戴翔飛,王 子,陳煜迪,張子揚,杜建華,焦志偉

(中國計量大學(xué) 理學(xué)院,浙江 杭州 310018)

磁阻效應(yīng)(MR)是指某些材料的電阻隨著外加磁場的變化而變化的現(xiàn)象,廣泛地存在于各種金屬和半導(dǎo)體材料中,可以應(yīng)用于磁存儲、傳感器、磁閥等,應(yīng)用前景十分廣闊。但在不同的材料中,其產(chǎn)生的機制不同,尋找具有磁阻效應(yīng)的材料以及針對其產(chǎn)生機制的研究一直是凝聚態(tài)物理學(xué)研究的熱點[1-5]。根據(jù)磁阻大小可以將磁阻劃分為常磁阻、巨磁阻、龐磁阻和極大磁阻等[6-9]。在一般材料中,磁阻通常小于5%,稱為常磁阻;巨磁阻(GMR)最早在鐵磁-非磁多層異質(zhì)結(jié)構(gòu)中被觀測到,由磁場(約1/10 T)導(dǎo)致自旋極化層之間的電子傳導(dǎo),因此電阻率急劇下降[1,2,10,11],其磁阻是尋常磁性材料的磁阻的10余倍。近幾年來,在拓撲材料中又觀測到了龐磁阻和極大磁阻效應(yīng)[12-15]。此外,在某些材料中,其電阻隨磁場的增加而減小,呈現(xiàn)出負磁阻效應(yīng),如在鈣鈦礦錳氧化物、焦綠石和尖晶石等化合物中,由順磁絕緣態(tài)向鐵磁金屬態(tài)轉(zhuǎn)變過程中,在居里溫度附近觀察到巨負磁阻效應(yīng)[16-20]。不同材料中負磁阻效應(yīng)產(chǎn)生的機制不同,在鈣鈦礦錳氧化物中,主要是由于混合價態(tài)Mn離子之間的雙交換相互作用導(dǎo)致的負磁阻效應(yīng)[21-23];拓撲半金屬中,由于手性異常,當(dāng)磁場和電流方向平行時,可以觀測到負磁阻效應(yīng)[24-26]。

近年來,物理學(xué)家們通過第一性原理計算預(yù)言了大量可能的拓撲半金屬,并已經(jīng)有部分被實驗證實[27-31]。最近,理論計算預(yù)言在四方格子晶體結(jié)構(gòu)的材料LnSbTe(Ln=鑭系元素)中能帶結(jié)構(gòu)[32]在費米能級(Ef)附近存在孤立的狄拉克錐,其線性色散的能量范圍最大,極有可能是存在時間反轉(zhuǎn)對稱破缺的狄拉克半金屬[33-36]。

本文采用化學(xué)氣相輸運法成功合成了NdSbTe單晶,通過了X射線衍射確定了其晶體結(jié)構(gòu),并系統(tǒng)研究了其磁性和電輸運性質(zhì)。結(jié)果表明,零場的情況下電阻隨著溫度的降低而升高,樣品呈現(xiàn)出半導(dǎo)體行為;在外加磁場的作用下,隨著磁場的增大,樣品半導(dǎo)體行為會被抑制;通過磁阻測量發(fā)現(xiàn)該樣品具有巨負磁阻效應(yīng)。這些結(jié)果表明NdSbTe在磁學(xué)和自旋電子學(xué)領(lǐng)域具有豐富的應(yīng)用潛力,值得進一步的理論和實驗研究。

1 實驗細節(jié)

1.1 制備方法

采用化學(xué)氣相輸運法,分兩步生長了高質(zhì)量的NdSbTe單晶。首先,將高純度Nd(99.9%)、Sb(99.9%)和Te(99.9%)粉末按摩爾比1∶1∶1混合,真空密封在石英管中,在1 073 K下燒結(jié)一周。其次,將多晶樣品置于以碘(加入碘的質(zhì)量濃度為10 mg/cm3)為輸運劑的真空石英管中,然后將石英管置于溫度梯度為1 223～1 123 K的雙溫區(qū)管式爐中燒制7 d。在管的生長端獲得了2 mm×3 mm×1 mm的高質(zhì)量單晶,如圖1。

圖1 NdSbTe的單晶樣品Figure 1 Single crystal sample of NdSbTe

1.2 性質(zhì)表征

在室溫下利用X射線衍射儀XRD(波長為1.54 ?(1 ?=0.1 nm),日本理學(xué)電機公司,FA2104)對NdSbTe單晶樣品的結(jié)構(gòu)進行表征。

NdSbTe電輸運性質(zhì)通過物性測量系統(tǒng)PPMS(2 K,9 T,美國量子設(shè)計公司,PPMS-9T)進行測量,磁性是通過磁性測量系統(tǒng)MPMS(1.8 K,7 T,美國量子設(shè)計公司,MPMS-7T)進行測量。

2 結(jié)果與討論

2.1 晶體結(jié)構(gòu)

圖2為NdSbTe樣品的XRD精修圖譜,插圖為晶體結(jié)構(gòu)圖。利用GSAS軟件和Riet-veld精修的方法確定了樣品的結(jié)構(gòu)。精修后主峰位置(紅色)和實驗結(jié)果(藍色)是相互對應(yīng)的,精修結(jié)果表明NdSbTe樣品為四方結(jié)構(gòu),空間群為P4/nmm,r因子為Rwp=18.79%,樣品的晶格常數(shù)分別為a=4.34 ?,b=4.34 ?,c=9.60 ?(α=90°,β=90°,γ=90°)。

圖2 NdSbTe的XRD精修圖譜Figure 2 XRD spectrum of NdSbTe

2.2 NdSbTe的磁化率隨溫度變化的關(guān)系

圖3 NdSbTe的磁化率與溫度的依賴關(guān)系Figure 3 Temperature dependence of magnetic susceptibility of NdSbTe

χ=C/(T-ΘCW)。

(1)

2.3 NdSbTe的ρxx-T關(guān)系

在外加磁場分別為0 T、2 T、4 T、6 T和8 T,外加電流為1 mA條件下,NdSbTe樣品在2～250 K的電阻率(ρxx)隨溫度變化曲線如圖4(a)、4(b),其中插圖為磁場為8 T情況下dρ/dT曲線。如圖4(a),磁場為0 T時,在2～250 K范圍內(nèi),ρxx隨溫度的降低而單調(diào)增加,在低溫區(qū)域電阻急劇增大,樣品在呈現(xiàn)出半導(dǎo)體行為;當(dāng)磁場為2 T時,其電阻隨溫度變化行為與零場下類似,但低溫區(qū)的電阻峰值下降,約為零場時的1/7,意味著樣品存在負磁阻效應(yīng)。如圖4(b),當(dāng)磁場增加到4 T以上,樣品電阻率隨溫度的降低先升高到達最大值后繼續(xù)降低,在低溫下達到最小值;并且最大值的位置隨著磁場的增加向高溫方向移動,對磁場下的電阻ρxx取一階導(dǎo)數(shù)進行分析,如圖4(b)插圖所示,發(fā)現(xiàn)ρxx的一階導(dǎo)數(shù)存在兩個轉(zhuǎn)變溫度第一個轉(zhuǎn)變溫度T1=5 K附近,第二個轉(zhuǎn)變溫度T2=38 K附近。樣品電阻率的這種異常行為可能和樣品的磁轉(zhuǎn)變有關(guān)。

圖4 磁場下電阻率(ρxx)隨溫度(T)的依賴關(guān)系曲線Figure 4 Temperature dependence of resistivity in magnetic field

在Kondo材料中會出現(xiàn)ρxx隨溫度的降低而減小,然后出現(xiàn)一個飽和區(qū)域,緊接著電阻繼續(xù)降低的行為[24],NdSbTe樣品電阻率在低溫下的出現(xiàn)最小值可能由來自Nd的f層電子存在近藤散射(Kondo)。

2.4 NdSbTe的巨負磁阻效應(yīng)

MR是一種重要的測量方法,用于推斷載流子與磁性材料中磁自由度之間相互作用,定義為

MR=[(ρ(H)-ρ(0))/ρ(0)]×100%。

(2)

式(2)中,MR是磁阻,ρ(H)為磁場下的電阻率,ρ(0)為零場下的電阻率。

NdSbTe的磁阻隨磁場的變化關(guān)系如圖5,當(dāng)T=2 K時,低場時樣品的磁阻隨磁場的增加而增大并達到最大值(最大可達-99.7%),呈現(xiàn)出正磁阻效應(yīng),隨后隨著磁場的繼續(xù)增加而急劇減小并很快接近飽和,呈現(xiàn)出明顯的負磁阻效應(yīng),當(dāng)磁場為8 T時可達-99.7%,在溫度T=5 K,10 K時,其磁阻隨磁場變化的行為與2 K的行為類似,均觀測到了正磁阻效應(yīng)和巨負磁阻效應(yīng),飽和值也是接近-99.7%。低場下出現(xiàn)的尖峰行為可能由于反弱局域化所致[24],而高場下的巨負磁阻效應(yīng)可能與磁相變有關(guān)。當(dāng)溫度高于20 K正磁阻效應(yīng)消失,僅有負磁阻效應(yīng);而當(dāng)溫度高于100 K時,負磁阻效應(yīng)也徹底消失,這可能與磁有序消失有關(guān),其產(chǎn)生的機制還有待進一步研究。

圖5 NdSbTe不同溫度下磁阻隨磁場的變化曲線Figure 5 Variation curve of MR with magnetic field for NdSbTe at different temperatures

3 結(jié) 語

本文在成功制備了狄拉克半金屬候選材料NdSbTe單晶樣品的基礎(chǔ)上,系統(tǒng)研究了其磁性和電輸運性能,結(jié)果表明,該樣品在低溫下表現(xiàn)出反鐵磁性并伴隨著巨負磁阻效應(yīng),當(dāng)溫度T=2 K、磁場μ0H=8 T時,負磁阻最大可達到-99.7%;近一步分析確認其負磁電阻可能是由于反鐵磁相變和近藤效應(yīng)引起的,其產(chǎn)生的機制還有待進一步研究。