周煉川，袁晶晶，余海，李雨桐，杜臻杰，王健，陳瑩

重慶市長壽區(qū)典型重金屬污染健康風(fēng)險評估與預(yù)測

周煉川1，袁晶晶2,3，余海1，李雨桐1，杜臻杰4*，王健1，陳瑩5

（1.重慶市生態(tài)環(huán)境科學(xué)研究院，重慶 401147；2.河南計量科學(xué)測試研究院，鄭州 450000；3.鄭州大學(xué)，鄭州 450001；4.中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院 農(nóng)田灌溉研究所，河南 新鄉(xiāng) 453002；5.重慶市生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心，重慶 401147）

【目的】探究重金屬在地下水-土壤-水稻體系中的分布特征，為重慶市長壽區(qū)重金屬污染評價與健康風(fēng)險評估提供科學(xué)依據(jù)?！痉椒ā窟\用地理統(tǒng)計學(xué)和Arc GIS技術(shù)揭示重金屬在地下水、土壤和水稻中的分布特征，基于目標危險系數(shù)模型（THQ）評估鉛（Pb）、砷（As）和鎘（Cd）的人群暴露風(fēng)險。在此基礎(chǔ)上，預(yù)測了2036年研究區(qū)土壤重金屬的空間分布?！窘Y(jié)果】重慶市長壽區(qū)地下水-土壤-水稻中的Pb、As、Cd空間分布相互重合，重金屬量呈西南高于東北的趨勢。THQ模型結(jié)果表明，成人組中不存在消費稻米的重金屬暴露風(fēng)險，而兒童組存在較低的Cd和Pb暴露風(fēng)險。2036年，研究區(qū)土壤Pb、As、Cd污染在3種狀態(tài)（理想狀態(tài)、無人為干預(yù)狀態(tài)和劇烈污染狀態(tài)）下具有顯著差異，理想狀態(tài)下土壤重金屬量預(yù)計下降4%～8%，無人為干預(yù)狀態(tài)和劇烈污染狀態(tài)下的土壤重金屬量和受污染土壤面積將不斷增加，劇烈污染狀態(tài)下的土壤重金屬量將增加1.51～1.72倍?！窘Y(jié)論】研究區(qū)重金屬污染主要來源于西南地區(qū)工業(yè)企業(yè)。稻米消費下的重金屬兒童暴露風(fēng)險需引起重視，未來需嚴格控制重金屬污染來源，進一步加強受污染土壤修復(fù)工作。

重金屬；地下水-農(nóng)田-水稻體系；空間分布特征；Arc GIS；健康風(fēng)險評估

0 引言

【研究意義】鉛（Pb）、砷（As）和鎘（Cd）作為我國重點監(jiān)控的有毒有害重金屬[1]，會隨著食物鏈的逐級傳遞最終進入人體，威脅人體健康[2]。水稻作為我國主要的糧食作物之一，在南方膳食結(jié)構(gòu)中占據(jù)重要地位。隨著經(jīng)濟和工業(yè)化的發(fā)展，水稻重金屬污染現(xiàn)象愈加普遍[3]。因此，需要進行有效的重金屬污染源解析，為地下水-土壤-水稻重金屬污染防治工作提供技術(shù)支撐?！狙芯窟M展】目前，水稻中重金屬的人群暴露風(fēng)險研究主要集中于單一體系暴露風(fēng)險評估或僅圍繞農(nóng)田土壤質(zhì)量進行評估。此外，“3S”技術(shù)的發(fā)展和應(yīng)用對農(nóng)田土壤質(zhì)量研究以及重金屬污染風(fēng)險評估提供了重要技術(shù)支撐[4]。地理信息系統(tǒng)已被廣泛應(yīng)用于重金屬污染評估領(lǐng)域[5]?！厩腥朦c】重慶市長壽區(qū)化工產(chǎn)業(yè)聚集特征明顯，擁有國家級化工園區(qū)，同時也是西南地區(qū)重要的水稻產(chǎn)地之一，該地區(qū)超過80%的農(nóng)業(yè)用地被用于水稻種植。據(jù)調(diào)查，該地區(qū)水稻中富集的重金屬來源復(fù)雜，受污染土壤、灌溉水、農(nóng)藥是主要的污染源[6]。長壽區(qū)部分農(nóng)業(yè)用地距離化工園區(qū)較近，農(nóng)田土壤及農(nóng)業(yè)用水可能受到一定影響。因此，亟須對水稻中重金屬暴露風(fēng)險進行評估。【擬解決的關(guān)鍵問題】鑒于此，本研究聚焦于重慶市長壽區(qū)地下水-農(nóng)田土壤-水稻體系中的Pb、As、Cd污染，采用GIS空間分析技術(shù)和目標危險系數(shù)法（THQ）研究不同鎮(zhèn)（街）地下水、農(nóng)田土壤和稻米中重金屬污染水平與特征，對研究區(qū)稻米中重金屬暴露風(fēng)險進行評估。同時，結(jié)合混合神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（GANN）模型，預(yù)測了2036年該地區(qū)農(nóng)田土壤中重金屬空間分布，研究結(jié)果對于區(qū)域土壤環(huán)境及農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全管控具有重要意義。

1 材料與方法

1.1 采樣區(qū)和樣品采集

采樣區(qū)域位于重慶市長壽區(qū)，屬于亞熱帶濕潤季風(fēng)氣候區(qū)，年平均氣溫為17.8 ℃，年平均降水量為1 100 mm。該地區(qū)地下水資源豐富，呈條帶狀分布于背斜山區(qū)。區(qū)域種植的主要水稻品種為重慶市農(nóng)委推薦種植的深兩優(yōu)5814。2021年9月15—30日，選擇長壽區(qū)水稻種植面積較大的13個鎮(zhèn)（街），共采集水稻樣品312份，農(nóng)田土壤樣品322份，地下水樣品168個，采樣點分布見圖1（水稻和土壤采樣點幾乎重合）。水稻和土壤樣品均采用梅花采樣法采集，所有樣品均勻混合。稻米進行風(fēng)干和脫殼，并在60 ℃下烘干12 h，磨碎后過100目尼龍篩，保存在自封袋中備用；土壤樣品經(jīng)自然風(fēng)干后，磨碎后過200目尼龍篩；所有地下水取樣后經(jīng)過0.45 μm的濾膜過濾，在PET塑料瓶中加入5%的硝酸進行冷藏保存，待上機測試。

注 石堰鎮(zhèn)（SY），龍河鎮(zhèn)（LH），雙龍鎮(zhèn)（SL），鄰封鎮(zhèn)（LF），但渡鎮(zhèn)（DD），鳳城街道（FC），江南街道（JN），晏家街道（YJ），八顆街道（BK），葛蘭鎮(zhèn)（GL），新市街道（XS），渡舟街道（DZ），菩提街道（PT）。

1.2 試劑和儀器

硝酸（HNO3）、鹽酸（HCl）、高氯酸（HClO4）和氫氟酸（HF）均購買于國藥集團（優(yōu)級純，中國，上海），并經(jīng)二次純化后使用。Pb、As和Cd的標液均為1 000 mg/L的5% HNO3，購買于自鋼研納克標物中心（中國，北京）。通過逐級稀釋分別得到0.1、1、10、100 μg/L的Pb、As和Cd混合標液，介質(zhì)為5% HNO3。試驗用水均來自ELGA系統(tǒng)（CHORUS，UK）的超純水。使用電感耦合等離子體質(zhì)譜（ICP-MS）對所有樣品進行定量分析。采用稻米國家標準物質(zhì)GBW(E)100 361和GBW10 010a作為質(zhì)控樣品，測試過程中Pb、As、Cd回收率在90%～110%之間，精度在5%以內(nèi)。

1.3 樣品前處理

本研究中的水稻籽粒前處理方法在Cui等[7]的前處理方法基礎(chǔ)上進行了改進。取0.5 g水稻樣品于聚四氟乙烯消解罐中，加入1.5 mL HClO4和1 mL HNO3后于室溫下進行預(yù)消解；次日放入烘箱，在190℃條件下靜置48 h。取出放置105 ℃條件下進行趕酸處理，加入3 mL 30%的HNO3使殘渣復(fù)溶，將消解罐放入190 ℃的烘箱中靜置12 h，冷卻后用5%的HNO3定容至100 mL的PET塑料瓶中冷藏，待分析。土壤樣品分析和ICP-MS測試條件參照文獻[8]。

1.4 目標危險系數(shù)模型

使用United States Environmental Protection Agency（USEPA）提出的目標危險系數(shù)模型（Target hazard quotients，THQ）對人體通過食用稻米所造成的健康風(fēng)險進行評估[9-10]。假設(shè)人體通過稻米攝入的重金屬（Pb、As、Cd）劑量等于人體吸收和轉(zhuǎn)運的重金屬劑量。通過理論模型計算人體的吸收劑量與標準參考劑量的比值作為評判標準。當＞1時，表明消費群體可能存在消費稻米造成Pb、As、Cd的暴露健康風(fēng)險；當≤1時，表明消費稻米群體不存在Pb、As、Cd的暴露健康風(fēng)險。越小，暴露風(fēng)險越小。具體計算式為：

式中：為重金屬每日攝入量（mg/（kg×d））；為每日消費稻米量（成年人為0.425 kg/d，兒童為0.147 kg/d）；為稻米重金屬量（mg/kg）；為人體平均體重（成年人取60 kg，兒童取32.5 kg）；為消費群體的暴露頻率，為365 d/a；為消費人群的暴露時間，為70 a；為口服參考劑量（mg/（kg×d）），Pb、As、Cd劑量分別取值為4、0.3、1；為非致癌性暴露平均時間，為365 d。

1.5 預(yù)測模型

本研究使用混合神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（GANN）模型預(yù)測2036年研究區(qū)的重金屬空間分布[11]。為了減少不相關(guān)因子的干擾，降低輸入模型的相關(guān)因子維數(shù)，以土壤重金屬累積速度（）[12]為GANN模型的輸入因子，實現(xiàn)對重金屬污染預(yù)測模型的優(yōu)化。GANN土壤重金屬預(yù)測模型的方法流程如圖2所示。

圖2 GANN模型的預(yù)測流程

3種狀態(tài)下的污染預(yù)測方法如下：

理想狀態(tài)：

無人為干預(yù)狀態(tài)：

劇烈污染狀態(tài)：

式中：C為年后研究區(qū)重金屬的預(yù)測量（mg/kg）；0為研究區(qū)初始年份土壤重金屬實測量（mg/kg）；B為研究區(qū)土壤重金屬背景值（mg/kg）；為土壤重金屬累積速度；為重金屬的年殘留率；K為當年土壤重金屬的年殘留率。

1.6 數(shù)據(jù)統(tǒng)計

使用Origin 8.5和SPSS 15.0軟件對試驗數(shù)據(jù)進行分析和繪圖，通過ArcGIS 10.0軟件繪制采樣點分布圖。通過計算3種重金屬在不同方向的變異函數(shù)，依據(jù)每個方向變異函數(shù)的插值模型，使用克里金插值法對長壽區(qū)的重金屬量進行插值，結(jié)合Arc GIS進行重金屬量的空間分布圖繪制。

2 結(jié)果與分析

2.1 地下水-土壤-水稻體系中的Pb、As、Cd量

研究區(qū)地下水中重金屬空間分布如圖3所示。地下水中Pb、As、Cd量分別介于0.08～0.18、0.001～0.011、0.002～0.15 mg/L之間，平均值分別為0.121、0.005、0.092 mg/L。依據(jù)《農(nóng)田灌溉水質(zhì)標準》（GB5 084—2021），研究區(qū)地下水中Pb量和As量均低于標準限定值（Pb≤0.2 mg/L、As≤0.05 mg/L）。12個點位的Cd量高于國家限定值0.01 mg/L，超標點分別位于江南街道、晏家街道、鳳城街道、菩提街道和八顆街道。

圖3 研究區(qū)地下水重金屬空間分布

研究區(qū)土壤重金屬空間分布如圖4所示。農(nóng)田土壤中Pb、As、Cd量分別介于10.2～88.7、8.14～22.6、0.11～0.53 mg/kg之間，平均值分別為27.4、10.7 mg/kg和0.184 mg/kg。根據(jù)我國農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險管控標準（GB15 618—2018），研究區(qū)土壤中As量未超出限定值，但存在26個點位的Pb、Cd超標，超標點均位于研究區(qū)的西南部地區(qū)。

稻米中重金屬空間分布如圖5所示。水稻籽粒中Pb、As、Cd量分別介于0.04～0.21、0.02～0.14、0.03～0.28 mg/kg之間，平均值分別為0.09、0.06、0.08 mg/kg。根據(jù)我國食品安全標準（GBW2 762—2017）規(guī)定（Pb、As、Cd量不超過0.2 mg/kg），研究區(qū)所有水稻樣品中的As量均未超出限定值。但有6%的水稻籽粒存在Pb超標，12%的水稻籽粒存在Cd超標，超標點位主要位于晏家街道、鳳城街道、菩提街道和八顆街道。

圖4 研究區(qū)土壤中重金屬空間分布

圖5 研究區(qū)稻米重金屬空間分布

2.2 主成分分析

將312份水稻樣品中的重金屬量進行歸一化處理后進行主成分分析（PCA）[13]。F1、F2、F3的方差解釋率分別為42.414%、20.647%、18.414%，累計方差解釋率為81.5%（表1），說明F1、F2、F3能夠反映全部數(shù)據(jù)的大部分信息。進一步對水稻中Pb、As、Cd進行因子載荷矩陣分析（表2）。主成分F1主要含有Pb、As、Cd?？梢?，水稻中Pb、As、Cd來源于相同或相似的污染源。然而，F(xiàn)2和F3主要包含As，表明As可能還來自其他污染源。

表1 水稻的特征值和總變量占比

表2 因子載荷矩陣

2.3 稻米中Pb、As、Cd的暴露風(fēng)險評估

基于THQ評價法[14]，通過測定長壽區(qū)稻米中的Pb、As、Cd量，計算消費人群（成年人組和兒童組）每日Pb、As、Cd的攝入量和。對研究區(qū)內(nèi)13個鎮(zhèn)街的成年人組而言，Pb攝入量平均值在0.51～0.81mg/（kg×d）之間，Pb為0.12～0.20；As攝入量平均值為0.42～0.71mg/（kg×d），As為0.48～0.75；Cd攝入量平均值為0.57～0.86mg/（kg×d），Cd為0.57～0.86。成年人組中，Pb、As、Cd的均?1，因此成年人食用水稻不會造成Pb、As、Cd的暴露風(fēng)險（圖6）。對13個鎮(zhèn)街的兒童組而言，Pb攝入量平均值為0.66～3.65mg/（kg×d），Pb為0.17～1.05；As攝入量平均值為0.51～0.72mg/（kg×d），As為0.59～0.78；Cd攝入量平均值為0.75～1.12mg/（kg×d），Cd為0.75～1.12。兒童組中Pb和Cd存在＞1的地區(qū)。其中，晏家街道的Pb為1.05，晏家街道和江南街道的Cd分別為1.12和1.05。因此，晏家街道和江南街道的兒童群體食用稻米時，存在一定的重金屬暴露風(fēng)險（圖7）。

2.4 農(nóng)田重金屬累積時間預(yù)測

將2021年作為截止年，假設(shè)30 a前研究區(qū)未發(fā)生重金屬污染。利用30 a土壤中重金屬的累積量計算累積速度，基于GANN模型，提出3個假設(shè)：理想狀態(tài)、無人為干預(yù)狀態(tài)和劇烈污染狀態(tài)，預(yù)測15 a后（2036年）長壽區(qū)土壤Pb、As、Cd量（表3—表5）。

圖6 長壽區(qū)不同地區(qū)稻米中重金屬THQ生態(tài)風(fēng)險評估值的空間分布（成人組）

圖7 長壽區(qū)不同地區(qū)稻米中重金屬THQ生態(tài)風(fēng)險評估值的空間分布（兒童組）

表3 理想狀態(tài)下2036年土壤中Pb、As、Cd量預(yù)測結(jié)果

表4 無人為干預(yù)狀態(tài)下2036年土壤Pb、As、Cd量預(yù)測結(jié)果

應(yīng)用克里金插值分析探索3種狀態(tài)下的重金屬量預(yù)測值的空間分布（圖8—圖10）。理想狀態(tài)下，2036年土壤Pb、As、Cd量相比2021年下降了4%～8%。重金屬可檢出區(qū)域中部和東北區(qū)域范圍縮小，西南地區(qū)基本保持不變（圖8）。無人為干預(yù)狀態(tài)下，2036年長壽區(qū)Pb、As、Cd量表現(xiàn)出隨年限增長而增長的趨勢，但污染面積并沒有隨之擴大（圖9）。劇烈污染狀態(tài)下，2036年研究區(qū)Pb、As、Cd平均值分別為2021年的1.51、1.72、1.68倍，西南地區(qū)污染情況較為嚴重（圖10）。

表5 劇烈污染狀態(tài)下2036年土壤中Pb、As、Cd量預(yù)測結(jié)果

圖8 理想狀態(tài)下2036年土壤中重金屬空間分布預(yù)測

圖9 無人為干預(yù)狀態(tài)下2036年土壤重金屬空間分布預(yù)測

3 討論

長壽區(qū)作為重慶市最早的工業(yè)區(qū)之一，土壤重金屬污染主要由人類活動所導(dǎo)致[15]。本研究結(jié)果表明，研究區(qū)內(nèi)地下水中As和Pb量未超出標準限定值，但部分地區(qū)存在Cd超標。農(nóng)田土壤也存在Cd和Pb超標，超標點位占總采樣點的8%。其中，土壤Cd檢出區(qū)域比Pb檢出區(qū)域范圍更廣，主要是由于Cd的生物流動性高于Pb[16-17]。研究區(qū)兒童組食用稻米存在一定的Cd暴露風(fēng)險（Cd max為1.12），雖然低于湖南稻米（Cd為1.75[10]），但與吉林稻米相比（Cd為0.85）暴露風(fēng)險偏高。一方面是由于研究區(qū)土壤Cd的背景值較高，另一方面長壽區(qū)土壤屬于偏酸性土壤，對土壤中的Cd會起到活化作用，進一步促進了水稻對Cd的吸收和轉(zhuǎn)運[18]。因此，研究區(qū)除了源頭防控工業(yè)企業(yè)污染外，還需加入相關(guān)的農(nóng)藝調(diào)控措施，如施用土壤鈍化劑或葉面阻控劑[19]，協(xié)同阻控水稻對Cd的吸收和轉(zhuǎn)運，降低稻米Cd的暴露風(fēng)險。

GANN模型結(jié)果表明，2036年研究區(qū)在理想狀態(tài)下的重金屬量下降4%～8%。根據(jù)我國農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險管控標準（GB 15 618—2018），研究區(qū)只需加強土壤環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測和農(nóng)產(chǎn)品協(xié)同監(jiān)控。在無人為干預(yù)和劇烈污染狀態(tài)下，需要從土壤質(zhì)量惡化的角度進行預(yù)警。當研究區(qū)內(nèi)土壤重金屬濃度超過污染風(fēng)險管控的最大值時，應(yīng)采取嚴格的管控措施，禁止在該區(qū)域種植農(nóng)作物，或采取退耕還草、還林措施。

4 結(jié)論

1）重慶市長壽區(qū)水稻主要受到Pb和Cd污染，主要污染來源于西南地區(qū)工業(yè)企業(yè)；研究區(qū)地下水、土壤和稻米中重金屬量呈西南地區(qū)高于東北地區(qū)的規(guī)律。

2）長壽區(qū)稻米不存在As暴露風(fēng)險。成人組中Pb和Cd同樣不存在暴露風(fēng)險，但兒童組存在較低的Pb和Cd暴露風(fēng)險，需提高警惕。

3）2036年土壤中Pb、As、Cd量在理想狀態(tài)、無人為干預(yù)狀態(tài)和劇烈污染狀態(tài)下存在顯著差異。理想狀態(tài)下存在重金屬量下降的趨勢，但無人為干預(yù)狀態(tài)和劇烈污染狀態(tài)下重金屬污染程度將進一步加重。

（作者聲明本文無實際或潛在利益沖突）

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Heavy Metals in Water-soil-crop System in Changshou District of Chongqing:Risk Assessment and Their Potential Changes

ZHOU Lianchuan1, YUAN Jingjing2,3, YU Hai1, LI Yutong1, DU Zhenjie4*, WANG Jian1, CHEN Ying5

(1. Chongqing Academy of Ecological and Environmental Sciences, Chongqing 401147, China;2. Henan Institute of Metrology, Zhengzhou 450000, China; 3. Zhengzhou University, Zhengzhou 450001, China;4. Farmland Irrigation Research Institute, Chinese Academy of Agricultural Science, Xinxiang 453002, China;5. Chongqing Ecological and Environmental Monitoring Center, Chongqing 401147, China)

【Objective】Soil contamination by heavy metals is a pervasive issue, and this paper investigates the spatial distribution of Pb, As, and Cd in the groundwater-soil-rice system in the Changshou district of Chongqing. We also assess their exposure risk and predict their potential changes in the future. 【Method】Geostatistical techniques, ArcGIS, and the target hazard quotients (THQ) methods were used to assess the risk of the three metals entering food chain. Based on these results, we predicted their potential changes and distribution up to 2036. 【Result】①Pb, As, and Cd in groundwater, soil and rice co-existed spatially, with their concentrations higher in the southwest than in the northeast. ② The THQ model did not showed risk of rice consumption for adults (THQ (As, Pb, and Cd) <1), but showed that there was slight risk of Cd (THQCd=1.12) and Pb (THQPb=1.05) for children. ③ The model predicted substantial differences in the content of Pb, As, and Cd between different three management scenarios: ideal, no human intervention, and severe pollution until 2036. While the contents of the heavy metals were predicted to decrease by 4% to 8% under the ideal scenario in 2036 compared to the current level in 2021, allowing severe pollution to continuously happen is expected to increase heavy metal content by 1.51 to 1.72 times the current level.【Conclusion】Industries are the primary source of heavy metal pollution in Changshou district. Regarding the exposure risk to children and vulnerable people, and current pollution level, strict measures, including controlling discharge of industrial waste into soils and remediating contaminated soils are essential to reducing heavy metal contents in soil and alleviating them entering food chain.

heavy metal; ground water-soil-rice system; spatial distribution characteristic; Arc GIS; health risk assessment

1672 - 3317（2023）10 - 0129 - 07

S13；X82

A

10.13522/j.cnki.ggps.2023078

周煉川, 袁晶晶, 余海, 等. 重慶市長壽區(qū)典型重金屬污染健康風(fēng)險評估與預(yù)測[J]. 灌溉排水學(xué)報, 2023, 42(10): 129-135.

ZHOU Lianchuan, YUAN Jingjing,YU Hai, et al. Heavy Metals in Water-soil-crop System in Changshou District of Chongqing: Risk Assessment and Their Potential Changes[J]. Journal of Irrigation and Drainage, 2023, 42(10): 129-135.

2023-03-03

2023-06-04

2023-10-18

國家重點研發(fā)計劃項目（2019YFC1804000）；河南省市場監(jiān)督管理局科技計劃項目（2020sj15）

周煉川（1985-），男。高級工程師，碩士，主要從事農(nóng)田土壤污染防治研究。E-mail: lianchuanzhou@163.com

杜臻杰（1982-），男。副研究員，博士，主要從事水土資源利用與環(huán)境方面的研究。E-mail: imdzj11@163.com

@《灌溉排水學(xué)報》編輯部，開放獲取CC BY-NC-ND協(xié)議

責(zé)任編輯：韓 洋