熊桂洪　趙潔　余家燕　許麗萍　劉芮伶

摘要：為明晰實行煙花爆竹管控措施后重慶城區(qū)空氣質(zhì)量變化成因，文章基于PM2.5質(zhì)量濃度、PM2.5組分及氣象觀測數(shù)據(jù)，對比分析了2020年- 2023年春節(jié)期間重慶城區(qū)污染物濃度變化趨勢。結(jié)果表明，氣象條件對于燃放高峰期和春節(jié)期間大氣污染物濃度具有重要影響。春節(jié)期間PM2.5主要來源為二次源、機動車尾氣、工業(yè)排放、煙花爆竹和生物質(zhì)燃燒、揚塵源。2023年新冠疫情“乙類乙管”后經(jīng)濟復(fù)蘇，機動車尾氣、工業(yè)等排放增加，疊加煙花爆竹燃放影響，在氣象不利條件下，春節(jié)期間PM2.5出現(xiàn)明顯反彈。

關(guān)鍵詞：煙花爆竹；春節(jié)期間；空氣質(zhì)量；組分特征；重慶

中圖分類號：X51 文獻標志碼：B

前言

煙花爆竹的短時燃放會排放大量污染物，造成空氣質(zhì)量的急劇惡化。研究表明，煙花爆竹燃放對大氣中PM2.5、PM10、SO2影響明顯，對于春節(jié)期間PM2.5的貢獻可超過20%。煙花爆竹禁限放區(qū)域的科學(xué)劃定對于空氣質(zhì)量整體改善效果明顯，同時禁放區(qū)空氣質(zhì)量仍受到周邊非禁放區(qū)煙花爆竹燃放影響，例如安徽省2022年春節(jié)期間受不利氣象條件及煙花爆竹燃放疊加影響，出現(xiàn)顆粒物濃度峰值較高、影響范圍較廣的持續(xù)污染過程。

四川盆地地形氣候特殊，內(nèi)源型復(fù)合大氣污染特征顯著，為中國污染較為嚴重的區(qū)域之一，在中國區(qū)域社會經(jīng)濟建設(shè)大背景下，研究四川盆地大氣污染特征意義重大。重慶城區(qū)位于四川盆地東部，是四川盆地兩個超大城市之一。為持續(xù)改善空氣質(zhì)量，重慶城區(qū)于2019年開始實行城區(qū)繞城高速以內(nèi)煙花爆竹禁放。針對重慶城區(qū)春節(jié)期間空氣質(zhì)量研究，目前尚無煙花爆竹管控之后城區(qū)空氣質(zhì)量的對比及來源分析。研究根據(jù)2020年- 2023年重慶城區(qū)空氣質(zhì)量、PM2.5化學(xué)組分和氣象觀測數(shù)據(jù)，系統(tǒng)梳理分析了近年來重慶城區(qū)春節(jié)期間大氣污染物質(zhì)量濃度、組分及來源，對2023年春節(jié)期間污染成因作出分析，以期為后疫情時代大氣污染防治提供科學(xué)參考。

1 研究概況

1.1 數(shù)據(jù)來源

大氣污染物質(zhì)量濃度及PM2.5組分質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)來自位于重慶城區(qū)的大氣超級站，該點位能夠較好的代表中心城區(qū)大氣污染特征。水溶性離子來自S611型在線氣體與氣溶膠成分監(jiān)測儀（IGAC），有機碳和元素碳來自Model4在線OC/EC監(jiān)測儀（美國Sunset），金屬來自AMMS - 100大氣金屬分析儀。為保證數(shù)據(jù)質(zhì)量，根據(jù)國家標準要求，定期開展儀器流量檢查、切割頭清洗、標準曲線繪制等質(zhì)量保證和控制工作。

觀測時間為2020年- 2023年臘月廿九0時至正月十五23時，其中大年三十至十五為春節(jié)期間，基于重慶本地?zé)熁ū袢挤帕?xí)俗定義臘月廿九0時到三十18時為燃放高峰前，三十19時到初一11時為燃放高峰期。

1.2 研究方法

采用正定矩陣因子分解（Positive Matrix Factori-zation，PMF）模型進行PM2.5來源解析，其通過最小二乘法確定PM2.5中主要來源及其貢獻，計算方法為式（1）：

X = G×F+E 式（1）

式（1）中，X為受體點位樣品PM2.5組分質(zhì)量濃度矩陣，G是源貢獻矩陣，F(xiàn)是源成分譜矩陣，E是殘差。

2 結(jié)果與討論

2.1 空氣質(zhì)量及氣象條件對比

重慶城區(qū)2020年- 2023年春節(jié)及燃放高峰期大氣污染物質(zhì)量濃度整體水平如圖1所示。春節(jié)期間，重慶城區(qū)PM10、SO2、O3和CO穩(wěn)定達到《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》（GB 3095 - 2012）二級標準，其中SO2濃度持續(xù)保持在低位，與近年來重慶城區(qū)優(yōu)化產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)，推進燃煤鍋爐、電廠環(huán)保搬遷有關(guān)。2023年P(guān)M2.5、NO2質(zhì)量濃度超過CB 3095 - 2012二級標準，分別超過國家標準限值22.7%和40. 0%，2023年春節(jié)期間空氣質(zhì)量為近年來同期最差。燃放高峰期PM10、SO2、NO2、O3和CO達到國家二級標準，2023年P(guān)M2.5超過國家二級標準，超過比例為42.7%。煙花爆竹燃放對顆粒物影響明顯，故PM2.5濃度升高出現(xiàn)超標，2023年春節(jié)期間NO2濃度出現(xiàn)超標，反映了期間較高的交通和工業(yè)排放。

燃放高峰期PM2.5濃度相較燃放高峰前比較，一般而言，燃放高峰期受到煙花爆竹燃放影響，燃放高峰期PM2.5濃度高于燃放高峰前（2021年- 2023年）。然而，2020年燃放高峰期濃度卻低于燃放高峰前，其原因為2020年燃放高峰期受到冷空氣作用，風(fēng)速最大（1.9 m·s-1）、降雨明顯（3.2 mm）（如表1所示），氣象擴散形勢良好，導(dǎo)致2020年燃放高峰期PM2.5濃度未出現(xiàn)突升，2020年燃放高峰期PM2.5濃度為2020年- 2023年同期最低（PM2.5濃度僅為28 μg·m-3），甚至低于燃放高峰前和春節(jié)期間，說明氣象條件對于燃放高峰期大氣污染物濃度具有重要影響，在冷空氣、降雨等明顯氣象清除作用下燃放高峰期PM2.5濃度可低于燃放高峰前。

春節(jié)期間較燃放高峰期比較而言，2020年和2023年春節(jié)期間PM2.5濃度高于燃放高峰期，2020年燃放高峰期較強的氣象清除條件導(dǎo)致PM2.5濃度基數(shù)較低，春節(jié)中后期氣象條件偏差，從而導(dǎo)致2020年春節(jié)期間整體PM2.5濃度高于燃放高峰期。2023年為新冠疫情“乙類乙管”后的首個春節(jié)，周邊區(qū)域煙花爆竹燃放頻發(fā)，燃放高峰期PM2.5絕對濃度為近年來同期最高，然而春節(jié)期間重慶城區(qū)小風(fēng)頻率較高，邊界層高度較低，持續(xù)無有效冷空氣或降雨等氣象清除條件（累計降雨量僅0.2 mm），污染物濃度長時間保持在70 μg·m-3以上，導(dǎo)致污染頻發(fā)，2023年春節(jié)期間PM2.5整體濃度甚至高于受煙花爆竹燃放影響最直接的燃放高峰期，以上說明氣象條件對于春節(jié)期間大氣污染物濃度影響極大，在較差的氣象條件下（持續(xù)無有效冷空氣和降雨、小風(fēng)等）春節(jié)期間PM2.5濃度可高于燃放高峰期。

2.2 PM2.5組分特征分析

煙花爆竹燃放的主要指示組分有K、K+、Cl-、Mg2+、Ba等，因此文章采取以上組分之和進行后續(xù)分析。燃放高峰期PM2.5組分對比而言，2020年- 2023年重慶城區(qū)PM2.5中煙花爆竹燃放相關(guān)組分占比之和達到19.1%- 36. 7%，為PM2.5中濃度最大或次大的組分，其中2022年煙花爆竹相關(guān)組分為當年濃度占比最大的物種，其余年份為濃度占比第二大物種，說明煙花爆竹燃放是燃放高峰期影響PM2.5濃度的首要因素。年際對比而言，燃放高峰期煙花爆竹相關(guān)組分濃度對比為：2022年（25.6 μg·m-3）>2023年（16.2μg·m-3）>2021年（10.6μg·m-3）>2020年（7.6μg·m-3），2022年煙花爆竹相關(guān)濃度最高，2020年最低。

針對春節(jié)期間，煙花爆竹相關(guān)組分的濃度變化為：2023年（7.9 μg·m-3）>2022年（4.6μg·m-3）>2021年（3.4μ9·m-3）> 2020年（3.2μg·m-3），2023年煙花爆竹相關(guān)組分在燃放高峰期濃度不及2022年的情況下（2023年燃放高峰期濃度偏低2022年燃放高峰期濃度36.8%），春節(jié)期間煙花爆竹相關(guān)組分偏高2022年71. 7%，同時2023年春節(jié)期間煙花爆竹相關(guān)組分濃度也明顯高于2020年-2021年，表明2023年春節(jié)期間在無明顯氣象清除條件，同時周邊區(qū)域煙花爆竹“多點”燃放下，煙花爆竹相關(guān)污染在空氣中長時間滯留，是2023年春節(jié)期間污染較重的重要原因之一。春節(jié)期間煙花爆竹相關(guān)組分占比而言，2022年占比最高，為13. 6%，2021和2023年相當，為11. 3% - 11. 9%，2020年最低，為10. 6%，2023年煙花爆竹相關(guān)組分占比略低于2022年，表明2023年除煙花爆竹等污染源外，其他源排放仍有較強排放，從而導(dǎo)致2023年煙花爆竹相關(guān)組分濃度高于2020年- 2022年，但是其占比未明顯高于2020年- 2022年。對2023年深入分析發(fā)現(xiàn)，2023年春節(jié)期間NO2濃度出現(xiàn)超標，NO2濃度偏高2020年- 2022年64. 7% - 211. 1%，PM2.5中NO3 -濃度和占比也為2020年- 2023年最高，說明2023年在不利氣象條件下，交通、工業(yè)等排放對2023年P(guān)M2.5的貢獻較為強烈，2023年春節(jié)期間的污染為不利氣象條件下，較強的本地污染源排放，疊加周邊煙花爆竹燃放導(dǎo)致。（見圖2及圖3）

進一步采用比值法對PM2.5來源進行了示蹤分析。首先，SO2-4/K+質(zhì)量濃度比值可用于側(cè)面反映污染主要來自于煙花爆竹燃放源還是生物質(zhì)燃燒源。如表2所示，2020年- 2023年，燃放高峰期SO2-4/K+比值為1.3 -3.5，與西安、保定煙花爆竹燃放中SO2-4 -/K+比值2.9和2.4 -3.4接近，低于秸稈燃燒中的觀測比值4. 6，所以燃放高峰期K+主要來自于煙花爆竹燃放。其次，NO-3與SO2-4比值（N/S）可用于指示機動車還是燃煤源影響，有研究表明機動車排放的N/S值約8-13，而燃煤鍋爐等排放N/S值約0.5。2020年- 2023年春節(jié)期間，重慶城區(qū)N/S比值為0.8-1.4，其中2020年N/S值小于1，為0.8，表明2020年更多可能受燃煤源影響，2023年N/S最大（N/S比值為1. 4），再次驗證2023年春節(jié)期間受機動車排放影響更明顯。

2.3 PM2.5來源解析

運用PMF方法，對2020年- 2023年春節(jié)期間PM2.5進行來源解析分析，結(jié)果如圖4所示，春節(jié)期間重慶城區(qū)PM2.5主要來源為二次源、機動車尾氣、工業(yè)排放、煙花爆竹和生物質(zhì)燃燒、揚塵源，占比分別為33. 9% - 43. 80%、23. 3% - 29. 8%、12.1%- 23.1%、6.9%-11.7%、3. 9% -8.8%。其中各年均為二次源貢獻最高，其次為機動車尾氣和工業(yè)排放，煙花爆竹和生物質(zhì)燃燒源各年貢獻存在差異，2020年貢獻相對較低，貢獻比例為6. 9%，原因為2020年燃放高峰期附近存在明顯的氣象清除作用，煙花爆竹污染及時得到有效清除，疊加春節(jié)期間為疫情管控期間，整體排放較小，從而2020年貢獻最??；2022年貢獻比例最高（11.7%），與燃放高峰期較高的濃度和占比相對應(yīng)，說明2022年周邊區(qū)域較高的煙花爆竹排放；2023年煙花爆竹和生物質(zhì)燃燒源貢獻比例為2020年- 2023年次高，但是機動車尾氣源貢獻為2020年- 2023年最大，貢獻比例達到29.8%，工業(yè)排放源占比也為2021年- 2023年最大，2023年由于疫情管控政策調(diào)整，加之社會經(jīng)濟逐步復(fù)蘇，污染排放不可避免增加，從而導(dǎo)致了機動車尾氣、工業(yè)排放等較高的貢獻，PM2.5濃度出現(xiàn)明顯反彈。

3 結(jié)論

2020年- 2023年春節(jié)期間，重慶城區(qū)SO2、CO、O3、PM10質(zhì)量濃度穩(wěn)定達到國家二級標準，2023年P(guān)M2.5、NO2質(zhì)量濃度超過國家二級標準限值22.7%和40. 0%。氣象條件對于燃放高峰期和春節(jié)期間大氣污染物濃度具有重要影響。2020年燃放高峰期受到冷空氣和降雨作用氣象擴散形勢良好，燃放高峰期PM2.5濃度低于燃放高峰前。2023年春節(jié)期間持續(xù)無有效冷空氣或降雨等氣象清除條件，小風(fēng)頻率較高（小風(fēng)頻率59.6%），導(dǎo)致2023年春節(jié)期間PM2.5濃度甚至高于燃放高峰期。2020年- 2023年春節(jié)期間重慶城區(qū)PM2.5主要來源為二次源、機動車尾氣、工業(yè)排放、煙花爆竹和生物質(zhì)燃燒、揚塵源。2023年機動車尾氣、工業(yè)等排放增加，疊加煙花爆竹燃放影響，春節(jié)期間PM2.5明顯反彈。

基金項目：重慶市科研機構(gòu)績效激勵引導(dǎo)專項（No.cstc2021jxj120006）；重慶市技術(shù)創(chuàng)新與應(yīng)用發(fā)展專項重點項目（No. CSTB2022TIAD - CUX008）