焦位雄 楊虎德 林大松 李崇霄 馮丹妮

摘要：通過研究土壤在不同濃度As污染條件下的小麥生長發(fā)育及As遷移富集特征，以評估不同As濃度脅迫下小麥籽粒的健康風險，進而提出適宜甘肅省小麥生產實際的土壤As污染臨界值。以灌淤土為研究對象，以春小麥品種寧春4號為指示作物，參照《土壤環(huán)境質量 農用地土壤污染風險管控標準（試行）》（GB 15618—2018）中土壤As風險篩選值，按照土壤質量標準0～3倍As含量設置7個濃度梯度，進行了土壤-小麥系統(tǒng)As毒性盆栽試驗。結果顯示，不同濃度As脅迫下，小麥根系、莖葉、籽粒中As含量均隨土壤As濃度的增加而增加，小麥植株不同部位的As含量由高到低的順序為根系、莖葉、籽粒。小麥不同部位對As的富集能力表現(xiàn)為：根系＞莖葉＞籽粒，且根系、莖葉As富集能力隨著土壤中As濃度的增加大體呈先增加后減小的趨勢。As在小麥植株中轉運系數(shù)表現(xiàn)為TF莖葉/根＞TF籽粒/莖葉＞TF籽粒/根，以根系向莖葉遷移過程為主。以甘肅省成人為評價對象，利用人體健康風險評價模型，采用靶標危害系數(shù)法（THQ）得出，除對照不添加As2O5處理外，其余As脅迫各處理的小麥籽粒人體健康風險系數(shù)均超出USEPA推薦的最大可接受風險臨界值（即THQ＞1.00），且隨土壤As含量增加呈先升高后降低的趨勢。根據(jù)甘肅省當?shù)鼐用耧嬍沉晳T，結合人體健康風險評價模型，認為甘肅省小麥安全生產土壤推薦As濃度應低于29.200 mg/kg。

關鍵詞：春小麥；As；脅迫；濃度；灌淤土；富集遷移；THQ法；人體健康風險評價

中圖分類號：S512.1；X53? ? ? ? ? 文獻標志碼：A? ? ? ? ? 文章編號：2097-2172（2024）05-0445-06

doi：10.3969/j.issn.2097-2172.2024.05.011

Characteristics of Arsenic Migration and Accumulation in Wheats under Different Arsenic Levels and Its Health Risk Assessment

JIAO Weixiong 1， 2， YANG Hude 1， LIN Dasong 2， LI Chongxiao 3， FENG Danni 1

（1. Institute of Soil， Fertilizer and Water-saving Agriculture， Gansu Academy of Agricultural Sciences， Lanzhou Gansu 730070， China; 2. Environmental Protection Research and Monitoring Institute， Ministry of Agriculture and Rural Affairs， Tianjin 300191， China;

3. Gansu Provincial Agricultural Ecology and Resource Protection Technology Extension Station， Lanzhou Gansu 730000， China）

Abstract： This study explored the growth， development， and arsenic （As） migration and accumulation characteristics of wheat in soils with different As concentrations to assess the health risks associated with wheat grains under varying levels of As stress and to propose a critical value for soil As contamination that is practical for wheat production in Gansu Province. Using anthropogenic-alluvial soil and Ningchun 4 variety of spring wheat as indicators， and referencing the soil As risk screening values from the 'Soil Environmental Quality Risk Control Standard for Soil Contamination of Agricultural Land （Trial）' （GB 15618 — 2018）， 7 concentration gradients were set from 0 to 3 times the soil quality standard As content for a soil-wheat system toxicity pot experiment. The results showed that As content in the roots， stems， and grains of wheat increased with soil As concentration， with the highest to lowest As content in the plant parts being roots， stems， and grains， respectively. The ability of different wheat parts to accumulate As was in the order： roots > stems > grains， with the accumulation capacity in roots and stems initially increasing and then decreasing with soil As concentration. The transfer coefficients （TF） for As in wheat plants were highest from roots to stems（TF stems/roots） followed by grains to stems（TF grains/stems） and grains to roots（TF grains/roots）. Using adults in Gansu Province as the assessment subject and employing a human health risk assessment model with the Target Hazard Quotient（THQ） method， it was found that except for the control without added As2O5， the THQ values for all other As-stressed treatments exceeded the USEPA's recommended maximum acceptable risk threshold（THQ > 1.00）， with a trend of initially increasing and then decreasing with rising soil As content. Based on local dietary habits and the human health risk assessment model， it is recommended that the safe production soil As concentration for wheat in Gansu Province should be less than 29.200 mg/kg.

Key words： Spring wheat; As; Stress; Concentration; Anthropogenic-alluvial soil; Accumulation and migration; THQ Method; Human health risk assessment

國家環(huán)境保護部和國土資源部2014年4月17日發(fā)布的調查公報顯示，全國土壤環(huán)境狀況總體不容樂觀，耕地土壤環(huán)境質量堪憂，工業(yè)廢棄地土壤環(huán)境問題突出［1 ］。為進一步加強土壤環(huán)境保護，保障農產品安全，維護人體健康，我國于2018年修訂了《土壤環(huán)境質量 農用地土壤污染風險管控標準（試行）》（GB 15618 — 2018），2022年修訂了《食品安全國家標準 食品中污染物限量》（GB 2762 — 2022），為農產品產地土壤環(huán)境質量評價、預測及保障農產品質量安全等工作提供可靠依據(jù)，促進了農田土壤環(huán)境保護、管理與監(jiān)督。然而，現(xiàn)行的土壤環(huán)境質量標準沒有考慮土壤質地、pH、CEC、有機質含量以及作物品種、氣候條件、種植習慣、管理水平等眾多因素對作物吸收和累積重金屬的影響［2 - 3 ］。李浩杰等［4 ］在河北省開展小麥籽粒重金屬含量特征及人體健康風險評價，研究區(qū)域土壤As含量為10.59 mg/kg，未達到國家土壤環(huán)境質量標準風險篩選值，小麥籽粒As致癌風險系數(shù)大于USEPA 推薦的最大可接受風險臨界值，王偉全等［5 ］對Cr、Hg、Pb等元素研究中得出相似結論。因此，針對土壤類型和種植作物開展區(qū)域土壤重金屬限量閾值研究意義重大。

小麥是甘肅省主要糧食作物之一，2021年，甘肅省小麥播種面積達71.1萬hm2，占糧食播種總面積26.6%，因此，小麥的安全生產尤為重要。本研究以甘肅中部沿黃灌區(qū)主要土壤類型灌淤土為研究對象，以寧春4號春小麥為指示作物，以盆栽土培試驗方法，研究了土壤在不同濃度As污染條件下的小麥生長發(fā)育及As遷移富集特征，并采用美國環(huán)境保護署（USEPA）提出的健康風險評價模型評估不同As濃度脅迫下小麥籽粒的健康風險，結合土壤-小麥系統(tǒng)As遷移富集特征提出了適宜甘肅省農業(yè)生產實際的土壤As污染臨界值。

1? ?材料與方法

1.1? ?試驗地概況

試驗在甘肅省農業(yè)科學院土壤肥料與節(jié)水農業(yè)研究所蘭州試驗基地（東經(jīng)103° 41′ 17″、北緯36° 6′ 1″）進行。試驗地海拔1 511 m，地處黃河上游，屬中溫帶大陸氣候，年均氣溫9.1 ℃，無霜期180 d左右，多年平均降水量205～360 mm，年均日照時數(shù)2 446 h。試驗供試土壤為灌淤土，質地中壤，耕層土壤含有機質17.50 g/kg、全氮1.20 g/kg，全磷0.65 g/kg、堿解氮80.0 mg/kg、速效磷16.0 mg/kg、速效鉀135.0 mg/kg、總砷14.1 mg/kg，CEC 9.23 cmol/kg，pH 8.45。

1.2? ?供試材料

供試試劑為As2O5（分析純，江山市盛事達化工有限公司生產并提供）。指示春小麥品種為寧春4號，由武威豐田種業(yè)有限責任公司提供。研究對象為灌淤土。供試肥料為尿素（N≥46%，甘肅劉家峽化工集團有限責任公司生產并提供）、磷酸二銨（P2O5 ≥46%、N≥18%，美國特拉肥料有限公司生產并提供）。試驗供試栽培花盆（規(guī)格為直徑20 cm、深度25 cm）為市售。

1.3? ?試驗方法

1.3.1? ? 試驗設計? ? 試驗各處理污染物濃度按照《土壤環(huán)境質量 農用地土壤污染風險管控標準（試行）》（GB 15618 — 2018）中土壤As風險篩選值進行設定（表1），共設置7個濃度梯度和1個空白對照（CK，土壤中不添加As2O5）。

1.3.2? ? 試驗土壤的配制? ? 將試驗地表層0～20 cm的土壤樣品過2 cm篩，稱取300 kg土樣裝入尼龍網(wǎng)袋中備用。測定土壤含水量后稱取20 kg土壤樣品，計算出20 kg土壤在食用農產品產地環(huán)境質量評價指標風險篩選值5倍濃度下的As2O5投放總量。將所需的As2O5溶于蒸餾水中并將溶液均勻撒至已稱好的20 kg土樣中，混合均勻即配制成5倍限量值濃度的土樣。然后根據(jù)試驗設計濃度梯度，分別按比例稱取5倍限量值濃度的土樣和已過2 cm篩的新鮮土樣混合均勻裝入花盆，每個花盆裝入拌好藥品的土樣10 kg?？瞻讓φ眨–K）則裝入不添加As2O5的土樣10 kg。3次重復，隨機區(qū)組排列，共計24盆。

1.3.3? ? 試驗種植與管理? ? 小麥于2019年4月4日按種植密度450萬株/hm2播種。播種時基施磷酸二銨150 kg/hm2，并分別在拔節(jié)期和抽穗期各追施尿素300 kg/hm2。出苗后每個花盆保苗14株，保持75%的田間持水量。播后每隔1 d采用燒杯定量灌溉自來水（試驗期間每30 d測定1次灌溉水中的As含量，均小于0.002 mg/L，符合試驗要求）500 mL。試驗于2019年7月8日收獲，每個花盆單收單打，記錄每個花盆收獲的小麥植株數(shù)量并考種，測定小麥生物量、根重、株高、穗長、小穗數(shù)、穗粒數(shù)、千粒重等指標，計算每個花盆的小麥產量。為防止外界干擾，試驗全程在網(wǎng)棚中進行。

1.3.4? ? 樣品的采集與制備? ? （1）樣品采集。不同濃度梯度的As試驗土壤配制完成后，采集原始混合土樣1份，土樣量約1.0 kg左右，采用風干處理。正常生長發(fā)育的植株，成熟后將植株連根拔出，采集完整植株樣品。非正常生長發(fā)育的植株死亡時采集，保留完整植株。（2）樣品制備。將采集的土壤樣品裝入尼龍布袋里自然風干，揀出植物殘體、碎石、砂粒等，并充分混勻。將樣品用木棒碾碎，采用四分法縮至300 g，均分成2份。1份研磨至全部通過20目篩，裝入牛皮紙袋用于測定pH；另1份樣品，采用行星式球磨機采用瑪瑙研磨罐研磨后過100目尼龍篩，用于土壤有機質、As全量等的測定。將收獲后的小麥植株于室溫條件下自然風干后進行考種，并將小麥植株分離成根、莖葉及籽粒3部分，依次用自來水、蒸餾水反復沖洗后于60～70 ℃下在鼓風干燥箱中烘干，稱重、粉碎、研磨、過篩后裝入壓膜袋中封口保存，用于測定As全量。

1.3.5? ? 樣品測定指標與方法? ? 土壤pH、CEC及有機質、N、P、K含量均采用《土壤農業(yè)化學分析方法》規(guī)定的方法進行測定［6 ］。土壤As全量分析采用王水消解（GB/T 17136 — 1997），原子熒光儀（ZXS-02、30）測定［7 ］。小麥植物樣品中As含量分析采用硝酸-雙氧水消解法（GB/T 5009 — 2010）［8 ］，測定方法同上。采用植物標準樣品小麥GSB系列生物標樣GBW 10011（GSB-2）、GBW 10012（GSB- 3）、GBW10013（GSB-4）進行質控。

1.4? ?數(shù)據(jù)處理與分析方法

1.4.1? ? 生物富集系數(shù)與遷移系數(shù)? ? 重金屬在植株內的累積和運輸能力直接影響著植物對重金屬的吸收和耐性程度，富集系數(shù)（BCF）和轉運系數(shù)（TF）是評價植物吸收積累重金屬污染物的重要指標［9 - 12 ］。其計算公式如下。

BCF=小麥根系（莖葉或籽粒）中As含量/土壤中As測定濃度

式中，THQ為健康風險系數(shù)，Ci為作物中As的濃度，F(xiàn)IR為農作物日攝入量［14 ］，EF代表暴露頻率［15 ］， ED為暴露年限［16 ］， WAB表示人均體重［14 ］，TA為人體接觸時間［15 ］，RfD代表重金屬暴露途徑下的參考劑量。As的暴露參考劑量為 0.000 3 mg/kg［17 ］。當THQ≤1.00時，表示重金屬對人體健康沒有風險；當THQ>1.00時，表示重金屬對人體健康存在風險。系數(shù)值越大，風險等級越高（表2）。

2? ?結果與分析

2.1? ?小麥植株不同部位As含量分布特征

不同濃度As脅迫下春小麥各部位As含量如圖1所示。小麥根系、莖葉和籽粒中的As含量差異較大，平均由高到低依次為根系、莖葉、籽粒，小麥根系的As含量為1.470～171.000 mg/kg，高于莖葉1.6～5.9倍，高于籽粒36.3～196.9倍。史高玲等［18 - 19 ］研究也驗證了這一結論，即春小麥根系對重金屬As的吸收和積累能力通常比地上部分更強。與對照（CK）相比，小麥根系、莖葉、籽粒中As含量隨外源As脅迫水平的增加而增加，其中根系As含量高于對照12.3～116.7倍，土壤As濃度達到50.200 mg/kg時差異顯著；莖葉As含量高于對照6.8～31.4倍，土壤As濃度達到46.300 mg/kg時差異顯著；籽粒As含量高于對照7.6～17.7倍，但差異不顯著。土壤As濃度達到98.90 mg/kg時，小麥根系和莖葉的As含量均達最大值，土壤As濃度達到75.20 mg/kg時籽粒As含量最高。

2.2? ?小麥植株不同部位的As富集能力

富集系數(shù)（BCF）是指植物體內某種重金屬含量與土壤中該種重金屬原有含量的比值，是評價植物富集重金屬能力的重要指標之一，它反映了土壤—植物體系中，重金屬在植物中遷移的難易程度以及植物對重金屬的吸收和富集能力，BCF值越大，富集能力越強［9 - 12 ］。

由表3可知，在不同水平外源As脅迫下，小麥根系的As富集系數(shù)為0.104～1.858，莖葉的As富集系數(shù)為0.065～0.370，籽粒的As富集系數(shù)0.003～0.010，富集能力由強到弱依次為根系、莖葉、籽粒。隨著土壤中重金屬含量的增加，小麥根系和莖葉的As富集系數(shù)大體呈先增大后減小的趨勢，土壤中的As濃度達到75.20 mg/kg時（處理VI），小麥根系和莖葉的As富集系數(shù)最高。白勝男［20 ］通過系統(tǒng)分析As在小麥根系細胞內的分布特征得出，根系中As含量與根毛數(shù)量和根系表面積呈顯著正相關關系，一定濃度As刺激了小麥根系細胞的分裂生長，增加根尖數(shù)及根表面積，從而促進As的吸收與積累，當土壤中的As含量過高時植物體內某些器官或細胞受到破壞，影響As吸收累積，進而出現(xiàn)As富集能力下降的現(xiàn)象。

2.3? ?As在小麥植株中的遷移轉運

植物體內不同部位之間重金屬轉移能力的強弱通常用位移系數(shù)或轉運系數(shù)（TF）表示。由圖2可知，As從小麥根系向籽粒中的轉運系數(shù)為0.003～0.028，隨著土壤重金屬濃度的增大，TF籽粒/根呈逐漸減小的趨勢；As從小麥根系向莖葉的轉運系數(shù)用TF莖葉/根表示，為0.170～0.630，隨著土壤As含量的增加，有減小的趨勢；TF籽粒/莖葉表示As從小麥莖葉向籽粒的轉運系數(shù)，為0.017～0.049，隨著土壤重金屬濃度的增大，TF籽粒/莖葉逐漸減小。綜上結果，As在小麥植株中的遷移以根系向莖葉遷移過程為主，這與周婷［21 ］對白銀城郊土壤-小麥系統(tǒng)中砷的化學行為的研究得出的結論一致，即As從根部向地上部的遷移能力較弱，而且主要遷移到葉片部位。劉全吉等［22 ］的相關研究結果也顯示從小麥根系轉移到地上部分的砷僅為根系砷的1.0%～2.6%，遷移能力較弱。

2.4? ?土壤-小麥系統(tǒng)As含量的相關性分析

由圖3、圖4、圖5可知，成熟期小麥籽粒、莖葉及根系中的As含量與土壤As含量呈二次函數(shù)關系，確定系數(shù)R2分別為0.878 4、0.941 0、0.949 6，與土壤中As含量相關性逐漸增大，說明As在小麥植株中的遷移具有頂端劣勢，越接近植株頂端相關系數(shù)越小。周婷［21 ］的研究表明小麥不同部位As的響應模型不同，其中根部擬合方程的R2值最大，葉中As的模型擬合度相對最差，這與本研究結論存在差異，這可能是一方面受到土壤pH、粘粒組成、有機質含量等外界環(huán)境影響，另一方面也與小麥品種有關［20 ］。

2.5? ?不同As含量的小麥籽粒對人體健康風險的評價

以甘肅省成年人為評價對象，利用公式（1）評估不同As含量小麥籽?？赡軐θ梭w產生的健康風險。從表4可以看出，參照《食品安全國家標準 食品中污染物限量》（GB 2762 — 2022），小麥籽粒As含量低于0.500 mg/kg為合格食品［23 ］。但通過人體健康風險評價模型計算得出，除對照外，其他各As脅迫處理小麥籽粒中As的人體健康風險系數(shù)均超出USEPA推薦的最大可接受風險臨界值（即THQ＞1），且隨土壤As含量增加呈先升高后降低的趨勢。2種評價結果之所以存在較大差異，一方面是由于甘肅當?shù)鼐用衩娣奂捌渲破啡諗z入量較高的緣故，另一方面則是由于As的參考劑量（RfD值）較高所致［17 ］。由此可見，按照甘肅省當?shù)鼐用耧嬍沉晳T，從糧食安全角度考慮，按靶標危害系數(shù)法計算，當小麥籽粒的As含量為0.304 mg/kg時，THQ大于健康風險臨界值1.00，此時土壤中的As濃度為29.200 mg/kg。

3? ?結論

本研究基于甘肅灌淤土土壤-小麥系統(tǒng)As毒性盆栽試驗，對供試土壤和小麥各部位（根系、莖葉和籽粒）中As含量進行了測定，以探明不同濃度As脅迫下小麥的富集遷移特征，建立小麥植株不同部位As含量與土壤As含量之間的相關方程，并開展小麥籽粒As人體健康風險評價。結果表明，不同濃度As脅迫下小麥根系、莖葉、籽粒中As含量均隨土壤As濃度的增加而增加，小麥植株不同部位中As含量由高到低依次為根系、莖葉、籽粒。小麥根系和莖葉對As的富集能力隨著土壤中As濃度的增加大體呈先增加后減小的趨勢，且在不同部位中的富集能力強弱表現(xiàn)為根系＞莖葉＞籽粒；轉運系數(shù)表現(xiàn)為TF莖葉/根＞TF籽粒/莖葉 ＞ TF籽粒/根，以根系向莖葉遷移過程為主。以甘肅省成人為評價對象，利用人體健康風險評價模型，采用靶標危害系數(shù)法可得出，除對照不添加As2O5的處理外，其余As脅迫各處理的小麥籽粒人體健康風險系數(shù)均超出USEPA推薦的最大可接受風險臨界值（即THQ＞1.00），且隨土壤As含量增加呈先升高后降低的趨勢。根據(jù)甘肅省當?shù)鼐用耧嬍沉晳T，結合人體健康風險評價模型，認為甘肅省小麥安全生產時土壤As含量應低于29.200 mg/kg。

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收稿日期：2023 - 11 - 07；修訂日期：2024 - 01 - 15

基金項目：甘肅省科技重點研發(fā)計劃（18YF1FA094）；甘肅省農業(yè)科學院中青年/博士基金（2022GAAS56）。

作者簡介：焦位雄（1986 — ），男，甘肅秦安人，碩士，主要從事土地退化防治與土壤環(huán)境保護研究工作。Email：695663209@qq.com。

通信作者：楊虎德（1967— ），男，甘肅民勤人，研究員，主要從事農業(yè)面源污染與土壤污染修復技術研究工作。Email：596259707@qq.com。