謝全新 楊 坤 周永勝 牟 宏
(核工業(yè)理化工程研究院 天津 300180)
帶附加供料流的準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)的優(yōu)化
謝全新 楊 坤 周永勝 牟 宏
(核工業(yè)理化工程研究院 天津 300180)
某些同位素分離任務(wù)(比如回收鈾的濃縮、輕雜質(zhì)的凈化等)需要借助帶附加供料流的級(jí)聯(lián)來完成。這類級(jí)聯(lián)的設(shè)計(jì)目標(biāo)之一是針對(duì)已知的目標(biāo)組分的精料和貧料豐度,確定級(jí)聯(lián)的結(jié)構(gòu)參數(shù),即確定級(jí)聯(lián)總級(jí)數(shù)、主供料級(jí)以及附加供料級(jí)位置。為對(duì)該類級(jí)聯(lián)進(jìn)行理論設(shè)計(jì),建立了準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)的數(shù)學(xué)優(yōu)化模型。優(yōu)化問題的目標(biāo)函數(shù)為級(jí)聯(lián)中總的物質(zhì)流量,通過罰函數(shù)法把約束條件下的多變量優(yōu)化問題轉(zhuǎn)化為無約束優(yōu)化問題,并用單純形法對(duì)后者進(jìn)行求解。利用該優(yōu)化方法對(duì)濃縮回收鈾的級(jí)聯(lián)進(jìn)行了計(jì)算。
準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián),附加流,優(yōu)化,罰函數(shù),回收鈾
大分離系數(shù)情況下的多組分同位素分離級(jí)聯(lián)的設(shè)計(jì)和優(yōu)化通常以準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)為模型[1–6]。先通過理論計(jì)算設(shè)計(jì)出符合要求的準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián),然后使實(shí)際級(jí)聯(lián)的結(jié)構(gòu)盡可能靠近準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)。關(guān)于準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)的計(jì)算,有一類典型問題是:已知目標(biāo)組分(目標(biāo)同位素)精料和貧料豐度,確定級(jí)聯(lián)的結(jié)構(gòu),即確定級(jí)聯(lián)的總級(jí)數(shù)和供料級(jí)位置。對(duì)于準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián),精料和貧料組分豐度分別與級(jí)聯(lián)總級(jí)數(shù)和供料級(jí)位置兩個(gè)參量之間存在解析關(guān)系式。所以對(duì)于普通的準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián),即只有一股供料流、一股精料流和一股貧料流的級(jí)聯(lián),在目標(biāo)組分的精料豐度和貧料豐度已知的情況下,根據(jù)它們與級(jí)聯(lián)總級(jí)數(shù)和供料級(jí)位置之間的解析關(guān)系式,通過解非線性方程組可以求出級(jí)聯(lián)總級(jí)數(shù)和供料級(jí)位置兩個(gè)參量,進(jìn)而確定級(jí)聯(lián)結(jié)構(gòu)[3–5]。然而,某些特殊的同位素分離任務(wù)需要借助帶附加供料流的級(jí)聯(lián)來完成,比如乏燃料中回收鈾的再濃縮[7–9]、原料昂貴的同位素混合物分離后貧料的再利用,以及某些分離過程對(duì)輕雜質(zhì)的凈化等[10]。在帶附加流的準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)模型中,精料和貧料組分豐度與級(jí)聯(lián)總級(jí)數(shù)、主供料級(jí)位置、附加供料級(jí)位置間也同樣存在解析關(guān)系式。但是在已知目標(biāo)組分精料豐度和貧料豐度情況下,只能建立兩個(gè)非線性方程,卻需確定三個(gè)未知量,即級(jí)聯(lián)總級(jí)數(shù)、主供料級(jí)位置、附加供料級(jí)位置。因此,通過直接解非線性方程組的方法不能確定這三個(gè)未知量,需要借助其它計(jì)算方法來確定。本文以級(jí)聯(lián)中總物質(zhì)流量為目標(biāo)函數(shù),以級(jí)聯(lián)總級(jí)數(shù)、主供料級(jí)位置、附加供料級(jí)位置為優(yōu)化參量,將帶附加供料流的準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)的求解問題轉(zhuǎn)化為多變量優(yōu)化問題,通過用單純形法對(duì)其求解,最終確定三個(gè)未知參量,進(jìn)而確定級(jí)聯(lián)其它參量。
本文研究的帶附加流的準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)是如圖1所示的逆流型級(jí)聯(lián),級(jí)聯(lián)具有主供料流F、附加供料流E、精料流P和貧料流W,相應(yīng)的組分豐度分別為iFC、iEC、iPC、iWC(mi,...,1=,m為待分離同位素混合物的組分?jǐn)?shù))。級(jí)聯(lián)共有N級(jí),第f級(jí)為主供料級(jí),第l級(jí)為附加供料級(jí)。
圖1 帶附加供料流的逆流型準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)Fig.1 Countercurrent quasi-cascade with an additional feed flow.
上述各級(jí)聯(lián)參量之間存在以下解析關(guān)系[11]:
級(jí)聯(lián)中相對(duì)總物質(zhì)流RL(總物質(zhì)流TL與級(jí)聯(lián)精料流P之比)由下式確定:
式(1)–(5)中的ig為第i組分的精料流與貧料流"iL之比,即:
對(duì)于準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián),gi為常量,并可表示為[4,6,11]:
式中,k是關(guān)鍵同位素的組分序數(shù);αik、βικ是第i、k 兩種組分的精料相對(duì)分離系數(shù)與貧料相對(duì)分離系數(shù),準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)的αik、βικ各級(jí)相等。
由式(7)可以得到:
式中,ikq是第i、k兩種組分的相對(duì)全分離系數(shù)。對(duì)于大多數(shù)基于分子動(dòng)力學(xué)的分離方法,相對(duì)全分離系數(shù)ikq可表示為[4,5,11–15]:
式中,q0為基本全分離系數(shù)。
對(duì)于豐度比匹配級(jí)聯(lián)(簡稱M級(jí)聯(lián)或MARC),gi可以用基本全分離系數(shù)q0以及組分摩爾質(zhì)量來表達(dá)[2–5,11–14,16,17]:
其中:
式中,Mn和Mk為第n和第k組分的摩爾質(zhì)量。
帶附加供料流的級(jí)聯(lián)計(jì)算跟普通級(jí)聯(lián)的計(jì)算一樣,可以分成兩種類型。一類是級(jí)聯(lián)結(jié)構(gòu)已經(jīng)確定即級(jí)聯(lián)總級(jí)數(shù)N、主供料級(jí)f、附加供料級(jí)l以及gi值已知。在給定供料豐度CiF、CiE以及兩供料流的比值E/F條件下,根據(jù)式(3)、(4)求精料組分豐度CiP與貧料組分豐度CiW,再根據(jù)式(5)求級(jí)聯(lián)中的總物質(zhì)流量LT。這類計(jì)算即驗(yàn)證實(shí)際級(jí)聯(lián)的運(yùn)行結(jié)果是否與理論計(jì)算相符。另一類計(jì)算是級(jí)聯(lián)的設(shè)計(jì)計(jì)算,該類計(jì)算最典型問題為:已知目標(biāo)組分的精料豐度、貧料豐度確定級(jí)聯(lián)結(jié)構(gòu),即確定級(jí)聯(lián)總級(jí)數(shù)N、主供料級(jí)f以及附加供料級(jí)l。在這種情況下可以建立兩個(gè)方程,即在i=n情況下的式(3)、(4),式左邊為已知量和,右邊的參量CiF、CiE、gi、E/F一般人為給定,這樣,式的右邊含有三個(gè)未知量N、f和l,要確定這三個(gè)未知量,還需要一個(gè)條件。在多組分同位素分離級(jí)聯(lián)理論中,通常把總物質(zhì)流量最小的級(jí)聯(lián)稱為最佳級(jí)聯(lián)。為求解N、f和l,可以加入級(jí)聯(lián)中總物質(zhì)流量最小這一條件,即式(5)的LR或LT最小。這樣問題轉(zhuǎn)變?yōu)橐訪R或LT為目標(biāo)函數(shù),以N、f和l為優(yōu)化變量,以為約束條件的多變量優(yōu)化問題。
優(yōu)化目標(biāo)函數(shù)取級(jí)聯(lián)中的相對(duì)總物質(zhì)流量LR,優(yōu)化變量為N、f和l,且1≤f≤N。在優(yōu)化過程中假設(shè)N、f和l為實(shí)型變量,在實(shí)際應(yīng)用中再取整,同時(shí)令:
式中,T表示轉(zhuǎn)置。則優(yōu)化問題可表述為如下形式:
式中,hj和λj分別表示等式與不等式約束條件;R是實(shí)數(shù)域。式(13)是一個(gè)約束條件下的多變量優(yōu)化問題,包括兩個(gè)等式和三個(gè)不等式約束條件。求解約束條件下的最優(yōu)化問題,有兩類方法:一類是利用約束問題本身的性質(zhì)直接求解,另一類方法是將約束問題轉(zhuǎn)化為一系列無約束最優(yōu)化問題,以得到約束問題的最優(yōu)解,通常稱之為序列無約束優(yōu)化方法(Sequential unconstrained minimization technique),本文將利用后一種方法來求解。約束最優(yōu)化問題向無約束最優(yōu)化問題的轉(zhuǎn)化可以通過罰函數(shù)法或乘子法等方法來實(shí)現(xiàn)。在罰函數(shù)法中,將約束函數(shù)以一定的方式加到目標(biāo)函數(shù)中去形成罰函數(shù)。然后,求這個(gè)無約束目標(biāo)函數(shù)的極小。在這種方法中,約束項(xiàng)在無約束優(yōu)化問題的求解中會(huì)使企圖違反約束的那些迭代點(diǎn)受到很大的懲罰,即給予其很大的目標(biāo)函數(shù)值,從而迫使一系列無約束問題的極小點(diǎn)收斂到原有約束優(yōu)化問題的解點(diǎn)。利用外罰函數(shù)法(Exterior penalty function method)可將約束優(yōu)化問題式(13)轉(zhuǎn)化為無約束優(yōu)化問題[18,19]:式中,Q(X,at,bt)是罰函數(shù);at和bt為正實(shí)數(shù),稱為罰系數(shù),它取序列值,對(duì)于每一個(gè)固定的t,at和bt為定值。對(duì)于等式約束hj(X),當(dāng)hj(X)=0時(shí),不受罰;而當(dāng)hj(X)≠0時(shí),函數(shù)受罰于athj2(X)。對(duì)于不等式約束λj(X),當(dāng)滿足約束條件λj(X)≤0時(shí),項(xiàng)為零;而當(dāng)違反約束,即λj(X)>0時(shí),函數(shù)受罰于bt[gi(X)]2。
無約束問題式(14)的求解使用單純形法(Simplex method)[19],其基本思想是對(duì)K個(gè)變量,在K維空間中形成K+1個(gè)頂點(diǎn)的多面體,然后比較各個(gè)頂點(diǎn)的函數(shù)值,去掉其中的最壞點(diǎn)代之以新點(diǎn),形成一個(gè)新的單純形,逐步逼近極小點(diǎn)。
基于上面的優(yōu)化方法編寫了計(jì)算程序,并對(duì)濃縮輕水堆乏燃料中回收鈾的級(jí)聯(lián)進(jìn)行了優(yōu)化計(jì)算。回收鈾的濃縮不同于天然鈾,主要是因?yàn)殁櫤巳剂显谌紵倪^程中會(huì)產(chǎn)生核素232U,而232U及其衰變產(chǎn)物具有γ輻射性[20–22]。因此,在回收鈾返回到反應(yīng)堆之前,必須對(duì)232U進(jìn)行凈化,或者把其稀釋到允許的豐度值?;厥这櫧?jīng)濃縮后,產(chǎn)品中232U與235U豐度比一般不能高于1.1×10–7[23],即:
在文獻(xiàn)[7,8,11]中用準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)理論對(duì)俄羅斯輕水堆VVER-440乏燃料后處理之后的回收鈾的濃縮問題進(jìn)行了探討。提出了不同的級(jí)聯(lián)方案,論證了帶附加供料流的準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)方案,即天然鈾作基本供料,回收鈾作附加供料的方案為最佳方案。本文將利用上面所述的優(yōu)化方法對(duì)這種級(jí)聯(lián)進(jìn)行優(yōu)化計(jì)算。
選UF6為分離工質(zhì),天然鈾作主供料,其流量為F,組分豐度為CiF。回收鈾作附加供料,其流量為E,組分豐度為CiE[8]。天然鈾和回收鈾各組分的摩爾質(zhì)量及其豐度列于表1,其中回收鈾的組分豐度為輕水反應(yīng)堆VVER-440的堆后料經(jīng)10年儲(chǔ)存期后的典型豐度。表1中以及本文后面所涉及的組分豐度都為質(zhì)量豐度。
計(jì)算時(shí)基本全分離系數(shù)取q0=1.0627,式(9)中的n=3、k=5,在這種情況下,235UF6和238UF6兩種組分的相對(duì)全分離系數(shù)1.2。假設(shè)235UF6的精料豐度,貧料豐度C3*W=0.2%。針對(duì)回收鈾中不同的235UF6豐度C3E以及回收鈾供料流量E與天然鈾供料流量F之比E/F,對(duì)級(jí)聯(lián)進(jìn)行了優(yōu)化計(jì)算,結(jié)果如圖2所示。
表1 天然鈾和回收鈾中各組分的摩爾質(zhì)量及其豐度Table1 Component molar masses and component abundances in the native and recycled uranium.
圖2 相對(duì)流量(LT /P)min與回收鈾中目標(biāo)組分的供料豐度C3E以及E /F的關(guān)系Fig.2 Dependence of relative flows (LT /P)min on the abundance of desired component in the recycled uranium C3E and the ratio E /F.
圖2 中(LT/P)min表示滿足豐度要求(=3.5%,=0.2%)的最佳級(jí)聯(lián)中的總相對(duì)物質(zhì)流量,最佳級(jí)聯(lián)即流量最小的級(jí)聯(lián)。最佳級(jí)聯(lián)的相關(guān)參數(shù)(如總級(jí)數(shù)N、天然鈾供料位置f、回收鈾供料位置l)由約束問題的最優(yōu)解X*給出。從圖2可以看出,(LT/P)min隨235UF6供料豐度C3E以及E/F的增加而減少。前者是因?yàn)镃3E增加,相當(dāng)于增加目標(biāo)組分的供料豐度。由于目標(biāo)組分的精料豐度和貧料豐度是確定的,目標(biāo)組分供料豐度的增加意味著獲得滿足豐度要求的產(chǎn)品所需的分離功降低,因此所需的分離器總量也隨之減少,這樣級(jí)聯(lián)總的物質(zhì)流量也將減少。當(dāng)E/F增加時(shí),由于回收鈾中目標(biāo)組分的豐度C3E高于其在天然鈾中的豐度C3F,因此E/F的增加也相當(dāng)于增加了整個(gè)級(jí)聯(lián)中目標(biāo)組分的供料豐度,毫無疑問也將導(dǎo)致級(jí)聯(lián)總的物質(zhì)流量降低。
當(dāng)回收鈾中目標(biāo)組分的供料豐度C3E一定的情況下,盡量提高回收鈾與天然鈾的供料流之比E/F,可以節(jié)省分離功。但是E/F的值受限于豐度約束條件式(13)。對(duì)于某一回收鈾中目標(biāo)組分的供料豐度C3E,存在一個(gè)E/F的極限值(E/F)max。當(dāng)E/F的值超過該極限值時(shí),豐度約束條件(13)將不再滿足。圖3列出了不同C3E值之下E/F的極限值(E/F)max, (E/F)max隨C3E的增加而增加。當(dāng)C3E=0.85%時(shí),(E/F)max=2.6;當(dāng)C3E=1%時(shí),(E/F)max=10。
圖3 極限值(E/F)max與回收鈾中目標(biāo)組分的供料豐度C3E的關(guān)系Fig.3 Dependence of the limited value (E/F)max on the feed abundance of desired component in the recycled uranium C3E.
建立了帶附加供料的準(zhǔn)理想級(jí)聯(lián)優(yōu)化計(jì)算的數(shù)學(xué)模型,該模型以級(jí)聯(lián)中相對(duì)總物質(zhì)流量作為優(yōu)化問題的目標(biāo)函數(shù),以決定級(jí)聯(lián)流量分布的參量M*、級(jí)聯(lián)總級(jí)數(shù)、主供料以及附加供料位置三個(gè)變量為優(yōu)化參量,并把整實(shí)型混合優(yōu)化問題簡化為實(shí)型優(yōu)化問題,利用單純形法對(duì)優(yōu)化問題進(jìn)行了求解。
基于所建立的數(shù)學(xué)模型,用單純形法對(duì)濃縮回收鈾的級(jí)聯(lián)進(jìn)行了優(yōu)化計(jì)算,計(jì)算結(jié)果表明,級(jí)聯(lián)總物質(zhì)流量的最小值隨回收鈾中235UF6的豐度C3E以及附加供料與主供料流之比(E/F)的增加而減少。此外,對(duì)于某一回收鈾中的目標(biāo)組分的供料豐度C3E,存在一個(gè)(E/F)的極限值(E/F)max,當(dāng)(E/F)的值超過該極限值時(shí),232UF6與235UF6兩組分之間的豐度約束條件將不再滿足。
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CLCTL92
Optimization of quasi-ideal cascade with an additional feed flow
XIE Quanxin YANG Kun ZHOU Yongsheng MOU Hong
(Institute of Physical and Chemical Engineering of Nuclear Industry,Tianjin 300180,China)
Background:Some isotope separation tasks, for example, the enrichment of recycled uranium and the purge of light impurity, must be completed in a cascade with an additional feed flow. Purpose: It is one of the design aims for this type of cascade to determinate the configuration parameters such as the number of total stages, positions of base and additional feed flows on condition that concentrations of target components in the products and waste flows are given. Methods: In order to design the cascade theoretically, a mathematical optimization model is established for a quasi-ideal cascade. The total substance flow in the cascade is chosen as an objective function. Using penalty function method, the constraint optimization problem is transformed into an unconstraint one which was solved by a simplex method. Results: The optimization method is applied to calculate the cascade in which the recycled uranium is enriched. The results of calculation indicate that the minimum substance flow in the cascade decreases with the increasing of the abundance of235UF6in the recycled uranium. Conclusions: It is proved that the mathematical optimization model established for the quasi-ideal cascade with an additional feed flow is reasonable.
Quasi-ideal cascade, Additional flow, Optimization, Penalty function, Recycled uranium
TL92
10.11889/j.0253-3219.2013.hjs.36.060602
謝全新,男,1974年出生,2007年于莫斯科工程物理學(xué)院獲博士學(xué)位,高級(jí)工程師,專業(yè):同位素分離理論與實(shí)驗(yàn)研究
2013-03-11,
2013-04-25