李?yuàn)W哲,段文嬌,亓浩雲(yún),蔡 斌

基于多模型和多源數(shù)據(jù)的京津冀地區(qū)BVOCs排放清單

李?yuàn)W哲1,段文嬌2*,亓浩雲(yún)1,蔡 斌1

(1.北京工業(yè)大學(xué)環(huán)境與生命學(xué)部,區(qū)域大氣復(fù)合污染防治北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100124；2.生態(tài)環(huán)境部環(huán)境發(fā)展中心,北京 100029)

為系統(tǒng)研究京津冀地區(qū)天然源揮發(fā)性有機(jī)物(BVOCs)排放量及時(shí)空分布特征,基于蓄積量產(chǎn)量、土地利用遙感解譯數(shù)據(jù)、MEGAN模型,計(jì)算獲得了2018年京津冀地區(qū)各區(qū)縣BVOCs排放量及排放組成.結(jié)果表明,基于蓄積量產(chǎn)量、遙感解譯和Megan數(shù)值模型的2018年京津冀地區(qū)BVOCs排放總量分別為74.14萬(wàn)t,84.48萬(wàn)t和77.73萬(wàn)t.北京、天津和河北平均排放總量分別為11.8萬(wàn)t、3.2萬(wàn)t和63.7萬(wàn)t;異戊二烯、單萜烯和其他VOCs平均排放量分別為29.19萬(wàn)t、22.58萬(wàn)t和27.41萬(wàn)t,林地、耕地和草地占比分別為68.42%、23.07%和3.89%.從時(shí)間分布來(lái)看,京津冀地區(qū)BVOCs排放呈顯著單峰型,其中夏季排放最高,達(dá)到52.64萬(wàn)t,占全年總排放量的66.64%,而冬季平均排放量最低,僅有1.59萬(wàn)t,占全年總排放量的2.01%.從空間分布來(lái)看,基于多源清單的BVOCs空間分布均呈現(xiàn)出北高南低的趨勢(shì),高排放地區(qū)沿太行山脈及燕山山脈走勢(shì)較為明顯,這些地區(qū)主要以林地草地排放為主,而冀東南平原地區(qū)主要以耕地排放為主.從方法差異來(lái)看,基于遙感解譯的光溫模型獲得的排放量相對(duì)偏高,動(dòng)態(tài)模型獲得的其他VOCs占比相對(duì)偏高.本研究為全面認(rèn)識(shí)京津冀地區(qū)BVOCs排放特征和規(guī)劃空氣質(zhì)量持續(xù)改善策略提供了基礎(chǔ)數(shù)據(jù)支撐.

BVOCs；時(shí)空分布；蓄積量；葉面積指數(shù)；MEGAN模型

近年來(lái),隨著京津冀地區(qū)大氣細(xì)顆粒物濃度的逐步降低,臭氧(O3)污染問(wèn)題日益突出[1-2],而揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)是O3的重要前體物之一[3-4],對(duì)O3的產(chǎn)生有密不可分的關(guān)系.VOCs分為人為源和天然源,天然源揮發(fā)性有機(jī)化合物(BVOCs)種類繁多,其中異戊二烯和單萜烯具有排放量大,化學(xué)性強(qiáng)的特性[5],作為O3和二次有機(jī)氣溶膠(SOA)的重要前體物,在紫外光作用下與氮氧化物及羥基自由基發(fā)生光化學(xué)反應(yīng),加劇空氣污染[6].因此,通過(guò)建立高時(shí)空分辨率BVOCs排放清單對(duì)于進(jìn)一步研究大氣復(fù)合物的生成機(jī)制和精準(zhǔn)制定大氣復(fù)合污染防治措施至關(guān)重要.

BVOCs排放清單的計(jì)算研究,國(guó)外起步相對(duì)較早[7-8].自20世紀(jì)90年代以來(lái),國(guó)內(nèi)相繼開(kāi)展了相關(guān)研究,并使用不斷更新的生物模型如BEIS2、GloBEIS、MEGAN等對(duì)不同空間尺度的BVOCs排放進(jìn)行了估算.但由于基礎(chǔ)數(shù)據(jù)的缺乏和難以獲取,數(shù)據(jù)往往難以及時(shí)更新和維護(hù),所采用的計(jì)算方法存在較大差異,導(dǎo)致結(jié)果具有較大不確定性.根據(jù)《動(dòng)態(tài)高時(shí)空分辨率天然源VOCs排放清單編制技術(shù)指南》BVOCs清單的計(jì)算主要采用光溫模型和動(dòng)態(tài)模型,光溫模型適用于中小尺度從單個(gè)物種的角度,由單株到群體的估算,可對(duì)各地區(qū)園林綠化樹(shù)種優(yōu)化工作提供指導(dǎo);動(dòng)態(tài)模型則是從植被的角度出發(fā),對(duì)模型內(nèi)參數(shù)進(jìn)行本地化設(shè)置,輸出特定區(qū)域內(nèi)各格點(diǎn)高達(dá)上百種BVOCs的逐時(shí)排放量,可直接對(duì)接空氣質(zhì)量模型對(duì)空氣質(zhì)量進(jìn)行監(jiān)測(cè)或預(yù)測(cè)[9].目前,基于這兩種主要途徑的空間排放規(guī)律已有大量研究,如譚崢錚等[10]、張薔等[5]、陸成偉等[11]、亓浩雲(yún)等[12]、Wang等[13]、高超等[14].

不同排放模型具有各自的特點(diǎn),只有合理評(píng)估不同方法之間的異同及不確定性,才能科學(xué)實(shí)用、因地制宜的開(kāi)展BVOCs源排放清單工作,為京津冀地區(qū)空氣污染治理提供數(shù)據(jù)支持.本研究通過(guò)蓄積量產(chǎn)量換算、遙感解譯的土地利用數(shù)據(jù)換算和MEGAN數(shù)值模型模擬,系統(tǒng)分析光溫模型和數(shù)值模型的時(shí)空排放特征和差異,獲得2018年京津冀地區(qū)BVOCs排放清單,同時(shí)為科學(xué)合理評(píng)估BVOCs對(duì)平流層化學(xué)和光化學(xué)(如O3、SOA)的時(shí)空效應(yīng)和相互作用提供參考依據(jù).

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況

京津冀(36°05'～42°40'N,113°27'～119°50' E)位于華北平原北部,東北平原、內(nèi)蒙古高原南部,背靠燕山,東臨渤海,西倚太行山與山西省為鄰,東南部、南部銜山東、河南兩省,西北部、北部與內(nèi)蒙古自治區(qū)交界,東北部與遼寧省接壤,高原、山地、丘陵、盆地、平原類型齊全,屬于溫帶大陸性季風(fēng)型氣候.

1.2 基于光溫模型的蓄積量產(chǎn)量換算清單

1.2.1 計(jì)算方法 將BVOCs排放物種劃分為異戊二烯、單萜烯和其他VOCs(OVOCs)3類,OVOCs物種主要包括醇、醛、酮、有機(jī)酸、低碳烷烴和烯烴等.參照Guenther等[15-16]0提出的光溫影響模型,按植物類別分別進(jìn)行排放量估算.其中,異戊二烯排放采用葉綠素(CHL)算法,其排放主要受溫度、太陽(yáng)輻射影響;單萜烯和OVOCs的計(jì)算采用防御專屬組織(DST)算法,其排放主要受溫度影響.異戊二烯的計(jì)算式為(1)～(3),單萜烯、OVOCs的計(jì)算式為(4)～(5),共用的計(jì)算式為(6)～(7):

(2)

(3)

(5)

(6)

式中:ISOP、TMT和OVOC分別為異戊二烯、單萜烯和OVOCs排放通量,t;為標(biāo)準(zhǔn)排放速率,μgC/ (g·h);為葉生物量,g;P、T和S分別代表光合有效輻射因子、溫度影響因子和季節(jié)影響因子;為逸出效率.為當(dāng)前葉溫,K;S為標(biāo)準(zhǔn)條件下的葉溫,303K;1、2、M為經(jīng)驗(yàn)常數(shù),1=95000J/mol;2= 230000J/mol,M=314K;a、L為經(jīng)驗(yàn)參數(shù),取值為0.0027和1.066,為光合有效輻射(PAR)通量,來(lái)源于太陽(yáng)輻射,μmol/ (m2·s),為月份;0為具有最大排放速率的月份;指一年中BVOCs進(jìn)行活躍排放的月數(shù);為年排放速率變化幅度,落葉樹(shù)種的min值為0,故=1;非落葉樹(shù)種的min不易確定,故默認(rèn)取0.8[17].

1.2.2 排放因子 準(zhǔn)確測(cè)定各物種的排放潛力是正確估算排放量的重要基礎(chǔ)[3].基于蓄積量和產(chǎn)量的BVOCs所使用的標(biāo)準(zhǔn)排放因子主要來(lái)自國(guó)內(nèi)外實(shí)測(cè)排放因子[15,18-24],對(duì)于具體植物類別的VOC排放因子,各文獻(xiàn)報(bào)道之間通常有著較大的離散性[25],為使排放因子數(shù)據(jù)盡可能準(zhǔn)確,優(yōu)先選取京津冀及周邊地區(qū),剔除異常低或高值后計(jì)算均值得到,對(duì)于喬木林OVOCs的標(biāo)準(zhǔn)排放因子采用Guenther等[15]提出的推薦值1.5μgC/(g·h),由于稻、麥等主要農(nóng)作物OVOC 排放因子遠(yuǎn)低于此前使用的平均值,因此本文采用相關(guān)文獻(xiàn)的實(shí)測(cè)值[26].排放因子選取結(jié)果如表1所示.

不同樹(shù)種生長(zhǎng)周期在很大程度上影響了VOCs的排放,樹(shù)木的幼嫩葉片幾乎不排放VOCs[27],相關(guān)樹(shù)種展葉盛期及葉全變色期參考《中國(guó)農(nóng)業(yè)物候圖集》[28]和《中國(guó)動(dòng)植物侯觀測(cè)年報(bào)》[29],用于計(jì)算季節(jié)校正因子,得到逐月各齡級(jí)樹(shù)種及生長(zhǎng)周期范圍內(nèi)植被葉生物量,其中常綠樹(shù)木和灌叢按照12個(gè)月計(jì)算葉生物量,落葉植被則根據(jù)物候綠葉期為排放期,草地按照5～9月計(jì)算,農(nóng)作物按照耕種季節(jié)計(jì)算.

1.2.3 葉生物量 基于蓄積量、產(chǎn)量和面積換算的方法,得到較為全面可靠的樹(shù)種葉生物量數(shù)據(jù).參考二類森林資源調(diào)查數(shù)據(jù)(2014～2018)[30]和2018年京津冀各市統(tǒng)計(jì)年鑒給出的數(shù)值,結(jié)合文獻(xiàn)調(diào)研得到京津冀區(qū)縣優(yōu)勢(shì)樹(shù)種各齡級(jí)蓄積量及主要作物產(chǎn)量.

對(duì)于森林葉生物量的換算,利用不同地區(qū)樹(shù)種的蓄積量資料進(jìn)行估算[31],具體計(jì)算公式為:

式中:為樹(shù)種蓄積量,m3;T為樹(shù)干密度106g/m3;T為樹(shù)干生物量占喬木層總生物量的比例;L為葉生物量占喬木層總生物量的比例.京津冀優(yōu)勢(shì)樹(shù)種樹(shù)干密度、各齡級(jí)LT值參考《中國(guó)主要樹(shù)種的木材物理力學(xué)性質(zhì)》及《中國(guó)主要森林類型生物生產(chǎn)力格局及其數(shù)學(xué)模型》.

對(duì)于農(nóng)作物葉生物量的換算,具體計(jì)算公式為:

式中:為經(jīng)濟(jì)產(chǎn)量的含水率;為經(jīng)濟(jì)產(chǎn)量,g;為收獲系數(shù),即經(jīng)濟(jì)產(chǎn)量與總生物量之比;L為葉生物量占總生物量的比例.通過(guò)統(tǒng)計(jì)年鑒廣泛收集京津冀各區(qū)縣主要大類作物的產(chǎn)量,得到農(nóng)作物經(jīng)濟(jì)產(chǎn)量的空間分布;采用方精云等[32]的整理結(jié)果,得到各類農(nóng)作物經(jīng)濟(jì)產(chǎn)量的含水率和收獲系數(shù);對(duì)國(guó)內(nèi)農(nóng)作物生長(zhǎng)模型和干物質(zhì)分配相關(guān)研究進(jìn)行整理和歸納,得到葉生物量比例L[33].

對(duì)于灌叢草地葉生物量,通過(guò)統(tǒng)計(jì)年鑒及《中國(guó)草地資源數(shù)據(jù)》等資料獲取對(duì)應(yīng)的植被面積和葉生物量密度,其中計(jì)算公式分別為(10)和(11):

式中:為所在區(qū)域面積,m2;SLA為灌木的比葉面積,cm2/g1;LAI為葉面積指數(shù);D為草地葉生物量密度,g/m2.

1.3 基于光溫模型的遙感解譯清單

1.3.1 排放因子 基于遙感解譯的排放清單同樣采用光溫模型算法,計(jì)算使用的數(shù)據(jù)來(lái)源于中科院資源環(huán)境數(shù)據(jù)中心(http://www.resdc.cn/data.aspx? DATAID=184)的遙感解譯土地利用柵格數(shù)據(jù).異戊二烯、單萜烯和OVOCs的相關(guān)計(jì)算式如(1)～(7)所示.各不同土地利用類型的標(biāo)準(zhǔn)排放因子一般情況下采用分檔方法處理以保證取值的合理性,以國(guó)內(nèi)外實(shí)測(cè)標(biāo)準(zhǔn)排放因子為基礎(chǔ),同時(shí)參考使用相同土地利用類型的文獻(xiàn)中所提供的標(biāo)準(zhǔn)排放因子,根據(jù)京津冀地區(qū)森林資源調(diào)查中各植被類型植物所占比例進(jìn)行加權(quán)平均,然后將加權(quán)平均值與VOCs標(biāo)準(zhǔn)排放因子的分檔值進(jìn)行比較,取數(shù)值最接近的分檔值為該植被類型的BVOCs標(biāo)準(zhǔn)排放因子,對(duì)異戊二烯的排放分為0.1,1.0,6.0,8.0,34.0,60.0μgC/ (g·h)6檔取值,對(duì)單萜烯的排放分為0.1,0.2,0.65, 1.5, 3.0μgC/(g·h)5檔取值;對(duì)有林地OVOCs排放,一律取1.5μgC/(g·h).排放因子選取結(jié)果如表2所示.

1.3.2 葉生物量 遙感解譯清單的葉生物量與葉面積指數(shù)及葉生物量密度關(guān)系密切,兩者一起反映了在單位土地面積上植物葉片的生長(zhǎng)狀況,體現(xiàn)了不同植被類型在時(shí)空變化上的生長(zhǎng)趨勢(shì)[34],葉生物量具體計(jì)算公式為:

式中:D為葉生物量密度,g/m2;D為葉生物量密度與葉生物量密度年峰值之比,無(wú)量綱;為土地利用面積,m2.

使用2018年中國(guó)土地利用1km柵格數(shù)據(jù),經(jīng)過(guò)影像融合、幾何校正、圖像增強(qiáng)與拼接等處理后,通過(guò)人機(jī)交互目視解譯的方法,將全國(guó)土地利用類型劃分為6個(gè)一級(jí)類,25個(gè)二級(jí)類以及部分三級(jí)分類的土地利用數(shù)據(jù)產(chǎn)品.葉面積指數(shù)和葉生物量密度的取值參考亓浩雲(yún)等[12]根據(jù)國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)BVOCs的相關(guān)研究,在京津冀及我國(guó)其他區(qū)域相關(guān)研究的基礎(chǔ)之上整理的結(jié)果.

表2 不同土地類型平均葉生物量密度、標(biāo)準(zhǔn)排放因子

1.4 MEGAN動(dòng)態(tài)模型

本研究采用了國(guó)際上廣泛應(yīng)用的MEGAN模型2.1版本,MEGANv2.1模型用150種特定類別的化合物替代了光溫模型中的OVOCs排放組成,詳細(xì)物種總數(shù)量達(dá)146種,除去生物質(zhì)燃燒的排放估算,模型排放包含了所有生態(tài)系統(tǒng)中自然發(fā)生的排放源,主要的輸入數(shù)據(jù)有葉面積指數(shù)(LAIv),植被功能類型(PFT),排放因子(EF)以及氣象(本研究由WRF提供)等.BVOCs排放速率計(jì)算式為(13)～(14):

式中:F為估算排放量,g;,j為植被類型標(biāo)準(zhǔn)條件下的排放因子;為相應(yīng)格網(wǎng)中這種植被類型所占的比例,通常取常數(shù)1;為排放活性因子,用于根據(jù)周圍氣象條件變化(溫度、光照、濕度等)來(lái)矯正植被的排放量;CE為冠層環(huán)境系數(shù),在MEGAN中取0.57;LAI為葉面積指數(shù);T,i代表與溫度有關(guān)的調(diào)節(jié)參數(shù);A,i代表與葉齡有關(guān)的調(diào)節(jié)參數(shù);SM,i代表與土壤濕度有關(guān)的調(diào)節(jié)參數(shù),該參數(shù)只用于估計(jì)異戊二烯,其他排放類別此參數(shù)默認(rèn)為1;C,i代表與二氧化碳有關(guān)排放參數(shù).

EF選用全球通用排放因子,空間分辨率為0.05°,包含了15種植被功能類型的排放等級(jí)和凈初級(jí)排放,考慮了植物冠層的干沉降因素,并對(duì)不同物種組成和物種特異性區(qū)域加以區(qū)分,最后按照所有生態(tài)區(qū)域面積進(jìn)行加權(quán)平均.

LAIv選用MODIS葉面積指數(shù)標(biāo)準(zhǔn)產(chǎn)品MOD15A2H[35],空間分辨率為500m,時(shí)間分辨率為8d,使用MRT(MODIS Reprojection Tool)對(duì)京津冀及周邊地區(qū)的柵格圖像進(jìn)行批量合成,利用Arcgis10.3對(duì)研究區(qū)域進(jìn)行柵格數(shù)據(jù)的重投影、裁剪、重采樣處理,利用MATLAB提取生成研究區(qū)域內(nèi)的LAI數(shù)據(jù).

PFT選用MODIS土地利用標(biāo)準(zhǔn)產(chǎn)品MCD12Q1[36],空間分辨率為500m,采用IGBP分類,利用Arcgis10.3及MATLAB對(duì)圖像進(jìn)行重投影、裁剪、提取處理,得到研究區(qū)域內(nèi)的PFT數(shù)據(jù).按照Loreta等[37]的方法,根據(jù)土地利用產(chǎn)品指南及ERA- Interim氣候?qū)W再分析數(shù)據(jù)集將IGBP分類映射到社區(qū)土地模型(CLM)的PFT分類,得到用于模型輸入的PFT數(shù)據(jù).

1.5 氣象數(shù)據(jù)

光溫模型中將大氣環(huán)境溫度作為葉溫,2018年京津冀地區(qū)各城市的氣象數(shù)據(jù)來(lái)源于中國(guó)氣象數(shù)據(jù)網(wǎng)站(http://data.cma.cn/),獲取當(dāng)?shù)刂饡r(shí)氣溫,用以正確估算晝夜交替下異戊二烯的完整排放[12].此外獲取逐月氣壓,相對(duì)濕度,太陽(yáng)總輻射照度等氣象要素進(jìn)行相關(guān)換算,光合有效輻射通量來(lái)源于太陽(yáng)輻射.

基于MEGAN模型的氣象驅(qū)動(dòng)數(shù)據(jù)來(lái)自WRFv4.3.2氣象模型,采用Lambert等角投影,中央經(jīng)線和原點(diǎn)經(jīng)緯度坐標(biāo)為東經(jīng)116.55°北緯39.30°,網(wǎng)格數(shù)為142′142,分辨率為5km,覆蓋了京津冀及周邊地區(qū),利用MCIP將WRF數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)換為MEGANv2.1的標(biāo)準(zhǔn)輸入數(shù)據(jù).

2 結(jié)果與討論

2.1 京津冀BVOCs排放總量組成及特征

基于蓄積量產(chǎn)量換算、遙感解譯數(shù)據(jù)和MEGAN數(shù)值模擬的京津冀各地區(qū)城市BVOCs排放總量分別為74.14萬(wàn)t, 84.48萬(wàn)t, 77.73萬(wàn)t,三者相關(guān)性分別為84.01%、82.78%和86.15%.表3為多源數(shù)據(jù)換算的2018年京津冀地區(qū)各城市BVOCs排放清單.整體來(lái)看,遙感解譯清單>MEGAN清單>基于蓄積量產(chǎn)量,主要差異在于蓄積量產(chǎn)量清單較低的林地排放僅為45.69萬(wàn)t,該類清單需要人為收集更加廣泛的基礎(chǔ)數(shù)據(jù),作為對(duì)比遙感解譯及MEGAN清單的林地排放分別達(dá)到68.35萬(wàn)t和55.41萬(wàn)t.根據(jù)表格計(jì)算,得到2018年京津冀BVOCs平均排放總量為78.8萬(wàn)t/a,北京市、天津市和河北省年平均排放總量分別為11.84, 3.25, 63.71萬(wàn)t/a,有著“森林城市”之稱的承德市BVOCs排放量最高,達(dá)到18.26萬(wàn)t/a,而廊坊市的BVOCs排放量最低,僅有1.51萬(wàn)t/a.

表3 基于多源數(shù)據(jù)換算的京津冀地區(qū)各城市BVOCs排放量

多源清單中各組分排放占比如圖1所示,異戊二烯、單萜烯和OVOCs平均排放量分別為29.19, 22.58, 27.41萬(wàn)t,平均占比分別為36.86%、28.52%和34.61%.基于蓄積量產(chǎn)量清單各組分占比波動(dòng)較大原因主要是各城市優(yōu)勢(shì)樹(shù)種占比相差較大,此外糧食作物生長(zhǎng)差異也可能造成一定影響,基于遙感解譯清單中的異戊二烯占比和MEGAN清單中的單萜烯占比偏低主要是由于相對(duì)較低的排放因子所造成.

(a),(b),(c)分別基于蓄積量產(chǎn)量,遙感解譯和MEGAN

2.2 京津冀BVOCs排放時(shí)間分布特征

如圖2所示,基于多源數(shù)據(jù)的排放清單時(shí)間分布特征高度一致,其中夏季平均排放量最高,占全年總排放量的66.64%,冬季平均排放量最低,僅占全年總排放量的2.01%,春季和秋季的平均排放分別占全年總排放量的19.64%和12.19%,其原因主要是由于夏季平均氣溫明顯偏高,光輻射強(qiáng)度更大,生物酶活性變強(qiáng),有利于VOCs的排放,同時(shí)更長(zhǎng)的白晝時(shí)間也有利于異戊二烯等組分的釋放.

圖2 多源清單逐月排放

不同清單中京津冀各城市排放在高排放月份具有較高的一致性,而在排放量較低的冬季相關(guān)性偏低,原因是遙感解譯中北京和承德林地排放的高估,同時(shí)由于該分類體系中林地排放占比較高,導(dǎo)致總體排放偏高.

2.3 京津冀BVOCs排放空間分布特征

基于光溫模型和數(shù)值模型,獲得京津冀地區(qū)2018年各區(qū)縣BVOCs排放清單,分布如圖3所示,多源清單的BVOCs空間分布一致性較好,呈現(xiàn)出北高南低的趨勢(shì),高排放地區(qū)沿太行山脈及燕山山脈走勢(shì)較為明顯,同時(shí)冀東南平原地區(qū)有著較為均勻的分布.排放量最高的地區(qū)主要分布在承德、保定、張家口以及北京北部(冀西北),這些區(qū)域大多為林地密集區(qū),而在排放量相對(duì)較低的滄州、衡水、廊坊、邯鄲東部等地區(qū)(冀東、部分冀中、冀南)則顯示為耕地密集區(qū),符合西北山地、東南平原的地形地貌特征,其中基于自下而上和Megan模型的耕地排放結(jié)果顯示較為一致,均高于遙感解譯估算的排放量,主要原因是采用LUCC分類的耕地排放面積占比較低,而林地排放面積占比較高.

圖3 多源清單的BVOCs空間分布

2.4 不同地類BVOCs排放空間分布特征

各地類排放的空間分布特征如圖4所示,多源清單中林地排放占比為62.5%～71.59%,耕地排放占比為13.01%～35.48%,草地排放占比為2.01%～7.11%,平均排放量分別為53.91, 18.17, 3.06萬(wàn)t.

通過(guò)對(duì)比可以看出,林地排放主要分布在承德、北京、張家口等北部城市以及石家莊、邢臺(tái)和邯鄲的西部地區(qū),整體分布和總量排放的空間分布較為相似,這些地區(qū)林地面積較大,森林蓄積量較高,同時(shí)種植了排放量較大的楊樹(shù)、油松和櫟類等樹(shù)種,導(dǎo)致林地排放相對(duì)偏高;耕地排放分布在冀中,冀東南部及冀北區(qū)域,這些地區(qū)大多位于華北平原的平緩地帶,具有良好的地理氣候條件,小麥玉米等主要糧食作物產(chǎn)量較高,其中基于遙感解譯的BVOCs耕地排放在張家口北部存在一定高估,同時(shí)在北部區(qū)縣分布較多,原因是這些區(qū)域水田旱地面積相對(duì)較多,而基于遙感分布的計(jì)算無(wú)法考慮作物的類別及生長(zhǎng)狀態(tài),根據(jù)蓄積量產(chǎn)量換算的清單顯示張家口市康保縣、張北縣、沽源縣及承德市圍場(chǎng)滿族自治縣糧食產(chǎn)量較低,因此葉生物量密度存在一定高估;草地排放和林地較為一致.

圖4 多源清單的林地、耕地和草地BVOCs分布

2.5 不確定性分析

本地植被葉生物量資料的缺失是天然源VOCs排放清單不確定性的主要來(lái)源之一[38],根據(jù)優(yōu)勢(shì)樹(shù)種蓄積量占比計(jì)算得到林地平均排放因子,異戊二烯和單萜烯分別為2.01,0.45mgC/(g·h),作為對(duì)比,遙感解譯清單根據(jù)林地面積占比計(jì)算的平均異戊二烯和單萜烯排放因子分別為0.37,0.22mgC/(g·h), OVOCs取值均保持1.5mgC/(g·h),因此基于遙感解譯清單的活動(dòng)水平相對(duì)較高,此外蓄積量清單中各城市間由于樹(shù)種差異波動(dòng)較大,高排放樹(shù)種如楊樹(shù)柳樹(shù)等在唐山市及天津市分布達(dá)到31.51%和53.56%,導(dǎo)致這些城市排放相對(duì)偏高;此外蓄積量產(chǎn)量清單相較于遙感解譯清單的耕地排放偏高可能是由于較高的單萜烯排放因子造成的,兩者的單萜烯排放因子分別為0.31,0.10mgC/(g·h).基于遙感解譯及MEGAN的林地排放分別占總排放量的80.90%和70.72%,而遙感解譯清單中林地面積相較于MEGAN偏低21.83%,說(shuō)明該類清單所使用的排放因子等參數(shù)相對(duì)偏高.遙感解譯清單中北京市、承德市及秦皇島市排放量偏高,原因是這些區(qū)域林地面積占比較高,分別達(dá)到32.56%、49.74%和26.32%,作為對(duì)比,MEGAN清單中北京市承德市占比僅為8.18%和14.55%,秦皇島市可能由于衛(wèi)星數(shù)據(jù)缺失異常導(dǎo)致排放量較低;此外遙感解譯清單耕地排放相較于MEGAN偏低36.73%,而兩者耕地面積幾乎相等,說(shuō)明該類清單耕地排放因子可能存在一定低估,草地與耕地排放情況較為類似.

表4為本研究與相關(guān)研究的對(duì)比,通過(guò)與前人的研究結(jié)果發(fā)現(xiàn),本次研究的計(jì)算結(jié)果與Li[39]的研究結(jié)果相比偏低,高于其他相關(guān)研究的計(jì)算結(jié)果,原因可能是其采用了較低的分辨率從而增加區(qū)域活動(dòng)水平的誤差;張薔等[40]、井瀟溪等[41]、袁相洋等[42]基于蓄積量換算的林地排放采用了較低的排放因子,因此計(jì)算結(jié)果相對(duì)偏低;夏春林等[43]采用MEGAN模式計(jì)算的京津冀地區(qū)BVOCs排放低于本次研究,原因可能是由于不同植被類型樹(shù)種造成的林地排放因子相對(duì)偏低,導(dǎo)致林地排放占比僅為29.63%;亓浩雲(yún)等[12]的計(jì)算結(jié)果和本研究相比較為接近,原因是采用了相同的葉面積指數(shù)和同類產(chǎn)品的土地利用等數(shù)據(jù);動(dòng)態(tài)模型考慮了更多的環(huán)境因素及化學(xué)機(jī)制間的轉(zhuǎn)化,蓄積量產(chǎn)量具有人工調(diào)研和實(shí)測(cè)的局限性,導(dǎo)致這類清單的BVOCs排放均低于遙感解譯清單;高翔等[44]基于遙感數(shù)據(jù)計(jì)算的天津市BVOCs排放清單低于本研究同類清單結(jié)果,原因可能是采用了不同的排放模型導(dǎo)致相關(guān)校正因子相對(duì)較小.

表4 不同研究中京津冀地區(qū)的BVOCs排放對(duì)比

3 結(jié)論

3.1 2018年京津冀地區(qū)BVOCs平均排放總量為78.79萬(wàn)t,其中河北省平均排放總量為63.71萬(wàn)t,北京市平均排放總量為11.84萬(wàn)t,天津市平均排放總量為3.24萬(wàn)t.承德市的平均排放量最高,為18.26萬(wàn)t,廊坊市的平均排放量最低,為1.51萬(wàn)t.根據(jù)排放組分分析,其中異戊二烯平均排放總量為29.19萬(wàn)t,占總排放量的36.87%,單萜烯平均排放總量為22.58萬(wàn)t,占總排放量的28.52%,OVOCs平均排放總量為27.41萬(wàn)t,占總排放量的34.61%.

3.2 從逐月排放特征來(lái)看,京津冀地區(qū)BVOCs排放呈現(xiàn)顯著單峰型,各城市排放強(qiáng)度與氣溫、白晝時(shí)長(zhǎng)、光輻射強(qiáng)度和樹(shù)種展葉期等關(guān)系密切,使得夏季排放處于全年最高水平,而冬季排放處于全年最低水平.

3.3 基于多源數(shù)據(jù)的BVOCs排放清單,林地平均排放占比為68.42%,耕地平均排放占比為23.07%,草地平均排放占比為3.89%.

3.4 基于蓄積量產(chǎn)量、遙感解譯和Megan數(shù)值模擬的京津冀地區(qū)BVOCs分布特征較為一致,總體排放體現(xiàn)了北高南低的態(tài)勢(shì),其中,林地和草地排放主要分布在冀北地區(qū),同時(shí)冀南西部也有一定分布,整體沿山脈走勢(shì)較為明顯;耕地排放則主要分布在冀中、冀東南部和冀南東部,這些地區(qū)大多位于華北平原的平緩地帶,小麥玉米等主要作物產(chǎn)量較高.

[1] 孫銀川,嚴(yán)曉瑜,緱曉輝,等.中國(guó)典型城市O3與前體物變化特征及相關(guān)性研究 [J]. 環(huán)境科學(xué)研究, 2020,33(1):44-53. Sun Y C, Yan X Y, Gou X H. Characteristics and correlation of ozone and its precursors in typical cities in China [J]. Research of Environmental Sciences, 2020,33(1):44-53.

[2] 姜 華,常宏咪.我國(guó)臭氧污染形勢(shì)分析及成因初探 [J]. 環(huán)境科學(xué)研究, 2021,34(7):1576-1582. Jiang H, Chang H M. Analysis of China’s ozone pollution situation, preliminary investigation of causes and prevention and control recommendations [J]. Research of Environmental Sciences, 2021, 34(7):1576-1582.

[3] 成 翔,趙繼峰,肖 洋,等.工業(yè)聚集區(qū)大氣VOCs組成特征及對(duì)臭氧生成的影響 [J]. 環(huán)境工程技術(shù)學(xué)報(bào), 2020,10(5):823-830. Cheng X, Zhao J F, Xiao Y, et al. Composition characteristics of atmospheric VOCs and the influence on ozone formation in an industrial cluster area [J]. Journal of Environmental Engineering Technology, 2020,10(5):823-830.

[4] 李 琦,等.西安人為源VOCs排放特征及其對(duì)O3和SOA生成潛勢(shì)的影響 [J]. 環(huán)境科學(xué)研究, 2019,32(2):253-262. Li Q, et al. Emission characteristics of anthropogenic VOCs in Xi'an City and its contribution to ozone formation potential and secondary organic aerosols formation potential [J]. Research of Environmental Sciences, 2019,32(2):253-262.

[5] 張 薔,等.北京森林BVOCs排放特征及對(duì)區(qū)域空氣質(zhì)量的影響 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2021,41(2):622-632. Zhang Q, et al. Emission characteristics of VOCs from forests and its impact on regional air quality in Beijing [J]. China Environmental Science, 2021,41(2):622-632.

[6] Guenther A, et al. A global model of natural volatile organic compound emissions [J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 1995,100(D5):8873-8892.

[7] Evans R C, et al. Estimates of isoprene and monoterpene emission rates in plants [R]. Botanical gazette, 1982,143(3):304-310.

[8] Anastasi C, Hopkinson L, Simpson V J. Natural hydrocarbon emissions in the United Kingdom [J]. Atmospheric Environment. 1991,25(7):1403–1408.

[9] 謝軍飛,李延明.植物源揮發(fā)性有機(jī)化合物排放清單的研究進(jìn)展 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2013,34(12):4779-4786. Xie J F, Li Y M. Research advances on volatile organic compounds emission inventory of plants [J]. Environmental Science, 2013, 34(12):4779-4786.

[10] 譚崢錚,盧召艷,石廣明,等.湖南省天然源揮發(fā)性有機(jī)物排放時(shí)空特征研究 [J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2021,41(5):1774-1783. Tan Z Z, Lu Z Y, Shi G M, et al. The characteristics of biogenic volatile organic compounds of Hunan Province [J]. Acta Scientiae Circumstantiae. 2021,41(5):1774-1783.

[11] 陸成偉,等.基于動(dòng)態(tài)模型的四川盆地植物揮發(fā)性有機(jī)物排放 [J]. 環(huán)境化學(xué), 2018,37(4):836-842. Lu C W, et al. Emission of biogenic volatile organic compounds in Sichuan Basin using a dynamic model [J]. Environ Chem, 2018, 37(4):836-842.

[12] 亓浩雲(yún),等.2000～2020年京津冀BVOCs排放量估算及時(shí)空分布特征[J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2022,42(4):1501-1509. Qi H Y, et al. Estimation of BVOCs emissions from Beijing, Tianjin and Hebei from 2000 to 2020 and its temporal and spatial distribution characteristics [J]. China Environmental Science, 2022,42(4):1501- 1509.

[13] Wang H, et al. A long-term estimation of biogenic volatile organic compound (BVOC) emission in China from 2001–2016: the roles of land cover change and climate variability [J]. Atmospheric chemistry and physics, 2021,21(6):4825-4848.

[14] 高 超,等.中國(guó)生物源揮發(fā)性有機(jī)物(BVOCs)時(shí)空排放特征研究 [J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2019,39(12):4140-4151. Gao C, et al. Spatiotemporal distribution of biogenic volatile organic compounds emissions in China [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2019,39(12):4140-4151.

[15] Guenther A P. Zimmerman and M. Wildermuth. Natural volatile organic compound emission rate estimates for U.S. woodland landscapes [J]. Atmospheric Environment, 1994,28(6):1197-1210.

[16] Guenther A, et al. A global model of natural volatile organic compound emissions [J]. Journal of Geophysical Research, 1995, 100(D5):8873.

[17] Steinbrecher R, et al. Intra- and inter-annual variability of VOC emissions from natural and semi-natural vegetation in Europe and neighbouring countries [J]. Atmospheric Environment, 2009,43(7): 1380-1391.

[18] 趙 靜,白郁華,王志輝,等.我國(guó)植物VOCs排放速率的研究 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2004,(6):15-18. Zhao J, Bai Y H, Wang Z H, Zhang S Y. Studies on the emission rates of plants VOCs in China [J]. China Environmental Science, 2004, (6):15-18.

[19] Jing X, et al. Emission patterns of biogenic volatile organic compounds from dominant forest species in Beijing, China [J]. Journal of Environmental Sciences, 2020,95(9):73-81.

[20] Klinger L F, et al. Assessment of volatile organic compound emissions from ecosystems of China [J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2002,107(D21):ACH-1-ACH 16-21.

[21] 樊 沖.河北省森林植物源揮發(fā)性有機(jī)物排放量研究 [D]. 北京:北京林業(yè)大學(xué), 2019. Fan C. Study on biogenic volatile organic compounds emission from forest plants in Hebei Province [D]. Beijing Forestry University, 2019.

[22] Simpson D, et al. Inventorying emissions from nature in Europe [J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 1999,104(D7):8113- 8152.

[23] Geron C D, Guenther A B, Pierce T E. An improved model for estimating emissions of volatile organic compounds from forests in the eastern United States [J]. Journal of Geophysical Research, 1994, 99(D6):12773-12791.

[24] 陳 穎,李德文,史 奕,等.沈陽(yáng)地區(qū)典型綠化樹(shù)種生物源揮發(fā)性有機(jī)物的排放速率[J]. 東北林業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào), 2009,37(3):47-49. Chen Y, Li D W, Shi Y, He X Y. Emission rate of biogenic volatile organic compounds from urban trees in Shenyang, China [J]. Journal of Northeast Forestry University, 2009,37(3):47-49.

[25] 張鋼鋒,謝紹東.基于樹(shù)種蓄積量的中國(guó)森林VOC排放估算 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2009,30(10):2816-2822. Zhang G F, Xie S D. Estimation of VOC emission from forests in China based on the volume of tree species [J]. Environmental Science, 2009,30(10):2816-2822.

[26] Simon V, et al. The biogenic volatile organic compounds emission inventory in France [J]. Science of The Total Environment, 2006, 372(1):164-182.

[27] Goldstein A H, et al. Seasonal course of isoprene emissions from a midlatitude deciduous forest [J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 1998,103(D23):31045-31056.

[28] 張福春.中國(guó)農(nóng)業(yè)物候圖集 [M]. 1987. Zhang F C. Chinese agricultural phenology atlas [M]. Beijing: Science Press, 1987.

[29] 中國(guó)科學(xué)院國(guó)家計(jì)劃委員會(huì)地理研究所.中國(guó)動(dòng)植物侯觀測(cè)年報(bào):1987～1988年.第11號(hào) [M]. 中國(guó)科學(xué)技術(shù)出版社, 1992. Institute of Geograph. Annual report of animal and plant phenology in China: serial reports with number from 11, 1987～1988 [M]. Beijing: Science Press, 1992.

[30] 國(guó)家林業(yè)和草原局.中國(guó)森林資源報(bào)告·2014·2018 [M]. 中國(guó)林業(yè)出版社, 2019. State Administration of Forestry and Grassland. China Forest Resources Report·2014·2018 [M]. China Forestry Publishing House, 2019.

[31] 方精云,陳安平.中國(guó)森林植被碳庫(kù)的動(dòng)態(tài)變化及其意義 [J]. 植物學(xué)報(bào), 2001,(9):967-973. Fang J Y, Chen A P. Dynamic forest biomass carbon pools in China and their significance [J]. Journal of Integrative Plant Biology, 2001, (9):967-973.

[32] 方精云,郭兆迪,樸世龍,等.1981～2000年中國(guó)陸地植被碳匯的估算 [J]. 中國(guó)科學(xué)(D輯:地球科學(xué)), 2007,(6):804-812. Fang J Y, Guo Z D, Piao S L. Estimation of terrestrial vegetation carbon sinks in China from 1981 to 2000. Scientia Sinica: Terrae, 2007,(6):804-812.

[33] 王亞靜,王紅彥,高春雨,等,畢于運(yùn).稻麥玉米秸稈殘留還田量定量估算方法及應(yīng)用 [J]. 農(nóng)業(yè)工程學(xué)報(bào), 2015,31(13):244-250. Wang Y J, Wang H Y, Gao C Y, Wang L, Bi Y Y. Quantitative estimation method and its application to rice, wheat and corn straw residues left in field [J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering, 2015,31(13):244-250.

[34] 劉 巖,李 莉,安靜宇,等.長(zhǎng)江三角洲2014年天然源BVOCs排放、組成及時(shí)空分布 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2018,39(2):608-617. Liu Y, Li L, An J Y, et al. Emissions, chemical composition, and spatial and temporal allocation of the BVOCs in the Yangtze River Delta Region in 2014 [J]. Environmental Science, 2018,39(2):608- 617.

[35] Myneni R, Knyazikhin Y, Park T. MYD15A2H MODIS/Aqua Leaf Area Index/FPAR 8-Day L4Global 500m SIN Grid V006 [Data set]. NASA EOSDIS Land Processes DAAC, 2022-09-06.

[36] Friedl M, Sulla-Menashe D. MCD12Q1MODIS/Terra+Aqua Land Cover Type Yearly L3Global 500m SIN Grid V006 [Data set]. NASA EOSDIS Land Processes DAAC, 2022-09-06.

[37] Loreto F, Sharkey T D. On the relationship between isoprene emission and photosynthetic metabolites under different environmental conditions [J]. Planta, 1993,189(3):420-424.

[38] 蔡 斌,程昊淼,亓浩雲(yún),等.京津冀夏季不同類型植被對(duì)典型城市O3和PM2.5貢獻(xiàn)研究 [J/OL]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2023,43(6):2734-2743. Cai B, Cheng H M, Qi H Y, et al. Contribution of different types of vegetation to O3and PM2.5in typical cities in Beijing-Tianjin-Hebei Region in Summer [J]. China Environmental Science, 2023,43(6): 2734-2743.

[39] Li J, Li L Y, et al. Inventory of highly resolved temporal and spatial volatile organic compounds emission in China [C]//International Conference on Modelling, Monitoring and Management of Air Pollution, 2016.

[40] 張 薔,等.北京森林BVOCs排放現(xiàn)狀及動(dòng)態(tài)變化特征分析 [J/OL]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2022,42(9):3991-4000. Zhang Q, et al. The current status and characteristics of variations in forest BVOCs emissions in Beijing [J/OL]. China Environmental Science, 2022,42(9):3991-4000.

[41] 井瀟溪.北京市森林植物揮發(fā)性有機(jī)物排放研究 [D]. 北京:北京林業(yè)大學(xué), 2020. Jing X X. Study on biogenic volatile organic compounds emission from forest plants in Beijing [D]. Beijing Forestry University, 2020.

[42] 袁相洋,許 燕,杜英東,等.南京和北京城市天然源揮發(fā)性有機(jī)物排放差異 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2022,42(4):1489-1500. Yuan X Y, Xu Y, Du Y D, Feng Z Z. Differences of biogenic volatile organic compound emissions from urban forests in Nanjing and Beijing [J]. China Environmental Science, 2022,42(4):1489-1500.

[43] 夏春林,肖 琳.京津冀天然源揮發(fā)性有機(jī)物排放研究 [J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2019,39(8):2680-2689. Xia C L, Xiao L. Estimation of biogenic volatile organic compounds emissions in Jing-Jin-Ji [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2019, 39(8):2680-2689.

[44] 高 翔,劉茂輝,徐 媛,等.天津市植被排放揮發(fā)性有機(jī)物估算及時(shí)空分布 [J]. 西部林業(yè)科學(xué), 2016,45(6):108-114. Gao X, Liu M H, Xu Y, et al. Biogenic VOCs Emission in Tianjin City and Its Temporal and Spatial Distribution [J]. Journal of West China Forestry Science, 2016,45(6):108-114.

BVOCs emission inventory in the Beijing-Tianjin-Hebei region based on multiple models and data sources.

LI Ao-zhe1, DUAN Wen-jiao2*, QI Hao-yun1, CAI Bin1

(1.Key Laboratory of Beijing on Regional Air Pollution Control, Faculty of environmental and life, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China；2.Environmental Development Center of the Ministry of Ecology and Environment, Beijing 100124, China)., 2023,43(10)：5052～5061

In order to systematically study the spatial and temporal distributions of biogenic volatile organic compounds (BVOCs) emissions in the Beijing-Tianjin-Hebei (BTH) region, this paper calculated county-level emissions of BVOCs and major components in the BTH region in 2018 based on three methods, including the stock production, land use remote sensing interpretation data, and MEGAN model. The results based on the three methods showed that the total BVOCs emissions in the BTH region were 741400t, 844800t, and 777300t, respectively. The emissions in Beijing, Tianjin, and Hebei were 118000t, 32000t and 637000t, the emissions of isoprene, monoterpenes, and others were 291900t, 225800t, and 274100t, and the emissions of forest land, cropland and grassland accounted for 68.42%, 23.07% and 3.89%, respectively. From the perspective of temporal distributions, BVOCs emissions were characterized by a single peak. Summer showed the highest emissions of 526400t, accounting for 66.64% of the whole year, while winter showed the lowest emissions of 15900t, accounting for 2.01% of the whole year. From the perspective of spatial distributions, BVOCs emissions based on different methods presented similar spatial distribution characteristics of high emissions in north and low emissions in south. The emissions along Taihang Mountains and Yanshan Mountains were dominated by forest land and grassland, while those in the southeastern Hebei Plain was dominated by farmland. From the perspective of methods, the emissions obtained with the light-temperature model based on remote sensing interpretation were relatively high, and the proportion of other BVOCs obtained with the dynamic model was relatively high. This study provides data support for the comprehensive understanding of BVOCs emission characteristics and the planning of continuous air quality improvement strategies in the BTH region.

BVOCs；spatiotemporal distribution；storage capacity；leaf area index；MEGAN model

X51

A

1000-6923(2023)10-5052-10

2023-03-06

邯鄲市大氣污染物排放清單編制(DQGG0209-09)

* 責(zé)任作者, 工程師, jocelynduanduan@163.com

李?yuàn)W哲(1998-),男,北京工業(yè)大學(xué)碩士研究生,主要研究方向?yàn)榄h(huán)境規(guī)劃管理與污染防治.liaz@emails.bjut.edu.cn.

李?yuàn)W哲,段文嬌,亓浩雲(yún),等.基于多模型和多源數(shù)據(jù)的京津冀地區(qū)BVOCs排放清單 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2023,43(10):5052-5061.

Li A Z, Duan W J, Qi H Y, et al. BVOCs emission inventory in the Beijing-Tianjin-Hebei region based on multiple models and data sources [J]. China Environmental Science, 2023,43(10):5052-5061.