摘 要 【目的】加拿大阿爾伯塔盆地阿薩巴斯卡白堊系麥克默里組油砂資源豐富，但關(guān)于麥克默里組油砂瀝青的成因及來源存在爭(zhēng)議?！痉椒ā渴占?5件阿薩巴斯卡麥凱河地區(qū)白堊系麥克默里組油砂樣品，分別進(jìn)行了可溶性有機(jī)物抽提、族組分分離、飽和烴氣相色譜、飽和烴和芳烴色譜質(zhì)譜實(shí)驗(yàn)分析。根據(jù)族組分、生物標(biāo)志化合物參數(shù)等數(shù)據(jù)的分析結(jié)果，對(duì)麥凱河地區(qū)油砂瀝青的成熟度、有機(jī)質(zhì)沉積環(huán)境和生物來源等進(jìn)行判識(shí)?！窘Y(jié)果】樣品中正構(gòu)烷烴和無環(huán)類異戊二烯烴低于檢測(cè)限，藿烷類化合物和甾烷類化合物遭受部分損失，而三環(huán)萜烷和三芳甾類化合物保留相對(duì)完整，均具有C23三環(huán)萜烷優(yōu)勢(shì)、C27規(guī)則甾烷優(yōu)勢(shì)以及C28三芳甾烷優(yōu)勢(shì)特征，表明樣品屬于同一族群。生烴母質(zhì)以低等水生生物和藻類為主，沉積環(huán)境為海相。麥克默里組油砂瀝青的等效鏡質(zhì)體反射率為0.55%～0.77%，成熟度在縱向上相差較小，處于低成熟階段?！窘Y(jié)論】麥克默里組油砂屬于嚴(yán)重生物降解成因，生物降解等級(jí)在PM 7左右。與研究區(qū)烴源巖生物標(biāo)志化合物組成特征對(duì)比分析，推測(cè)麥克默里組油砂瀝青可能為多套烴源巖供烴。

關(guān)鍵詞 油砂；阿薩巴斯卡；下白堊統(tǒng)；麥克默里組；生物降解

第一作者簡(jiǎn)介 馬國慶，女，1998年出生，碩士研究生，油氣地球化學(xué)，E-mail： mgq0105@163.com

通信作者 李美俊，男，教授，E-mail： meijunli@cup.edu.cn

中圖分類號(hào) P618.13 文獻(xiàn)標(biāo)志碼 A

0 引言

隨著對(duì)油氣的需求量不斷增加，近年來油砂等非常規(guī)油氣資源彌補(bǔ)了能源缺口。加拿大有全世界最豐富的油砂資源[1]，主要分布在阿爾伯塔省北部的阿薩巴斯卡（Athabasca）、皮斯河（Peace River）和冷湖（Cold Lake）三個(gè)地區(qū)[2]。阿薩巴斯卡油砂礦區(qū)是目前世界上已知最大的油砂資源產(chǎn)區(qū)，其面積約7.5×104 km2，具有油砂規(guī)模大、儲(chǔ)集性能好、孔隙度高及埋藏淺的特點(diǎn)，阿薩巴斯卡油砂產(chǎn)層的平均厚度為17 m，地質(zhì)儲(chǔ)量可達(dá)1.8×1011 t，平均埋藏深度約400 m，約9%的油砂產(chǎn)層接近地表，采收率高[3]。阿薩巴斯卡油砂中很大一部分瀝青和重油賦存于下白堊統(tǒng)麥克默里（McMurray）組[4]，而由于受到嚴(yán)重的生物降解作用，該地區(qū)油砂瀝青的成因以及來源問題目前存在較大爭(zhēng)議。

Higley et al.[5]和Berbesi et al.[6]認(rèn)為阿爾伯塔盆地油砂的主要烴源巖是Fernie組的Gordondale 組，原油從Gordondale組經(jīng)過長(zhǎng)距離的運(yùn)移儲(chǔ)存在油砂儲(chǔ)層中。Brook et al.[7]和Bennett et al.[8]發(fā)現(xiàn)阿薩巴斯卡油砂為原油嚴(yán)重生物降解成因，并且從阿爾伯塔盆地西南向東北方向生物降解程度增加，在對(duì)比三個(gè)礦區(qū)的埋藏溫度后，認(rèn)為是相對(duì)低的地層溫度導(dǎo)致阿薩巴斯卡油砂發(fā)生了比皮斯河和冷湖更為嚴(yán)重的生物降解，而水的充注導(dǎo)致了生物降解的二次發(fā)生。Larters etal.[9?10]、Bennett et al.[11]通過抗降解能力強(qiáng)的芳甾類化合物對(duì)西加拿大盆地泥盆系各個(gè)組的烴源巖樣品與阿爾伯塔省三個(gè)油砂礦區(qū)的油砂巖心進(jìn)行油—油和油源對(duì)比，認(rèn)為阿薩巴斯卡油砂礦區(qū)的油砂主要來源于西加盆地泥盆系—密西西比系的Exshaw組烴源巖，并且粗略地將生物降解等級(jí)劃分為PM 5～8級(jí)。

Obermajer et al.[12]和Zhou et al.[13]發(fā)現(xiàn)在阿薩巴斯卡油砂瀝青中低分子量（C5-C8）的汽油餾分、正構(gòu)烷烴同系物和苯、甲苯等輕芳烴仍然存在，認(rèn)為發(fā)生了含有生物降解原油的儲(chǔ)層受到了非生物降解輕質(zhì)原油的二次充注。根據(jù)Bennett et al.[8]和Zhou et al.[13]的研究，阿薩巴斯卡油砂組分中的所有正構(gòu)烷烴、類異戊二烯烷烴、烷基化萘都被完全消耗，大多數(shù)規(guī)則甾烷遭受損失、重排甾烷有輕微損失，出現(xiàn)25-降藿烷，為海相沉積并且發(fā)生PM4級(jí)以上嚴(yán)重生物降解。前人對(duì)原油生物降解過程的研究已經(jīng)較為系統(tǒng)和成熟，Wenger et al.[14?15]研究發(fā)現(xiàn)微生物對(duì)化合物的侵蝕是一個(gè)準(zhǔn)階梯式的過程。在正構(gòu)烷烴、大部分簡(jiǎn)單的支鏈烷烴和一些烷基苯被消耗后，藿烷、甾烷和三環(huán)萜烷等飽和烴生物標(biāo)志化合物依次發(fā)生生物降解，芳甾類化合物則因其對(duì)微生物的毒性最后被消耗，同系列化合物的降解因其生物構(gòu)型不同也存在不同的先后順序[16?17]，強(qiáng)烈的生物降解作用可能導(dǎo)致25-降藿烷和斷藿烷等特殊的生物標(biāo)志化合物出現(xiàn)[8]。因此，在輕微和中等程度生物降解的原油中，可以根據(jù)正構(gòu)烷烴、無環(huán)類異戊二烯烴（如姥鮫烷和植烷等）和甾萜類化合物損失量的相對(duì)變化關(guān)系，進(jìn)行生物降解程度的判識(shí)。由于本區(qū)油砂瀝青遭受強(qiáng)烈生物降解[9?10]，大部分生物標(biāo)志物特征受到影響，應(yīng)選取抗降解能力強(qiáng)的有效生物標(biāo)志物。

阿爾伯塔盆地油砂的研究多是在整個(gè)盆地的背景下研究和評(píng)價(jià)皮斯河、冷湖和阿薩巴斯卡三個(gè)主要油砂礦區(qū)的油砂成因和地球化學(xué)特征，對(duì)阿薩巴斯卡油砂瀝青的研究和評(píng)價(jià)也多是在整個(gè)礦區(qū)的尺度上進(jìn)行，缺乏對(duì)主要儲(chǔ)層麥凱河地區(qū)麥克默里組的地球化學(xué)綜合分析[10?11，18]。本文基于麥凱河地區(qū)某井麥克默里組油砂樣品進(jìn)行系統(tǒng)的地球化學(xué)測(cè)試，分析并討論油砂的地球化學(xué)特征，對(duì)麥克默里組油砂瀝青的生物降解等級(jí)進(jìn)行精細(xì)評(píng)價(jià)，并討論麥克默里組油砂瀝青的成因與來源，以期為研究區(qū)油砂瀝青的成因和來源提供依據(jù)。

1 地質(zhì)背景

研究區(qū)阿爾伯塔盆地位于北美的西部前陸盆地，盆地以東是加拿大地盾，以西是落基山脈，由白堊紀(jì)東太平洋板塊向北美大陸板塊俯沖形成[19]，經(jīng)歷了晚侏羅世早期盆地沉降和早白堊世中期盆地隆升兩期構(gòu)造演化。盆地為北西—南東走向，基底與所沉積的地層自盆地西南向東北方向緩緩上揚(yáng)，厚度逐漸減薄，在加拿大地盾邊緣出露[2]。阿爾伯塔盆地是加拿大最主要的油砂礦區(qū)，其中，位于東北部的阿薩巴斯卡油砂占油砂總儲(chǔ)量的80%以上[20]。麥凱河區(qū)塊位于阿薩巴斯卡油砂礦區(qū)東部，距離麥克默里堡城西北約35 km，研究區(qū)目標(biāo)井位于麥凱河區(qū)塊北部，目的層為下白堊統(tǒng)麥克默里（McMurry）組[20]（圖1）。

麥克默里組與泥盆系碳酸鹽巖不整合接觸，上覆瓦比斯考（Wabiskaw）組和清水（Clearwater）組[2，21?22]。整個(gè)麥克默里組深度為250～400 m，分為上麥克默里組、中麥克默里組和下麥克默里組三個(gè)單元[4，23]。麥克默里組自下而上由河流向港灣充填過渡，沉積了一套多期下切河谷疊置的連續(xù)厚砂體[24?25]（圖2）。目標(biāo)井麥克默里組厚度約26 m，主要巖性為砂巖。

2 材料與方法

5個(gè)油砂樣品，均用錫紙密封保存。可溶性有機(jī)物抽提、族組分分離、飽和烴氣相色譜、飽和烴和芳烴色譜質(zhì)譜等實(shí)驗(yàn)的儀器及主要步驟如下：對(duì)2～3 g油砂樣品進(jìn)行索氏抽提72 h，族組分分離采用硅膠氧化鋁層析柱（質(zhì)量比2∶1），用石油醚、石油醚與二氯甲烷混合溶劑（石油醚∶二氯甲烷=1∶2）、甲醇與二氯甲烷混合溶劑（甲醇∶二氯甲烷=93∶7）依次沖洗得到飽和烴、芳烴、非烴和瀝青質(zhì)等族組分。用安捷倫6890GC氣相色譜儀進(jìn)行飽和烴氣相色譜分析，載氣為氦氣，流量控制在1.0 mL/min，色譜柱采用HP-PONA石英毛細(xì)柱（50 m×0.20 mm×0.50 μm），原油樣品色譜升溫程序?yàn)槌鯗?5 ℃，保留5 min，再以3 ℃/min升至70 ℃，然后以4.5 ℃/min升至300 ℃，保留35 min；FID檢測(cè)器溫度為300 ℃，氫氣和空氣的流量分別為40 mL/min 和400 mL/min。使用美國Agilent 6890GC/5975 iMS對(duì)飽和烴和芳香烴進(jìn)行色譜質(zhì)譜分析，GC條件載氣為99.99% He，流速1 mL/min；色譜柱為HP-5 MS（30 m×0.25 mm×0.25 μm）；進(jìn)樣口溫度300 ℃，不分流進(jìn)樣；初溫50 ℃，保持1 min，以20 ℃/min升程序升溫至120 ℃，再以3 ℃/min升至310 ℃，保持10 min，MS條件離子化方式為EI，電子能量為70 eV。

3 結(jié)果

3.1 油砂瀝青族組分特征

原油中飽和烴、芳烴、非烴和瀝青質(zhì)等族組分組成反映了原油的宏觀組成特征，可以用來初步判識(shí)原油的成熟度及其經(jīng)歷的次生變化[26]。麥克默里組油砂瀝青的族組分中飽和烴平均含量為20.98%，芳香烴平均含量為25.31%，而瀝青質(zhì)與非烴平均含量之和占油砂族組分的53.71%（表1），明顯高于普通原油，這可能與麥克默里組油砂瀝青遭受嚴(yán)重生物降解有關(guān)。

3.2 油砂瀝青分子地球化學(xué)特征

3.2.1 正構(gòu)烷烴與無環(huán)類異戊二烯烴類

通過對(duì)比麥克默里組油砂樣品的飽和烴氣相色譜圖（圖3），發(fā)現(xiàn)4個(gè)來自同一油砂井不同深度的樣品均有正構(gòu)烷烴低于檢測(cè)限、無環(huán)類異戊二烯烴難以分辨、異構(gòu)烷烴和未分辨化合物含量多、基線抬升以及“UCM”鼓包等典型的嚴(yán)重生物降解特征[17]。

3.2.2 藿烷系列

在m/z 191，177質(zhì)量色譜圖（圖4）中檢測(cè)到以C30藿烷為主峰的C29～C35藿烷系列，部分藿烷遭受損失但并未完全消失，具有從C30～C35藿烷豐度逐漸降低和升藿烷保留較完整的特征，并且檢測(cè)到25-降藿烷這一指示原油發(fā)生生物降解的典型化合物[27]。

3.2.3 甾烷系列

甾烷系列化合物結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，有較強(qiáng)的抗生物降解能力，可以指示沉積有機(jī)質(zhì)的物質(zhì)來源、沉積環(huán)境和成熟度[28]，其中重排甾烷比規(guī)則甾烷結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，抗生物降解能力也比規(guī)則甾烷強(qiáng)[17]。甾烷系列通常在m/z 217質(zhì)量色譜圖（圖5）中檢出，麥克默里組油砂瀝青甾烷遭受一定程度的損失，C27規(guī)則甾烷、C28規(guī)則甾烷和C29規(guī)則甾烷呈“L”型，指示麥克默里組油砂瀝青的有機(jī)質(zhì)來源主要為低等水生生物和藻類。甾烷系列質(zhì)量色譜圖基線略微抬升，使得孕甾烷和升孕甾烷含量相對(duì)升高。

3.2.4 三環(huán)萜烷系列

三環(huán)萜烷的分布受沉積環(huán)境的影響較大，根據(jù)對(duì)C19～C23三環(huán)萜烷系列化合物分布特征的研究，肖洪等[29]建立了一個(gè)可以區(qū)分海相或咸水湖相、淡水湖相、河流或三角洲以及沼澤相等四種沉積環(huán)境的圖版。三環(huán)萜烷抗生物降解能力較強(qiáng)[17]，Cheng et al.[30]和王珊等[31]的研究表明，隨著生物降解作用的增強(qiáng)，三環(huán)萜烷的抗降解能力會(huì)隨著碳數(shù)的增加而減弱。m/z 191質(zhì)量色譜圖中三環(huán)萜烷系列保留相對(duì)完整，可檢測(cè)到C19～C28三環(huán)萜烷并且普遍存在C23三環(huán)萜烷優(yōu)勢(shì)的特征，指示麥克默里組油砂瀝青沉積環(huán)境為海相（圖6）。

3.2.5 三芳甾烷系列

如m/z 231質(zhì)量色譜圖所示（圖7），4個(gè)不同深度的油砂瀝青樣品三芳甾烷系列化合物特征沒有明顯差別，均具有特征峰容易鑒別并以C28為主峰的特征，說明麥克默里組油砂瀝青雖然遭受嚴(yán)重生物降解，但三芳甾烷系列化合物保留完整，可以作為研究區(qū)油源分析的可靠參數(shù)。

4 討論

4.1 油砂瀝青族群劃分

Higley et al.[5]測(cè)得曼維爾群（Mannville）鏡質(zhì)體反射率Ro=0.5%～0.6%，處于低熟—成熟的熱演化階段。本文根據(jù)MPI[32]、MDR[33]分別計(jì)算得到的麥克默里組油砂瀝青的等效鏡質(zhì)體反射率分別為Rc[34]=0.55%～0.77%、Rm[33]=0.55%～0.63%（表2），表明油砂瀝青處于低熟—成熟階段，為生油窗早期產(chǎn)物。

三芳甾烷系列化合物抵抗生物降解的能力非常強(qiáng)[35]，在麥克默里組油砂瀝青中保留完整，所以采用三芳甾烷作為族群劃分的生物標(biāo)志物。該類化合物廣泛分布于沉積有機(jī)質(zhì)與原油中，但由于存在C2620R與C2920S共溢現(xiàn)象，需先對(duì)其相對(duì)含量進(jìn)行計(jì)算。根據(jù)張寶收等[36]提出的三芳甾烷同系物和異構(gòu)體鑒定以及相對(duì)含量計(jì)算方法，對(duì)麥克默里組樣品進(jìn)行計(jì)算和油砂瀝青族群劃分。假設(shè)C26 和C27 三芳甾烷同系物中各自的20S和20R異構(gòu)體之間的豐度比值與C2820S/C2920R比值一致，估算C2720S 異構(gòu)體與C2720R 的峰面積比。在C2620R 和C2720S 共流出峰的峰面積中，扣除C2720S 化合物峰面積，剩下的即為C2620R 構(gòu)型的峰面積。通過上述方法分別計(jì)算三芳甾烷C2620S、C2620R、C2720S、C2720R、C2820S和C2820R六個(gè)化合物的峰面積，求得C26-C28 三芳甾烷系列中C26、C27、C28 不同碳數(shù)同系物系列的相對(duì)含量（表2），繪制C26-C27-C28三芳甾烷相對(duì)含量分布三角圖（圖8a），發(fā)現(xiàn)油砂瀝青三芳甾烷相對(duì)含量的特征非常相似且均具有C28三芳甾烷優(yōu)勢(shì)，說明麥克默里組油砂瀝青樣品屬于同一類型。

麥克默里組油砂規(guī)則甾烷系列化合物具有C27優(yōu)勢(shì)，指示麥克默里組油砂瀝青烴源巖的有機(jī)質(zhì)輸入以低等水生生物和藻類為主（圖5）。據(jù)肖洪等[29]建立的關(guān)于C19+20三環(huán)萜烷、C21三環(huán)萜烷和C23三環(huán)萜烷相對(duì)百分含量的沉積環(huán)境判識(shí)三角圖版，麥克默里組油砂瀝青的烴源巖屬于海相沉積環(huán)境（圖8b）。麥克默里組油砂瀝青的三環(huán)萜烷與三芳甾烷相對(duì)含量在C26-C27-C28三芳甾烷三角圖和C19+20-C21-C23三環(huán)萜烷三角圖上的分布特征基本一致，說明麥克默里組油砂瀝青均屬于同一族群。

4.2 生物降解程度

生物降解過程中，原油的飽和烴含量減少，芳香烴的含量也會(huì)受到影響，這導(dǎo)致原油的API 降低、相對(duì)密度和黏度增加[13]，典型的海洋非生物降解油的API為36°～38°，相對(duì)密度小于0.90，黏度小于20 mPa·s[37]。常溫常壓下，麥克默里組油砂瀝青API為6°～10°[5，38]，相對(duì)密度為1.03[39]，黏度介于1.0×105～8.0×106 mPa·s[9，40]，表現(xiàn)出API較低、相對(duì)密度和黏度相對(duì)較高的重質(zhì)原油特征，證明阿薩巴斯卡油砂瀝青遭受了嚴(yán)重的生物降解。

由于原油中不同種類的化合物對(duì)生物降解的敏感性不同，化合物遭受損失的順序和程度也不同[14]。Peters et al.[17]提出了將生物降解程度劃分為1～10 個(gè)等級(jí)的方法（簡(jiǎn)稱PM 法），PM 1 為輕微降解，PM 10為強(qiáng)烈降解，隨后Wenger et al.[15]通過抗降解能力強(qiáng)的生物標(biāo)志化合物對(duì)其進(jìn)行了校準(zhǔn)。前人將阿薩巴斯卡地區(qū)油砂瀝青的生物降解程度大致確定在PM 5～8級(jí)，而對(duì)阿薩巴斯卡油砂礦區(qū)的主要產(chǎn)層麥克默里組油砂瀝青的生物降解程度沒有更為精確的判識(shí)[9?10，13，18]。為此，本文使用PM法對(duì)該地區(qū)油砂瀝青的生物降解等級(jí)開展評(píng)價(jià)。

從表1來看麥克默里組油砂瀝青的族組分中非烴和瀝青質(zhì)含量很高，根據(jù)飽和烴氣相色譜分析（圖3），麥克默里組油砂瀝青的正構(gòu)烷烴嚴(yán)重缺失，無環(huán)類異戊二烯烴難以分辨并且異構(gòu)烷烴及未分辨化合物含量多，麥克默里組油砂發(fā)生嚴(yán)重生物降解；麥克默里組油砂的藿烷遭受一定程度損失，并且鑒別出少量的25-降藿烷（圖4），生物降解等級(jí)達(dá)到PM 5～8[8，41]；甾烷的基線抬升，孕甾烷和升孕甾烷豐度較高，規(guī)則甾烷遭受損失（圖5），甾烷受生物降解影響程度應(yīng)高于藿烷，生物降解等級(jí)達(dá)到PM 6～8[17]；三環(huán)萜烷系列保留較為完整，基線略微抬升，C19～C21三環(huán)萜烷含量較低，C25～C28三環(huán)萜烷含量低，具有明顯的C23三環(huán)萜烷優(yōu)勢(shì)（圖6），表明三環(huán)萜烷受到生物降解作用的實(shí)質(zhì)影響較小，生物降解等級(jí)應(yīng)該未超過PM 8[41]；三芳甾烷的特征峰明顯且容易識(shí)別（圖7），麥克默里組油砂瀝青三芳甾烷仍保留完整，生物降解等級(jí)未達(dá)到PM 8[17]。綜上所述，麥克默里組油砂屬于嚴(yán)重生物降解成因，生物降解等級(jí)應(yīng)在PM 7左右。

4.3 油砂瀝青的來源

海相碳酸鹽烴源巖原油具有C29/C30藿烷比值和C35/C34-S 藿烷比值高的特征（C29/C30gt;0.60，C35/C34-Sgt;0.80），同時(shí)，低姥植比（Pr/Ph）值和高C35/C34-S值也是強(qiáng)還原的沉積環(huán)境特征[17]。麥克默里組油砂瀝青的母質(zhì)來源以低等水生生物和藻類為主，沉積環(huán)境為海相沉積，具有C29/C30藿烷比值和C35/C34-S藿烷比值高、姥植比低（C29/C30=0.76，C35/C34-S=0.89，Pr/Ph=0.88）的特征。與前人所推測(cè)的烴源巖對(duì)比發(fā)現(xiàn)，與麥克默里組油砂瀝青的生物標(biāo)志物化合物組成更接近的是下侏羅統(tǒng)Nordegg/Cordondale 組（C29/C30≈0.90，C35/C34-S≈1.30，Pr/Ph≈0.90）、中泥盆統(tǒng)Elk Point群Keg River 組（C29/C30≈0.90，C35/C34-S≈1.20，Pr/Ph≈0.60）和上泥盆統(tǒng)Mississippian 系Lodgepole 組（C29/C30≈0.99，C35/C34-S≈1.01，Pr/Ph≈0.60）來源的原油[42?43]，推測(cè)麥克默里組油砂瀝青可能來自上述幾套烴源巖。

5 結(jié)論

（1） 麥克默里組油砂瀝青為海相沉積，生烴母質(zhì)以藻類和低等水生生物為主。麥克默里組油砂瀝青具有C23三環(huán)萜烷、C27規(guī)則甾烷優(yōu)勢(shì)以及C28三芳甾烷優(yōu)勢(shì)特征，表明油砂瀝青屬于同一族群。麥克默里組油砂瀝青等效鏡質(zhì)體反射率為0.55%～0.77%，成熟度低，為生油窗早期產(chǎn)物。

（2） 麥克默里組油砂瀝青的族組分中非烴和瀝青質(zhì)含量高，油砂瀝青的API比較低、相對(duì)密度和黏度相對(duì)較高，結(jié)合飽和烴芳香烴質(zhì)譜色譜指紋特征，綜合認(rèn)為麥克默里組油砂瀝青遭受了嚴(yán)重的生物降解，生物降解等級(jí)在PM 7級(jí)左右。

（3） 推測(cè)麥克默里組油砂瀝青可能來自下侏羅統(tǒng)Nordegg/Cordondale 組、中泥盆統(tǒng)Elk Point 群KegRiver組和上泥盆統(tǒng)Mississippian系Lodgepole組烴源巖的貢獻(xiàn)。

致謝 感謝中國石油大學(xué)（北京） 油氣資源與探測(cè)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室?guī)熒鷮?、朱雷老師?duì)實(shí)驗(yàn)分析和數(shù)據(jù)處理的指導(dǎo)和幫助，感謝盧曉林博士和冉子超博士對(duì)論文的寶貴建議！

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基金項(xiàng)目：國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（41972148）