劉佳奇 盧熾華 劉志恩 周輝

收稿日期：2022-01-10

網(wǎng)絡(luò)出版日期：2022-04-07

基金項(xiàng)目：國(guó)家留學(xué)基金資助項(xiàng)目（CSC201606955054）；新能源汽車科學(xué)與關(guān)鍵技術(shù)學(xué)科創(chuàng)新引智基地資助項(xiàng)目（B17034）；先進(jìn)能源科學(xué)與技術(shù)廣東省實(shí)驗(yàn)室佛山分中心（佛山仙湖實(shí)驗(yàn)室）開放基金資助項(xiàng)目（XHD2020-003）。

作者簡(jiǎn)介：劉佳奇（1996—），男，碩士研究生，主要從事燃料電池性能仿真與控制，（E-mail）18633426979@163.com。

通信作者：劉志恩，男，副教授，博導(dǎo)，（E-mail）Lzen@whut.edu.cn。

摘要：經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ筒荒芊从畴姵貎?nèi)部復(fù)雜的物理化學(xué)耦合過程及其導(dǎo)致的響應(yīng)遲滯，這給燃料電池系統(tǒng)精確控制策略的開發(fā)帶來了一定困難。針對(duì)此問題，建立了面向控制的一維非等溫兩相流模型，考慮了流道內(nèi)氣體瞬態(tài)效應(yīng)、電池內(nèi)部水相變，研究了電流密度對(duì)氣體濃度以及水熱分布特性的影響，分析了運(yùn)行條件和模型參數(shù)對(duì)電池輸出電壓的影響，探究了電流階躍下該模型相比于集總參數(shù)模型在輸出性能方面的優(yōu)勢(shì)。結(jié)果表明，該模型具有更好的適用性，可為燃料電池系統(tǒng)層面的模型優(yōu)化及控制策略設(shè)計(jì)提供可靠依據(jù)。

關(guān)鍵詞：質(zhì)子交換膜燃料電池；非等溫；兩相流；一維模型；Simulink

中圖分類號(hào)：TK91 ?????????文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A ???????????文章編號(hào)：1000-582X（2024）03-107-13

質(zhì)子交換膜燃料電池（proton exchange membrane fuel cell，PEMFC）內(nèi)部存在復(fù)雜多尺度、多相流、多組分傳質(zhì)傳熱過程，需要建立全面且充分驗(yàn)證的數(shù)學(xué)模型來提升系統(tǒng)性能與壽命^[1]。為進(jìn)行燃料電池與輔助系統(tǒng)的匹配設(shè)計(jì)及控制策略研究，同時(shí)反映其瞬態(tài)響應(yīng)特性，需要建立面向控制的燃料電池模型，該模型分為經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ秃蜋C(jī)理模型。基于電化學(xué)方程建立的經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ?，不能反映電池?nèi)部“氣-水-熱-電”耦合過程，模型通用性較差^[2-4]。機(jī)理模型能夠反映物理機(jī)理導(dǎo)致的響應(yīng)遲滯現(xiàn)象，同時(shí)減少對(duì)試驗(yàn)數(shù)據(jù)的依賴。

國(guó)內(nèi)外學(xué)者在面向控制的燃料電池機(jī)理模型方面開展了一系列研究。根據(jù)特征尺度，機(jī)理模型主要包括集總參數(shù)模型和低維模型。胡鵬等^[5]建立了集總參數(shù)模型，由陰極動(dòng)態(tài)模型、陽(yáng)極動(dòng)態(tài)模型、電壓模型和溫度動(dòng)態(tài)模型4個(gè)子模型組成。胡佳麗等^[6]在空氣供給系統(tǒng)控制策略研究中基于集總參數(shù)模型預(yù)測(cè)燃料電池輸出電壓。集總參數(shù)模型不考慮電池內(nèi)部詳細(xì)機(jī)制，忽略了空間上的變化，對(duì)水熱傳輸特征的預(yù)測(cè)能力不足^[1]。一維模型因其較高的計(jì)算效率和更為真實(shí)的熱質(zhì)傳輸特性，被越來越多地應(yīng)用于燃料電池系統(tǒng)建模及控制研究中。Loo等^[7]建立了一維兩相流等溫模型，分析了濕度對(duì)電池輸出特性、液態(tài)水飽和度、氧氣濃度的影響。Abdin等^[8]建立了一維穩(wěn)態(tài)等溫模型，分析了不同操作條件下的電池輸出性能。Lazar等^[9]建立了一維瞬態(tài)實(shí)時(shí)模型，分析了壓力、濕度對(duì)輸出特性的影響。杜新等^[10]建立了一維穩(wěn)態(tài)單相流模型，對(duì)比了其輸出性能與集總參數(shù)模型的區(qū)別。Hu等^[11]考慮了催化層內(nèi)膜態(tài)水的相變過程，建立了一維兩相流模型。然而，這些一維模型通常對(duì)傳熱傳質(zhì)過程進(jìn)行了不同程度的簡(jiǎn)化，大多忽略水淹對(duì)性能的影響，同時(shí)缺乏對(duì)燃料電池內(nèi)部狀態(tài)量的分析，因此，模型存在一定的應(yīng)用局限性。

本研究中建立了面向控制的一維非等溫兩相流模型，研究了電流密度對(duì)電池內(nèi)部氣體濃度以及水熱分布特性的影響，討論了模型參數(shù)、操作條件對(duì)輸出性能的影響，分析了電流階躍下的系統(tǒng)瞬態(tài)響應(yīng)特性，證明了該模型的有效性。

1一維非等溫兩相流PEMFC模型

圖1為一維模型的原理圖，電池內(nèi)部物理量垂直于極板方向進(jìn)行傳輸。該模型的計(jì)算域包括陰極與陽(yáng)極側(cè)的流道（CH）、氣體擴(kuò)散層（GDL）、微孔層（MPL）、催化層（CL）和質(zhì)子交換膜（PEM）。作為面向控制的模型，該模型需要在完整體現(xiàn)物質(zhì)傳輸過程的前提下，具有較低的計(jì)算復(fù)雜性。因此，基于平均值模型構(gòu)建流道動(dòng)態(tài)模型，反映氣路瞬態(tài)效應(yīng)；考慮到電子與離子傳輸、氣體擴(kuò)散等動(dòng)力學(xué)過程時(shí)間常數(shù)較小，采用了一維穩(wěn)態(tài)模型建立GDL、MPL、CL等多孔層；為更準(zhǔn)確地預(yù)測(cè)運(yùn)行溫度對(duì)瞬態(tài)輸出性能的影響，建立了溫度動(dòng)態(tài)模型。

一維模型的假設(shè)如下：

1）膜具有不透氣性，忽略反應(yīng)物“串氣”引起的“寄生電流”現(xiàn)象；

2）電池內(nèi)部氣體傳輸忽略對(duì)流效應(yīng)；

3）液態(tài)水和水蒸氣間的相變速率視為無(wú)窮大，包括冷凝率和蒸發(fā)率^[12]；

4）忽略催化層內(nèi)電解質(zhì)的吸放水過程，假設(shè)水含量等于平衡態(tài)水含量^[13]；

5）忽略內(nèi)部氣壓壓差，假設(shè)多孔介質(zhì)內(nèi)氣體壓力等于進(jìn)氣壓力^[14]。

圖1中AGDL為陽(yáng)極氣體擴(kuò)散層，AMPL為陽(yáng)極微孔層，ACL為陽(yáng)極催化層，CGDL為陰極氣體擴(kuò)散層，CMPL為陰極微孔層，CCL為陰極催化層，Φ_e為電勢(shì)，V_out為輸出電壓，I表示電流密度，F為法拉第常數(shù)；J_e、J_p、J_lq分別表示氫氣、氧氣、電子、質(zhì)子和液態(tài)水的傳輸通量，J_λ為膜態(tài)水通量J_vap，a、J_vap，c分別表示陽(yáng)極和陰極水蒸氣的傳輸通量，J_evap，a、J_evap，c分別表示從流道到陽(yáng)極和陰極表面的水蒸氣對(duì)流傳質(zhì)通量，J_net，a、J_net，c分別為陽(yáng)極和陰極催化層中水生成量，J_mw，back、J_mw，hyd、J_mw，EOD分別表示濃差擴(kuò)散、電滲拖拽、液壓滲透效應(yīng)導(dǎo)致的水傳輸通量，分別表示質(zhì)子在電解質(zhì)內(nèi)傳導(dǎo)、電化學(xué)反應(yīng)、電子在多孔介質(zhì)內(nèi)傳導(dǎo)等因素的對(duì)應(yīng)熱源項(xiàng)^[16]。

1.1模型介紹

1.1.1 流道動(dòng)態(tài)模型

氣體壓力根據(jù)質(zhì)量連續(xù)性方程和理想氣體定律計(jì)算得出^[15]：

1.1.2 氣體質(zhì)量傳輸

基于菲克擴(kuò)散定律計(jì)算得到氣體擴(kuò)散通量^[12]：

1.1.3 液態(tài)水質(zhì)量傳輸

合理的生成水狀態(tài)假設(shè)對(duì)于燃料電池水熱管理研究十分重要，對(duì)瞬態(tài)過程有較大的影響?；诩僭O(shè)3），多孔電極內(nèi)部能夠瞬間實(shí)現(xiàn)液態(tài)水與水蒸氣通量求解平衡。基于穩(wěn)態(tài)假設(shè)，多孔電極內(nèi)氣液擴(kuò)散通量將保持一致。氣液態(tài)水相變的狀態(tài)分析及求解方法詳見文獻(xiàn)[12]，該方法基于耦合因子q將氣液態(tài)水傳輸過程進(jìn)行了解耦。

1.1.4 熱量傳輸

溫度根據(jù)能量守恒方程計(jì)算得出^[17]

1.1.5 電化學(xué)

燃料電池的輸出電壓V_out為^[12]

活化損失是為了產(chǎn)生正向凈反應(yīng)速率由反應(yīng)動(dòng)力學(xué)造成的電壓損失，其等于催化層電子電勢(shì)與離子電勢(shì)之差。陰極與陽(yáng)極的活化損失公式推導(dǎo)過程與解析解參見文獻(xiàn)[18]。

1.2邊界條件

流道模型以溫度、壓力、相對(duì)濕度、氣體組分和質(zhì)量流量等參數(shù)為輸入，采用第一類邊界條件根據(jù)熱力學(xué)特性進(jìn)行計(jì)算^[15]。各物理量在交界面的傳輸通量采用第二類邊界條件，如圖1所示。為方便模型對(duì)比，極板邊界的溫度為恒定值T₀。假定陽(yáng)極GDL層與流道界面處的液態(tài)水飽和度為0，根據(jù)Young-Laplace方程計(jì)算得到陰極界面處的毛細(xì)壓力^[16]

1.3模型結(jié)構(gòu)框架及求解方法

一維PEMFC模型的結(jié)構(gòu)框架，如圖2所示。為將控制方程中的導(dǎo)數(shù)換成離散數(shù)值，在計(jì)算域上對(duì)控制方程進(jìn)行離散化。以時(shí)間t為自變量的常微分方程由偏微分方程轉(zhuǎn)換形成，如式（15）。以x為自變量的常微分方程采用有限差分方法進(jìn)行求解^[7]，如式（3）。

1.4模型驗(yàn)證

電池輸出電壓特性，如圖3所示。在相同工況與參數(shù)條件下，本文所建立的燃料電池模型的仿真結(jié)果與文獻(xiàn)[12]中實(shí)驗(yàn)結(jié)果的確定性系數(shù)R²為0.996 4，證明了燃料電池模型的可行性和準(zhǔn)確性。

燃料電池的結(jié)構(gòu)參數(shù)與操作條件如表1所示。根據(jù)試驗(yàn)數(shù)據(jù)，首先基于元效應(yīng)法得出不確定參數(shù)的顯著性排序，然后根據(jù)圖解法確定參數(shù)辨識(shí)的輸入?yún)?shù)，最終基于（adaptive genetic algorithm，?AGA）進(jìn)行模型參數(shù)辨識(shí)。燃料電池的物性與電化學(xué)參數(shù)如表2所示。圖4為極化曲線試驗(yàn)結(jié)果和仿真結(jié)果。結(jié)果表明，一維模型具有良好的預(yù)測(cè)精度，確定性系數(shù)R²為0.996 1。

為更好地實(shí)現(xiàn)在動(dòng)態(tài)工況下的燃料電池高精度控制，對(duì)比某非標(biāo)定工況下的拉載試驗(yàn)數(shù)據(jù)，分析了模型輸出電壓的瞬態(tài)響應(yīng)特性。負(fù)載電流與輸出電壓的變化情況如圖5所示。溫度和壓力等燃料電池運(yùn)行條件隨工況的變化如圖6所示。結(jié)果表明，輸出電壓的平均相對(duì)誤差（mean relative error， MAE）^[3]和最大相對(duì)誤差分別為1.61%和4.50%，表明一維模型具有較好的瞬態(tài)準(zhǔn)確性。隨著工況運(yùn)行條件的變化，該模型輸出電壓表現(xiàn)出了相似的過沖現(xiàn)象，但過沖程度偏小，其原因是：針對(duì)非標(biāo)定工況，模型存在穩(wěn)態(tài)預(yù)測(cè)誤差；由于流量傳感器布置在空壓機(jī)的進(jìn)口處，電堆進(jìn)口流量的動(dòng)態(tài)響應(yīng)特性不可避免地受到輔助部件的影響；陰極水淹是引起過沖現(xiàn)象的重要因素^[7]，然而模型忽略了電解質(zhì)吸放水等動(dòng)態(tài)過程，無(wú)法準(zhǔn)確預(yù)測(cè)瞬態(tài)工況下的陰極水淹現(xiàn)象。

2仿真分析

2.1電流密度對(duì)性能的影響

不同電流密度下電池內(nèi)部物理量的分布特性如圖7所示。在相同工況與參數(shù)條件下，該模型的水熱分布趨勢(shì)與文獻(xiàn)[12]基本一致，證明了該模型具備反映內(nèi)部物理量分布特性的能力。

由圖7（a）可知，電流密度越大，電池內(nèi)部溫度越高；在相同電流密度下，電池不同區(qū)域的溫度不同；由于歐姆損失較大且主要發(fā)生在質(zhì)子交換膜中，PEM層溫度普遍最高。由圖7（b）可知，由于電池各層間物性參數(shù)存在差異，液態(tài)水飽和度的變化趨勢(shì)并不是單調(diào)的；隨著電流密度的增大，電滲拖拽效應(yīng)增強(qiáng)，更多的液態(tài)水傳輸?shù)疥帢O，陰極液態(tài)水飽和度增大。由圖7（c）（d）可知，隨著電流密度的增大，電池內(nèi)部氣體濃度減??；由于氣體擴(kuò)散通量增加，流道與催化層氣體濃度之間的差值增大，傳質(zhì)損失更顯著。

2.2模型參數(shù)對(duì)性能的影響

結(jié)構(gòu)和電化學(xué)參數(shù)對(duì)極化曲線的影響如圖8所示。在相同工況與參數(shù)條件下，電解質(zhì)體積分?jǐn)?shù)、陰極參考反應(yīng)速率、膜厚度對(duì)極化曲線的影響規(guī)律與文獻(xiàn)[12]基本相同，說明該模型能夠反映模型參數(shù)對(duì)電堆性能的影響。

由圖8（a）可知，與中低電流密度相比，高電流密度下電解質(zhì)體積分?jǐn)?shù)對(duì)性能的影響更大；電解質(zhì)體積分?jǐn)?shù)增大到一定程度后，該參數(shù)對(duì)極化曲線的影響變得越來越?。辉龃箅娊赓|(zhì)體積分?jǐn)?shù)，質(zhì)子電導(dǎo)率提高，輸出性能提升。由圖8（b）可知，增大參考反應(yīng)速率，輸出電壓增大，且不同電流密度下輸出電壓的變化量基本一致，說明該參數(shù)對(duì)性能的影響不隨電流密度的增大而增大。圖8（c）表明，隨著膜厚的增大，輸出電壓迅速下降。圖8（d）顯示，只有在高電流密度下，GDL孔隙率對(duì)性能的影響才明顯，其原因是：當(dāng)電流密度較大時(shí)，催化層水淹現(xiàn)象明顯，增大孔隙率有利于液態(tài)水排出。

2.3操作條件對(duì)性能的影響

操作條件對(duì)極化曲線的影響如圖9所示。在相同工況與參數(shù)條件下，進(jìn)氣壓力和濕度對(duì)極化曲線的影響規(guī)律與文獻(xiàn)[19]近似，說明該模型能夠預(yù)測(cè)更復(fù)雜環(huán)境條件下的電池性能。

由圖9（a）可知，隨著進(jìn)氣壓力增大，輸出電壓增大，其原因是：增大進(jìn)氣壓力，反應(yīng)氣體濃度升高。由圖9（b）可知，與方案4相比，方案1在高電流密度下輸出性能有所提升，其原因是：當(dāng)電流密度較高時(shí)，液態(tài)水生成量較多，進(jìn)氣充分加濕不利于液態(tài)水的排出，同時(shí)增大傳質(zhì)損失。對(duì)比方案3和方案4，當(dāng)陰極充分加濕時(shí)，提高陽(yáng)極進(jìn)氣濕度，輸出電壓增大；隨著電流密度增大，濃差擴(kuò)散效應(yīng)增強(qiáng)，濕度對(duì)性能的改善程度降低。

3模型對(duì)比分析

具有分布式特性的集總參數(shù)模型是以后控制導(dǎo)向模型的發(fā)展趨勢(shì)^[1]，然而很多文獻(xiàn)只針對(duì)模型的極化曲線進(jìn)行驗(yàn)證^[8?10]，無(wú)法充分體現(xiàn)電池內(nèi)部參數(shù)的分布特性及模型瞬態(tài)性能。為證明一維模型的性能優(yōu)勢(shì)，分析了電流階躍輸入下集總參數(shù)模型和一維模型的瞬態(tài)響應(yīng)性能。模型輸入條件與表1相同。

集總參數(shù)模型大多以Pukrushpan等^[15]提出的等溫模型為基礎(chǔ)，將動(dòng)態(tài)流道模型與穩(wěn)態(tài)電壓模型相結(jié)合。為確保模型對(duì)比分析的可信度，集總參數(shù)模型與一維模型采用相同的物理參數(shù)進(jìn)行仿真，主要包括流道體積、膜厚度、膜當(dāng)量質(zhì)量等參數(shù)。除物理參數(shù)外，集總參數(shù)模型的電滲拖拽系數(shù)、膜內(nèi)水?dāng)U散系數(shù)、質(zhì)子電導(dǎo)率、水活度、能斯特電壓等計(jì)算公式均與一維模型保持一致。由于集總參數(shù)模型不具有多孔電極結(jié)構(gòu)，所以標(biāo)定參數(shù)只涉及電化學(xué)參數(shù)，其標(biāo)定流程如下：通過穩(wěn)態(tài)仿真試驗(yàn)，獲取集總參數(shù)模型中電化學(xué)模塊的輸入?yún)?shù)。根據(jù)目標(biāo)輸出電壓，基于擬合工具箱回歸電化學(xué)參數(shù)。

負(fù)載電流、輸出電壓和目標(biāo)電壓的響應(yīng)曲線如圖10所示。由圖10可知，對(duì)比集總參數(shù)模型，一維模型的確定性系數(shù)R²提高了0.15，具有更好的電壓預(yù)測(cè)精度；一維模型考慮了氣體擴(kuò)散和相變過程，在瞬態(tài)響應(yīng)中表現(xiàn)出了更長(zhǎng)時(shí)間的響應(yīng)遲滯。當(dāng)步長(zhǎng)為1 ms時(shí)，采用Matlab ODE4算法對(duì)該工況下的集總參數(shù)模型與一維模型進(jìn)行求解，對(duì)應(yīng)的CPU執(zhí)行時(shí)間分別為2.576 s與9.592 s。仿真主要硬件配置如下：Core i7-9750H CPU，2.59 GHz，16G RAM。

流道相對(duì)濕度的響應(yīng)曲線如圖11所示。結(jié)果表明，在相同進(jìn)氣條件下，相比集總參數(shù)模型，一維模型陰極相對(duì)濕度偏小，其原因是：由圖2可知，在求解水蒸氣擴(kuò)散通量時(shí)陰極的氣液兩相流狀態(tài)存在代數(shù)環(huán)問題，限制了流道相對(duì)濕度趨近于1。

一維模型催化層相對(duì)濕度的響應(yīng)曲線如圖12所示。結(jié)果表明，相比于流道，催化層的相對(duì)濕度更大，接近于集總參數(shù)模型流道濕度。膜水含量的響應(yīng)曲線如圖13所示。相比于一維模型，集總參數(shù)模型忽略液態(tài)水飽和度對(duì)水活度的影響，膜水含量較低。較低的膜含水量會(huì)導(dǎo)致質(zhì)子電導(dǎo)率較低，歐姆損失增大，產(chǎn)熱量增大。

電滲拖拽傳輸通量的響應(yīng)曲線如圖14所示。濃差擴(kuò)散和液壓滲透?jìng)鬏斖康捻憫?yīng)曲線如圖15所示。結(jié)果表明，由于膜內(nèi)水?dāng)U散系數(shù)及電滲拖拽系數(shù)與水含量密切相關(guān)，一維模型對(duì)應(yīng)的水傳輸通量更大。與集總參數(shù)模型相比，一維模型的電滲拖拽效應(yīng)更顯著，導(dǎo)致更多的水從陽(yáng)極遷移到陰極，陽(yáng)極相對(duì)濕度較低。

綜上所述，集總參數(shù)模型存在高估陽(yáng)極流道濕度、低估膜水含量的局限性，且未考慮兩相流問題，忽略了液態(tài)水對(duì)催化層氣體濃度的影響。與集總參數(shù)模型相比，一維模型考慮了更全面的系統(tǒng)變量耦合關(guān)系，有利于實(shí)現(xiàn)更完善的系統(tǒng)瞬態(tài)仿真模擬，具有更強(qiáng)的工程實(shí)用性。

4結(jié)??論

1）本研究中建立了面向控制的一維非等溫兩相流燃料電池模型，考慮了流道內(nèi)氣體瞬態(tài)效應(yīng)、電池內(nèi)部水相變，分析了不同電流密度對(duì)內(nèi)部水熱分布的影響，討論了模型參數(shù)、操作條件對(duì)電池輸出電壓的影響。該模型能夠反映燃料電池內(nèi)部氣體濃度、水熱分布特性，體現(xiàn)電解質(zhì)體積分?jǐn)?shù)、參考反應(yīng)速率、膜厚度、GDL層孔隙率等結(jié)構(gòu)和電化學(xué)參數(shù)對(duì)系統(tǒng)性能的影響，預(yù)測(cè)不同壓力和進(jìn)氣濕度下的電池性能，可為燃料電池系統(tǒng)層面的模型優(yōu)化及控制策略設(shè)計(jì)提供可靠依據(jù)。

2）對(duì)比非標(biāo)定工況下的燃料電池拉載試驗(yàn)數(shù)據(jù)，該模型具有較高的瞬態(tài)預(yù)測(cè)精度，而且輸出電壓可以表現(xiàn)出相似的過沖現(xiàn)象。

3）與集總參數(shù)模型相比，所建立的燃料電池模型具有更高的電壓預(yù)測(cè)精度，在瞬態(tài)響應(yīng)中表現(xiàn)出更長(zhǎng)時(shí)間的響應(yīng)遲滯，能夠考慮液態(tài)水對(duì)水活度的影響，改善集總參數(shù)模型存在低估膜水含量的局限性。

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（編輯??呂建斌）