靶材是平面的，這就會造成激光束聚焦中心周圍低強度處產生較冷的稠密等離子體，由于其膨脹速度比中心熱等離子體慢，會對中心EUV發(fā)射主導區(qū)域(Emission Dominant Region，EDR)［15］產生的 EUV 輻射產生較強的吸收，影響EUV輻射的轉化效率。為了解決這一問題，2003 年，T.Tomie等人［16］使用 Sn 的腔限形靶(如圖4所示)結合雙脈沖方式在激光束入射的反方向對EUV進行收集，對13.7 nm處的窄帶EUV輻射獲得了較高的CE，但這種方法又在很大程度上限制了EUV的收集角度，使其很難應用于EUVL工業(yè)生產中。

2005 年，Y.Tao 等人［17］采用 200 μm 寬，15 μm厚的Sn條覆蓋在厚1 μm的碳氫薄膜上作為靶材(如圖5所示)，使激光脈沖聚焦后的中心部分照射Sn條，而強度較低的光斑邊緣則照射到碳氫薄膜上，其產生的碳氫等離子體由于其質量小，膨脹速度快，有效地減小了對EDR區(qū)域發(fā)出EUV輻射的影響，相比于傳統(tǒng)平面Sn靶材，EUV輻射的轉化效率提高了1.4倍。2005年，Y.Shimada等人［12］將厚度為1 μm的 Sn涂在直徑為微米量級的球形塑料靶材上，優(yōu)化塑料靶材直徑后，最終在直徑為400 μm靶材上，得到了最大為3%的轉化效率。

圖4 腔限型等離子體EUVL光源［16］Fig.4 EUVL light source generated by cavity-confined plasma［16］

圖5 膨脹示意圖［17］Fig.5 Schematic illustration of plasma expansion

同時，除了各種固體形式的靶材外，人們還嘗試用液滴狀的靶材來獲得EUV輻射。2004年，P.A.C.Jansson 等人［18］通過噴射液體狀的 Sn 靶材與激光作用產生等離子體，獲得了2.5%EUV光轉化效率。2008年，Masanori Kaku等人［19］嘗試使用噴射液體SnO2靶材，并結合雙脈沖入射機制也獲得了較高的EUV光轉化效率，如圖6所示。

圖6 典型液滴靶實驗裝置原理圖［19］Fig.6 Schematic diagram of typical experimental setup using droplet target［19］

除了與靶材的形狀有關外，EUV光源的轉化效率可進一步通過改變激光參數(shù)，如激光波長［20］、脈寬［21］、入射光束聚焦情況［14-15］等條件進行優(yōu)化。2007 年，J.White等人［22］研究了不同激光波長對EUV轉化效率的影響，在相同的能量條件下，分別使用CO2激光脈沖(波長為10.6 μm)和Nd∶YAG激光脈沖(波長為1 064和355 nm)在Sn靶中形成 LPP產生EUV，發(fā)現(xiàn)使用CO2激光脈沖不僅產生的帶內EUV相對強度較大，而且其最大CE是Nd∶YAG激光脈沖LPP CE的2.2倍。2009 年，S.S.Harilal等人［23］研究了入射光束聚焦情況對EUV CE的影響，通過比較靶材上聚焦焦點時與最佳CE聚焦條件時的光斑尺寸，發(fā)現(xiàn)由于在焦點時激光脈沖與形成的等離子體之間不能充分的相互作用，導致CE在焦點前后形成雙駝峰變化，焦點時比最佳CE聚焦條件時的CE值降低了近25%。同年，Kasperczuk等人解釋了EUV轉化效率隨靶材上入射激光光束聚焦條件變化的原因，發(fā)現(xiàn)聚焦條件實質上影響了形成等離子體的狀態(tài)，后續(xù)激光脈沖強度分布與已形成的等離子體的相互作用情況會最終影響實驗結果。過高脈沖激光強度使得EDR區(qū)域溫度過高，使大部分EUV發(fā)射來自稠密等離子區(qū)域中，而稠密區(qū)域中Sn等離子體有較大的不透明效應，導致在稠密等離子體區(qū)域中的EUV輻射不能有效地從等離子體中出射，降低了最終的CE。

(2)光源碎屑的進一步有效減緩

LPP光源中，產生高溫等離子體的同時會伴有一定數(shù)量的碎屑產生，其主要由高能離子、中性碎屑粒子、微粒團簇和熔融液滴組成［16］。高能離子的速度約在106～107cm/s，中性原子碎屑稍慢于離子碎屑，速度最慢的是尺寸在微米量級以上的微粒團簇，速度在103cm/s左右［23］。

一方面，碎屑的產生會對光源的光學收集系統(tǒng)造成嚴重的損傷和影響，主要表現(xiàn)在:一、高能碎屑離子濺射撞擊多層膜反射鏡表面，造成其結構的損壞;二、能量低的中性碎屑粒子濺射并附著在多層膜反射鏡表面，額外的吸收極紫外輻射并加熱多層膜，進一步損壞其結構。這些都會使多層膜反射鏡反射率降低，從而影響光源長時間的穩(wěn)定工作［16］。另一方面，產生的中性粒子碎屑和低電離狀態(tài)的離子碎屑會強烈地吸收光源產生的EUV輻射，從而限制了EUV光源的轉化效率。大規(guī)模的工業(yè)化生產要求光刻光源在工作30 000 h后，多層膜收集系統(tǒng)效率下降幅度應保持在10%以內，因此，有效減少LPP中碎屑的產生是EUVL技術投入商業(yè)化生產前必須解決的關鍵問題之一。

2005 年，Takeshi Higashiguchi等人［24］研究發(fā)現(xiàn)Sn靶光源中高能離子碎屑能量主要分布在3～7 keV，并利用法拉第杯(Faraday Cup，F(xiàn)C)和靜電能量分析儀(Electrostatic Energy Analyzer，ESEA)對光源產生離子碎屑的角分布和不同價態(tài)離子碎屑的動能分布情況進行了系統(tǒng)的研究。2008 年，D.Nakamura等人［26］使用激光誘導熒光(Laser Induced Fluorescence，LIF)成像方法研究了Sn細絲靶LPP中原子碎屑的空間分布特性以及動力學特性，研究發(fā)現(xiàn)Sn中性原子碎屑的飛行速度接近1.5×106cm/s，而且由于靶面的曲率變化使得Sn中性原子碎屑的速度分布在平行和垂直于Sn細絲靶的方向上有很大不同。

除了對碎屑本身的動力學性質進行研究之外，人們嘗試使用多種方法來減緩光源的碎屑，并發(fā)現(xiàn)填充緩沖氣體和加載磁場等方法可以減緩碎屑的傳播。2003年，Bollanti等人［26］用 Kr氣來控制鉭LPP光源中的碎屑，結果顯示緩沖氣體顯著地減少了到達多層膜反射鏡表面的碎屑數(shù)量。2007 年，S.S.Harilal等人［27］對使用磁場、環(huán)境緩沖氣體及其聯(lián)合作用對離子碎屑的影響做了較為系統(tǒng)的研究，發(fā)現(xiàn)緩沖氣體可用來作為高能離子的緩和劑。相對其他氣體對EUV輻射的吸收，氫、氦和氬氣在保證對13.5 nm EUV輸出影響較小的情況下［28］，可使Sn離子碎屑的飛行距離大大縮短;另外，加載磁場也可適當?shù)販p緩離子碎屑動能。人們還發(fā)現(xiàn)入射激光脈沖波長也會對EUV光源中的碎屑發(fā)射產生影響。2008年，A.Takahashi等人［29］對 CO2(波長為 10.6 μm)和Nd∶YAG的LPP(波長為1 064 nm)光源進行了對比研究，發(fā)現(xiàn)在相同激光能量下，CO2形成的LPP比Nd∶YAG LPP產生的碎屑少3/4，但離子碎屑平均能量卻高出3.7倍。人們也嘗試采用改變靶材形狀的方法來實現(xiàn)低碎屑。2006年，S.Namba等人［30］使用在空心塑料球上附著最優(yōu)厚度Sn層的質量限制靶來降低碎屑的產生，有效減少了Sn材料碎屑的形成。

此外，為了減小光源中碎屑的影響，人們還提出了雙脈沖入射方案，通過選擇適當強度的預脈沖，先與靶材相互作用產生低不透明度［31］、低初始密度［32］的預等離子體，再通過主激光脈沖注入能量，從而既提高了EUV發(fā)射強度，又可以有效地減少碎屑的產生。2006年，Y.Tao和 M.S.Tillack［33］使用雙脈沖方案，使離子碎屑的動能減少了30多倍，中性碎屑粒子的能量也顯著下降。雙脈沖方法實質上是用預脈沖與主脈沖組合產生的低濃度的預等離子體代替高濃度靶材來有效減少過程中高能量碎屑粒子的產生。

國內關于EUVL光源方面的工作相關報道相對較少，據(jù)作者所知，中科院長春光機所應用光學國家重點實驗室開展了氣體靶、液體靶等形式的極紫外光源的研究［34］，中科院上海光機所曾開展過錫固體靶激光等離子體極紫外光源的研究。另外，近期華中科技大學在國家重大科技專項的資助下開展了Sn液滴靶激光等離子體極紫外光源的研究［35］，哈爾濱工業(yè)大學在國家自然基金重點項目的支持下開展了放電等離子體極紫外光源的研究工作［36］等。

3 超極紫外光刻—6.x nm極紫外光刻的光源研究

隨著13.5 nm EUV光刻光源研究的逐漸成熟，世界上最大的光刻機生產商—荷蘭ASML公司為代表的眾多公司和研究機構又開始了新一輪更短工作波長、分辨率＞8 nm的超極紫外光刻的研究工作(Beyond EUVL，BEUVL)。在BEUVL的工作波長的選擇上，以小于10 nm可獲得高反射率的多層膜元件為原則。從2010年開始，國際上開始了輸出波長為6.x nm(6.5～6.7 nm)的臺式激光等離子體光源研究［37］。目前，在6.7 nm處已制備出反射率為46.2%的La/B4C多層膜［38］，而且，這個波段工作的多層膜的反射率仍存在著較大的提升空間(其反射率的理論值可超過74%)［39］。2010 年，Akira Sasaki等人［40］通過等溫膨脹模型理論計算了來自Tb高價離子的4d-4f躍遷產生的6.5 nm EUV發(fā)射情況，獲得了比13.5 nm處高一個數(shù)量級的EUV發(fā)射強度，并且與實驗測量結果進行了比較，如圖7所示。不難發(fā)現(xiàn)，使用6.x nm波長會給極紫外光源應用帶來更多的潛在優(yōu)勢:6.x nm的EUV光相對于13.5 nm的EUV穿透能力大幅提高［41］，帶內EUV強度比13.5 nm的更強，可以通過采用更高氣壓環(huán)境氣體阻止碎屑傳播，使光源潔凈度進一步提高。這些都激起了研究人員對6.x nm光刻光源的極大研究熱情。

圖7 激光產生Tb等離子體的計算和測量比較(激光強度5～8×1011W/cm2，光斑直徑:50μm)［41］Fig.7 Comparison between calculated and measured emission spectra of laserproduced Tb plasma(laser intensity:5～8×1011W/cm2，spot diameter:50μm)［41］

研究發(fā)現(xiàn)，稀土元素Gd和Tb可在6.7 nm附近產生強的窄帶共振輻射(n=4－n=4密集原子躍遷線陣列)［42］。由于這種躍遷與Sn在13.5 nm處的躍遷類似［14，41-46］，預計 Gd 和 Tb 的光譜行為與Sn的EUV源十分相似。通常使用Nd∶YAG激光器作用于Gd和Tb產生高功率的LPP。實驗進一步表明:相同的激光強度下，Tb等離子體的帶內EUV發(fā)射強度比Gd等離子體少12.5%［47］，國際EUV光源界普遍認為Gd是未來6.x nm光源理想的燃料靶材［37］。因此，從2010年開始，研究人員對Gd在6.x nm處產生的EUV輻射的光譜行為和EUV轉化效率的提高等進行了廣泛的研究。

首先，研究了優(yōu)化激光脈沖參數(shù)(強度，脈寬，波長等)對EUV輻射的影響。

2010 年，Takamitsu Otsuka等人［47］對 6.7nm的EUV輻射與入射激光波長的關系進行了研究。通過對比相同能量條件下，Nd∶YAG激光器的基頻、二次諧波和三次諧波產生的Gd的LPP光源光譜(如圖8所示)，發(fā)現(xiàn)了在6.5～6.7 nm區(qū)域內EUV光譜的CE分別為1.1%，0.7%，0.5%，更長的激光波長更有利于增加EUV帶內輻射的轉化。

圖8 在相同的1.6×1012W/cm2激光強度(激光能量為320 mJ/脈沖，光斑直徑為 50 μm)下，激光波長分別為1 064，532和355 nm的EUV光譜［49］Fig.8 EUV spectra at laser wavelengths of 1 064，532，and 355 nm for the same laser intensity of 1.6 × 1012 W/cm2(laser energy:320 mJ/pulse;spot diameter:50 μm)，respectively［49］

2012年，Thomas Cummins和 Takamitsu Otsuka等人［48］研究了入射激光脈沖寬度對6.7 nm LPP光源轉化效率的影響。通過對比相同能量下，飛秒、皮秒和納秒激光脈沖作用Gd靶材產生EUV輻射的轉化效率，發(fā)現(xiàn)皮秒激光脈沖最有利于6.7 nm EUV源產生。用FC觀察到離子碎屑飛行時間譜(Time of Flight，TOF)的變化，發(fā)現(xiàn)較短脈沖產生的離子碎屑的動能較低。

2010年，Takamitsu Otsuka等人［48］通過在不同聚焦光斑尺寸和不同激光強度下比較Gd等離子體光譜特征來研究電子溫度和等離子體流體動力學膨脹損耗對光源的影響。實驗表明:較大的聚焦光斑直徑有效地抑制了等離子體動力學膨脹損失，從而可以提高EUV發(fā)射強度。

此外，人們也通過改變初始靶材密度方式來減少自吸收的影響，并研究其對提高6.7 nm EUV轉化效率的作用。

2010年，Takamitsu Otsuka等人［49］對比了采用純固體Gd靶和低密度Gd2O3靶中產生6.7 nm EUV輻射的情況，結果顯示低密度靶由于減少了自吸收使帶內EUV轉化效率提高了近0.2%，說明在6.7 nm光源中仍然需要降低等離子體的初始密度以有效減少自吸收的影響。

2011年，該研究組又進一步對不同初始密度的Gd靶產生的6.7 nm EUV轉化效率進行了測量［50］(如圖9所示)，得到在2%帶寬內，初始密度為10%和30%的Gd靶CE接近，比傳統(tǒng)純Gd靶的CE增加了1.4倍。同時，實驗還表明:通過雙脈沖入射方案可使CE比單脈沖增加1.2倍。到目前為止的研究結果表明:激光強度為1011～1015W/cm2時，可得到 Gd12+～Gd25+在6.7 nm附近的強共振發(fā)射［46-50］。而 Gd12+～Gd25+產生的6.7 nm EUV輻射，對入射激光的波長、脈沖寬度，聚焦條件，以及靶材的初始密度都存在依賴關系，這說明6.7 nm的Gd靶等離子體光源中自吸收效應對光源的轉化效率有很大影響，光源中形成的等離子體條件對6.7 nm波長是光學厚的，發(fā)射光譜的轉換效率(CE)同EUV輻射的自吸收是一個競爭的平衡過程。研究還表明:產生有效的6.7nm EUV的Gd12+～Gd25+范圍的離子態(tài)所對應的等離子體的電子溫度在100 eV左右［20］，6.7 nm最佳Gd等離子體的電子溫度是在13.5 nm處Sn等離子體最佳電子溫度的3倍，基于Gd靶產生的Nd∶YAG LPP EUV光源已經(jīng)被證實需要在高功率下運行［51］，相比 13.5 nm的EUV，產生的高密度等離子體導致不透明效應增加，從而使共振強度減弱，限制了EUV源的輸出。因此，對于6.x nm的EUV光源，如何有效降低自吸收，提高其在帶內的轉化效率，還是研究中的一個關鍵問題。同時，Gd等離子體光源產生的碎屑問題同樣值得關注。

圖9 初始濃度分別為10%，30%和100%的固體Gd靶材在激光強度同為5.6×1012W/cm2(激光能量為400 mJ/脈沖，光斑直徑為30 μm)下的激光 EUV 光譜［50］Fig.9 Laser produced EUV spectra from targets with initial densities of 10%，30%，and 100%of solid Gd for the same laser intensity of 5.6 ×1012W/cm2(laser energy:400 mJ/pulse and spot diameter:30 μm)［50］

因此，在未來的研究中，如何優(yōu)化等離子體參數(shù)來平衡Gd離子體光源的自吸收與光發(fā)射能力之間的關系，進而獲得6.x nm附近極紫外光的高轉化效率以及解決光源碎屑對周期性多層膜反射鏡的污染，以達到工業(yè)量產所需要光源功率和長時間穩(wěn)定工作的要求仍是這個方向研究的主要焦點問題，更多的研究將在這些方面陸續(xù)展開。

4 本課題組在極紫外光源和極紫外光刻掩模缺陷檢測方面的研究工作

近年來，本研究組的工作人員在極紫外光刻關鍵技術方面開展了一些研究工作。在激光等離子體光源研究方面，為了能夠盡量滿足未來工業(yè)化紫外光源的高工作重復頻率、高單發(fā)EUV轉化效率的要求，長春理工大學林景全教授在2009年與日本產業(yè)技術綜合研究所合作［52］，開展了粒子摻雜的液滴靶極紫外光源的研究。該方案采用以水作為載體，包含氮化硼(BN)懸浮液滴的新型靶形式，克服了低碎屑的液體和氣體靶材所存在的EUV轉化效率低的缺陷。實驗優(yōu)化了液滴靶的速度、振動頻率等主要實驗參數(shù)，使液滴靶光源EUV發(fā)射光強的穩(wěn)定性從17.3%提高到4.1%(如圖10所示)，并產生了穩(wěn)定的4.86 nm處的EUV光輻射。

圖10 液滴靶等離子體的EUV光輻射峰值強度隨EUV光脈沖數(shù)的變化Fig.10 Measured EUV emission peak values from a water droplet plasma versus the number of laser shots［52］

同時，為了進一步提高EUV光的轉化效率，他們采用預激光脈沖汽化并干燥納米粒子包含的水滴［53］，使納米粒子能夠更有效地吸收主脈沖激光能量，即采用雙激光脈沖的方式打靶(如圖11所示)。

圖11 基于爆炸汽化微粒子包含液滴靶的激光等離子體EUV光源裝置示意圖［53］Fig.11 Sketch of experimental set-up for laser plasma EUV source based on explosive vaporization of a particle-included droplet［53］

實驗結果表明:雙脈沖打靶條件下，BN粒子的EUV輻射強度比單脈沖的情況下高出2倍以上，如圖12所示。

圖12 BN粒子包含的液滴產生EUV峰值信號強度與主、預激光脈沖間延時間的關系。圖中每個數(shù)據(jù)點是10發(fā)EUV光的平均值［53］Fig.12 Dependence of EUV peak signal intensity from the BN particle-included droplet on the delay time between pre/main laser pulses.Each data point displayed in this figure is an average value of ten shots of EUV emission［53］

為了能夠盡量抑制激光等離子體光源中離子碎屑對極紫外多層膜收集鏡的污染，孫英博和林景全等人［54］開展了Sn靶激光等離子體光源的離子碎屑特性及其屏蔽方法的研究。他們用Nd∶YAG激光脈沖聚焦到Sn靶，用飛行時間法測量了所產生的Sn離子碎屑的動能及其空間分布。如圖13所示，在接近零點處由于光電效應產生一個快速峰;隨后在約1.84 μs處出現(xiàn)了一個Sn離子峰，其對應的動能約為1.8 keV。在此之前約1.33 μs時已開始出現(xiàn)離子信號，該處所對應的離子動能為最大動能(約4.2 keV)。

圖13 與靶材法向成18°處由法拉第杯測量的典型Sn離子 TOF 分布［54］Fig.13 A typical TOF profile of tin ions recorded by Faraday cup at an angle of 18°with respect to the target normal［54］

圖14 Sn離子能量角分布，0°代表靶材平面的法向［54］Fig.14 Energy angular distribution of tin ions.Here 0°stands for the normal direction of a plane target［54］

同時，對Sn離子動能的角分布情況進行了研究。實驗發(fā)現(xiàn)，Sn離子動能滿足cos0.8(θ)余弦分布規(guī)律(如圖14所示)。進一步分別用Ar、He作為緩沖氣體來減緩離子碎屑的傳播，發(fā)現(xiàn)壓強分別為5.32 Pa的Ar和50.54 Pa的He緩沖氣體可使到達多層膜位置的離子碎屑減少90%以上。

近期，該研究組正在國家自然基金的資助下，開展輸出波長6.7 nm的稀土元素Gd靶激光等離子體極紫外光源的研究工作。

圖15 EUV-PEEM 的示意圖［55］Fig.15 Scheme of the EUV-PEEM［55］

圖16 40層Mo/Si多層膜覆蓋著的位相缺陷EUV圖像。檢測所用波長為13.5 nm，其中最小的的位相缺陷尺寸為H=4 nm，W=35 nm(圖中標示為 1)［55］Fig.16 EUV-PEEM image showing a pattern with varied linewidth defects buried underneath a 40 bilayer Mo/Si multilayer detected at an inspection wavelength of 13.5 nm.The line marked with 1 is the smallest defect with a width of 35 nm and a height of 4 nm［55］

圖17 在135 nm處獲得的EUVL掩模板缺陷EUVPEEM層析圖像。圖形右上側為利用駐波方法測量掩模缺陷高度的示意圖。右下方為利用該方法對左側實驗結果的分析，對應的缺陷高度約為 35 nm［56］Fig.17 “Tomographic”EUV-PEEM image obtained from an EUVL mask blank stack at 13.5 nm.The curve is a line-scan profile averaged over five different lines scanned perpendicularly across the fringes.The diagram in the upper right of the figure illustrates the edge variation of a defect using a standing wave field.The diagram in the under right of the figure illustrates the analysis of the left experimental result，and the corresponding height variation of the defect is estimated to be ～35 nm ［56］

除了對極紫外光源研究之外，該組與德國慕尼黑大學合作開展了對極紫外光刻掩模缺陷的相關研究工作。2007年，林景全等人［55］通過使用EUV光電輻射電子顯微鏡(EUV-PEEM)開展了EUVL掩模位相缺陷的波長檢測工作，如圖15所示，與標準的PEEM的照明方式不同(標準PEEM的光入射與樣品表面的法線方向約成70°角)，在該裝置中EUV光束在與法向呈4°照射掩模板樣品。研究結果表明:該方法可以得到35 nm寬和4 nm高位相缺陷的清晰圖像，如圖16所示。

2008年，林景全等人［56］進一步采用“干涉襯度”機制光電發(fā)射電子顯微鏡對EUVL掩模缺陷進行三維測量。獲得了光刻掩模缺陷的清晰圖像，并準確地給出了極紫外光刻掩模表面缺陷的三維尺度，如圖17所示。

5 結束語

光刻技術的發(fā)展推動著半導體工業(yè)的迅猛發(fā)展，而半導體芯片產業(yè)技術和對應的光學光刻技術，在新的世紀將是一個國家科學和技術實力的標志。由于社會生產和生活各個領域的強勁需求，必將促進整個世界半導體產業(yè)和光刻技術的蓬勃發(fā)展。相比前期，我國在該技術領域的沉寂，光刻技術向極紫外波段升級轉化的過程，為我國提供了難得的追趕國際水平和自身奮力發(fā)展的機遇。積極的借鑒和學習國外的先進技術，通過國內研究人員的不斷努力，加之國家越來越強大的綜合國力支持，我國的光刻技術和半導體信息產業(yè)將循著扎實而穩(wěn)健的道路快速的發(fā)展。

［1］ 張福昌，李艷秋.EUV光刻中激光等離子體光源的發(fā)展［J］.微細加工技術，2006(5):1-7.ZHANG F CH，LI Y Q.Development of laser produced plasma source for EUV lithograghy［J］.Microfabrication Technology，2006(5):1-7.(in Chinese)

［2］ 王占山.極紫外光刻給光學技術帶來的挑戰(zhàn)［J］.紅外與激光工程，2006(增2):151-156.WANG ZH SH.Extreme ultraviolet lithograghy chanlleges to optical technology［J］.Infrared and Laser Eng.，2006(Supl2):151-156.(in Chinese)

［3］ PARKER A.Extreme ultraviolet lithography imaging the future.lawrence livermore national laboratory［EB/OL］.(1999-11-01).［2012-07-11］.http://www.11n1.gov/str/sween.htm.

［4］ Industry defining EUV source［EB/OL］.［2012-07-11］.http://www.cymer.com/hvm_1.

［5］ BAJT S，ALAMEDA J，AND SPILLER E.Improved reflectance and stability of Mo/Si multilayers［J］.SPIE，2001，4506:65-246.

［6］ International Workshops on EUV Sources，2010［C］//International workshops on EUV source，Dublin，Ireland，Nov.13-15，2010.

［7］ MIZOGUCHI H，ABE H，ISHIHARA T，et al..First generation laser-produced plasma source system for HVM EUV lithog-raphy［J］.SPIE，2010，7636:763608.

［8］ FOMENKOV I V，BRANDT D C，BYKANOV N B，et al..Laser-produced plasma light source for EUVL［J］.SPIE，2010，7271:727138.

［9］ ASML lithography roadmap［EB/OL］.［2012-07-11］.http://www.asml.com.

［10］ SHIMOURA A，AMANO S，MIYAMOTO S，et al..X-ray generation in cryogenic targets irradiated by 1 μm pulse laser［J］.Appl.Phys.Lett.，1998，72:164-166.

［11］ SCHRIEVER G，MAGER S，NAWEED A，et al..Laser-produced lithium plasma as a narrow-band extended ultraviolet radiation source for photoelectron spectroscopy［J］.Appl.Opt.，1998，37:1243-1248.

［12］ SHIMADA Y，NISHIMURA H，NAKAI M，et al..Characterization of extreme ultraviolet emission from laser-produced spherical tin plasma generated with multiple laser beams［J］.Appl.Phys.Lett.，2005，86:105-501.

［13］ UENO Y，SOUMAGNE G，SUMITANI A，et al..Enhancement of extreme ultraviolet emission from a CO2laser-produced sn plasma using a cavity target［J］.Appl.Phys.Lett.，2007，91:231501.

［14］ HARILAL S S，TILLACK M S，O'SHAY B，et al..Extreme ultraviolet spectral purity and magnetic ion debris mitigation by use of low-density tin targets［J］.Opt.Lett.，2006，31:1549-1551.

［15］ O'SULLIVAN G D，CUMMINGS A，DUFFY G，et al..Optimizing an EUV source for 13.5 nm［J］.SPIE，2004，5196:273-281.

［16］ TOSHIHISA T，TATSUYA A，YOSHIFUMI U，et al..Use of tin as a plasma source material for high conversion efficiency［J］.SPIE，2003，5037:147-155.

［17］ TAO Y，NISHIMURA H，OKUNO T，et al..Dynamic imaging of 13.5 nm extreme ultraviolet emission from laser-production Sn plasmas［J］.Appl.Phys.Lett.，2005，87:241502.

［18］ JANSSON P A C，HANSSON B A M，HEMBERG O，et al..Liquid-tin-jet laser-plasma extreme ultraviolet generation［J］.Appl.Phys.Lett.，2004，84:2256-2258.

［19］ KAKU M，SUETAKE S，SENBA Y，et al..Deposited debris characteristics and its reduction of a laser-produced plasma extreme ultraviolet source using a colloidal tin dioxide jet target［J］.Appl.Phys.Lett.，2008，92:181503.

［20］ WHITE J，DUNNE P，HAYDEN P，et al..Optimizing 13.5 nm laser-produced tin plasma emission as a function of laser wavelength［J］.Appl.Phys.Lett.，2007，90:181502.

［21］ ANDO T，F(xiàn)UJIOKA S，NISHIMURA H，et al..Optimum laser pulse duration for efficient extreme ultraviolet light generation from laser-produced tin plasmas［J］.Appl.Phys.Lett.，2006，89:151501.

［22］ HARILAL S S，COONS R W，HOUGH P，et al..Influence of spot size on extreme ultraviolet efficiency of laser-produced Sn plasmas［J］.Appl.Phys.Lett.，2009，95:221501.

［23］ LETARDI T，LO D，ZHENG C E.Particle dynamics of debris produced during laser-plasma soft X-ray generation［J］.J.Appl.Physics，2001，89(2):1458-1462.

［24］ HIGASHIGUCHI T，RAJYAGURU C，DOJYO N，et al..Debris characteristics of a laser-produced tin plasma for extreme ultraviolet source［J］.Rev.Scientific Instruments，2005，76:126102.

［25］ NAKAMURA D，TAMARU K，AKIYAMA T，et al..Investigation of debris dynamics from laser-produced tin plasma for EUV lithography light source［J］.Appl.Phys.A，2008，92:767-772.

［26］ BOLLANTI S，BONFIGLI F，BURATTINI E，et al..High-efficiency clean EUV plasma source at 10 ～30 nm，driven by a long-pulse-width excimer laser［J］.Appl.Phys.B.，2003，76:277-284.

［27］ HARILALB S S，O'SHAY，TAO Y，et al..Ion debris mitigation from tin plasma using ambient gas，magnetic field and combined effects［J］.Appl.Phys.B.，2007，86:547-553.

［28］ The center X-ray optics［EB/OL］.［2012-07-11］.http://www-cxro.lbl.gov/optical_constants/gastrn2.html.

［29］ TAKAHASHI A，NAKAMURA D，TAMARU K，et al..Emission characteristics of debris from CO2and Nd∶YAG laserproduced tin plasmas for extreme ultraviolet lithography light source［J］.Appl.Phys.B.，2008，92:73-77.

［30］ NAMBA S，F(xiàn)UJIOKA S，NISHIMURA H，et al..Spectroscopic study of debris mitigation with minimum-mass Sn laser plasma for extreme ultraviolet lithography［J］.Appl.Phys.Lett.，2006，88:171503.

［31］ HIGASHIGUCHI T，KAWASAKI K，SASAKI W，et al..Enhancement of extreme ultraviolet emission from a lithium plasma by use of dual laser pulses［J］.Appl.Phys.Lett.，2006，88:161502.

［32］ HIGASHIGUCHI T，DOJYO N，HAMADA M，et al..Low-debris，efficient laser-produced plasma extreme ultraviolet source by use of a regenerative liquid microjet target containing tin dioxide(SnO2)nanoparticles［J］.Appl.Phys.Lett.，2006，88:201503.

［33］ TAO Y，TILLACK M S.Mitigation of fast ions from laser-produced sn plasma for an extreme ultraviolet lithography source［J］.Appl.Phys.Lett.，2006，89:111502.

［34］ 林景全，陳波，尼啟良，等.激光等離子體軟X射線源靶材的選擇及特性［J］.強激光與粒子束，1998，10(3):429-432.LIN J Q，CHEN B，NI Q L，CAO J L，et al..Target material choice and its characteristic of laser-produced plasma source［J］.High Power Laser and Particle Beams，1998，10(3):429-432.(in Chinese)

［35］ 朱新旺，王新兵，傅焰峰，等.CO2激光等離子體極紫外光源收集鏡研究［J］.激光技術，2010，34(6):725-728.ZHU X W，WANG X B，F(xiàn)U Y F，et al..Research of collector mirrors of CO2laser produced plasma EUV source［J］.Laser Technology，2005，34(6):725-728.(in Chinese)

［36］ 程元麗，李思寧，王琪，等.激光等離子體和氣體放電EUV光刻光源［J］.激光技術，2004，28(6):561-564.CHENG Y L，LI S N，WANG Q.Extreme ultraviolet source of microlithography based on laser induced plasma and discharge induced plasma［J］.Laser Technology，2004，28(6):561-564.(in Chinese)

［37］ DUNNEP，CUMMINS T，WHITE J，et al..Laser-produced terbium and gadolinium plasmas as EUVL source at 6.5 ～6.7 mm［C］//International Workshop on EUV Source 2010，Dublin，Ireland，Nov.13-15，2010.

［38］ PLATONOV Y.Status of EUVL multilayer optics deposition at RIT［C］//International Workshop on EUV Source 2010，P31，Dublin，Ireland，Nov.13-15，2010.

［39］ BENSCHOP J.EUV:Status and challenges ahead［C］//Proceedings of the 2010 International Workshop on EUVL，Maui，HI，Jun.24，2010.

［40］ SASAKI A，NISHIHARA K，SUNAHARA A，et al..Theoretical investigation of the spectrum and conversion efficiency of short wavelength extreme-ultraviolet light sources based on terbium plasmas［J］.Appl.Phys.Lett.，2010，97:231501.

［41］ CARROLL P K，O'SULLIVAN G.Ground-state configurations of ionic species I through XVI for Z=57-74 and the interpretation of 4d-4f emission resonances in laser-produced plasmas［J］.Phys.Rev.A.，1982，25:275-286.

［42］ GWYN C W，STULEN R，SWEENEY D，et al..Extreme ultraviolet lithography［J］.Vac.Sci.Technol.B，1998，16:3142-3419.

［43］ FUJIOKA S，NISHIMURA H，NISHIHARA K，et al..Opacity effect on extreme ultraviolet radiation from laser-produced tin plasmas［J］.Phys.Rev.Lett.，2005，95:235004.

［44］ TANAKA H，MATSUMOTO A，AKINAGA K，et al..Comparative study on emission characteristics of extreme ultraviolet radiation from CO2and Nd:YAG laser-produced tin plasmas［J］.Appl.Phys.Lett.，2005，87:041503.

［45］ HAYDEN P，CUMMINGS A，MURPHY N，et al..13.5 nm extreme ultraviolet emission from tin based laser produced plasma sources［J］.J.Appl.Phys.，2006，99:093302.

［46］ FUJIOKA S，SHIMOMURA M，SHIMADA Y，et al..Pure-tin microdroplets irradiated with double laser pulses for efficient and minimum-mass extreme1ultraviolet light source production［J］.Appl.Phys.Lett.，2008，92:241502.

［47］ OTSUKA T，KILBANE D，WHITE J，et al..Rare-earth plasma extreme ultraviolet sources at 6.5-6.7 nm［J］.Appl.Phys.Lett.，2010，97:111503.

［48］ CUMMINS T，OTSUKA T，YUGAMI N，et al..Optimizing conversion efficiency and reducing ion energy in a laser-produced Gd plasma［J］.Appl.Phys.Lett.，2012，100:06118.

［49］ OTSUKA T，KILBANE D，HIGASHIGUCHI T，et al..Systematic investigation of self-absorption and conversion efficiency of 6.7 nm extreme ultraviolet sources［J］.Appl.Phys.Lett.，2010，97:231503.

［50］ HIGASHIGUCHI T，OTSUKA T，YUGAMI N，et al..Extreme ultraviolet source at 6.7 nm based on a low-density plasma［J］.Appl.Phys.Lett.，2011，99:191502.

［51］ COLOMBANT D，TONON G F.X-ray emission in laser-produced plasmas［J］.J.Appl.Phys.，1973，44:3524-3537.

［52］ LIN J Q，TOSHIHISA T.Supply of a particle-included droplet as laser plasma target for extreme ultraviole emission［J］.J.Phys.D.Appl.Phys.，2009，42:045204.

［53］ LIN J Q，TOSHIHISA T.Enhancement of EUV emission intensity from particles in a droplet by exploding the droplet［J］.J.Phys.D.Appl.Phys.，2009，42:155203.

［54］ SUN Y B，LIN J Q，GAO X，et al..Characteristics of ion debris from laser-produced tin plasma and mitigation of energetic ions by ambient gas［J］.Sci China-Phys Mech Astron，2012，55:392-395.

［55］ LIN J Q，WEBER N，MAUL J，et al..At-wavelength inspection of sub-40 nm defects in extreme ultraviolet lithography mask blank by photoemission electron microscopy［J］.Optics Lett.，2007，32(13):1875-1877.

［56］ LIN J Q，WEBER N，ESCHE M，et al..Three-dimensional characterization of extreme ultraviolet mask blank defects by interference contrast photoemission electron microscopy［J］.Optics Express，2008，16(20):15343-15352.