于匯宇,谷海峰,孫中寧,周艷民,陳君巖

(哈爾濱工程大學(xué) 核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,黑龍江 哈爾濱 150001)

在核電廠嚴(yán)重事故中,放射性物質(zhì)從一回路破口或熔融物混凝土相互作用(MCCI)中釋放[1]或在蒸汽發(fā)生器換熱管破損事件(SGTR)中被釋放從而進入安全殼空間,金屬化合物形成的放射性氣溶膠為這些放射性物質(zhì)存在的主要形式之一[2]。安全殼噴淋系統(tǒng)在嚴(yán)重事故發(fā)生時能通過噴淋冷卻水的方式對安全殼內(nèi)進行降溫降壓,同時也能實現(xiàn)對放射性氣溶膠的有效去除[3-4]。由于噴淋系統(tǒng)對氣溶膠的去除涉及到大量液滴與氣溶膠顆粒間的作用以及噴淋條件下氣溶膠在安全殼內(nèi)不同區(qū)域間的輸運,因此噴淋系統(tǒng)去除氣溶膠的計算模型具有其固有的復(fù)雜性。Postma等[5-6]開發(fā)了適用于大型安全殼內(nèi)的噴淋去除氣溶膠的簡化模型,該模型假設(shè)噴淋液滴充滿安全殼,且液滴以其尺寸相應(yīng)的終端速度豎直勻速下落。Powers等[7]為修正安全殼內(nèi)可能存在的未噴淋區(qū)域?qū)娏苋コ龤馊苣z效率計算的影響,假設(shè)未噴淋區(qū)域與噴淋區(qū)域中的氣溶膠受到充分?jǐn)嚋?將二者的氣溶膠濃度人為地均化。Kaltenbach等[8]通過建立基于氣溶膠、液滴及空氣的三流體CFD模型對噴淋去除氣溶膠的過程進行了數(shù)值研究,其研究結(jié)果表明噴淋條件下氣流導(dǎo)致未噴淋區(qū)域的氣溶膠向噴淋區(qū)域遷移。Yu等[9]通過建立一維簡化模型對液滴聚合在噴淋去除氣溶膠過程中的影響進行了數(shù)值研究,并且開展了實驗研究對模型進行了驗證,實驗結(jié)果表明噴淋條件下安全殼內(nèi)存在強烈攪混,這使得未噴淋區(qū)內(nèi)的氣溶膠的濃度與噴淋區(qū)內(nèi)氣溶膠的濃度相近。反應(yīng)堆事故序列分析程序MECLOR[10]、CONTAIN[11]通過對安全殼內(nèi)空間進行粗網(wǎng)格劃分,并將噴淋液滴的運動簡化為與其直徑對應(yīng)的終端速度勻速豎直下落過程并人為地為每個控制體設(shè)置其所含的噴淋流量,實現(xiàn)了對噴淋液滴去除氣溶膠的計算。ASTEC[12]通過設(shè)置夾帶系數(shù)的方式控制未噴淋區(qū)域的氣溶膠向噴淋區(qū)域的遷移速率。以上事故序列分析程序都對噴淋液滴的運動及氣溶膠在未噴淋區(qū)與噴淋區(qū)間的遷移行為進行了大量簡化,而在小型反應(yīng)堆的安全殼中,液滴的變速運動及未噴淋區(qū)域?qū)ζ淙コ龤馊苣z速率的影響可能更加顯著。實驗方面,Porcheron等[3,12-13]與Gupta等[4]分別在TOSQAN實驗系統(tǒng)及THAI實驗系統(tǒng)上開展了噴淋去除氣溶膠的實驗研究,其中Porcheron等根據(jù)實驗數(shù)據(jù)結(jié)合MELCOR等計算程序中采用的簡化模型計算了單個液滴去除氣溶膠的效率,由于TOSQAN系統(tǒng)的尺寸較小以及實驗中采用了單噴頭,因此未噴淋區(qū)域及液滴變速過程的存在可能影響到所采用的簡化模型的適用性。

本文通過拉格朗日粒子追蹤方法計算噴淋液滴的運動,考慮液滴與周圍空氣相互作用產(chǎn)生的夾帶氣流的影響,并結(jié)合單液滴去除氣溶膠效率的計算模型,建立了噴淋去除氣溶膠的計算模型,基于該計算模型分析安全殼內(nèi)氣溶膠的濃度變化規(guī)律以及不同尺寸氣溶膠的去除規(guī)律。通過開展實驗研究獲得噴淋去除氣溶膠的實驗數(shù)據(jù),并將實驗數(shù)據(jù)用于計算模型的驗證。

1 計算模型

1.1 模型組成

本文模型主要由液滴運動的計算模型、夾帶氣流的計算模型以及單液滴去除氣溶膠的計算模型組成。如圖1所示,由于液滴的運動受到氣流的影響,而氣流又是由液滴與空氣間的摩擦力產(chǎn)生,所以將液滴運動模型與夾帶氣流模型相互耦合從而獲得噴淋液滴的分布和夾帶氣流的分布。通過單液滴去除氣溶膠模型獲得單個液滴去除氣溶膠的效率,并將其與液滴的分布及夾帶氣流的分布相結(jié)合,實現(xiàn)對氣溶膠在安全殼內(nèi)的輸運及去除的計算。

圖1 噴淋去除氣溶膠模型組成Fig.1 Overview of the model for aerosol removal by the spray

1.2 液滴運動及夾帶氣流模型

為簡化模型,本文中液滴運動模型的建立基于以下假設(shè)：1)液滴在運動過程中始終保持球形;2)不考慮液滴間的碰撞、聚合等相互作用;3)只考慮液滴運動過程中所受的重力及空氣阻力?；谏鲜黾僭O(shè),建立液滴運動方程：

(1)

式中：ud為液滴速度;u為氣流速度;FD為阻力系數(shù);g為重力加速度。將式(1)應(yīng)用于計算域內(nèi)的所有液滴,實現(xiàn)對噴淋液滴位置及速度的實時計算。

液滴在運動過程中受到空氣阻力的作用,而空氣也會受到相同大小的反作用力從而被液滴帶動起來形成夾帶氣流[14]。如圖2所示,夾帶氣流從未噴淋區(qū)域進入噴淋區(qū)域后在液滴的帶動下向安全殼底部運動,氣流抵達安全殼底部后再次進入未噴淋區(qū)域。為簡化模型,夾帶氣流模型基于如下假設(shè)條件：1)夾帶氣流從未噴淋區(qū)進入噴淋區(qū)時在兩區(qū)域的界面處速度的豎直分量為零;2)夾帶氣流進入噴淋區(qū)后其速度方向與該處液滴速度方向相同;3)夾帶氣流始終為層流;4)動量在液滴與夾帶氣流之間傳遞,不考慮其他機制導(dǎo)致的動量耗散;5)忽略安全殼內(nèi)氣體壓力梯度對夾帶氣流的影響。基于上述假設(shè),對噴淋區(qū)劃分圖3所示的控制體,結(jié)合Ghosh等[14]及Crossali等[15]的理論,建立液相及氣相的動量方程。

圖2 夾帶氣流模型示意Fig.2 Diagram of the gas entrainment model

圖3 夾帶氣流模型控制體劃分Fig.3 Configuration of the control volume of the gas entrainment model

液相動量方程：

(2)

氣相動量方程：

(3)

式中：A為液滴分布區(qū)域的橫截面積;Ae為夾帶氣流影響區(qū)域的橫截面積;ud,z,i為液滴速度的豎直分量;uz為夾帶氣流速度的豎直分量;ni為液滴數(shù)量密度,下標(biāo)i表示不同的液滴直徑;mi為液滴質(zhì)量;z為高度;Mi為氣相與直徑為i的液滴與空氣之間的動量交換量。

方程(3)中夾帶氣流影響區(qū)域的橫截面積Ae的大小通常不等于液滴分布區(qū)域的橫截面積A。因此采用式(4)[14]對Ae進行求解：

(4)

式中：le為夾帶氣流區(qū)域控制體橫截面半徑;l為液滴分布區(qū)域橫截面半徑;β為夾帶系數(shù)。通過對方程(2)～(4)在空間上離散再結(jié)合夾帶氣流的質(zhì)量守恒方程：

[Aeρgu]j+1-[Aeρgu]j=Qg,j+1

(5)

式中Qg,j+1為從未噴淋區(qū)進入噴淋區(qū)編號j控制體的氣流的流量。

將方程(2)～(4)離散后與式(5)聯(lián)立求解,獲得噴淋條件下夾帶氣流的速度分布。由于本文模型中氣相、液相的動量方程都是連續(xù)相的形式表示,而對液滴分布的計算又是通過追蹤每個離散的液滴的方式,需要將大量離散的液滴的參數(shù)轉(zhuǎn)化為控制體內(nèi)液相的參數(shù),因此在求解上述方程之前需要對每個控制體內(nèi)的液滴總數(shù)量、總質(zhì)量進行統(tǒng)計,然后將統(tǒng)計值代入方程(2)作為液相的參數(shù)。

由于液滴的運動受到夾帶氣流的影響,而夾帶氣流又是因液滴運動產(chǎn)生,液滴分布與夾帶氣流的速度分布是相互耦合的。因此,如圖4所示,在本文的液滴分布與夾帶氣流模型中,首先需要在無夾帶氣流條件下對噴淋液滴進行瞬態(tài)計算,然后對每個控制體內(nèi)液滴的數(shù)量密度與總動量進行統(tǒng)計,并且在時間上取其均值,待液滴的統(tǒng)計量達到穩(wěn)定后即判定此時液滴分布達到穩(wěn)態(tài)并將其代入夾帶氣流方程從而獲得夾帶氣流的速度分布,然后將獲得的夾帶氣流分布再次用于噴淋液滴分布的計算。通過這樣的迭代過程,當(dāng)夾帶氣流的速度分布收斂時即停止計算。

圖4 液滴運動及夾帶氣流模型計算流程Fig.4 Procedure of the gas entrainment model

通過液滴運動及夾帶氣流模型的計算可獲得安全殼內(nèi)液滴的數(shù)量密度、速度、尺寸分布以及夾帶氣流的速度分布,將其與單個液滴去除氣溶膠的效率計算模型結(jié)合,將單個液滴對氣溶膠的去除的計算推廣到整個液滴群對氣溶膠的去除的計算,從而實現(xiàn)對噴淋去除氣溶膠的計算。

1.3 單液滴去除氣溶膠效率模型

液滴在運動過程中會與其運動路徑上的氣溶膠發(fā)生相互作用,并將后者的一部分去除,如圖5所示,而被去除的這部分氣溶膠的數(shù)量與其總量之比被定義為單個液滴去除氣溶膠的效率。

圖5 單液滴去除氣溶膠效率示意Fig.5 Diagram of the definition of the single droplet efficiency

根據(jù)上述定義,單液滴去除氣溶膠效率可表示為：

(6)

式中：nrm為被液滴去除的氣溶膠顆粒數(shù)量;n0為出現(xiàn)在液滴運動軌跡中的氣溶膠顆粒數(shù)量。

液滴與氣溶膠之間存在多種作用機制,并且每種去除機制都有相應(yīng)的去除氣溶膠的效率,而式(6)中單液滴去除氣溶膠的效率是這些機制各自效率的綜合結(jié)果。在本文模型中主要考慮慣性碰撞、攔截以及布朗擴散這3種液滴去除氣溶膠的機制,相應(yīng)的去除效率分別為：

慣性碰撞[10]：

(7)

式中：ηimp為液滴對氣溶膠的慣性碰撞去除效率;ηimp,visc為粘性流區(qū)的慣性碰撞效率;ηimp,pot為勢流區(qū)的慣性碰撞效率;Re為液滴雷諾數(shù)。2個流區(qū)的慣性碰撞效率可分別表示為[16]：

(8)

(9)

式中St為斯托克斯數(shù)。

攔截：

(10)

式中：ηint為液滴對氣溶膠的攔截去除效率;ηint,visc及ηint,pot分別為粘性流區(qū)及勢流區(qū)中液滴對氣溶膠的攔截去除效率,二者可表示為[17-18]：

(11)

(12)

式中I為氣溶膠與液滴的直徑之比I=da∕Dd。

布朗擴散[10]：

(13)

式中：ηdiff為液滴對氣溶膠的布朗擴散去除效率;Pe為貝克萊數(shù)。

將上述3種氣溶膠去除機制的效率進行疊加可得到單液滴去除氣溶膠的效率[19]：

η=1-(1-ηimp)(1-ηint)+ηdiff

單液滴去除氣溶膠效率隨氣溶膠顆粒直徑的分布如圖6所示,容易看出當(dāng)氣溶膠粒徑小于0.1 μm時,布朗擴散機制成為影響液滴去除氣溶膠的主導(dǎo)因素;而當(dāng)氣溶膠粒徑大于1 μm時,影響液滴去除氣溶膠的主導(dǎo)機制為慣性碰撞。因此對于尺寸在0.1～1 μm的氣溶膠而言,其去除效率最低。

圖6 單液滴去除氣溶膠效率隨氣溶膠粒徑分布Fig.6 Size distribution of the single droplet removal efficiency of the aerosol

根據(jù)單液滴去除氣溶膠效率定義式6,可得噴淋液滴對氣溶膠的去除常數(shù)[7]：

(14)

式中：下標(biāo)q表示氣溶膠顆粒直徑不同;下標(biāo)p表示液滴速度的不同;cq為氣溶膠數(shù)量密度;Dd代表液滴直徑。

1.4 噴淋去除氣溶膠計算

噴淋條件下氣溶膠在夾帶氣流的帶動下在安全殼內(nèi)遷移。當(dāng)氣溶膠隨夾帶氣流從未噴淋區(qū)進入噴淋區(qū)后,部分氣溶膠被噴淋液滴去除?？紤]到氣溶膠的尺寸較小(通常小于10 μm),其運動狀態(tài)受氣體流場變化的影響較大,對應(yīng)的速度響應(yīng)時間為微秒量級[20],因此在本文中假設(shè)氣溶膠的運動速度與氣流速度相等。結(jié)合前述的夾帶氣流模型及其控制體劃分,建立噴淋區(qū)及未噴淋內(nèi)氣溶膠濃度的控制方程：

噴淋區(qū)：

(15)

式中：Vcv為控制體的體積;上標(biāo)k為時間步長編號;下標(biāo)ex表示未噴淋區(qū);Q為從未噴淋區(qū)進入噴淋區(qū)夾帶氣流的流量。

未噴淋區(qū)：

(16)

如圖7所示,在獲得安全殼內(nèi)的液滴分布及夾帶氣流速度后,結(jié)合式(15)及(16)對氣溶膠的遷移及噴淋去除進行計算,獲得氣溶膠濃度隨時間的演變。

圖7 噴淋去除氣溶膠模型流程Fig.7 Procedure of the model for aerosol removal by the spray

2 實驗裝置與方法

本文基于COSTTHES(containment source-term and thermal hydraulics experiment system)源項綜合實驗系統(tǒng)開展了噴淋去除氣溶膠的實驗研究并將實驗結(jié)果用于計算模型的驗證。

2.1 實驗裝置

如圖8所示,本文實驗系統(tǒng)由安全殼模擬體、噴淋系統(tǒng)、氣溶膠配送系統(tǒng)以及氣溶膠取樣測量系統(tǒng)組成。其中,安全殼模擬體由直徑為2 m、高度4.3 m、容積為12 m3的圓柱形罐體組成,設(shè)計壓力2 MPa,主要用于在常溫常壓或高溫高壓條件下為噴淋實驗提供密閉空間和熱態(tài)環(huán)境。安全殼模擬體上方的噴嘴用于產(chǎn)生噴淋液滴,建立噴淋環(huán)境;氣溶膠發(fā)生器和靜電中和器用于產(chǎn)生氣溶膠顆粒和去除氣溶膠顆?？赡軘y帶的靜電荷;在實驗中氣溶膠經(jīng)由取樣管被抽出,然后使用氣溶膠粒徑譜儀測量其濃度。實驗系統(tǒng)中的溫度、壓力以及流量傳感器用于獲取實驗罐體內(nèi)部的溫度、壓力以及噴淋流量、噴淋水溫等參數(shù)。

圖8 COSTTHES實驗系統(tǒng)組成Fig.1 Overview of the COSTTHES facility

2.2 實驗步驟

在實驗開始階段氣溶膠發(fā)生器產(chǎn)生氣溶膠顆粒,并通過載氣將其輸入安全殼模擬體中,氣溶膠配送管路中的靜電中和器可將氣溶膠顆粒在生成和輸送過程中攜帶的靜電荷去除。在本文實驗中,采用中值粒徑約為500 nm的TiO2球形顆粒作為氣溶膠的發(fā)生材料。

待氣溶膠配送完畢,持續(xù)向安全殼模擬體內(nèi)輸送潔凈空氣以攪混罐體內(nèi)的氣溶膠,然后關(guān)閉罐體的進出口閥門并靜置一段時間以建立氣溶膠的初始分布狀態(tài)。而后開啟氣溶膠取樣閥門和氣溶膠粒徑譜儀,測量安全殼模擬體內(nèi)氣溶膠濃度的初始值。在測量得到氣溶膠的初始濃度之后,開啟噴淋水泵,調(diào)節(jié)閥門開度,使噴淋流量達到預(yù)定值,進行噴淋去除氣溶膠的實驗。

在本文實驗中,粒徑譜儀在測量罐體內(nèi)氣溶膠的濃度時會以5 L/min的流量抽取罐體內(nèi)的空氣,為避免在對氣溶膠取樣測量過程中噴淋液滴隨空氣被抽入取樣管而影響測量結(jié)果,噴淋過程每持續(xù)約3 min就中斷一次以進行氣溶膠濃度的測量,每次測量持續(xù)時間約2 min。從氣溶膠濃度的第1次測量結(jié)束開始計時,噴淋實驗持續(xù)時間為5 432 s,期間共進行16次噴淋,累計噴淋時間為2 013 s,每次噴淋的起止時刻見表1。噴淋去除氣溶膠實驗工況的參數(shù)見表2。

表1 噴淋時間分布Table 1 Distribution of the spraying time

安全殼模擬體內(nèi)噴淋區(qū)及未噴淋區(qū)中的初始?xì)馊苣z粒徑譜如圖9所示。根據(jù)Yu等[9]的實驗研究,噴淋對空氣產(chǎn)生的攪混作用會使安全殼內(nèi)氣溶膠的濃度分布接近均勻,因此本文將未噴淋區(qū)與噴淋區(qū)內(nèi)氣溶膠的初始粒徑譜的均值作為計算模型的初始?xì)馊苣z粒徑譜。

圖9 氣溶膠初始粒徑譜Fig.9 Initial size spectrum of the aerosol in the experiment

噴淋液滴的粒徑分布在噴淋去除氣溶膠實驗之前由激光粒度儀單獨測得,如圖10所示,其索特中值粒徑為142 μm。

圖10 噴淋液滴尺寸概率密度分布Fig.10 Probability distribution of the size of the droplet

3 模型驗證及結(jié)果分析

在噴淋作用下,夾帶氣流使得安全殼內(nèi)的氣溶膠被充分?jǐn)嚮?根據(jù)圖11所示的實驗結(jié)果,這種攪混作用使未噴淋區(qū)與噴淋區(qū)內(nèi)各種粒徑的氣溶膠的濃度接近相同,因此本文將實驗中安全殼內(nèi)氣溶膠的平均濃度用于模型的驗證。如圖12～13所示,本文模型能夠比較準(zhǔn)確地預(yù)測噴淋條件下各種粒徑氣溶膠的濃度及氣溶膠總質(zhì)量濃度的演化。在圖13中,噴淋條件下氣溶膠質(zhì)量濃度的模型計算值與實驗結(jié)果之間的最大相對偏差為4.4%,而常用的Powers模型[7]的最大偏差為20.4%。

圖12 模型與實驗結(jié)果的氣溶膠粒徑譜演化對比Fig.12 Comparison between model and experimental time evolution of the aerosol spectrum

圖13 模型與實驗結(jié)果的氣溶膠質(zhì)量濃度對比Fig.13 Comparison between model and experimental mass concentration of the aerosol

本文實驗中采用的氣溶膠的粒徑范圍為0.15～1 μm,在圖6所示的單液滴去除氣溶膠效率隨氣溶膠粒徑的分布中,在此粒徑區(qū)間內(nèi),攔截與慣性碰撞為單液滴去除氣溶膠的主導(dǎo)機制,氣溶膠的單液滴去除效率隨氣溶膠的粒徑增加而上升。因此如圖14所示,噴淋條件下氣溶膠的相對剩余濃度隨氣溶膠粒徑的上升而下降,換言之其去除速率隨氣溶膠粒徑的增加而上升。噴淋條件下,氣溶膠存在重力凝并、布朗凝并以及湍流凝并等聚合機制,這導(dǎo)致小粒徑氣溶膠聚合形成大粒徑氣溶膠,從而使得小粒徑氣溶膠具有更高的去除速率。因此圖14中粒徑小于0.4 μm的氣溶膠的去除速率的實驗值與模型計算結(jié)果之間存在更大的偏差。

圖14 氣溶膠相對數(shù)量密度時間演化Fig.14 Time evolution of the relative number density of the aerosol

噴淋液滴在離開噴嘴時具有較高的速度,在空氣阻力的作用下,液滴速度隨著其與噴嘴間的距離的增加而快速下降,因此噴嘴附近的液滴與空氣之間具有較強的動量交換,這使得圖15中噴淋區(qū)內(nèi)部以及噴淋區(qū)與未噴淋區(qū)界面處的氣流在噴嘴附近的速度較高,并且隨著高度快速下降。

圖15 夾帶氣流速度及噴淋覆蓋范圍分布Fig.15 Distribution of the entrained gas velocity and the radius of the sprayed region of the droplet

由于液滴在噴嘴附近具有較高的速度,而液滴運動速度是影響液滴通過慣性碰撞機制去除氣溶膠的效率的重要影響因素。因此如圖16所示,氣溶膠的噴淋去除常數(shù)隨著高度而上升,并且在噴嘴處達到最大值。

圖16 氣溶膠去除常數(shù)空間分布Fig.16 Distribution of the removal constant of the aerosol

4 結(jié)論

1)本文結(jié)合液滴運動模型、夾帶氣流模型及單液滴去除氣溶膠模型,建立了噴淋對氣溶膠的去除計算模型,并且通過開展噴淋實驗獲取了實驗數(shù)據(jù),實驗數(shù)據(jù)與模型計算結(jié)果的比對表明二者之間存在較好的相符性;

2)噴淋液滴引起的夾帶氣流對安全殼內(nèi)的氣溶膠存在攪混作用,這使得安全殼內(nèi)氣溶膠的濃度保持均勻,并且未噴淋區(qū)域內(nèi)的氣溶膠濃度也會隨著噴淋過程的進行而下降;

3)在氣溶膠顆粒直徑范圍0.15 μm～1 μm,由于液滴去除氣溶膠的主導(dǎo)機制為慣性碰撞和攔截作用,因此氣溶膠的去除率隨粒徑上升而增加;

4)噴淋液滴在噴嘴附近具有較高的運動速度,因此與空氣之間的動量交換也更強烈,這使得噴嘴附近存在較快的夾帶氣流,并且氣流速度隨高度而下降;

5)噴嘴附近的高速運動的液滴與氣溶膠顆粒間存在較強的慣性碰撞機制,這導(dǎo)致氣溶膠的噴淋去除常數(shù)在噴嘴附近較大,并且隨著高度而快速下降。

6)本文模型適用于常溫常壓條件下氣溶膠的噴淋去除過程,而對于高溫高壓條件下的噴淋過程由于液滴相變的存在,此模型的計算誤差可能偏大,這也是模型未來的改進方向。