向瑛，易紅宏，寧平，楊永宏，唐曉龍，李柳瓊，張艷

(1.昆明理工大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，云南 昆明，650500；2.云南省環(huán)境工程評估中心，云南 昆明，650034)

據(jù)統(tǒng)計[1]，全國有色金屬冶煉及壓延加工業(yè)2007年排放SO2122.0×104t，其中鉛鋅冶煉行業(yè)的SO2排放量為 32.5×104t，占有色金屬行業(yè) SO2排放量的27%。鉛鋅冶煉生產(chǎn)原料主要為硫化精礦，含硫量較高，焙燒、燒結(jié)、熔煉工序是產(chǎn)生SO2的最主要環(huán)節(jié)，而SO2排放水平主要取決于冶煉工藝和煙氣中硫的利用率[2?3]。由于技術(shù)裝備水平整體比較落后，目前僅大型冶煉廠的硫利用率較高，多數(shù)小型鉛冶煉廠的硫利用率很低[4]。未來幾年內(nèi) SO2排放控制和節(jié)能減排工作仍然是我國環(huán)境保護(hù)的重點之一，迫切需要科學(xué)依據(jù)和技術(shù)支持。排放系數(shù)(產(chǎn)排污系數(shù))法[5?6]是核算污染物產(chǎn)生量和排放量的基本方法之一，從總體上反映各工業(yè)行業(yè)環(huán)境污染狀況。但是，排放系數(shù)不僅與原料、燃料本身的特性有關(guān)，而且與工藝過程、設(shè)備的結(jié)構(gòu)形式、生產(chǎn)及燃燒工況、治理設(shè)施等密切相關(guān)[7?8]。云南作為我國有色金屬大省，鉛鋅資源儲量占全國的20%以上，居全國首位；產(chǎn)量也位于全國前列，鉛、鋅產(chǎn)量分別占全國總產(chǎn)量 9%和 17%，因此，針對鉛鋅冶煉行業(yè)，云南省具有一定的代表性。云南省的鉛鋅冶煉行業(yè)無論從原料還是工藝等方面都與全國平均水平存在一定差異，所以，有必要對云南省鉛鋅冶煉行業(yè)的情況進(jìn)行研究，從而核算出更符合地區(qū)特點的排放系數(shù)。該研究基于2009年云南省鉛鋅冶煉行業(yè)的原料及工藝等方面的特點，系統(tǒng)分析鉛鋅冶煉行業(yè)的排放現(xiàn)狀，收集云南省各州市鉛鋅冶煉企業(yè)生產(chǎn)用原、輔材料及能源消耗、產(chǎn)能、SO2排放量、工藝情況、治理措施等統(tǒng)計數(shù)據(jù)，在大量基礎(chǔ)資料收集和實地調(diào)研的基礎(chǔ)上，采用物料衡算及實測法核算，最終提出云南省鉛鋅冶煉行業(yè)的SO2排放系數(shù)。

1 研究方法

1.1 系數(shù)核算方法

排放系數(shù)核算方法[9]主要包括物料衡算法和實測法。該研究中用實測法和物料衡算法相結(jié)合的方式對個體排放系數(shù)進(jìn)行核算。

實測法因為受技術(shù)條件的限制，干擾因素較多，所得結(jié)果存在偶然性和不確定性[10?11]。因此，經(jīng)綜合考慮，該研究采用監(jiān)測部門的資料作為實測值更具有可靠性和權(quán)威性。物料衡算法[12?13]是根據(jù)物質(zhì)質(zhì)量守恒原理，對生產(chǎn)過程中使用的物料變化情況進(jìn)行定量分析的一種方法。對于SO2產(chǎn)排污系數(shù)的核算，原料或燃料中帶入的硫分經(jīng)過生產(chǎn)流程后一般有 3個去向[14]：一是被產(chǎn)品或制酸(脫硫)產(chǎn)物帶出；二是殘留于灰渣中以灰渣的形式排放；三是以含硫煙氣的形式通過煙道排放。其中，以氣態(tài)形式排入空氣中的硫是本文研究的對象。采用容易測定的煤灰、渣、副產(chǎn)物中的固態(tài)硫份去推算難測定的煙氣中的氣態(tài)硫分，從而可得出：

式中：G為煙氣中SO2的排放量(kg)；M1為含硫原料或燃料的帶入量(kg)；w1為原料或燃料中硫質(zhì)量分?jǐn)?shù)(%)；M2為產(chǎn)品產(chǎn)量或制酸(脫硫)產(chǎn)物產(chǎn)量(kg)；w2為產(chǎn)品或產(chǎn)物中硫質(zhì)量分?jǐn)?shù)(%)；M3為灰渣的排放量(kg)；w3為灰渣中的硫質(zhì)量分?jǐn)?shù)(%)；K為SO2原始排放系數(shù)，本文以單位產(chǎn)品SO2排放量計(kg/t)；M為產(chǎn)品產(chǎn)量(t)。

綜合排放系數(shù)是按規(guī)定的計算方法對個體排污系數(shù)進(jìn)行匯總求取的一種排污系數(shù)平均值。在進(jìn)行產(chǎn)排污系數(shù)核算時，綜合排放系數(shù)可根據(jù)個體排放系數(shù)進(jìn)行1次(從技術(shù)水平到特定規(guī)模)、2次(從規(guī)模到特定工藝)、3次(從生產(chǎn)工藝到產(chǎn)品)等匯總計算所得。針對本次研究，綜合排放系數(shù)是個體排放系數(shù)從工藝、規(guī)模、SO2治理措施依次所得。

對于物料衡算排污系數(shù)中使用到的脫硫效率，本次研究參考了《主要污染物總量減排核算細(xì)則》(試行)下的脫硫效率與《第一次全國污染源普查工業(yè)污染源產(chǎn)排污系數(shù)手冊》中給出的制酸效率。結(jié)合云南省鉛鋅冶煉生產(chǎn)的實際情況，采用區(qū)間的形式對排污系數(shù)進(jìn)行表示，其中鈣法脫硫效率取值為75%～85%；氨酸法脫硫效率取值為70%～85%；兩轉(zhuǎn)兩吸煙氣治理效率為96.0%～98.5%。

1.2 數(shù)據(jù)來源

該研究收資渠道主要是通過統(tǒng)計部門及行業(yè)協(xié)會等途徑，收集數(shù)據(jù)主要有云南省2009年各州市鉛鋅冶煉企業(yè)生產(chǎn)用原、輔材料及能源消耗、產(chǎn)能、SO2排放量、工藝情況、治理措施等統(tǒng)計數(shù)據(jù)，通過大量基礎(chǔ)資料收集和實地調(diào)研，確保行業(yè)現(xiàn)狀分析數(shù)據(jù)的有效性與時效性，見表1。

1.3 工藝調(diào)研情況及產(chǎn)排污節(jié)點分析

鉛冶煉通常分為粗鉛冶煉和精煉2個步驟。粗鉛冶煉過程是將硫化鉛精礦氧化脫硫—還原熔煉—鉛渣分離—產(chǎn)出粗鉛的過程[15]。根據(jù)實際調(diào)研得知，云南省大部分鉛鋅冶煉企業(yè)產(chǎn)品為粗鉛，煉鉛工藝主要有富氧頂吹熔煉(ISA 爐)?鼓風(fēng)爐、水口山法、燒結(jié)?鼓風(fēng)爐工藝。鉛冶煉生產(chǎn)過程及主要SO2產(chǎn)排污節(jié)點如圖1所示。從1可以看出：鉛精礦(含硫)經(jīng)過備料制團(tuán)，進(jìn)入燒結(jié)機，產(chǎn)生部分制酸后的外排煙氣(含硫)；再進(jìn)鼓風(fēng)還原爐，添加燃料(含硫)，產(chǎn)出粗鉛(含少量硫)和部分脫硫后的外排煙氣(含硫)；產(chǎn)物再進(jìn)煙化爐進(jìn)行渣的熔煉，產(chǎn)出爐渣(含硫)以及部分煙氣(含硫)。燒結(jié)工段、還原爐工段和煙化爐工段為主要SO2產(chǎn)污節(jié)點，后續(xù)電解工段生產(chǎn)電鉛的過程主要污染物為硫酸霧，可忽略不計，因此，本次研究以粗鉛作為終端產(chǎn)品，以熔煉爐、還原爐、煙化爐產(chǎn)生的SO2為主要產(chǎn)排污節(jié)點(如圖 1中①，②和③號煙氣)，核算鉛冶煉SO2產(chǎn)、排污系數(shù)。在物料衡算的過程中，結(jié)合圖1中的硫平衡關(guān)系進(jìn)行衡算。

對于鋅冶煉行業(yè)，由調(diào)查結(jié)果可知：云南省現(xiàn)有鋅冶煉工藝主要為濕法煉鋅，采用沸騰爐焙燒硫化礦，焙燒出的焙砂再進(jìn)行浸出工藝。鋅冶煉生產(chǎn)過程及其主要產(chǎn)污環(huán)節(jié)如圖2所示。從圖2可知：在煉鋅工藝中，SO2排放主要來自于含硫鋅精礦沸騰爐焙燒工段，以及回轉(zhuǎn)窯浸出渣處理過程中使用到含有S成分的燃料時釋放的 SO2。浸出工段及電解工段中僅產(chǎn)生少量硫酸霧，可忽略不計。因此，本次研究以沸騰焙燒爐制酸后的外排煙氣和回轉(zhuǎn)窯煙氣脫硫后的外排尾氣為主要產(chǎn)排污節(jié)點(如圖 2中的①和②號煙氣)來核算鋅冶煉SO2產(chǎn)、排污系數(shù)。在物料衡算的過程中，結(jié)合圖2中的硫平衡關(guān)系來進(jìn)行衡算。

1.4 分類劃分及抽樣方案原則

1.4.1 分類劃分

本研究借鑒和參考《第一次全國污染源普查工業(yè)污染源產(chǎn)排污系數(shù)手冊》的研究成果，分類劃分原則為：以生產(chǎn)工藝為主要分類因子，生產(chǎn)規(guī)模為次要分類因子，同時考慮產(chǎn)品和原材料的不同，參考國家產(chǎn)業(yè)政策、行業(yè)準(zhǔn)入條件等因素進(jìn)行分類劃分。具體劃分結(jié)果如表2所示。

表1 數(shù)據(jù)來源情況說明Table 1 Illustration of data sources

圖1 鉛冶煉工藝及硫元素平衡示意圖Fig.1 Schematic diagram of lead smelting and balance of sulfur in processes

圖2 鋅冶煉工藝及硫元素平衡示意圖Fig.2 Schematic diagram of zinc smelting and balance of sulfur in process

表2 云南省鉛鋅冶煉行業(yè)劃分原則Table 2 Classification principles of lead and zinc smelting industry in Yunnan Province

1.4.2 抽樣方案

由于行業(yè)中企業(yè)較多，對所有企業(yè)均進(jìn)行產(chǎn)排污系數(shù)的核算存在一定困難，因此，需要進(jìn)行科學(xué)抽樣。該研究的抽樣方案需考慮以下 3個原則：(1) 所調(diào)查企業(yè)排放的SO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)之和占全行業(yè)的75%以上；(2) 所調(diào)查企業(yè)的產(chǎn)能之和占全行業(yè)75%以上；(3) 所調(diào)查企業(yè)主要原材料消耗量之和占全行業(yè)的75%以上。此外，抽樣方案還需充分考慮云南省目前鉛鋅冶煉行業(yè)中各種生產(chǎn)工藝及規(guī)模的分布情況及覆蓋情況。

根據(jù)實際調(diào)研，云南省鉛冶煉行業(yè)大部分企業(yè)的產(chǎn)品為粗鉛，占全省鉛產(chǎn)品的90%，電鉛所占份額較少，而且后續(xù)精煉過程中產(chǎn)生的SO2也較少，對全省SO2排放量的貢獻(xiàn)也較小。因此，綜合全省情況選取鉛精礦為原料，粗鉛為產(chǎn)品對本系數(shù)進(jìn)行核算。云南省現(xiàn)行鉛冶煉行業(yè)生產(chǎn)工藝共3種：ISA爐?鼓風(fēng)爐工藝、水口山法和燒結(jié)?鼓風(fēng)爐工藝。從工藝情況和資料收集情況，綜合選取19家企業(yè)作為該次研究的調(diào)研對象，所選樣本的產(chǎn)品產(chǎn)量占全省鉛冶煉行業(yè)總產(chǎn)量的84%，SO2排放量占76%。同樣，綜合全省鋅冶煉情況，濕法煉鋅占主導(dǎo)，因此，從統(tǒng)計學(xué)研究的角度，針對規(guī)模以上的企業(yè)，以鋅精礦為原料，電鋅為產(chǎn)品，以濕法煉鋅?電解工藝為主要研究對象，從工藝情況和資料收集情況綜合選取7家企業(yè)作為該次研究的調(diào)研對象，所選樣本的產(chǎn)品產(chǎn)量占全省鋅冶煉行業(yè)總產(chǎn)量的97%，SO2排放量占88%。

2 結(jié)果及比較

2.1 系數(shù)核算結(jié)果

該研究核算所得云南省鉛冶煉SO2綜合排放系數(shù)核算見表3，鋅冶煉SO2綜合排放系數(shù)核算見表4。

從表3可以看出：ISA爐頂吹?鼓風(fēng)爐、水口山法和燒結(jié)?鼓風(fēng)爐的鉛冶煉行業(yè)產(chǎn)污系數(shù)依次減小，因為ISA爐的硫釋放率較高[16]，因此產(chǎn)污系數(shù)也較大；同時，由于云南省采用 ISA爐頂吹?鼓風(fēng)爐工藝的企業(yè)只有1家，其使用的原料鉛精礦的硫質(zhì)量分?jǐn)?shù)(25%以上)明顯高于其他工藝下企業(yè)的硫質(zhì)量分?jǐn)?shù)(16%～19%)，因此，原料的差異也導(dǎo)致產(chǎn)污系數(shù)不同。

表3 云南省鉛冶煉行業(yè)SO2排放系數(shù)Table 3 SO2 emission factors of lead smelting industry in Yunnan Province kg/t

根據(jù)表1和表2可知：云南省鉛冶煉行業(yè)SO2綜合產(chǎn)污系數(shù)(以粗鉛計)為333.04 kg/t，SO2綜合排污系數(shù)為63.90～77.49 kg/t；鋅冶煉行業(yè)SO2綜合產(chǎn)污系數(shù)(以電鋅計)為 570.43 kg/t，SO2綜合排污系數(shù)為8.46～19.54 kg/t。

表4 云南省鋅冶煉行業(yè)SO2排放系數(shù)Table 4 SO2 emission factors of zinc smelting industry in Yunnan province kg/t

2.2 與第一次全國污染源普查系數(shù)的比較

對于鉛、鋅冶煉行業(yè)，選取該研究與《第一次全國污染源普查工業(yè)污染源產(chǎn)排污系數(shù)手冊》(以下簡稱《手冊》)中對應(yīng)的工藝、產(chǎn)品、原料、規(guī)模進(jìn)行產(chǎn)排污系數(shù)比較，分別見表5及表6。

由表 5可知：該研究中燒結(jié)?鼓風(fēng)爐工藝產(chǎn)污系數(shù)比小于5×104t/a規(guī)模下的產(chǎn)污系數(shù)小，也小于《手冊》中的產(chǎn)污系數(shù)；本文所得水口山工藝在同樣規(guī)模下的產(chǎn)污系數(shù)比《手冊》中的小。據(jù)《云南能效》(2009年度)[17]得知：2009年全國單位鉛冶煉綜合能耗為495.45 kg/t，而云南省為440.07 kg/t，可以看出云南省鉛冶煉綜合能耗比全國的低，因此，該研究的產(chǎn)污系數(shù)比《手冊》中的低；同時，根據(jù)實際調(diào)研，云南省鉛冶煉行業(yè)采用的燃料含硫量較低，如焦炭主要為一級焦炭，而全國為平均水平，還包含了高硫焦炭，因此，燃料的差異也是導(dǎo)致產(chǎn)污系數(shù)不同的原因之一。

對于排污系數(shù)，在燒結(jié)?鼓風(fēng)爐工藝＜5×104t/a規(guī)模、冶煉煙氣采用鈣法脫硫處理時，該研究排污系數(shù)小于《手冊》中煙氣制酸治理措施的排污系數(shù)，主要原因為產(chǎn)污系數(shù)及煙氣治理措施的差異；該研究在水口山工藝煙氣制酸治理措施下排污系數(shù)大于《手冊》中的煙氣制酸下的排污系數(shù)。其原因主要是云南省采用水口山工藝的企業(yè)只有2家，其中一家企業(yè)煙氣制酸僅為部分煙氣制酸，氧氣底吹爐工段的煙氣用來制酸，鼓風(fēng)爐和煙化爐的煙氣則屬于直排，因此，其排污系數(shù)比《手冊》中的大。

由表 6可知：對于濕法煉鋅?電解工藝，在生產(chǎn)規(guī)?！?0×104t/a和＜10×104t/a下，該研究的產(chǎn)污系數(shù)均比《手冊》中的產(chǎn)污系數(shù)小，其原因是：(1) 根據(jù)《云南能效》(2009年度)[27]的數(shù)據(jù)，2009年全國單位精鋅(電鋅)綜合能耗為1 071.93 kg/t，而云南省為986.15 kg/t，可以看出云南省鋅冶煉綜合能耗較低；(2) 原料的差異也是影響產(chǎn)污系數(shù)的原因之一。《手冊》中的系數(shù)處于全國的平均生產(chǎn)水平，礦石品位也是處于全國的平均水平。云南鉛鋅礦品位高且鋅質(zhì)量分?jǐn)?shù)高于鉛質(zhì)量分?jǐn)?shù)，國外鉛鋅質(zhì)量比一般為l∶1.2，我國為 1∶2.5，云南為 1∶3.4[18]，同時全國鉛鋅礦平均品位只有4.66%，而云南省鉛鋅礦平均品位較高，其中蘭坪礦的礦石含鋅品位可達(dá)15%～28%[19]，因此，云南省的鋅礦石資源在全國范圍內(nèi)具有優(yōu)勢[20]。

對于排污系數(shù)，在生產(chǎn)規(guī)?！?0×104t/a和＜10×104t/a兩轉(zhuǎn)兩吸煙氣制酸條件下，該研究的系數(shù)均比《手冊》中的系數(shù)小。其原因主要是該規(guī)模、工藝下的產(chǎn)污系數(shù)就比《手冊》中的小，導(dǎo)致排污系數(shù)也相應(yīng)地小，同時，治理效率的差異也可能造成排污系數(shù)不同。

2.3 與總量減排核算系數(shù)的比較

“十一五”期間，國家對SO2實行排放總量控制計劃管理。根據(jù)總量核算系數(shù)原則，鉛冶煉SO2總量核算系數(shù)選為 85 kg/t，鋅冶煉 SO2排污系數(shù)選為60 kg/t。

該研究核算得到的云南省鉛冶煉行業(yè)SO2排污系數(shù)為 63.90～77.49 kg/t，鋅冶煉行業(yè) SO2排污系數(shù)為8.46～19.54 kg/。與總量核算系數(shù)85 和60 kg/t相比，云南省SO2排放系數(shù)均比國家總量核算系數(shù)低。分析其差異原因，除了原料及綜合能耗存在差異外，在工藝和治理措施方面也存在以下不同：

(1) 鉛冶煉中，云南省范圍內(nèi)采用較先進(jìn)的 ISA爐和水口山法的產(chǎn)能約占云南省總產(chǎn)能的33%，而全國采用新工藝的產(chǎn)能只占總產(chǎn)能的10%～20%；云南省范圍內(nèi)鋅冶煉工藝大多采用較先進(jìn)的濕法煉鋅工藝，并且大多采用硫利用率高、制酸或尾吸后尾氣中 SO2達(dá)標(biāo)的沸騰焙燒爐，這部分產(chǎn)能約占全省鋅冶煉行業(yè)總產(chǎn)能的80%，而全國鋅冶煉先進(jìn)工藝的產(chǎn)能比例約為60%?？梢姡涸颇鲜°U鋅冶煉行業(yè)工藝水平優(yōu)于全國平均水平。

(2) 云南省鉛冶煉行業(yè)大部分企業(yè)配有尾氣治理措施，配有治理措施的企業(yè)產(chǎn)能占云南省鉛冶煉行業(yè)總產(chǎn)能的45%，云南省鋅冶煉行業(yè)大部分企業(yè)配有制酸系統(tǒng)或尾氣脫硫設(shè)施，配有治理措施的企業(yè)產(chǎn)能約占云南省鉛冶煉行業(yè)總產(chǎn)能的80%。

表5 該研究鉛冶煉行業(yè)SO2產(chǎn)污系數(shù)和排污系數(shù)與《手冊》中的系數(shù)對比Table 5 Comparison of SO2 emission factors of lead smelting industry in this paper and coefficient in manual kg/t

表6 該研究鋅冶煉行業(yè)SO2產(chǎn)污系數(shù)和排污系數(shù)與《手冊》中的系數(shù)對比Table 6 Comparison of SO2 emission factors of zinc smelting industry in this paper contrast with coefficient in manual kg/t

3 結(jié)論

(1) 該研究在基于云南省2009年實際生產(chǎn)水平的基礎(chǔ)上，從生產(chǎn)工藝、生產(chǎn)用原輔材料的來源、用量、成分以及各行業(yè)煙氣治理設(shè)施等方面進(jìn)行實地調(diào)研，采用物料衡算法與實測法相結(jié)合，根據(jù)云南省 2009年鉛鋅冶煉行業(yè)的實際情況核算出SO2產(chǎn)排污系數(shù)。

(2) 云南省鉛冶煉行業(yè) SO2綜合產(chǎn)、排污系數(shù)分別為333.04 kg/t和63.90～77.49 kg/t。其中：ISA爐頂吹?鼓風(fēng)爐工藝下，產(chǎn)污系數(shù)和排污系數(shù)分別為608.48 kg/t和15.94～25.44 kg/t；水口山法工藝下，產(chǎn)污系數(shù)和排污系數(shù)分別為377.29和30.26～36.58 kg/t；燒結(jié)?鼓風(fēng)爐工藝下，產(chǎn)污系數(shù)和排污系數(shù)分別為 247.18 kg/t和95.67～113.44 kg/t。云南省鋅冶煉行業(yè)SO2綜合產(chǎn)污系數(shù)和排污系數(shù)分別為570.43 kg/t和8.46～19.54 kg/t。其中，濕法煉鋅?電解工藝≥10×104t/a規(guī)模下的產(chǎn)污系數(shù)和排污系數(shù)分別為 560.60 kg/t和6.47～12.89 kg/t；在生產(chǎn)規(guī)模＜10×104t/a下的產(chǎn)污系數(shù)和排污系數(shù)分別為581.79 kg/t和11.09～22.74 kg/t。

(3) 鉛冶煉行業(yè)燒結(jié)?鼓風(fēng)爐工藝(生產(chǎn)規(guī)模＜5×104t/)以及水口山工藝下的產(chǎn)污系數(shù)均比《手冊》中的產(chǎn)污系數(shù)。在燒結(jié)?鼓風(fēng)爐工藝(生產(chǎn)規(guī)模＜5×104t/a)、冶煉煙氣采用鈣法脫硫處理時，該研究排污系數(shù)也小于《手冊》中煙氣制酸治理措施的排污系數(shù)；對于鋅冶煉行業(yè)濕法煉鋅?電解工藝，在生產(chǎn)規(guī)模≥10×104t/a和＜10×104t/a下，該研究的產(chǎn)污系數(shù)、兩轉(zhuǎn)兩吸煙氣制酸條件下的排污系數(shù)均比《手冊》中的系數(shù)小。與總量核算系數(shù)85 kg/t和60 kg/t相比，該研究核算得到的云南省鉛冶煉、鋅冶煉行業(yè)的SO2排污系數(shù)均低于國家總量核算系數(shù)。

(4) 通過本次調(diào)研核算云南省鉛鋅冶煉行業(yè) SO2產(chǎn)排污系數(shù)工作，建議深入開展對產(chǎn)排污系數(shù)開發(fā)的理論體系和技術(shù)方法的研究。如何驗證產(chǎn)排污系數(shù)的科學(xué)性和合理性即如何進(jìn)行產(chǎn)排污系數(shù)的不確定性評估研究是未來研究的主要方向。

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