祝金利，鄒 越，陳冬霞

（1.中國石油大學(xué)（北京）地質(zhì)資源與地質(zhì)工程博士后流動站；2.中國石油大學(xué)（北京）油氣資源與探測國家重點(diǎn)實(shí)驗室）

0 引言

川西坳陷位于四川盆地西部，為晚三疊世以來陸相盆地的深坳陷部分，走向北東，大地構(gòu)造上處于龍門山造山帶以東、揚(yáng)子地塊西北緣，構(gòu)造位置上屬于川西前陸盆地的一部分［1-2］。在該區(qū)已發(fā)現(xiàn)孝泉—新場—合興場、馬井、洛帶—新都、大邑等眾多大中型氣田和金馬—鴨子河等眾多的含氣構(gòu)造［3］。區(qū)內(nèi)目的層自下而上依次為上三疊統(tǒng)須家河組、侏羅系自流井組、沙溪廟組、遂寧組、蓬萊鎮(zhèn)組及白堊系地層，其中須家河組分為5段（須1段至須5段）。前人對川西坳陷中段天然氣碳同位素特征有一定研究，但針對孝泉—新場—合興場、馬井、洛帶—新都等氣田淺層天然氣來源及其成因類型仍存在一些爭議，目前主要有3種觀點(diǎn)［4-8］：一種觀點(diǎn)認(rèn)為侏羅系氣藏來自上三疊統(tǒng)的須1段（馬鞍塘—小塘子組）、須3段和須5段，但三者有機(jī)質(zhì)均為腐殖型，不能詳細(xì)區(qū)分來自何段；另一種觀點(diǎn)認(rèn)為先期形成的氣藏被斷層破壞，烴類沿斷層向上運(yùn)移至侏羅系地層并成藏；還有一種觀點(diǎn)認(rèn)為侏羅系氣藏主要來自須5段的烴源巖，并非因下伏須4段氣藏遭破壞而形成，部分地區(qū)天然氣來自遭斷層破壞的須 2 段［9-10］。

天然氣碳同位素特征主要受有機(jī)質(zhì)母質(zhì)同位素組成控制，同時地質(zhì)歷史過程中生物、化學(xué)和物理等變化所造成的同位素分餾作用也會影響天然氣碳同位素特征。因此，碳同位素特征包含大量母質(zhì)來源成烴演化、成藏過程和次生變化等方面的信息，通過碳同位素研究可以鑒別天然氣的生成環(huán)境和母質(zhì)類型以及成因類型，判斷天然氣的成熟度和進(jìn)行氣源對比［11-15］。本次研究中，在分析川西坳陷中段的1 495個天然氣樣品組分和56個天然氣樣品碳同位素的基礎(chǔ)上，結(jié)合前人對鄰近地區(qū)天然氣的研究成果，分析了川西坳陷中段侏羅系地層天然氣碳同位素特征，探討了天然氣的成因類型，并進(jìn)行了中、淺層氣源對比。

1 區(qū)域地質(zhì)背景和采樣位置

川西坳陷中段指位于龍門山推覆構(gòu)造帶以東、川中平緩斷褶帶以西的四川盆地西部坳陷的中部地區(qū)。該區(qū)可劃分為5個構(gòu)造單元（圖1）：梓潼凹陷、孝泉—豐谷構(gòu)造帶、成都凹陷、安縣—鴨子河—大邑斷褶帶和知新場—龍寶梁構(gòu)造帶。本文氣樣采自孝泉—新場—合興場、洛帶—新都和馬井等氣田（圖1）中、淺層不同深度的氣藏。

圖1 川西坳陷中段構(gòu)造區(qū)劃及采樣位置Fig.1 Geotectonic map of the middle part of Western Sichuan Depression and location map of sampling

2 分析與討論

2.1 天然氣組分特征

對研究區(qū)內(nèi)中、淺層的1 495個天然氣樣品點(diǎn)進(jìn)行了氣相色譜分析并統(tǒng)計了天然氣組分特征，重點(diǎn)研究了各氣田不同深度氣藏的天然氣組成特點(diǎn)，包括孝泉蓬萊鎮(zhèn)組、新場蓬萊鎮(zhèn)組、新場沙溪廟組、合興場蓬萊鎮(zhèn)組、洛帶—新都蓬萊鎮(zhèn)組、洛帶—新都遂寧組、馬井白堊系、馬井蓬萊鎮(zhèn)組和馬井沙溪廟組等主要?dú)獠?。統(tǒng)計結(jié)果顯示：川西坳陷中段中、淺層天然氣以甲烷為主，1 495個樣品的甲烷含量平均值為93.74%，大部分樣品表現(xiàn)出干氣的性質(zhì)，而且由深層至淺層，由沙溪廟組、遂寧組、蓬萊鎮(zhèn)組至白堊系甲烷含量逐漸升高，平均值由82.20%升至95.12%（表1）；重?zé)N氣主要以乙烷和丙烷為主，且含量較低，各地區(qū)主要層位的平均重?zé)N氣含量為2.94%～4.76%，總平均含量為4.02%，平均值小于5%；非烴氣體含量較低，且主要以氮?dú)夂投趸紴橹鳌?/p>

表1 川西坳陷中段中、淺層天然氣甲烷平均含量（%）Table 1 Methane average content（%）in the middle part of Western Sichuan Depression

2.2 天然氣穩(wěn)定碳同位素特征

川西坳陷中段氣藏的碳同位素分布特征見表2。中、淺層天然氣甲烷碳同位素（δ13C1）一般分布在-36‰～-32‰，乙烷碳同位素（δ13C2）分布在 -25‰～-22‰，丙烷碳同位素（δ13C3） 分布在 -22‰～-19‰，丁烷碳同位素（δ13C4）一般分布在-21‰～-18‰。孝泉—新場蓬萊鎮(zhèn)組、新場沙溪廟組、合興場蓬萊鎮(zhèn)組、洛帶—新都蓬萊鎮(zhèn)組、洛帶—新都遂寧組、馬井白堊系、馬井蓬萊鎮(zhèn)組和馬井沙溪廟組等主要?dú)獠卦趦?nèi)的所有天然氣碳同位素含量的總體分布顯示出 δ13C1＜ δ13C2＜ δ13C3＜ δ13C4的正序特征，但各地區(qū)侏羅系氣藏的甲烷碳同位素的平均值表現(xiàn)出一定的差異性。δ13C1在洛帶—新都地區(qū)相對較低（遂寧組δ13C1平均為-35.24‰），在孝泉—新場—合興場地區(qū)相對較高，而在馬井地區(qū)最高，平均值達(dá)到-31.18‰。同一地區(qū)、不同層位的δ13C1也略有差異，表現(xiàn)出由下部向上部逐漸增加的趨勢，如洛帶—新都地區(qū)的遂寧組平均為-35.24‰，而蓬萊鎮(zhèn)組平均為-34.89‰。 研究區(qū) δ13C2，δ13C3和 δ13C4盡管在不同氣田、不同層位表現(xiàn)出了一定的差異性，但并未呈現(xiàn)出一定的規(guī)律。

從垂向上對中、淺層天然氣δ13C1的分析表明（圖2），由深層向中、淺層發(fā)生了較長距離的運(yùn)移，其中須2段氣藏的天然氣表現(xiàn)出較高的δ13C1（一般大于-32‰），而由須4段至沙溪廟組、遂寧組和蓬萊鎮(zhèn)組直至下白堊統(tǒng)氣藏，甲烷碳同位素值表現(xiàn)出總體降低的趨勢，盡管在某一層的內(nèi)部δ13C1出現(xiàn)增高的反趨勢，但由深至淺總體降低的趨勢還是十分明顯。圖2反映出了天然氣母質(zhì)來源和運(yùn)移的差異，以及同位素值隨運(yùn)移距離增加而降低的特點(diǎn)。但獨(dú)立分析須2段、須4段、沙溪廟組、蓬萊鎮(zhèn)組和遂寧組各層內(nèi)部的甲烷碳同位素值特征，發(fā)現(xiàn)該值隨運(yùn)移距離增加而增大。這是由于天然氣在各層內(nèi)成藏的過程中，甲烷氣較其他重?zé)N氣更易運(yùn)移，導(dǎo)致δ13C1含量有一定增加。

表2 川西坳陷中段天然氣穩(wěn)定碳同位素（‰）分布特征Table 2 Isotopic composition（‰）of the natural gas reservoirs in the middle part of Western Sichuan Depression

圖2 川西坳陷中段甲烷碳同位素與深度變化關(guān)系Fig.2 Relationship between methane carbon isotope and depth in the middle part of Western Sichuan Depression

2.3 天然氣成熟度

Rooney等［16］通過實(shí)驗提出使用甲烷與乙烷的碳同位素差值來判斷天然氣的成熟度。黃第藩等［17］也曾經(jīng)指出過δ13C2-δ13C1值是一項與天然氣成熟度有關(guān)的參數(shù)，具有隨天然氣成熟度增高，該差值變小的規(guī)律。在高成熟演化階段（Ro=1.5%～2.4%）這一差值一般在5‰～12‰，而在過成熟階段（Ro=2.4%～3.6%）該差值變小，甚至出現(xiàn)負(fù)值（-2‰～5‰）。 James［11］和 Schoell［18］的研究則表明，天然氣正構(gòu)烷烴組分之間的碳同位素差值與母源無關(guān)，而受成熟度的影響。因此，δ13C2-δ13C1值是一項有效的天然氣成熟度判別指標(biāo)。

川西坳陷中段天然氣的δ13C2-δ13C1值一般為3.24‰～13.44‰，平均為10.05‰，顯示出了較高的成熟度，但各層之間這一參數(shù)卻存在差異。須2段天然氣的δ13C2-δ13C1值較低，平均僅6.87‰，反映為烴源巖高成熟后期的產(chǎn)物。須4段至侏羅系各層段的天然氣 δ13C2-δ13C1值較高，一般為 7.4‰～12‰，由深部的須4段至侏羅系和白堊系，該差值的平均值依次為須4段12.75‰、沙溪廟組11.48‰、遂寧組10.70‰、蓬萊鎮(zhèn)組9.89‰和白堊系7.83‰，表現(xiàn)出明顯的逐漸降低的特點(diǎn)。這就說明深部的須4段至侏羅系和白堊系天然氣的成熟度較高，一般為烴源巖成熟至高成熟前期的產(chǎn)物，且由深至淺，天然氣的成熟度越來越高（圖3）。

2.4 天然氣成因類型

干氣的成因可能有生物成因氣、熱解氣、熱裂解氣和無機(jī)成因甲烷氣等。生物成因天然氣具有甲烷含量高、重?zé)N氣含量低、甲烷碳同位素值小的特點(diǎn)。經(jīng)分析，川西坳陷中、淺層的甲烷碳同位素值一般分布在-36‰～-32‰，顯然排除了生物成因氣的可能（圖3）。無機(jī)成因天然氣的甲烷碳同位素值較大，一般將δ13C1≥-20‰作為無機(jī)成因標(biāo)志之一，因此，也排除了無機(jī)成因氣的可能［11］。

圖3 川西坳陷中段天然氣成熟度與成因類型圖Fig.3 Maturity and genetic type of natural gas in the middle part of Western Sichuan Depression

根據(jù)川西坳陷中段中、淺層天然氣的母質(zhì)演化階段分析其成因類型，可能為熱裂解氣和熱解氣，或為兩者的混合；從其母質(zhì)類型來說，可能是油型氣或煤型氣。油型熱解氣（正常凝析油伴生氣）甲烷含量一般大于60%，重?zé)N含量大于5%，最高可達(dá)25%，C1/C1-5為 0.60～0.90，C2/C3為 0.9～3.0，iC4/nC4小于1，δ13C1分布在-40‰～-36‰；油型熱裂解氣主要指相當(dāng)于石油演化的過成熟階段，即Ro＞2.0%時生成的天然氣，由液態(tài)烴裂解和殘余有機(jī)質(zhì)進(jìn)一步演化形成，甲烷含量高，一般大于95%，重?zé)N含量小于 5%，C1/C1-5值高，為 0.95～1.00，C2/C3為 1.0～3.0，δ13C1＞-36‰；煤型熱解氣是指相當(dāng)于煤化作用的長焰煤至瘦煤階段，Ro為0.6%～2.0%時由熱催化作用形成的氣體，甲烷含量一般大于80%，重?zé)N含量大于 5%，C1/C1-5為 0.70～0.95，C2/C3為 0.8～3.0，iC4/nC4小于 1，δ13C1分布在 -46‰～-30‰；煤型熱裂解氣相當(dāng)于煤化作用的貧煤以上階段，Ro＞2.0%時在高溫裂解過程中形成的甲烷，氣體為干氣，甲烷含量高于95%，重?zé)N含量小于5%，C1/C1-5值高，為 0.95～1.00，C2/C3為 1.5～7.0，δ13C1＞-30‰。 綜合對比上述4種成因類型天然氣特征，川西坳陷中段中、淺層天然氣具有熱裂解氣的成因特點(diǎn)。

戴金星等［15］提出利用乙烷和丙烷碳同位素來判斷油型氣和煤型氣，其中油型氣乙烷碳同位素值一般小于-28.8‰，丙烷碳同位素值小于-25.5‰；而煤型氣乙烷碳同位素值一般大于-25.1‰，丙烷碳同位素值小于-23.2‰。川西坳陷中段中、淺層天然氣乙烷碳同位素值一般為-25‰～-21‰，丙烷碳同位素值為-25‰～-18‰，根據(jù)以上判斷標(biāo)準(zhǔn)，具有典型的煤型氣的特點(diǎn)。

張義剛［19］建立了利用 δ13C2-δ13C1和 δ13C1的關(guān)系來判斷天然氣成因類型的圖版，本次研究利用該圖版進(jìn)一步判斷了川西坳陷中段中、淺層天然氣的成因類型（圖3）。圖3反映出研究區(qū)中、淺層天然氣主要為熱成因的天然氣，深層須2段可能有深層混合成因的天然氣，無淺層混合氣或生物氣。

Prinzhofer等［20］提出應(yīng)用 ln（C1/C2）與 ln（C2/C3）和 δ13C2-δ13C3與 ln（C2/C3）相關(guān)圖區(qū)分干酪根初次裂解 （Primary Cracking） 和 原 油 二 次 裂 解 （Secondary Cracking）形成的天然氣。筆者對川西坳陷中段中、淺層和深層天然氣組分中的 ln（C1/C2）與 ln（C2/C3）的關(guān)系進(jìn)行了研究，結(jié)果見圖4。其中中、淺層的侏羅系蓬萊鎮(zhèn)組、遂寧組和沙溪廟組表現(xiàn)出干酪根熱裂解氣的特點(diǎn)，在干酪根初次降解時C1/C2值增大，而C2/C3值變化不大；深層須家河組須5段、須4段和須 2 段天然氣 ln（C1/C2）與 ln（C2/C3）的關(guān)系更為復(fù)雜，兩者的變化趨勢均不同，未表現(xiàn)出典型的原油裂解氣及干酪根初次裂解氣的特點(diǎn)，推測深層天然氣可能是干酪根裂解氣和原油裂解氣的混合。

圖4 川西坳陷中段天然氣 ln（C1/C2）與 ln（C2/C3）關(guān)系Fig.4 Relationship between ln（C1/C2） and ln（C2/C3） of natural gas in the middle part of Western Sichuan Depression

2.5 中、淺層氣源對比

本次研究利用碳同位素進(jìn)一步對侏羅系天然氣氣源進(jìn)行了分析。該方法的基本原理是：以追蹤煤型氣的δ13C1與Ro關(guān)系式計算得出對應(yīng)天然氣的Ro值，除以源巖實(shí)測 Ro梯度值［21］，求得天然氣對應(yīng)源巖深度，再減去天然氣產(chǎn)層深度，得到天然氣運(yùn)移距離，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)對川西坳陷孝泉—新場—合興場地區(qū)天然氣源巖的定量追蹤。

本次研究利用由戴金星等［22］提出的在考慮了天然氣擴(kuò)散運(yùn)移影響下適用于煤成氣的δ13C1與Ro的關(guān)系式 δ13C1=14.2log（Ro）-34.39 進(jìn)行計算，結(jié)果見表3。

表3 川西坳陷中段中、淺層天然氣碳同位素氣源對比數(shù)據(jù)Table 3 Data of gas-source correlation of carbon isotope in the middle part of Western Sichuan Depression

利用天然氣碳同位素判斷成熟度并進(jìn)行氣源對比的結(jié)果表明，天然氣主要來自深層須5段和須4段，部分來自下侏羅統(tǒng)。其中洛帶—新都地區(qū)遂寧組和蓬萊鎮(zhèn)組的甲烷碳同位素分布在-36.25‰～32.16‰，所計算天然氣的成熟度為0.74%～1.33%，反映出是烴源巖在成熟到高成熟階段生成的產(chǎn)物，根據(jù)計算深度和運(yùn)移距離判斷主要?dú)庠磥碜皂?段和下侏羅統(tǒng)自流井組；馬井地區(qū)從沙溪廟組到蓬萊鎮(zhèn)組再到白堊系氣藏的甲烷碳同位素較重，平均為-31.88‰，所計算天然氣的成熟度為1.15%～1.83%，平均為1.52%，基本為高成熟階段生成的天然氣，根據(jù)計算深度和運(yùn)移距離判斷主要?dú)庠磥碜皂?段和須4段；新場地區(qū)蓬萊鎮(zhèn)組和沙溪廟組天然氣的甲烷碳同位素分布在-36.23‰～-32.77‰，平均為-34.35‰，所計算天然氣的成熟度為0.74%～1.82%，平均為1.13%，從成熟到高成熟階段均有貢獻(xiàn)，同樣根據(jù)計算深度和運(yùn)移距離判斷主要?dú)庠磥碜皂?段、須4段和下侏羅統(tǒng)自流井組。

3 結(jié)論

（1）川西坳陷中段中、淺層天然氣組分以甲烷為主，由深層至淺層甲烷含量逐漸升高。天然氣碳同位素值顯示出 δ13C1＜δ13C2＜δ13C3＜δ13C4的正序特征。垂向上甲烷碳同位素值自下而上總體減小。

（2）川西坳陷中段深部須2段天然氣為烴源巖高成熟后期的產(chǎn)物，深部須4段至侏羅系和白堊系天然氣的成熟較高，一般為烴源巖成熟至高成熟前期的產(chǎn)物，且由深至淺天然氣的成熟度越來越高。

（3）川西坳陷中段中、淺層天然氣具有煤型熱裂解氣的成因特點(diǎn)。侏羅系蓬萊鎮(zhèn)組、遂寧組和沙溪廟組天然氣表現(xiàn)出干酪根熱裂解氣的特點(diǎn)，深層天然氣可能是干酪根裂解氣和原油裂解氣的混合。

（4）川西坳陷中段中、淺層天然氣主要來自深層須5段和須4段，部分來自下侏羅統(tǒng)。洛帶—新都地區(qū)的遂寧組和蓬萊鎮(zhèn)組主要?dú)庠磥碜皂?段和下侏羅統(tǒng)自流井組；馬井地區(qū)的沙溪廟組到蓬萊鎮(zhèn)組再到白堊系氣藏主要?dú)庠磥碜皂?段和須4段；新場地區(qū)的蓬萊鎮(zhèn)組和沙溪廟組主要?dú)庠磥碜皂?段、須4段和下侏羅統(tǒng)自流井組。

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