吳海龍，肖惠平，王武忠，張?jiān)魄?，蔣旭光，李曉東

（1.浙江大學(xué) 熱能工程研究所，能源清潔利用國家重點(diǎn)試驗(yàn)室，杭州310027；2.南通萬達(dá)鍋爐有限公司，南通226005；3.杭州錦江集團(tuán)有限公司，杭州310005）

目前，國內(nèi)城市生活垃圾焚燒技術(shù)主要有兩種：爐排爐和循環(huán)流化床.流化床焚燒爐（FBIs）是國內(nèi)自主開發(fā)的技術(shù)，能夠較好地處理低熱值的城市生活垃圾，并且爐內(nèi)燃燒穩(wěn)定［1］，其中浙江大學(xué)自1998年研制開發(fā)并投運(yùn)了第一臺(tái)流化床垃圾焚燒爐［2］，截至2010年底采用浙江大學(xué)開發(fā)的流化床垃圾焚燒技術(shù)的焚燒爐總垃圾處理量為23 250t／d，占全國垃圾焚燒總處理量的1／4以上.

筆者選擇4個(gè)典型的處于不同地區(qū)且建設(shè)時(shí)間不同的生活垃圾流化床焚燒爐，在設(shè)定運(yùn)行工況下對(duì)焚燒爐系統(tǒng)不同點(diǎn)位的二英進(jìn)行采樣分析，研究焚燒爐的二英生成和排放水平，以及焚燒溫度和活性炭噴射條件對(duì)二英排放的影響，目的是希望通過研究來認(rèn)識(shí)生活垃圾流化床焚燒爐的二英排放現(xiàn)狀，并且給流化床焚燒爐的運(yùn)行人員提供控制措施以降低二英的排放.

1 試驗(yàn)和材料

1.1 垃圾焚燒爐特點(diǎn)及地理位置

圖1為垃圾焚燒流化床的基本系統(tǒng)流程圖.生活垃圾首先經(jīng)磁力分選，然后經(jīng)過破碎、篩選后輸送到料倉等待燃燒.流化床燃燒室包括流化段和懸浮段，這樣生活垃圾可以得到充分燃燒.燃燒后的煙氣通過低溫過熱器、高溫過熱器、高溫飛灰旋風(fēng)分離器、省煤器和空氣預(yù)熱器，之后再經(jīng)過煙氣污染控制設(shè)備如半干洗滌器、活性炭噴射系統(tǒng)和布袋除塵器得以凈化，最后排放到大氣中.

圖1 流化床焚燒系統(tǒng)流程圖Fig.1 Flow diagram of a typical fluidized bed incineration system

表1給出不同焚燒爐的地理位置、投運(yùn)時(shí)間、布袋除塵器的使用年限和日處理量等信息.由于所選焚燒爐的地理位置不同，生活垃圾的含水質(zhì)量分?jǐn)?shù)和熱值也不同.上述焚燒鍋爐生產(chǎn)商均為南通萬達(dá)鍋爐有限公司，建設(shè)和營運(yùn)商均為杭州錦江集團(tuán)有限公司.

表1 4個(gè)流化床焚燒爐的基本特性Tab.1 Basic information of four fluidized-bed incinerators

1.2 試驗(yàn)條件和采樣點(diǎn)

4臺(tái)流化床焚燒爐的運(yùn)行條件見表2.燃燒室流化段部分的溫度控制在700～800°C或800～850°C，懸浮段部分的溫度控制在800～900°C或900～1 000°C.為了實(shí)現(xiàn)所需的溫度，向爐內(nèi)添加占垃圾質(zhì)量一定比例的煤加以輔助燃燒，所添加的輔助煤量符合國家規(guī)定.現(xiàn)場(chǎng)操作記錄數(shù)據(jù)表明，在處理原始低熱值垃圾時(shí)，為了使燃燒溫度控制在800～850°C，需向現(xiàn)有垃圾焚燒爐內(nèi)添加15%～20%的輔助煤，為維持燃燒溫度在700～800°C，需向現(xiàn)有垃圾焚燒爐內(nèi)添加5%～15%的輔助煤.試驗(yàn)時(shí)將活性炭噴入煙道中，與不噴活性炭測(cè)試得到的PCDD／Fs排放量進(jìn)行對(duì)比.

表2 焚燒爐的試驗(yàn)工況Tab.2 Experimental conditions of the four incinerators

此外，試驗(yàn)中還停止粉煤灰在袋式除塵器和吹灰系統(tǒng)管道之間的循環(huán)，或者停止高溫分離粉煤灰回收同時(shí)停止水噴淋系統(tǒng)，使影響因素單一，在以上條件下研究活性炭吸附能力對(duì)PCDD／Fs排放質(zhì)量濃度的影響.試驗(yàn)中至少保持24h的穩(wěn)定運(yùn)行再進(jìn)行樣本采集.PCDD／Fs的采樣點(diǎn)包括低溫過熱器后（OLTSH）、高溫過熱器后（OHTSH）、半干法脫硫系統(tǒng)的入口（ISS）和袋式除塵器出口（OBF），4個(gè)采樣點(diǎn)的溫度范圍分別為：680～720°C、500～540°C、180～200°C和135～145°C.

1.3 PCDD／Fs的采樣與分析

煙氣中PCDD／Fs的采樣按美國EPA 23A 方法進(jìn)行：固相PCDD／Fs使用玻璃纖維濾紙收集，氣相PCDD／Fs使用XAD-2樹脂進(jìn)行收集.采集樣體積約2.0 m3，PCDD／Fs的質(zhì)量濃度由大氣壓力和11%的氧氣體積分?jǐn)?shù)進(jìn)行糾正.

根據(jù)美國EPA 23A 的方法和1613B方法對(duì)17種2、3、7、8-取代的PCDD／Fs進(jìn)行分析，主要步驟分為預(yù)處理、提取、酸洗和分析等［6］，為了保證測(cè)得的PCDD／Fs數(shù)據(jù)的精確，需要在索提、凈化和分析前加入索提標(biāo)、凈化標(biāo)和進(jìn)機(jī)標(biāo).內(nèi)標(biāo)的回收率：TCDD／Fs 為58%～144%，PeCDD／Fs 為70%～173%，HxCDD／Fs為56%～144%，HpCDD／Fs為59%～164%，OCDD 為59%～153%.

2 結(jié)果與分析

2.1 流化床垃圾焚燒爐PCDD／Fs的排放質(zhì)量濃度

圖2給出了典型流化床垃圾焚燒爐中PCDD／Fs的排放質(zhì)量濃度.由圖2可知，在沒有活性炭噴射條件下，PCDD／Fs的排放質(zhì)量濃度為0.073～14.8ng／m3，在有活性炭噴射條件下PCDD／Fs的排放質(zhì)量濃度為0.064～4.70ng／m3，這與以往的研究結(jié)果類似［4］.

新安裝布袋除塵器（FBI-1 和FBI-3）條件下PCDD／Fs的排放質(zhì)量濃度明顯低于舊布袋（FBI-2和FBI-4）條件下PCDD／Fs的排放質(zhì)量濃度.可能的原因是長(zhǎng)時(shí)間使用的布袋除塵器具有“記憶效應(yīng)”，因此能潛在地生成PCDD／Fs［7］.通過工況FBI-2-3 與FBI-2-2的對(duì)比、FBI-2-4 與FBI-2-1的對(duì)比、FBI-4-3 與FBI-4-2的對(duì)比以及FBI-4-4 與FBI-4-1的對(duì)比，顯示活性炭噴射對(duì)PCDD／Fs的排放控制起著重要作用.通過圖中工況FBI-3-2、FBI-3-3 和FBI-3-4的比較分析，表明其他煙氣凈化措施如增加活性炭噴射量、飛灰循環(huán)和水噴淋對(duì)PCDD／Fs排放量的控制也有一定的正面作用.

圖2 典型流化床垃圾焚燒爐中PCDD／Fs的排放質(zhì)量濃度Fig.2 Mass concentration of PCDD／Fs from typical fluidized-bed incinerators

2.2 燃燒溫度對(duì)PCDD／Fs排放質(zhì)量濃度的影響

圖3給出了燃燒溫度對(duì)PCDD／Fs排放質(zhì)量濃度的影響.由圖3可知，當(dāng)爐膛內(nèi)燃燒溫度從700～800°C升高至800～850°C時(shí)，不同焚燒爐內(nèi)PCDD／Fs的生成規(guī)律不同.對(duì)于PCDD／Fs排放質(zhì)量濃度相對(duì)較高的焚燒爐FBI-1和FBI-4而言，燃燒溫度升高能明顯降低燃燒室內(nèi)二英的生成量，如FBI-1的高溫過熱器后PCDD／Fs的排放質(zhì)量濃度從原先的21.2ng／m3降低至8.41ng／m3；FBI-4的低溫過熱器后PCDD／Fs的排放質(zhì)量濃度從原先的0.23ng／m3降低至0.05ng／m3，高溫過熱器后PCDD／Fs的排放質(zhì)量濃度從原先的0.47ng／m3降低至0.13ng／m3.但對(duì)于PCDD／Fs排放質(zhì)量濃度較低的焚燒爐（如FBI-2），這一現(xiàn)象并不是很明顯.

圖3 燃燒溫度對(duì)PCDD／Fs排放質(zhì)量濃度的影響Fig.3 Influence of combustion temperature on PCDD／Fs mass concentration

爐膛內(nèi)燃燒溫度及PCDD／Fs排放質(zhì)量濃度的主要影響因素有：爐內(nèi)溫度分布、氣固混合程度和燃燒停留時(shí)間等.首先，焚燒爐內(nèi)溫度分布對(duì)PCDD／Fs的生成有重要影響，由于生活垃圾的燃燒產(chǎn)物存在成分復(fù)雜的特點(diǎn)，長(zhǎng)期運(yùn)行容易導(dǎo)致燃燒室腐蝕，因此在舊有焚燒爐的燃燒室同一區(qū)域中可能存在燃燒溫度不均勻的狀況，這可能也是新舊不同焚燒爐（FBI-1與FBI-2和FBI-4）在同一燃燒溫度下OHTSH 中PCDD／Fs排放質(zhì)量濃度差距明顯的原因.其次，氣固混合程度也對(duì)焚燒爐多相流的傳熱有重要作用，研究表明，在一定的顆粒濃度以上，氣固多相流傳熱量為純氣流的3倍［8］.焚燒爐的進(jìn)料負(fù)荷、破碎方式及配風(fēng)影響氣固混合程度，也對(duì)垃圾焚燒的PCDD／Fs排放質(zhì)量濃度有影響.最后，垃圾焚燒爐中物料的停留時(shí)間對(duì)抑制PCDD／Fs的生成有明顯作用.錢原吉等［5］通過計(jì)算發(fā)現(xiàn)當(dāng)爐內(nèi)溫度保持在850°C以上、停留時(shí)間保持2s時(shí)，二英的分解率可以達(dá)到99.99%以上.湯根土等［9］通過研究發(fā)現(xiàn)焦炭在循環(huán)流化床爐膛內(nèi)的停留時(shí)間增加后，其反應(yīng)活性逐漸降低.不同焚燒爐內(nèi)垃圾的停留時(shí)間也不同，也會(huì)影響PCDD／Fs的生成能力.然而本文的分析表明，新舊不同焚燒爐的爐內(nèi)溫度分布是影響PCDD／Fs生成的主要因素.對(duì)于舊有的流化床垃圾焚燒爐（如FBI-1），可以通過提高燃燒溫度的方法有效降低PCDD／Fs的生成量，而對(duì)于新建的流化床垃圾焚燒爐（如FBI-2 和FBI-4），在不提高燃燒溫度的情況下即可保證PCDD／Fs的低生成.另外，在提高燃燒溫度的同時(shí)，可以添加適當(dāng)?shù)拿号c垃圾混合燃燒，煤中硫可以抑制催化物CuCl2的生成，從而抑制PCDD／Fs的生成［1，10］.

研究發(fā)現(xiàn)，提高燃燒溫度會(huì)降低FBI-1 的ISS處的PCDD／Fs 排放質(zhì)量濃度，但是對(duì)FBI-2 和FBI-4的影響不大.FBI-1中的ISS 與OHTSH 相比，PCDD／Fs排放質(zhì)量濃度的變化不大，PCDD／Fs排放質(zhì)量濃度降低主要?dú)w因于OHTSH 同時(shí)降低的緣故.然而，對(duì)于新建的焚燒爐FBI-2和FBI-4而言，影響ISS 中PCDD／Fs的排放質(zhì)量濃度的主要因素為異相催化生成而不是燃燒溫度［11］，因此燃燒溫度的變化并沒有使ISS中PCDD／Fs的排放質(zhì)量濃度顯著變化.異常操作條件下管道中積累的飛灰或者黑碳在焚燒爐正常運(yùn)行后能持續(xù)地生成PCDD／Fs，這種反應(yīng)可以持續(xù)1～2年，這就是“記憶效應(yīng)”［12］.“記憶效應(yīng)”可分為由PCDD／Fs吸附引起的效應(yīng)以及由de novo反應(yīng)引起的效應(yīng)［13］.前者吸附引起的效應(yīng)主要在濕式洗滌器和布袋除塵器的低溫環(huán)境以及換熱器區(qū)域發(fā)生，當(dāng)運(yùn)行條件穩(wěn)定后，積累的PCDD／Fs能長(zhǎng)時(shí)間不斷地釋放，引起PCDD／Fs排放量增加；后者de novo的記憶效應(yīng)顧名思義就是在低溫條件下由de novo反應(yīng)生成PCDD／Fs，在管道中積累的de novo反應(yīng)生成要素如大分子碳、氯源等能在適宜的環(huán)境下（當(dāng)環(huán)境中PCDD／Fs排放質(zhì)量濃度不高時(shí)）進(jìn)行反應(yīng)持續(xù)生成PCDD／Fs.Blumenstock等［14］則認(rèn)為“記憶效應(yīng)”主要不是由于吸附效應(yīng)引起的，而是由于de novo反應(yīng)引起的.但本文的研究結(jié)果表明，在由燃燒引起的PCDD／Fs生成中，相對(duì)于舊有的焚燒爐，新建焚燒爐由吸附效應(yīng)引起的“記憶效應(yīng)”會(huì)大一些，由高溫區(qū)域OHTSH 中不同焚燒爐的PCDD／Fs生成量可以得到證實(shí).由于焚燒爐FBI-2和FBI-4的半干洗滌器前PCDD／Fs的生成量本身較低，焚燒溫度的改變并沒有顯著降低ISS中PCDD／Fs的質(zhì)量濃度.

2.3 活性炭噴射對(duì)二英排放質(zhì)量濃度的影響

粉狀活性炭通常在布袋除塵器前噴入，以降低煙氣中PCDD／Fs的排放質(zhì)量濃度.曾有文章報(bào)道如沒有活性炭的噴射，則焚燒爐達(dá)不到PCDD／Fs排放限值標(biāo)準(zhǔn)［15］.圖4給出了有無活性炭噴射條件下PCDD／Fs的平均脫除效率.由圖4可知，有活性炭噴射條件下PCDD／Fs的脫除效率顯著高于無活性炭噴射條件下.同時(shí)，與新安裝布袋除塵器的焚燒爐（FBI-1和FBI-3）相比，帶舊布袋除塵器的焚燒爐（FBI-4）的PCDD／Fs脫除效率低.即使在沒有活性炭噴射條件下，F(xiàn)BI-1 中新安裝的布袋除塵器對(duì)PCDD／Fs的脫除效率也很高.在800～850°C的燃燒條件下，F(xiàn)BI-1中活性炭的噴射使PCDD／Fs的脫除效率從原先的98.9%提高到99.0%.

圖4 有無活性炭噴射下PCDD／Fs的平均脫除效率（800～850°C）Fig.4 Average PCDD／Fs removal efficiency with or without activated carbon powder spray（800-850°C）

相似的研究已證實(shí)了活性炭對(duì)PCDD／Fs［16-17］和其他有機(jī)污染物［18］的高效脫除作用.增加活性炭噴射的質(zhì)量濃度能提高PCDD／Fs的脫除效率，當(dāng)活性炭的質(zhì)量濃度從100 mg／m3增加到200 mg／m3時(shí)，F(xiàn)BI-3中PCDD／Fs的脫除效率從88.1%提高到98.9%.此外，圖4中焚燒爐FBI-3的各工況表明：其他排放控制技術(shù)如飛灰的循環(huán)和水的噴射對(duì)PCDD／Fs的脫除也有正面作用.

當(dāng)無活性炭噴射時(shí)，焚燒爐FBI-2和FBI-4中的舊布袋除塵器對(duì)PCDD／Fs的脫除效率較低，當(dāng)有活性炭噴射時(shí)，PCDD／Fs的脫除效率則明顯升高.當(dāng)燃燒溫度在800～850°C 時(shí)，F(xiàn)BI-2 和FBI-4的布袋在有無活性炭噴射條件下對(duì)二英的脫除效率分別為-49.2%和50.2%.FBI-2和FBI-4布袋的低PCDD／Fs 脫除效率可能歸因于“記憶效應(yīng)”.Chang等［19］發(fā)現(xiàn)生活垃圾焚燒爐第一年運(yùn)行時(shí)PCDD／Fs的脫除效率較低，也被研究證實(shí)為“記憶效應(yīng)”的影響.“記憶效應(yīng)”被認(rèn)為是管道中富含PCDD／Fs或者前驅(qū)物的飛灰沉積的影響，或者是含碳物質(zhì)沉積引起的de novo生成反應(yīng)的影響，而且當(dāng)煙氣中的PCDD／Fs質(zhì)量濃度變低時(shí)能持續(xù)釋放至煙氣中［20］.但是最近Li等［7］的研究指出舊布袋本身就被PCDD／Fs污染了，而且舊布袋引起的“記憶效應(yīng)”能引起低的甚至是負(fù)的脫除效率.Chang等［21］通過研究也發(fā)現(xiàn)布袋中的PCDD／Fs質(zhì)量濃度最高.因此，F(xiàn)BI-2和FBI-4中舊布袋長(zhǎng)期運(yùn)行引起的“記憶效應(yīng)”可能是PCDD／Fs脫除效率降低的主要原因.

2.4 活性炭噴射對(duì)布袋后二英同系物分布的影響

圖5給出了有無活性炭噴射時(shí)FBI-1、FBI-2和FBI-4中布袋出口PCDD／Fs同系物的分布，也給出了FBI-3下不同PCDD／Fs控制措施如活性炭噴射量的增加、飛灰循環(huán)和噴水的影響.由圖5的同系物分布表明PCDFs的分布遵循氯代PCDFs增加，同系物分布降低的規(guī)律；PCDDs的分布并沒有顯著的不同，且維持在較低的水平.結(jié)果可能歸因于PCDD／Fs同系物的不同理化特性，高氯代的PCDD／Fs尤其是PCDDs的蒸汽壓力較低，而且更容易在顆粒表面如布袋上凝結(jié)［21］，因此布袋后的同系物大部分為低氯代的PCDFs.

活性炭噴射對(duì)高氯代PCDD／Fs的脫除能力較強(qiáng)，由FBI-1和FBI-4的同系物分布可以看到，在有活性炭噴射條件下高氯代PCDD／Fs的含量減少，也就是說布袋出口低氯代的PCDD／Fs含量增加.然而FBI-2布袋后的同系物分布與FBI-1和FBI-4不同，可能歸因于布袋中產(chǎn)生的嚴(yán)重的“記憶效應(yīng)”.由FBI-2布袋后同系物的分布表明，有活性炭噴射條件下高氯代PCDD／Fs的含量增加了.研究結(jié)果表明：由于存在“記憶效應(yīng)”，因此能不斷生成高氯代的PCDD／Fs，因此，即使在活性炭噴射條件下布袋的脫除能力也會(huì)降低，而且布袋出口的同系物分布也會(huì)改變.當(dāng)反應(yīng)溫度適宜時(shí)，活性炭作為重要的碳來源能參與de novo生成反應(yīng)［22-23］.

3 結(jié) 論

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