曹 琳，吉芳英，林 茂，王圖錦，黎 司

重慶大學三峽庫區(qū)生態(tài)環(huán)境教育部重點實驗室，重慶 400045

有機質(zhì)對三峽庫區(qū)消落區(qū)沉積物磷釋放的影響

曹 琳，吉芳英*，林 茂，王圖錦，黎 司

重慶大學三峽庫區(qū)生態(tài)環(huán)境教育部重點實驗室，重慶 400045

以三峽庫區(qū)豐都消落區(qū)沉積物為研究對象，通過分析沉積物中磷的賦存形態(tài)，以及去除輕組有機質(zhì)沉積物和沉積物礦物質(zhì)對磷的吸附等溫曲線，揭示了磷的賦存形態(tài)及釋放與有機質(zhì)的關(guān)系.結(jié)果表明:消落區(qū)本底土壤較沉積物w(總磷)，w(有機磷)及w(活性磷)更高，首次覆水時更具潛在釋磷風險，夏季出露期有利于沉積物有機質(zhì)和有機磷積累，沉積物有機質(zhì)礦化分解對磷釋放起促進作用，沉積物中w(有機質(zhì))與w(有機磷)呈顯著正相關(guān)，與w(無機磷)呈負相關(guān).關(guān)鍵詞:三峽庫區(qū);磷;有機質(zhì);沉積物;釋放

Abstract:Taking the sediments in the fluctuating zone of the Fengdu section in the Three Gorges Reservoir Area as the study object，phosphorous forms in the sediments and adsorption isotherm curves of phosphorous to m ineral sediments and light fraction organic matter-removed sediments were analyzed.This study reveals the correlation between forms and release laws of phosphorous and organic matter.The results show:total phosphorous(TP)content，organic phosphorous content and active phosphorous content in background soils are higher than their corresponding contents in sediments in the fluctuating zone.In addition，the very first submersion posesmore potential risk of phosphorous release.The exposing state in summer is conducive to accumulation of organic matter and organic phosphorous in the sediments.Decomposition of organic matter boosts the release of phosphorous. Moreover，organic matter content in sediments show a significant positive correlation with organic phosphorous content，while a negative correlation with inorganic phosphorous content.

Keywords:Three Gorges Reservoir Area(TGRA);phosphorous;organic matter;sediments;release

根據(jù)三峽水庫“蓄清排濁”的運行方案，庫區(qū)周邊已形成垂直距離30 m，面積440 km2的反季節(jié)消落區(qū)［1］.消落區(qū)表層沉積物是磷元素積累和釋放的重要且活躍場所［2-4］.現(xiàn)有研究［5-7］表明沉積物有機質(zhì)是湖庫重要的磷源，其礦化降解過程中釋放的營養(yǎng)物質(zhì)可以造成嚴重的水體富營養(yǎng)化.MORRIS等［8］模擬研究沉積物剖面發(fā)現(xiàn)，有機質(zhì)礦化主要發(fā)生在表層 2 cm厚的沉積物中; GACHTER等［9］經(jīng)10年湖底曝氣研究發(fā)現(xiàn)，由于湖底富集的有機質(zhì)大量礦化釋放導致上覆水體中ρ(磷)的降低效果不明顯;王圣瑞等［10-11］研究長江中下游淺水湖泊發(fā)現(xiàn)，沉積物對磷的吸附解吸平衡濃度與其ρ(有機質(zhì))呈顯著正相關(guān)，且溶解性有機質(zhì)對沉積物吸附磷具有促進作用.目前針對三峽庫區(qū)消落區(qū)沉積物磷釋放機理研究主要集中在環(huán)境因子 pH，氧化還原電位(Eh)和溫度等［12-13］，而對反季節(jié)干濕交替消落區(qū)沉積物內(nèi)部因素如有機質(zhì)對磷釋放影響研究較少，庫區(qū)消落區(qū)反季節(jié)的干濕交替狀態(tài)是否增加表層沉積物有機質(zhì)積累及其內(nèi)源磷釋放風險值得深入研究.

三峽水庫于2008年9月首次以175 m高水位試運行，至今已經(jīng)歷了完整的水位調(diào)蓄周期.該研究以成庫過程中(從155 m消落到145 m再蓄水至175 m再消落回145 m)的三峽庫區(qū)豐都消落區(qū)為研究對象，分析反季節(jié)干濕交替消落區(qū)表層沉積物磷的賦存形態(tài)及w(有機質(zhì))的分布，揭示反季節(jié)干濕交替狀態(tài)變化對消落區(qū)表層沉積物磷和有機質(zhì)分布特征的影響，利用沉積物、去除輕組有機質(zhì)沉積物以及沉積物礦物質(zhì)對磷的吸附等溫線，探討有機質(zhì)(OM)、特別是輕組有機質(zhì)對磷釋放規(guī)律的影響，為庫區(qū)消落區(qū)內(nèi)源磷控制提供理論指導，為三峽水庫庫岸水體富營養(yǎng)化污染防治提供科學依據(jù).

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域

研究區(qū)域位于三峽庫區(qū)腹地重慶市豐都名山鎮(zhèn)消落區(qū)(29°51′20″N，107°41′14″E).豐都縣是庫區(qū)重慶段唯一跨江全淹全遷的縣城，屬于亞熱帶季風氣候，四季分明，降水主要集中在夏季，與消落區(qū)出露期同步.豐都縣旅游業(yè)、畜禽養(yǎng)殖業(yè)發(fā)達，面源污染較為嚴重，豐都消落區(qū)屬于典型的城鎮(zhèn)廢棄型消落區(qū)［3，14］.

1.2 樣品采集與處理

采樣時間和樣品類型見表1.

表1 采樣時間及樣品類型Table 1 Sampling time and types

按照環(huán)境監(jiān)測規(guī)范用有機玻璃采水器采集上覆水樣，裝入預(yù)先處理并現(xiàn)場潤洗的棕色玻璃瓶中，利用埃克曼柱狀采泥器(Hydro-Bios，德國)采集覆水沉積物樣品，每個采樣點重復采集 2～3次，現(xiàn)場混合均勻后按四分法縮取100 g左右的沉積物作為混合樣品，土壤樣品與落干沉積物均設(shè)置10 m×10 m的采樣區(qū)，按照梅花型布點方式布置采集土壤樣品，均勻混合后縮取100 g左右作為混合樣品.所有采樣點均使用全球衛(wèi)星定位儀(GPS)進行采樣定位.采集的土壤樣品與沉積物樣品裝入聚乙烯管中，密封，貼上標簽，與上覆水樣品一起放入冰盒中冷藏運輸，并現(xiàn)場測試Eh等環(huán)境參數(shù).帶回實驗室后，樣品保存于 －20℃冰箱中.上覆水水樣和土樣基本理化性質(zhì)見表2.

表2 水樣和土樣基本理化性質(zhì)Table 2 Physicochemical property of water and soil samples

1.3 試驗方法

1.3.1 上覆水樣分析方法

上覆水樣ρ(TP)根據(jù)《水和廢水監(jiān)測分析方法》，采用過硫酸鉀消解 －鉬銻抗分光光度法于700 nm波長處測定.

1.3.2 沉積物樣品分析方法

試驗中供分析的土樣均為鮮樣.樣品分析前，將儲存在－20℃冰箱中的樣品置于4℃冰箱中解凍，然后將土樣按四分法取樣.樣品測試時同時測定水分，結(jié)果以干質(zhì)量表示.

a.無機磷形態(tài)的分級提取及測定:采用CHANG等［15］提出的連續(xù)浸提法.無機磷的5種形態(tài)包括:弱吸附態(tài)磷(Ex－P)，鋁磷(A l－P)，鐵磷(Fe－P)，閉蓄態(tài)磷(Oc－P)和鈣磷(Ca－P);分析方法為:稱取土壤樣品1.0 g，依次以 1 mol/L NH4Cl，0.5 mol/L NH4F+0.8 mol/L H3BO3，0.1 mol/L NaOH，0.3 mol/L檸檬酸鈉+1 g連二亞硫酸鈉+0.5 mol/L NaOH，0.5 mol/L(1/2H2SO4)為浸提劑，進行連續(xù)浸提，離心分離后上層清液用鉬銻抗分光光度法測定5種形態(tài)的無機磷.

b.w(TP):硫酸－高氯酸消解法，過濾后鉬銻抗分光光度法測定.其與無機磷的差值即為有機磷(OP).

c.w(OM):用定量的重鉻酸鉀－硫酸溶液，在加熱條件下使土壤有機碳氧化，剩余的重鉻酸鉀用硫酸亞鐵標準溶液滴定，并同時作空白滴定，根據(jù)氧化前后氧化劑質(zhì)量差值，計算出有機碳量，再乘以系數(shù)1.724，即為土壤w(OM).

1.3.3 沉積物礦物質(zhì)的提取

根據(jù)許端平等［16］有關(guān)土壤礦物質(zhì)的提取方法設(shè)計，具體方法為:稱量20 g土樣于燒杯中并加入50 m L過氧化氫(φ為20%)水溶液靜置2 h，該過程伴有大量氣體產(chǎn)生和溫度升高.當再加入少量過氧化氫于懸浮液中不能明顯看到氣體產(chǎn)生時，即將懸浮液加熱到沸騰并保持15 min，以去除其中過量的過氧化氫.過濾后加熱固體至105℃，使其干燥即得土壤礦物質(zhì).

1.3.4 去除輕組有機質(zhì)的土壤/沉積物制備

根據(jù)張文菊等［17］有關(guān)輕組有機質(zhì)的去除方法設(shè)計，具體方法為:稱取1.000～5.000 g過2 mm篩風干樣品(視植物殘體含量而定)于100 mL離心管中，加入20 m L密度為1.7的NaI溶液，超聲波分離10 min，4 200 r/min下離心10 min，用虹吸法去除懸浮在NaI溶液中的輕組有機質(zhì)，再往離心管中加入10～20 m L NaI溶液，按同樣步驟重復3次去除輕組有機質(zhì)，最后用蒸餾水洗滌殘留物3～4次，烘干后的殘留物即為去除輕組有機質(zhì)的沉積物樣品.

1.3.5 沉積物等溫吸附試驗

稱取0.5 g過2 mm篩的風干沉積物樣于50 m L PVC離心管中，分別加入ρ(P)為0，0.1，0.2，0.4，0.6，1.0，2.0，5.0，10.0，15.0，20.0 mg/L的 0.01 mol/L CaCl2溶液30 m L，加入2滴氯仿防止微生物生長，在(25±1)℃下振蕩 24 h，5 000 r/m in離心10 m in，用0.45μm濾膜過濾后測定濾液的ρ(P).

沉積物礦物質(zhì)樣、去除輕組有機質(zhì)沉積物樣的等溫吸附試驗同上.

2 結(jié)果與分析

2.1 消落區(qū)沉積物w(P)變化特征

三峽水庫不同調(diào)蓄水位下消落區(qū)干濕交替沉積物各形態(tài)磷含量分布見圖1.由圖1可見，消落區(qū)沉積物樣品w(TP)在803.25～1 257.69 mg/kg之間，低于本底土壤w(TP)1 592.64 mg/kg.結(jié)合各形態(tài)磷分布發(fā)現(xiàn)，本底土壤中w(OP)846.07 mg/kg，占w(TP)53.12%，明顯高于沉積物w(OP) (44.20～555.34 mg/kg，平均值為257.03 mg/kg)，這是導致本底土壤w(TP)高于沉積物的主要原因，結(jié)合樣品w(OM)分析(表2)，本底土壤w(OP)高與w(OM)有關(guān)，本底土壤w(OM)是沉積物的1.18～3.11倍，可能由于消落區(qū)原始背景屬于名山林地，土壤積累大量動植物殘體，而當?shù)芈糜螛I(yè)發(fā)達，人為活動頻繁致使有機質(zhì)外源輸入增加.

2.1.1 有機磷(OP)

OP指土壤中各種動植物殘體、腐殖質(zhì)類有機物中含有的磷以及含磷農(nóng)藥，是部分活性的磷形態(tài).RYDIN［18］通過對瑞典 Erken湖沉積物磷形態(tài)研究發(fā)現(xiàn)，大約50%的OP能被降解成為生物可利用的磷形態(tài).結(jié)合圖1(b)，夏季出露期沉積物w(OP)(73.10～555.34 mg/kg，平均值為261.49 mg/kg)高于覆水沉積物w(OP)(44.20～283.40 mg/kg，平均值為150.49 mg/kg)，這可能是因為出露期消落區(qū)被臨時用作農(nóng)耕增加了有機質(zhì)的外源輸入，且該時期光熱雨資源集中，有利于動植物生長、微生物繁殖，增加了表層落干沉積物有機質(zhì)的內(nèi)源積累，人為和自然雙重作用使w(OM)由覆水至落干上升了5.601 6 g/kg，使得w(OP)上升，進一步表明消落區(qū)反季節(jié)干濕交替有利于沉積物有機質(zhì)和有機磷積累.庫區(qū)蓄水期覆水沉積物中w(OP)短期內(nèi)顯著下降，可能是由于水體懸浮物沉積作用和本底土壤有機質(zhì)覆水礦化雙重作用影響.消落區(qū)土壤覆水初期，有機質(zhì)礦化釋放一定程度上增加了土壤磷的釋放風險.

圖1 消落區(qū)沉積物磷含量Fig.1 Sediments phosphorous content in fluctuating zone

2.1.2 無機磷(IP)

根據(jù)CHANG等［15］的無機磷提取方法，IP主要分為Ca－P，Oc－P，F(xiàn)e－P，Al－P和 Ex－P，其中Ca－P指沉積物原生顆粒中的磷或者通過生物作用沉積固定的顆粒磷，Oc－P特指緊密包裹在鐵、鋁等礦物顆粒中的磷，通常認為，這2種形態(tài)的磷較難參與短時的磷循環(huán).而Fe－P，Al－P和Ex－P等較易在Eh和pH等環(huán)境條件發(fā)生變化時轉(zhuǎn)化成溶解性磷，并通過間隙水向上覆水釋放，這3類磷有較強的釋放活性，被稱為活性磷(Ac－P)，是可以被生物利用的磷［19］.結(jié)合圖1 (c)，夏季出露期(5—8月)消落區(qū)相同覆水水位覆 水 沉 積 物 樣 品w(IP)(768.84～1 155.02 mg/kg，平均值為962.80 mg/kg)高于落干沉積物w(IP)(446.24～858.47 mg/kg，平均值為717.97 mg/kg).分析各形態(tài)磷分布發(fā)現(xiàn)，從覆水至落干沉積物中w(Ac－P)下降 12.39 mg/kg，這可能是由于夏季消落區(qū)出露期，與庫區(qū)光熱雨資源集中期同步，且出露消落區(qū)受人為作用明顯，用于臨時性耕地，表層沉積物中Ac－P被微生物、植物等利用.而這段時期中理應(yīng)相對穩(wěn)定的w(Ca－P)和w(Oc－P)變化劇烈，分別下降到200.56和31.88 mg/kg，二者磷的貢獻值遠大于活性磷，結(jié)合水庫調(diào)蓄可知，5—8月水庫開閘放水排沙，致使消落區(qū)表層沉積物被沖刷排除，可以初步認為，三峽成庫初期，水庫的“蓄清排濁”運行方案有利于消落區(qū)內(nèi)源磷素的排出.值得注意的是，庫區(qū)首次蓄水至175 m時，覆水沉積物中w(IP)為1 181.38 mg/kg，高出本底土壤 58.24%，其中w(Ca－P)上升了近1倍，這可能是由于覆水沉積物同時受本底土壤原始背景和消落區(qū)上覆水懸浮沉積物的雙重影響.分析圖1(c)發(fā)現(xiàn)，消落區(qū)沉積物中w(Ca－P)明顯高出本底土壤，但該次覆水沉積物采樣時間僅庫區(qū)蓄水月余，且?guī)靺^(qū)正值枯水期，水體懸浮物含量不高，致使覆水沉積物中w(Ca－P)升高的影響有限，因此，w(Ca－P)在短期內(nèi)顯著升高的原因有待進一步考察.

此外，本底土壤中w(Ac－P)為51.39 mg/kg，較消落區(qū)沉積物w(Ac－P)(平均值為 37.62 mg/kg)高，可以初步認為，庫區(qū)首次蓄水至175 m時，本底土壤較沉積物更具潛在的釋磷風險，對水體富營養(yǎng)化的影響不容忽視，有待進行深入研究.

2.2 消落區(qū)沉積物等溫吸附特征

用平衡溶液的ρ(P)與原始沉積物、去除輕組有機質(zhì)沉積物、沉積物礦物質(zhì)3類樣品對磷的吸附量Q作圖得到其等溫吸附曲線.易解吸磷(RDP)是0.01 mol/L CaCl2溶液提取的磷，能反映沉積物磷的生物有效性.單表面Langmuir等溫吸附方程見下式:

式中，Q為單位質(zhì)量土壤的磷吸附量，mg/kg;k為平衡吸附常數(shù)，L/mg;Qm為最大磷吸附量，mg/kg;c為吸附平衡濃度，mg/L.與所有土樣等溫吸附曲線擬合，得到最大磷吸附量(Qm)和平衡吸附常數(shù)(k)，結(jié)果均呈現(xiàn)顯著水平(R2為0.950～0.990)，吸附參數(shù)見表3，表明Langmuir方程能很好地描述新生消落區(qū)干濕交替沉積物、去除輕組有機質(zhì)沉積物和沉積物礦物質(zhì)中的磷在固 －液兩相之間的分配特征.

Qm，k和w(RDP)可作為表征水土界面磷遷移的指標，反映磷從土壤/沉積物固相進入水體的風險.Qm值越大，土壤的固磷能力越強;k值越大，磷被吸附后固持得越緊密，解吸率越小;w(RDP)值越大，磷越容易從土壤/沉積物表面遷移到水體［20-21］.

從表3可以看出，不同覆水水位下新生消落區(qū)沉積物的Qm高出本底土壤1.34～2.29倍，表明新生消落區(qū)沉積物固磷能力較本底土壤強.本底土壤的w(RDP)明顯高出沉積物 3.11～7.17倍，表明庫區(qū)消落區(qū)本底土壤在2008年秋首次覆水時，釋磷的生態(tài)風險高于沉積物.分析原始沉積物、去除輕組有機質(zhì)沉積物以及沉積物礦物質(zhì)的吸附參數(shù)，發(fā)現(xiàn)同一沉積物Qm隨著有機質(zhì)的逐步去除而降低.原因為，有機質(zhì)特別是輕組有機質(zhì)和沉積物表面的無機膠體結(jié)合，形成膠結(jié)物覆蓋于表面，制約著磷在界面上的遷移行為，控制著磷在表層沉積物上的釋放，而隨著有機質(zhì)的逐步去除，沉積物團聚體的表層膠結(jié)物被破壞，沉積物處于分散狀態(tài)，引起礦物表面和氧化物表面的暴露，降低土樣的固磷能力，使得新暴露的表面上吸附的磷易被提取，促進了沉積物磷的釋放［22］.同一沉積物w(RDP)隨沉積物有機質(zhì)的逐步去除均呈現(xiàn)增加的態(tài)勢，進一步表明沉積物有機質(zhì)去除對磷釋放起促進作用.由表3可知，去除輕組有機質(zhì)前后，沉積物Qm降低了20.48% ～34.85%，而本底土壤僅降低5.1%，表明新生消落區(qū)表層沉積物固磷能力較本底土壤相比受輕組有機質(zhì)影響更大.

表3 等溫吸附方程參數(shù)Table 3 Parameters of adsorption isotherm equation

2.3 消落區(qū)沉積物有機質(zhì)與不同形態(tài)磷的相關(guān)性分析

沉積物有機質(zhì)與不同形態(tài)磷相關(guān)性分析見表4.由表4可知，w(OM)與w(OP)呈顯著正相關(guān)，說明沉積物有機磷主要源于有機質(zhì)的礦化分解，即有機質(zhì)本身是沉積物主要的磷庫之一，這與多數(shù)研究結(jié)果類似［5-7］，表明三峽水庫運行初期，庫區(qū)消落區(qū)反季節(jié)干濕交替狀態(tài)對沉積物中有機質(zhì)及有機磷分布影響不大.而w(OM)與除w(Ex－P)外的其他形態(tài)無機磷含量呈負相關(guān)，且與w(Ca－P)呈顯著負相關(guān)，結(jié)合表3中逐步去除有機質(zhì)沉積物的等溫吸附特征，進一步表明新生消落區(qū)沉積物有機質(zhì)礦化分解過程促進沉積物無機磷的釋放，可能是因為有機質(zhì)分解過程中產(chǎn)生的有機酸和其他螯合劑將部分無機固定態(tài)磷釋放為可溶態(tài)磷，有機質(zhì)中富里酸聚陰離子與磷酸鹽陰離子產(chǎn)生吸附競爭，通過專性吸附進入礦物顆粒，促進磷的釋放［23］.

表4 沉積物有機質(zhì)與不同形態(tài)磷的相關(guān)性分析表Table 4 Correlation analysis table between organic matter and forms of phosphorous

3 結(jié)論

a.消落區(qū)本底土壤w(TP)，w(OP)及w(Ac－P)高于沉積物，表明本底土壤較沉積物更具潛在釋磷風險，對水體富營養(yǎng)化的影響不容忽視.

b.夏季消落區(qū)出露期，集中的光熱雨資源促進動植物生長、微生物繁殖的自然作用和臨時性人為農(nóng)耕作用有利于消落區(qū)沉積物有機質(zhì)和有機磷積累.

c.新生消落區(qū)沉積物有機質(zhì)礦化分解對磷釋放起促進作用.

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Im pact o f O rganic Matter on Phosphorous Re lease in Sedim ents from the Fluctuating Zone o f Three Gorges Reservoir Area

CAO Lin，JIFang-ying，LIN Mao，WANG Tu-jin，LISi
Key Laboratory of Eco-Environment in Three Gorges Reservoir Region，M inistry of Education，Chongqing University，Chongqing 400045，China

X131

A

1001－6929(2011)02－0185－06

2010－08－02

2010－11－01

科學技術(shù)部中德三峽庫區(qū)水環(huán)境污染過程控制與安全保障技術(shù)研究合作項目(2007DFA90660);教育部科技創(chuàng)新工程重大項目培育資金項目(708071)

曹琳(1984－)，女，重慶人，sweetiecl@163.com.

*責任作者，吉芳英(1964－)，女，四川內(nèi)江人，教授，博士，主要研究水污染控制理論與技術(shù)，jfy@cqu.edu.cn