丁喜桂，葉思源，袁紅明

（1.國(guó)土資源部 海洋油氣資源和環(huán)境地質(zhì)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東 青島 266071；2.中國(guó)地質(zhì)調(diào)查局 青島海洋地質(zhì)研究所，山東 青島 266071）

受人類活動(dòng)的影響，一些工業(yè)和城市廢水不可避免地排放到近岸海域，對(duì)近岸海域水生系統(tǒng)（沉積物、水體及近海生物體）產(chǎn)生不良影響，因此對(duì)近岸海域水生系統(tǒng)中痕量金屬（主要是Cu，Pb，Zn，Cd，Cr，As，Hg，Ni，Co及Mo等元素）的監(jiān)測(cè)在全世界得到廣泛的關(guān)注［1－8］。據(jù)報(bào)道，在浙江、江蘇、青島及珠江口等近岸海域海水或沉積物中均出現(xiàn)痕量金屬超標(biāo)的現(xiàn)象［9－12］。由于這些金屬在大多數(shù)自然水體中不能被微生物分解，反而可被水生生物直接利用，生物體可以富集痕量金屬甚至達(dá)到毒性濃度水平，并通過食物鏈危害人體健康［13］?，F(xiàn)代科學(xué)研究成果表明：貝殼生物對(duì)痕量金屬污染影響的反應(yīng)尤其敏感，對(duì)痕量金屬有著較大的富集作用，許多痕量金屬在生物體內(nèi)的富集系數(shù)均達(dá)到1 000以上乃至上萬。Kenaga認(rèn)為，水生生物對(duì)某種污染物的富集系數(shù)大于1 000時(shí)，具有潛在的嚴(yán)重累積問題［14］，這對(duì)大量食用海產(chǎn)品的人類來說是十分有害的。álvarez等的研究表明，水體中As，Cu，Cd和Pb等元素的濃度過高會(huì)影響貝殼類和棘皮動(dòng)物的胚胎發(fā)育，削弱其免疫系統(tǒng)功能進(jìn)而導(dǎo)致生物成體的死亡［15］。

以往對(duì)河北省近岸海域的研究局限于單一介質(zhì)、局部地區(qū)、少量元素的分析研究，對(duì)沉積物、水和生物體缺乏系統(tǒng)的研究［16－22］。因此，本研究對(duì)河北省近岸海域沉積物、底層水、間隙水和生物體中痕量金屬的濃度分布特征及生物富集進(jìn)行系統(tǒng)分析研究。

1 材料和方法

1.1 研究區(qū)域基本情況

河北省海岸帶環(huán)繞渤海，背接河北平原，北起山海關(guān)南張莊與遼寧省接壤，南至大口河與山東省為鄰，中間夾有天津市海岸帶。海岸線全長(zhǎng)487km。沿海共有47條主要河流，分屬灤河、灤東沿海獨(dú)流入海河流、灤西沿海獨(dú)流入海河流和運(yùn)東諸河等四個(gè)水系。灤河是河北省最大的河流。各河流的水文情勢(shì)與我國(guó)北方外流水系河流基本相近，即天然徑流量年內(nèi)多集中在6～7月，同時(shí)年際變化大。沿海地區(qū)各河流的多年平均入海量為55.2×108m3，年平均入海沙量為2 252.2×104t，其中灤河入海沙量占總量的89.2%［23］，由于多數(shù)河流尾閭修建了防潮閘，致使部分河口淤積嚴(yán)重。近海水深較淺，風(fēng)浪和潮差較小，受黃河、海河、灤河等河流注入的影響，海水中含有較多的有機(jī)物質(zhì)和無機(jī)鹽，多屬于富營(yíng)養(yǎng)型水域。

1.2 樣品采集和處理

2006－05－07 在河北省近岸海域布設(shè)了20個(gè)站位（圖1），進(jìn)行同站位多介質(zhì)同時(shí)采樣，采集了表層沉積物20件、沉積物間隙水17件、底層水20件和生物樣品27件。

圖1 樣品采集站位圖Fig.1 Sampling stations

1.2.1 表層沉積物和沉積物間隙水

使用無玷污的專用工具（不銹鋼抓斗、塑料勺等）均勻采集海底表層0～20cm的沉積物，將所采樣品剔除石塊、貝殼、塑料等雜物后，分成2份，其中一份裝入布袋，自然風(fēng)干后粉碎至自然粒級(jí)，然后用20目尼龍篩子過篩，混勻后裝入塑料瓶中，送實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行地球化學(xué)分析測(cè)試。另一份裝入塑料袋中冷凍保存，回到實(shí)驗(yàn)室采用型號(hào)為L(zhǎng)XJ－ⅡB的低速大容量多管離心機(jī)，以3 000r／min的速度離心15min后取離心水。為防止氧化、還原、吸附等化學(xué)和物理變化的發(fā)生，在所獲取的間隙水樣品中加入保護(hù)劑，測(cè)Hg元素的水樣加入體積分?jǐn)?shù)為0.5%體積的濃H2SO4酸化，再加入體積分?jǐn)?shù)為5%的過硫酸鉀，測(cè)其它痕量金屬的水樣加入體積分?jǐn)?shù)為0.5%的體積比為1∶1的HNO3酸化，用蠟封口，送實(shí)驗(yàn)室測(cè)試。

1.2.2 底層水和生物樣

底層水樣：使用QCC卡蓋式采水器，采取接近海底表面0.5m的海水樣品。將所獲得的水樣經(jīng)孔徑為0.45μm微孔濾膜過濾后裝入事先酸洗過的聚乙烯塑料瓶，其它處理及保存方法與間隙水相同。

生物樣品：本研究采集了食物鏈中不同級(jí)別的生物樣品。一是軟體類動(dòng)物（貝類），二是甲殼類動(dòng)物（蝦、蟹類），三是魚類（小型魚類），均儲(chǔ)存于冰箱中冷凍保存，直至送實(shí)驗(yàn)室分析測(cè)試。

1.3 樣品分析測(cè)試

樣品測(cè)試指標(biāo)為Cu，Hg，Cd，Cr，As，Pb，Zn，其中，元素As和 Hg的測(cè)試方法為原子熒光光譜法（AFS），Cu，Cd，Cr，Pb，Zn的測(cè)試方法為等離子體質(zhì)譜法（ICP－MS）。其中沉積物樣品測(cè)試由中國(guó)地質(zhì)科學(xué)院物化探研究所完成，底層水和間隙水樣品測(cè)試由中國(guó)地質(zhì)調(diào)查局海洋地質(zhì)實(shí)驗(yàn)檢測(cè)中心完成，生物樣品測(cè)試由國(guó)家海洋局第一海洋研究所完成。

1.4 數(shù)據(jù)處理

采用專業(yè)統(tǒng)計(jì)軟件SPSS10.0進(jìn)行數(shù)據(jù)相關(guān)性分析，用R表示相關(guān)系數(shù)，P表示相關(guān)性的顯著水平，P＞0.05表示不顯著，P＜0.05表示顯著，P＜0.01表示較顯著，P＜0.001表示極顯著。

本研究所提到的生物富集采用韓興國(guó)等人提出的生物富集系數(shù)來表征［24］，其計(jì)算公式：

式中，BCF為生物富集系數(shù)；Cb為某種元素在有機(jī)體中的濃度；Ce為某種元素在有機(jī)體周圍環(huán)境中的濃度，本研究采用底層水的濃度值作為生物體所處環(huán)境的濃度。

2 結(jié)果與討論

2.1 表層沉積物中痕量金屬濃度

表層沉積物中痕量金屬濃度變化范圍為0.024～53.4mg／kg（表1），按平均濃度大小順序?yàn)閆n＞Cr＞Pb＞Cu＞As＞Cd＞Hg。與天津、浙江、廈門等近岸海域相比，河北省近岸海域表層沉積物中痕量金屬濃度偏低，但高于廣西近岸海域表層沉積物中痕量金屬濃度。對(duì)比國(guó)家海洋沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)，除了元素Cr略有超標(biāo)外，其它元素濃度均未超過國(guó)家一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)［25］。

2.2 底層水中痕量金屬濃度

底層水中痕量金屬濃度變化范圍為0.044～27.89μg／L（表1），按平均濃度大小順序?yàn)閆n＞Cu＞Cr＞As＞Pb＞Cd＞Hg。與其它海域相比，河北省近岸海域底層水中痕量金屬濃度遠(yuǎn)高于浙江省近岸海域和廣西省近岸海域。其中痕量金屬Cu，Pb，Zn的濃度大大超過國(guó)家海水水質(zhì)一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)［26］。

2.3 間隙水中痕量金屬濃度

間隙水中痕量金屬濃度變化范圍為0.05～408μg／L（表1），遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于天津潮間帶沉積物間隙水中相同組分的濃度，按平均濃度大小順序?yàn)镃u＞Pb＞Cr＞As＞Zn＞Cd＞Hg。由于間隙水是水與沉積物相互作用最活躍的部分，其痕量金屬的濃度更易受到沉積物中痕量金屬濃度的影響，與底層水相比，間隙水中痕量金屬的濃度均高于底層水中痕量金屬的濃度，差異最大的為元素Pb，其濃度較底層水高出40多倍。

2.4 生物體中痕量金屬濃度

生物體中痕量金屬平均濃度變化范圍為0.104～47.311mg／kg（表1），魚類生物體中，痕量金屬濃度大小順序?yàn)閆n＞Cu＞Cd＞As＞Cr＞Pb＞Hg；甲殼動(dòng)物體中，痕量金屬濃度大小順序?yàn)閆n＞Cu＞As＞Cd＞Cr＞Pb＞Hg；軟體類生物體中痕量金屬濃度大小順序?yàn)閆n＞Cu＞As＞Cr＞Cd＞Pb＞Hg。痕量金屬Zn和Cu在各類生物體內(nèi)的平均濃度均較其它元素高，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過國(guó)家海洋生物質(zhì)量一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)［27］。根據(jù)澳大利亞國(guó)家衛(wèi)生和醫(yī)學(xué)研究理事會(huì)制定的人體消費(fèi)衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)［28］，As和Cd的濃度則嚴(yán)重超過人體消費(fèi)標(biāo)準(zhǔn)。從表3也可看出，不同痕量金屬在不同生物體中的濃度趨勢(shì)既有相同之處，也存在一定差異，元素Cr，As，Pb，Zn在各類生物體中的平均濃度大小順序?yàn)轸~類＞軟體類＞甲殼類；元素Cu和Hg在各類生物體中的平均濃度大小順序?yàn)檐涹w類＞甲殼類＞魚類；元素Cd在各類生物體中的平均濃度大小順序?yàn)轸~類＞甲殼類＞軟體類。

表1 表層沉積物、底層水、間隙水、生物中痕量金屬Table 1 Trace metals in the surface sediments，bottom water，pore water and marine organisms

2.5 各介質(zhì)中痕量金屬濃度關(guān)系及生物富集關(guān)系

從各介質(zhì)中痕量金屬濃度的相關(guān)系數(shù)可以看出（表2）：沉積物與底層水，沉積物與間隙水，底層水與間隙水之間均存在正相關(guān)關(guān)系，R＜0.6。

將生物體中痕量金屬的濃度與底層水、間隙水、沉積物中同名組分的濃度做相關(guān)分析，結(jié)果表明，生物體中元素Cu與沉積物中Cu的濃度具有正相關(guān)關(guān)系，R＝0.547，P＜0.05；元素Pb濃度與沉積物中Pb濃度呈負(fù)相關(guān)關(guān)系，R＝－0.523，P＜0.05；其它元素在各介質(zhì)之間無明顯相關(guān)關(guān)系（表3）。

表2 各介質(zhì)中痕量金屬濃度的相關(guān)系數(shù)Table 4 Correlation coefficient of trace metal content between bottom water，pore water and sediment

表3 生物體與不同介質(zhì)之間各痕量組分濃度的相關(guān)系數(shù)Table 3 Correlation coefficient between trace metal content in marine organisms and bottom water，pore water and sediment respectively

比較各痕量金屬在不同介質(zhì)及不同生物體中的平均濃度（圖2），其濃度分布均顯示：沉積物＞生物體＞間隙水＞底層水，沉積物中痕量金屬濃度比底層水中痕量金屬濃度高2～4個(gè)數(shù)量級(jí)，表明沉積物是痕量金屬的富集帶，對(duì)海水具有明顯的清潔作用；生物體中各種痕量金屬濃度也比底層水和間隙水中相同組分的濃度高幾十倍至幾百倍，某些元素在生物體內(nèi)的濃度水平與沉積物的濃度相當(dāng)如元素Cu，Zn，Hg，有的甚至超過了沉積物的濃度如元素Cd，可見，生物體對(duì)痕量金屬具有明顯的富集作用。

由圖3可知，各類生物對(duì)痕量金屬的富集系數(shù)均大于20，最高可達(dá)10 000上，如Cd在魚類中的富集系數(shù)高達(dá)10 306，說明痕量金屬在河北省近岸海域生物體中的積累問題非常嚴(yán)重；不同生物類別對(duì)痕量金屬的富集能力不同，其大小順序?yàn)轸~類：Cd＞Zn＞Cu＞As＞Hg＞Cr＞Pb；甲殼類和軟體類：Cd＞Zn＞Cu＞Hg＞As＞Cr＞Pb；元素Cd、Zn在各類生物體中的富集系數(shù)均最大，較易被生物體累積，具有嚴(yán)重累積現(xiàn)象；元素Cr較易累積于魚類和軟體類生物體中；Cu和Hg較易在軟體類生物體中累積。

圖2 痕量金屬在各介質(zhì)中的平均濃度分布（10－6）Fig.2 The mean Concentration of trace metals in the samples（10－6）

圖3 各類生物對(duì)痕量金屬的富集系數(shù)Fig.3 Concentration factors of trace metals in organisms

3 結(jié) 論

通過對(duì)河北省近岸海域水生系統(tǒng)各介質(zhì)中痕量金屬的濃度分布特征及生物富集的研究，可以得出以下結(jié)論：

1）河北省近岸海域表層沉積物中痕量金屬濃度較低，除元素Cr的濃度超國(guó)家海洋沉積物質(zhì)量一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)外，其余元素均未超標(biāo)；底層水和間隙水中痕量金屬濃度遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于浙江、廣西、天津等海域，且底層水中痕量金屬Cu，Pb，Zn的濃度大大超過國(guó)家海水水質(zhì)一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)；生物體中痕量金屬Zn和Cu在各類生物體內(nèi)的平均濃度遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過國(guó)家海洋生物質(zhì)量一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，As和Cd的濃度則嚴(yán)重超過人體消費(fèi)標(biāo)準(zhǔn)。

2）沉積物、底層水及間隙水之間均存在正相關(guān)關(guān)系，R＞0.6。生物體中元素Cu與沉積物中Cu的濃度具有正相關(guān)關(guān)系，R＝0.547，P＜0.05；元素Pb濃度與沉積物中Pb濃度呈負(fù)相關(guān)關(guān)系，R＝－0.523，P＜0.05；其它元素在各介質(zhì)之間無明顯相關(guān)關(guān)系。

3）沉積物是痕量金屬的富集帶，對(duì)海水具有明顯的清潔作用；生物體對(duì)痕量金屬也具有明顯的富集作用，其富集程度與沉積物相當(dāng)，其富集系數(shù)均大于20，最高可達(dá)10 000以上。正是由于這種富集作用，才引起了人們更大的關(guān)注，因?yàn)樵诘讓铀腥绻@些痕量組分的濃度稍微增加，就會(huì)在生物體中引起很大的富集，并且可以通過人們的食用直接危害人類的健康。所以加強(qiáng)環(huán)境保護(hù)，使海灣免遭污染，是保護(hù)人類的食品安全、保障人們健康長(zhǎng)壽的重要也是唯一途經(jīng)。

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