劉廣山

廈門(mén)大學(xué) 環(huán)境與生態(tài)學(xué)院，福建 廈門(mén) 361005

2011年3月日本近海地震海嘯引發(fā)的福島核電站事故又一次提醒人們，核工廠/核電廠會(huì)發(fā)生事故[1]。對(duì)公眾而言，核電廠或核工廠事故的重要性在于其排放的放射性物質(zhì)對(duì)生態(tài)環(huán)境和人的影響。

大量的核電廠和一些核工廠建在海邊，可以利用大體積的海水稀釋其運(yùn)行排放的放射性物質(zhì)，事故發(fā)生時(shí)也必然要將放射性物質(zhì)排放入海。

提到海洋，人們首先想到的是海水。作為放射性監(jiān)測(cè)對(duì)象，還有海洋沉積物和海洋生物。在海洋生物地球化學(xué)研究中，人們又將海水中的放射性核素分為顆粒態(tài)的和溶解態(tài)的[2-4]。

海洋放射性監(jiān)測(cè)，包括海洋放射化學(xué)，或者說(shuō)應(yīng)用放射性核素的海洋學(xué)，可以簡(jiǎn)單地概括為采樣—制樣—測(cè)量—數(shù)據(jù)分析過(guò)程。海洋放射性監(jiān)測(cè)技術(shù)是實(shí)現(xiàn)這樣一個(gè)過(guò)程的方法和手段。

海洋放射性監(jiān)測(cè)從一開(kāi)始到現(xiàn)在仍然受到采樣、制樣和測(cè)量技術(shù)的限制[5]。本文在海洋放射性監(jiān)測(cè)技術(shù)的框架下，綜述當(dāng)前海洋放射性核素的含量水平和放射性監(jiān)測(cè)設(shè)備與方法，討論當(dāng)前海洋放射性監(jiān)測(cè)存在的一些困難，對(duì)未來(lái)海洋放射性監(jiān)測(cè)技術(shù)的發(fā)展方向進(jìn)行預(yù)測(cè)。海洋放射性監(jiān)測(cè)可以分為大環(huán)境放射性水平測(cè)量、事故后的應(yīng)急監(jiān)測(cè)和核工廠/核電廠常規(guī)運(yùn)行監(jiān)測(cè)3方面。本文討論的方法主要用于大環(huán)境放射性水平測(cè)定，與事故的發(fā)現(xiàn)不存在必然的聯(lián)系，但可以研究事故對(duì)海洋放射性水平的影響。

1 海洋放射性水平與分布

測(cè)量對(duì)象中的放射性核素含量水平?jīng)Q定了所要使用的測(cè)量?jī)x器、采樣量和樣品預(yù)處理方法。對(duì)有經(jīng)驗(yàn)的工作人員，采樣前會(huì)根據(jù)所能利用的儀器、待測(cè)對(duì)象的放射性核素含量水平和所要采用的樣品預(yù)處理方法進(jìn)行仔細(xì)分析，以期采樣量能滿足測(cè)量要求，從而得到好的測(cè)定結(jié)果。海水中的放射性核素濃度單位常用Bq/L和Bq/m3；除特別說(shuō)明外，海洋沉積物的放射性核素含量一般用干重的含量表示，常用單位是Bq/g和Bq/kg；海洋生物的放射性核素含量則干重和鮮重同時(shí)在使用，表示方法分別為Bq/kg(干重)，或Bq/kg(鮮重)，除特別說(shuō)明外，本文所指為干重含量。

1.1 海洋天然放射性核素的含量水平

人們對(duì)海洋中天然放射性核素的研究非常深入，特別是地球化學(xué)海洋斷面研究計(jì)劃(GEOSECS)的成果，使人們對(duì)大洋水中長(zhǎng)壽命天然放射系核素的含量水平與分布規(guī)律已相當(dāng)清楚[6]。海水中的238U活度濃度為40 Bq/m3，而且在全球海洋幾近均勻分布；隨著水深增加，其余天然放射系的長(zhǎng)壽命核素濃度呈增加趨勢(shì)；232Th、230Th和231Pa的活度濃度在10-3Bq/m3量級(jí)；表層水226Ra的活度濃度接近1 Bq/m3，到沉積物水界面可能增加到幾Bq/m3。由于有高的鉀含量，所以海水中有高的40K含量，而且與海水中的鉀分布趨勢(shì)相同，大洋水40K均勻分布。按海水中的鉀含量0.399 g/kg計(jì)算[7]，可以得到海水中的40K放射性活度濃度為12.2 Bq/L。

總體上，海洋沉積物中的天然放射性核素含量與陸地土壤在同一水平，天然放射系核素的比活度在10～100 Bq/kg量級(jí)，40K的比活度在100～1 000 Bq/kg量級(jí)。由于海洋自身的特點(diǎn)，在海洋沉積物中存在天然放射系的不平衡，造成210Pb、230Th、231Pa等顆粒活性核素、甚至其子體在表層沉積物中過(guò)剩，其含量水平可能比其母體高1～2個(gè)量級(jí)[8-10]。

干的海洋生物軟組織的40K比活度在100～1 000 Bq/kg水平。天然放射系核素主要濃集在骨骼中，比活度在1 Bq/kg水平或以下[11]。

1.2 海洋中人工放射性核素的含量水平

海洋中不同人工放射性核素含量水平差異很大，而且是隨時(shí)間變化的。人工放射性核素，例如3H、14C、90Sr、137Cs、129I和Pu的同位素的文獻(xiàn)報(bào)道較多[12-18]。由于大洋循環(huán)周期長(zhǎng)達(dá)千年，而人類利用原子能的時(shí)間，即人類向海洋輸入放射性的時(shí)間僅有幾十年，所以即使考慮各種海洋學(xué)過(guò)程，整個(gè)大洋的人工放射性核素也不會(huì)均勻分布。由于核工廠和核試驗(yàn)場(chǎng)地大都在北半球，所以整體上北半球海洋中的人工放射性水平高于南半球。垂直分布的整體趨勢(shì)是表層水、次表層水可能有高的人工放射性核素濃度；隨水深增加，水體中的人工放射性核素濃度逐漸降低，直到探測(cè)不到。海洋中人工放射性核素垂直分布存在峰結(jié)構(gòu)，即在某一深度出現(xiàn)極大值。到2000年大洋表層水中的平均137Cs和90Sr活度濃度為2 Bq/L水平，平均239Pu活度濃度為1～7 mBq/m3，垂直分布峰約位于500 m深度。由于存在核設(shè)施的排放或核事故的影響，一些邊緣海，像黑海、波羅的海等，水體的137Cs和90Sr活度濃度可達(dá)幾十Bq/L，愛(ài)爾蘭海的239Pu活度濃度達(dá)500 mBq/m3[12]。

表層海水中的天然氚活度濃度為117.8 Bq/m3(1 TU)，這也是氚單位(TU)的來(lái)源。氚是核試驗(yàn)輸入海洋最多的放射性核素，但作為放射性監(jiān)測(cè)，文獻(xiàn)報(bào)道較少。核試驗(yàn)最大當(dāng)量年及其之后的一段時(shí)間內(nèi)，海洋表層水的氚活度濃度達(dá)1～10 Bq/L量級(jí)，比天然濃度高幾十到數(shù)百倍。由于氚以水分子的形式存在于海水中，混合彌散的速度很快，所以，隨著大規(guī)模核試驗(yàn)時(shí)代過(guò)去，海水中的氚活度濃度很快降低到0.1～1 Bq/L量級(jí)[13]。

地表庫(kù)天然129I的豐度為10-12水平，而且分布比較均勻。核試驗(yàn)與核能和平利用使全球表層海水的129I豐度提高1個(gè)量級(jí)，北大西洋和歐洲邊緣海的水平更高[14-18]。

深海沉積物還不是人工放射性核素的主要研究對(duì)象，因?yàn)楹芏嗲闆r下，海洋的混合還沒(méi)有將人工放射性核素輸送到海洋深層水或底層水，而顆粒物的輸運(yùn)又很慢，所以進(jìn)入深海沉積物的人工放射性核素極為有限，使測(cè)量更加困難。淺海，特別是近岸海域，沉積物中的人工放射性核素已有一定的累積，存在深度可達(dá)幾十cm，甚至到100 cm深度。大多數(shù)研究給出海洋沉積物中人工放射性核素隨深度存在峰結(jié)構(gòu)。人們利用沉積物巖心中的人工放射性核素峰與全球人工放射性核素最大沉降年——1963年的對(duì)應(yīng)關(guān)系，進(jìn)行50年時(shí)間尺度的測(cè)年[19-20]。海洋沉積物中137Cs和90Sr比活度為1～10 Bq/kg量級(jí)或更低[19-23]，239Pu的比活度在0.1 Bq/kg量級(jí)或更低[19,24]。由于人工129I的輸入，海洋沉積物中的129I豐度可達(dá)到10-10量級(jí)[24]。

海洋中的放射性核素含量水平與分布有很多共同特征。但是海洋很大，影響放射性核素含量水平和分布的因素很多。地理位置、環(huán)流特征、水化學(xué)性質(zhì)都是影響海水、海洋沉積物和海洋生物放射性水平的因素。甚至生物的個(gè)體差異都會(huì)造成其中的放射性核素有很大的不同。鄰近核電廠或核設(shè)施的海域，可能完全不同于開(kāi)闊海域的放射性水平。所以進(jìn)行海洋放射性測(cè)量時(shí)應(yīng)對(duì)測(cè)量對(duì)象的放射性水平和影響因素進(jìn)行詳細(xì)的了解與分析。

由于陸地是海洋物質(zhì)的主要來(lái)源，也是海洋中天然放射性物質(zhì)的主要來(lái)源，也是除大氣沉降外海洋中人工放射性核素的主要來(lái)源，所以很大范圍內(nèi)，海水中，甚至沉積物中，隨離岸距離的增加，放射性核素含量呈降低趨勢(shì)[25-26]。

2 放射性監(jiān)測(cè)常用的測(cè)量?jī)x器與輔助設(shè)備

海洋環(huán)境中的放射性核素含量是低水平的，除核設(shè)施或核電站極鄰近海域外，即使是核事故影響海域，劑量監(jiān)測(cè)儀器基本上沒(méi)有用途。海洋放射性監(jiān)測(cè)就是測(cè)量海洋各種介質(zhì)中的放射性核素濃度，所以海洋放射性監(jiān)測(cè)實(shí)際上用的是分析儀器。

用于環(huán)境放射性核素測(cè)量的儀器在海洋放射性監(jiān)測(cè)中都有應(yīng)用，包括放射性計(jì)數(shù)設(shè)備、質(zhì)譜儀、光學(xué)儀器等。

2.1 多核素放射性計(jì)數(shù)設(shè)備

放射性計(jì)數(shù)方法通過(guò)探測(cè)放射性核素衰變發(fā)出的α、β和γ射線進(jìn)行核素的定性與定量分析。在計(jì)數(shù)設(shè)備中，可以同時(shí)測(cè)量多種核素的α譜儀和γ譜儀是海洋放射性監(jiān)測(cè)中廣泛使用的。由于γ譜方法通常情況下不必進(jìn)行樣品的分離純化，受到環(huán)境放射性測(cè)量用戶更多的歡迎。

對(duì)于實(shí)驗(yàn)室測(cè)量而言，由于大量樣品中的放射性核素含量水平低，所以要盡量使用低本底或超低本底的計(jì)數(shù)設(shè)備。目前報(bào)道的超低本底γ譜儀主要是反康普頓譜儀和反宇宙射線譜儀[27-29]，也有將測(cè)量設(shè)備放置在巖洞里的報(bào)道[30]。除了經(jīng)費(fèi)方面的原因外，反符合的引入使測(cè)量數(shù)據(jù)處理過(guò)程復(fù)雜化，使得反符合測(cè)量設(shè)備很難普及。巖洞設(shè)備則更難普及。

半導(dǎo)體α譜儀和大面積屏柵電離室在α放射性核素測(cè)量中得到大量使用。前者普及性更好一些，在海洋學(xué)研究中得到廣泛應(yīng)用。半導(dǎo)體α譜儀的分辨率在20 keV左右，效率可達(dá)20%以上，由于制樣要求，通常半導(dǎo)體α譜儀只能同時(shí)測(cè)量1種元素的同位素。屏柵電離室的分辨率稍差，但效率更高，而且可進(jìn)行多元素核素的同時(shí)測(cè)量[31]。

中子活化方法也用于分析環(huán)境中的長(zhǎng)壽命放射性核素。該方法利用中子與待測(cè)核素反應(yīng)生成短壽命放射性核素，大多數(shù)情況下用γ譜方法測(cè)量短壽命核素達(dá)到測(cè)定長(zhǎng)壽命核素的目的[15,32]。

2.2 單核素計(jì)數(shù)測(cè)量?jī)x器

海洋學(xué)研究中應(yīng)用最好的單核素測(cè)量?jī)x器是氡釷分析儀。有大量的報(bào)道用這種儀器測(cè)定海水或沉積物中的222Rn和鐳同位素[6,31]。主要有2種形式的α探測(cè)器用于這種計(jì)數(shù)設(shè)備。一種是ZnS(Ag)閃爍探測(cè)器，另一種使用半導(dǎo)體探測(cè)器。這2種儀器的共同特點(diǎn)是：利用氡的同位素是惰性氣體，測(cè)量時(shí)將其引進(jìn)測(cè)量室；對(duì)鐳同位素，通過(guò)將其衰變產(chǎn)生的氡同位素引入測(cè)量室實(shí)現(xiàn)鐳同位素的測(cè)量。在測(cè)量室內(nèi)氡同位素和子體衰變發(fā)出的α粒子被探測(cè)。所以也是實(shí)際意義上的α計(jì)數(shù)器或α譜儀。

液體閃爍計(jì)數(shù)器或譜儀是測(cè)量環(huán)境β放射性核素最常用的設(shè)備。特別是3H和14C的測(cè)量，液閃方法占據(jù)了半壁江山。由于分辨率差和原子核衰變發(fā)出的β射線的自身特點(diǎn)，液閃方法進(jìn)行多核素同時(shí)測(cè)量的報(bào)道并不多。而且由于分離富集方法的不同，液閃方法測(cè)量環(huán)境放射性核素總是一次數(shù)據(jù)收集只測(cè)量一種核素。有進(jìn)行同一元素同位素同時(shí)測(cè)量的報(bào)道，或可用到同時(shí)測(cè)量α和β譜的方法，但并不被廣泛運(yùn)用[33-34]。

2.3 光譜測(cè)量?jī)x器

典型的例子是用熒光分析儀測(cè)量海水中的天然鈾濃度。3種天然鈾同位素中以238U半衰期最長(zhǎng)，豐度也最大，海水中按質(zhì)量計(jì)算，238U的質(zhì)量要比其它2種同位素大2個(gè)量級(jí)，但豐度和活度比恒定。所以光譜法測(cè)量得到的鈾含量可以看作是238U的含量，由此可以推算出海水中238U的比活度；由海水中238U的濃度、比活度和海水中鈾同位素的豐度和活度比可分別計(jì)算出235U和234U的比活度。普遍接受的海水中的234U/238U活度比為1.14。對(duì)鈾同位素的豐度比不確定的情況，這種方法的使用受到限制。

2.4 質(zhì)譜儀

隨著分析儀器靈敏度的提高和小型化，越來(lái)越多的研究工作者用質(zhì)譜儀測(cè)量長(zhǎng)壽命放射性核素。有大量的研究工作用質(zhì)譜方法測(cè)量海洋中的錒系核素。見(jiàn)報(bào)道的用于海洋中長(zhǎng)壽命放射性核素測(cè)量的有惰性氣體質(zhì)譜、熱電離質(zhì)譜(TIMS)、等離子體質(zhì)譜(ICP-MS)、共振電離質(zhì)譜(RIMS)和加速器質(zhì)譜(AMS)等[5,35]。

質(zhì)譜學(xué)方法不能直接測(cè)量環(huán)境水平的3H。惰性氣體質(zhì)譜通過(guò)3He測(cè)量海水中的3H，是測(cè)量海水中的3H最靈敏的設(shè)備，3H/1H濃度比的靈敏度可達(dá)10-20，比天然水氚濃度低2個(gè)量級(jí)。對(duì)于大面積海洋3H的測(cè)量非常有效[35-38]。

熱電離質(zhì)譜是等離子質(zhì)譜出現(xiàn)前使用最多的測(cè)量環(huán)境中長(zhǎng)壽命放射性核素的質(zhì)譜儀，特別是錒系核素的測(cè)量，得到了廣泛的應(yīng)用。其測(cè)量同位素的精度達(dá)到10-6[5]。有用熱電離質(zhì)譜測(cè)量鈾、釷、钚、镎、镅、鋦同位素和99Tc、137Cs的報(bào)道[5,39-40]。

等離子體質(zhì)譜是強(qiáng)有力的長(zhǎng)壽命放射性核素測(cè)量設(shè)備?？煞治龅暮怂嘏c靈敏度可與熱電離質(zhì)譜相比，但速度更快、過(guò)程更簡(jiǎn)單，一個(gè)樣品的分析在幾分鐘內(nèi)就可完成，在海洋學(xué)研究中也得到很好的應(yīng)用[41-43]。

共振離子質(zhì)譜(RIMS)被認(rèn)為是將來(lái)可以和加速器質(zhì)譜有一比的測(cè)量?jī)x器，可測(cè)量環(huán)境中的超低水平長(zhǎng)壽命放射性核素。已有用共振離子質(zhì)譜測(cè)定環(huán)境中的81Kr、90Sr、99Tc和239Pu的報(bào)道[42]，對(duì)239Pu的探測(cè)限為106個(gè)原子，特別適合于39Ar和81Kr的測(cè)定[5]。

應(yīng)用加速器質(zhì)譜測(cè)量海洋中長(zhǎng)壽命放射性核素的進(jìn)展將在4.2節(jié)介紹。

2.5 采樣和樣品處理

以上所述海洋中放射性核素的測(cè)量方法都需要進(jìn)行采樣和樣品處理。

1)樣品的采集

隨著海洋技術(shù)的發(fā)展，人們發(fā)展了各種采樣方法。包括機(jī)器人系統(tǒng)、海底自動(dòng)車(chē)等[5]，都可用于海洋學(xué)研究的采樣，但目前均無(wú)法在常規(guī)海洋放射性監(jiān)測(cè)中得到應(yīng)用。海洋放射性監(jiān)測(cè)是經(jīng)常性或周期性的工作，需要較為簡(jiǎn)單實(shí)用的采樣方法和設(shè)備。

計(jì)數(shù)方法測(cè)定海水中的放射性核素，單個(gè)樣品的采水量大都在10～1 000 L范圍。海洋沉積物需要100 g量級(jí)的量。海洋生物的需要量在100～1 000 g。

表層水可用潛水泵采樣，也可用水桶打水。一些研究船上安裝有采水系統(tǒng)，所以走航時(shí)也可以采樣。

深層水采樣要用專用設(shè)備。使用可安裝多個(gè)采水器的設(shè)備采樣，同時(shí)安裝10個(gè)采水器，一次下放采樣器，可在10個(gè)深度采集水樣。更大體積的采樣，可重復(fù)多次實(shí)現(xiàn)。如果感興趣的層位不是很多，也可同一層位使用多個(gè)采水器，使采樣體積增大。所以如果僅在一個(gè)層位采樣，采水體積也可達(dá)100 L。更大體積水樣的采集，還有專用采水器，目前見(jiàn)報(bào)的最大采樣體積可達(dá)500 L[5]。但一次只能采一個(gè)層位的水樣。

除了潮間帶以外，由于是在水下采樣，海洋沉積物的采樣要用專用設(shè)備。表層沉積物可用抓斗式采樣器采樣；較短的巖心可用箱式采樣器或多管采樣器；長(zhǎng)的巖心要用重力管采樣器或打鉆采樣。

海洋生物的采樣較多樣化。大個(gè)體的生物多采用網(wǎng)捕的方式。以往的海洋生物放射性測(cè)量大都是從漁民手里或魚(yú)市場(chǎng)購(gòu)買(mǎi)樣品?？捎猛暇W(wǎng)的方式采集浮游生物。懸浮顆粒物的采集可在采水后過(guò)濾得到，也有用自持式水下過(guò)濾裝置采集深層水的報(bào)道，但由于采樣船時(shí)較長(zhǎng)，一個(gè)樣品的采集可能要數(shù)小時(shí)，加上設(shè)備昂貴，目前還不被廣泛使用。

大批量海水和沉積物采樣要用專用船，也可在非專用船上安裝專用采樣設(shè)備。

2)樣品處理

除了就地測(cè)量外，海洋放射性監(jiān)測(cè)，樣品測(cè)量前均需對(duì)樣品進(jìn)行預(yù)處理。γ譜方法測(cè)量樣品的預(yù)處理過(guò)程最簡(jiǎn)單。對(duì)沉積物樣品，通常是將樣品晾干、磨細(xì)、稱重、封裝，有時(shí)要過(guò)篩。γ譜方法測(cè)量的海洋生物樣品可能還要將樣品灰化，以便縮小樣品體積，使測(cè)量能利用更大體積的樣品。γ譜方法測(cè)量海水樣品總是需要濃集的。常用的氫氧化鐵沉淀法可共沉淀大部分天然放射性核素，也有用亞鐵氰鈷鉀共沉淀多種核素的報(bào)道[31]。同時(shí)富集多個(gè)人工核素的研究并不很成功。

α譜和β計(jì)數(shù)法測(cè)量海洋放射性核素，需要的樣品量較少，沉積物樣品一般用幾克到十幾克。預(yù)處理基本上是在γ譜分析樣品處理步驟之后，按次序進(jìn)行富集—分離—純化—制樣過(guò)程。海水樣品中待測(cè)核素富集包括共沉淀法、離子交換法和萃取方法。除共沉淀方法可用于多核素同時(shí)分離外，離子交換與萃取方法在很多情況下用于少數(shù)核素的分離純化。也同時(shí)使用以上方法進(jìn)行核素的富集分離與純化。環(huán)境放射性測(cè)量方法研究最多的是樣品處理方法。

海洋學(xué)研究中，人們發(fā)展了纖維富集技術(shù)。包括鐵纖維、錳纖維和鐵錳纖維，在富集海水中的鐳和釷同位素獲得成功[44-48]。盡管這種技術(shù)已有幾十年的使用歷史，但卻沒(méi)有商業(yè)化，也沒(méi)能推廣到其它核素的富集上。

與其它核素測(cè)定的樣品處理方法不同，氚測(cè)量的富集分離用物理方法[31,49]。

2.6 就地測(cè)量和走航測(cè)量設(shè)備

用探測(cè)器直接面對(duì)測(cè)量對(duì)象獲得測(cè)量對(duì)象的放射性信息稱之為就地測(cè)量(in situ，in field)。這種方法已產(chǎn)生多年，并以HASL-258號(hào)報(bào)告的出版為標(biāo)志[50]。盡管已有可用于就地測(cè)量的譜儀出售，但作為環(huán)境放射性測(cè)量方法，其應(yīng)用遠(yuǎn)不及實(shí)驗(yàn)室測(cè)量廣泛。

海洋的就地測(cè)量在海底沉積物放射性核素測(cè)量方面有開(kāi)展。由于測(cè)量船總會(huì)和測(cè)量對(duì)象相距一定距離，研究者都采用一種拖曳探測(cè)裝置[51]。海洋表層水放射性測(cè)量更可能采用浮標(biāo)技術(shù)[52]。

海洋學(xué)研究中，走航測(cè)量是人們特別期待的。海洋放射性走航監(jiān)測(cè)基本上是等待填補(bǔ)的空白。與其它方法不同，走航的測(cè)量對(duì)象是海水，要求水體有較高的放射性濃度，以滿足瞬時(shí)計(jì)數(shù)的統(tǒng)計(jì)要求。十幾年前，作者曾簡(jiǎn)單勾畫(huà)了2種海洋放射性監(jiān)測(cè)的走航設(shè)備與方式[53]。一種是將海水泵入測(cè)量室，形成流動(dòng)式樣品測(cè)量；另一種類似就地測(cè)量方法，將探測(cè)器放置在船下的水體中，直接測(cè)量水體中的放射性素。2種方法測(cè)量的都是船所在位置的水體，隨著船的移動(dòng)得到航線上表層水放射性核素濃度的水平分布。將水體泵入測(cè)量室的方法可利用的樣品量少，現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量并不能明顯提高分析靈敏度；將探測(cè)器放在船下水中的測(cè)量方法，可利用大體積的水樣，提高計(jì)數(shù)靈敏度，但水下走航，需要結(jié)實(shí)、不易腐蝕的探頭系統(tǒng)，這也是個(gè)難以滿足的條件。

走航測(cè)量對(duì)事故的放射性水團(tuán)研究將十分有效，如果結(jié)合全球定位系統(tǒng)(GPS)和聲學(xué)多普勒流速剖面儀(ADCP)，現(xiàn)場(chǎng)分析可以用于追蹤放射性污染水團(tuán)的走向和彌散情況，但至今未看到相關(guān)的報(bào)道。

3 當(dāng)前的困難與限制因素

放射性計(jì)數(shù)方法仍然是目前和將來(lái)很長(zhǎng)一段時(shí)間內(nèi)海洋放射性監(jiān)測(cè)的主要技術(shù)手段。由于海洋環(huán)境的放射性水平低，用計(jì)數(shù)方法測(cè)量放射性核素濃度的采樣和制樣勞時(shí)、費(fèi)力，過(guò)程冗長(zhǎng)，這是當(dāng)前海洋放射性監(jiān)測(cè)困難的起源。

3.1 大體積水樣品的處理是海洋放射性監(jiān)測(cè)遇到的首要問(wèn)題

計(jì)數(shù)測(cè)量中，大體積樣品的要求是目前海洋放射性測(cè)量中的最大困難。除了鐳同位素測(cè)定已經(jīng)有簡(jiǎn)潔的富集方式外，激光熒光法測(cè)定鈾僅需要小的樣品量，樣品的預(yù)處理比較簡(jiǎn)單。海水中其它核素的測(cè)定還未解決大體積采樣與制樣問(wèn)題。實(shí)際上人們不能期望在一個(gè)簡(jiǎn)單的流程中富集多種核素或全部核素。

3.2 深層水采樣

實(shí)際上人們沒(méi)有解決深層水的快速采樣問(wèn)題。用大體積采樣設(shè)備進(jìn)行采樣，一方面需求的船時(shí)較長(zhǎng)，一般一次采樣，需要每千米1 h的時(shí)間。在地球化學(xué)海洋斷面研究計(jì)劃(GEOSECS)實(shí)施過(guò)程中，經(jīng)常是1 d或更長(zhǎng)時(shí)間僅進(jìn)行1個(gè)站位的采樣。其很難作為監(jiān)測(cè)工作的采樣方法使用。

3.3 專業(yè)化與標(biāo)準(zhǔn)化工作相對(duì)落后

海洋放射性監(jiān)測(cè)需要標(biāo)準(zhǔn)化，包括儀器、設(shè)備、流程、人員培訓(xùn)、實(shí)驗(yàn)室論證和核查制度。中國(guó)未來(lái)肯定是核電大國(guó)。20幾年來(lái)，核電工業(yè)的發(fā)展，擁有或鄰近核電站的省市建立了較為完善的環(huán)境放射性監(jiān)測(cè)設(shè)備和隊(duì)伍，也開(kāi)展了海洋放射性監(jiān)測(cè)，但并不是專門(mén)的海洋放射性監(jiān)測(cè)機(jī)構(gòu)，也不是具有海洋學(xué)知識(shí)的人在從事海洋放射性監(jiān)測(cè)工作。這給海洋放射性監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)分析造成很大影響。

4 未來(lái)的發(fā)展方向

海洋放射性監(jiān)測(cè)，將繼續(xù)關(guān)注3H、14C、90Sr、137Cs和钚的同位素。另外核電工業(yè)是民用工業(yè)，所以放射性排放更加合理化。正常運(yùn)行排放的放射性物質(zhì)將不會(huì)對(duì)環(huán)境造成立竿見(jiàn)影的影響，所以關(guān)注環(huán)境中放射性水平的長(zhǎng)期變化應(yīng)當(dāng)是從目前開(kāi)始海洋環(huán)境放射性監(jiān)測(cè)的重點(diǎn)之一。人工長(zhǎng)壽命放射性核素，14C、129I、99Tc和超鈾元素將是未來(lái)輻射環(huán)境影響評(píng)價(jià)的主要示蹤或參考核素。

4.1 計(jì)數(shù)設(shè)備仍然是未來(lái)很長(zhǎng)一段時(shí)間內(nèi)海洋放射性監(jiān)測(cè)的主要工具

計(jì)數(shù)原理、設(shè)備和方法都已比較成熟，海洋中的以上放射性核素都可用計(jì)數(shù)方法進(jìn)行測(cè)定。實(shí)際上最近30年時(shí)間內(nèi)半導(dǎo)體α和γ譜儀并沒(méi)有革命性的進(jìn)展。與30年前相比，現(xiàn)在的半導(dǎo)體α和γ譜儀只是生產(chǎn)方式更加自動(dòng)化，使用更為方便，用戶更多。由于測(cè)量需要大體積的水樣，所以研究大體積樣品的快速采集、預(yù)處理方法與設(shè)備、并將其商業(yè)化是人們應(yīng)當(dāng)特別關(guān)注的。

4.2 加速器質(zhì)譜是未來(lái)海洋放射性水平監(jiān)測(cè)的發(fā)展方向

加速器質(zhì)譜是為測(cè)量環(huán)境中的低水平長(zhǎng)壽命放射性核素提出并發(fā)展起來(lái)的[54]。加速器質(zhì)譜幾乎可以測(cè)量在海洋中發(fā)現(xiàn)的所有有研究意義的長(zhǎng)壽命核素，特別是在14C和129I測(cè)量上的成功，使應(yīng)用14C的考古學(xué)和應(yīng)用14C和129I的地球化學(xué)得到廣泛開(kāi)展。加速器質(zhì)譜所能測(cè)量的14C和129I豐度水平已達(dá)到這2種核素的測(cè)年上限。

有2方面的原因說(shuō)明發(fā)展加速器質(zhì)譜方法是非常必要的：其一是人們通常測(cè)定的用于環(huán)境放射性水平監(jiān)測(cè)的核素，如137Cs、90Sr等都是較短壽命的，隨著大規(guī)模核試驗(yàn)時(shí)代過(guò)去，環(huán)境中的這些核素水平是逐漸降低的，所以實(shí)際測(cè)量的水平將不代表人類排放放射性核素的總量，測(cè)量結(jié)果數(shù)據(jù)不再適合于評(píng)價(jià)人類利用原子能對(duì)環(huán)境的長(zhǎng)期影響；其二是在相同的裂變產(chǎn)額的情況下，長(zhǎng)壽命核素比活度低，放射性計(jì)數(shù)方法不再是合適的測(cè)量方法，加速器質(zhì)譜方法測(cè)量樣品僅需計(jì)數(shù)法測(cè)量所需樣品量的十分之一到百分之一，應(yīng)用加速器質(zhì)譜方法自然克服了計(jì)數(shù)方法所遇到的大體積采樣和制樣的困難。

目前離子源限制了加速器質(zhì)譜的應(yīng)用，從事加速器質(zhì)譜研究的人員需要將先進(jìn)的離子源技術(shù)移植在加速器質(zhì)譜上，可能會(huì)使應(yīng)用加速器質(zhì)譜的研究工作得到較大的發(fā)展。

4.3 船載設(shè)備

1)船上實(shí)驗(yàn)室

海洋很大，當(dāng)研究海區(qū)遠(yuǎn)離海岸或離岸上實(shí)驗(yàn)室較遠(yuǎn)時(shí)，船上實(shí)驗(yàn)室就非常必要。事故后的海洋放射性監(jiān)測(cè)的必要性就更大。由于事故釋放的放射性物質(zhì)中有很多短壽命核素，現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量樣品更易得到有用的信息或能獲得更多有用的信息。

2)走航監(jiān)測(cè)

研發(fā)走航式海洋放射性測(cè)量系統(tǒng)，是急待開(kāi)展的研究工作。

4.4 海洋需要高度自動(dòng)化設(shè)備

讓監(jiān)測(cè)人員進(jìn)行簡(jiǎn)單的操作就可得到期望得到測(cè)量對(duì)象的放射性信息，是目前經(jīng)濟(jì)條件下人們所期望的。所以發(fā)展高度自動(dòng)化的“傻瓜機(jī)”是設(shè)備研制者與制造商應(yīng)當(dāng)開(kāi)展或開(kāi)發(fā)的項(xiàng)目。由于海上作業(yè)的特點(diǎn)，特別在天氣條件惡劣情況下的海洋工作是高危作業(yè)，人們需要盡量少的動(dòng)作完成目標(biāo)任務(wù)。海洋放射性監(jiān)測(cè)需要發(fā)展高度自動(dòng)化的設(shè)備。

環(huán)境放射性測(cè)量中，自動(dòng)化與標(biāo)準(zhǔn)化聯(lián)系在一起。

5 結(jié) 語(yǔ)

1)除了政策層面的問(wèn)題外，海洋放射性監(jiān)測(cè)技術(shù)有明確的技術(shù)路線，即布站—采樣—制樣—測(cè)量—數(shù)據(jù)分析。由于測(cè)量對(duì)象的放射性含量是低水平的，所以很多情況下要采集大體積樣品。制樣的過(guò)程又可分為富集—分離—純化—制樣幾個(gè)步驟。

2)本文并未討論數(shù)據(jù)分析問(wèn)題，由于低水平放射性測(cè)量計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)性質(zhì)差，很多情況下，人工分析譜數(shù)據(jù)是需要的。所以為了測(cè)量結(jié)果的質(zhì)量保證，除了需要掌握樣品采集與處理技術(shù)的人才外，也需要培養(yǎng)或雇用掌握譜分析方法的高技術(shù)人才。

3)我國(guó)地廣人多，能源需求量大，所以必然大量發(fā)展核能，加上對(duì)國(guó)際上核輻射環(huán)境影響的關(guān)注，需要龐大的監(jiān)測(cè)隊(duì)伍、大量的儀器設(shè)備和確實(shí)可用的測(cè)量方法。所以制定海洋放射性監(jiān)測(cè)規(guī)劃，開(kāi)展海洋放射性監(jiān)測(cè)的組織機(jī)構(gòu)應(yīng)當(dāng)立足于能廣泛普及的技術(shù)，以便監(jiān)測(cè)得到可靠的放射性水平數(shù)據(jù)。

4)在當(dāng)前的海洋放射性水平條件下，放射性計(jì)數(shù)方法要求采集大體積樣品，而且測(cè)量前的樣品處理過(guò)程也是必須的。為了提高監(jiān)測(cè)質(zhì)量和效率，未來(lái)的海洋放射性監(jiān)測(cè)有2條路可走。第一條路是發(fā)展快速的大體積采樣與富集一體化技術(shù)。單核素方法可能更易實(shí)現(xiàn)，實(shí)際上也不可能一次測(cè)量全部核素或大部分核素。第二條路是建立小樣品量測(cè)量方法。加速器質(zhì)譜是最有可能的可選擇的方法。

5)浮標(biāo)技術(shù)可實(shí)現(xiàn)核電站臨近海域放射性水平自動(dòng)監(jiān)測(cè)。由于可進(jìn)行長(zhǎng)時(shí)間數(shù)據(jù)收集，并利用現(xiàn)代化的通信方式，所以對(duì)環(huán)境放射性監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)的收集與分析是非?？尚械募夹g(shù)路線。但顯然遠(yuǎn)離岸邊的海域?qū)嵤┢饋?lái)有困難。

6)走航設(shè)備最可能利用的是γ譜計(jì)數(shù)方法。目前實(shí)驗(yàn)室或就地測(cè)量用的高分辨的鍺探測(cè)器γ譜儀，由于高真空和低衰減系數(shù)的要求，探測(cè)器真空室無(wú)一例外選用低原子序數(shù)、盡量薄的材料，與走航測(cè)量要求探測(cè)器堅(jiān)固、防腐蝕形成矛盾。所以發(fā)展高強(qiáng)度、低γ射線吸收系數(shù)的探測(cè)器材料，比如碳材料，可能是海洋放射性走航測(cè)量的突破點(diǎn)。實(shí)現(xiàn)走航測(cè)量在很大程度上可以克服不利天氣的影響。

7)隨著我們國(guó)家經(jīng)濟(jì)好轉(zhuǎn)，環(huán)境放射性監(jiān)測(cè)機(jī)構(gòu)從國(guó)外購(gòu)進(jìn)了大量國(guó)際上已有的放射性計(jì)數(shù)測(cè)量?jī)x器和質(zhì)譜儀，設(shè)備已達(dá)到國(guó)際先進(jìn)水平；在國(guó)內(nèi)外已有方法的基礎(chǔ)上，也對(duì)計(jì)數(shù)方法進(jìn)行了改進(jìn)與發(fā)展研究，除質(zhì)譜設(shè)備在放射性測(cè)量中的應(yīng)用還比較少外，計(jì)數(shù)方法已得到廣泛應(yīng)用。但是，存在專門(mén)從事海洋放射性監(jiān)測(cè)的實(shí)驗(yàn)室少、設(shè)備少、人員少三方面的因素，所以中國(guó)的海洋放射性監(jiān)測(cè)整體水平與先進(jìn)水平還存在差距，改善這種情況可能還需要較長(zhǎng)的時(shí)間。

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