孔祥如 陳敏 陳恒蕤 廖鵬 周恒左 潘峰

摘 要：基于后向軌跡模式（HYSPLIT）模擬了葫蘆島市2019—2021年氣流的72 h后向軌跡，同時結(jié)合同期的逐日PM2.5濃度數(shù)據(jù)，采用潛在源貢獻因子分析法（PSCF）和濃度權(quán)重軌跡分析法（CWT）探討了葫蘆島市PM2.5不同季節(jié)的潛在源區(qū)及其對葫蘆島市PM2.5濃度的貢獻。結(jié)果表明：冬季，葫蘆島市最主要的潛在源區(qū)為烏蘭布和沙漠，其次為蒙古國東南部、內(nèi)蒙古東部、京津冀地區(qū)和遼寧省西部城市群；秋季葫蘆島市最主要的潛在源區(qū)為遼寧省南部、京津冀地區(qū)、山東省北部和河南省北部；春季的相對高值區(qū)域零星分布在京津冀地區(qū)、山東省和渤海海域等地區(qū)，夏季相對高值區(qū)域零星分布在京津冀地區(qū)和山東省西北部。

關鍵詞：HYSPLIT模式；后向軌跡；潛在源貢獻；濃度權(quán)重軌跡

中圖分類號：X51文獻標志碼：A文章編號：1673-9655（2023）02-0-06

0 引言

隨著我國工業(yè)化進程的加快，大氣污染問題日益嚴重，特別是以PM2.5為首的細顆粒物污染已經(jīng)引起了國內(nèi)外學者的廣泛關注[1-4]。許多相關研究[5-14]結(jié)果表明，顆粒物污染除受本地排放源的影響外，還和顆粒物的跨區(qū)域輸送密切相關。因此探討大氣污染跨區(qū)域輸送問題，研究城市與周邊區(qū)域的交互影響，對于制定城市大氣污染防治措施有著重要意義。

國內(nèi)外分析大氣污染物區(qū)域傳輸?shù)姆椒ㄖ饕泻笙蜍壽E模型（HYSPLIT）、拉格朗日粒子擴散模式（Lagrangian particle dispersion model，LPDM）以及基于第三代數(shù)值空氣質(zhì)量模式的源解析法。LPDM模式通過計算大量粒子的運動軌跡，能夠定量化的給出受體點的潛在源區(qū)及其影響大小，但是并不能反映周圍環(huán)境對受體點的實際貢獻；數(shù)值模式源解析法基于大氣污染源排放清單、實時氣象資料等多源數(shù)據(jù)，采用敏感性分析方法或污染源示蹤法，可定量解析出外來輸送對研究區(qū)域空氣質(zhì)量的影響，但該方法依賴于高時空分辨率的大氣污染源排放清單和氣象場，清單準確性以及模型參數(shù)設置均會對解析結(jié)果產(chǎn)生影響。HYSPLIT模式不依賴于大氣污染源排放清單，可以處理多種氣象要素輸入場、多種物理過程和不同污染物排放源的輸送、擴散和沉降[15-18]，

因此，HYSPLIT模式被廣泛地應用于分析污染物的輸送路徑和識別污染物的可能來源。王中杰[19]、任傳斌[20]、王妘濤[21]利用HYSPLIT模式，結(jié)合軌跡聚類、PSCF和CWT方法，分別探討了日照市、北京城區(qū)、運城市不同季節(jié)PM2.5污染的輸送路徑和潛在源區(qū)。徐元暢等[22]基于HYSPLIT模型，模擬了2018年抵達鐵嶺市72 h的主要氣流軌跡，并結(jié)合PCWT方法（percentage concentration-weighted trajectory method）定量分析了鐵嶺市PM2.5潛在源區(qū)濃度占比及傳輸過程。以上的研究結(jié)果表明綜合使用HYSPLIT模式、PSCF和CWT等多種軌跡分析方法能較好地確定污染物的來源。

葫蘆島市位于遼寧省西部沿海（119°12′47″～121°02′E，39°59′～41°12′N），是一座重工業(yè)城市。統(tǒng)計葫蘆島市環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測數(shù)據(jù)可知，2019年、2020年和2021年，葫蘆島市的污染天數(shù)分別為87、65和60 d，顆粒物為首要污染物的天數(shù)分別為51、48、47 d，占污染天數(shù)的比例分別為59%、74%、78%，顆粒物污染較為嚴重。由于葫蘆島市地理位置的特殊性，受周邊地區(qū)的影響較大，因此開展葫蘆島市大氣顆粒物區(qū)域輸送的研究對于了解葫蘆島市顆粒物的潛在源區(qū)分布進而制定有效的大氣污染防治措施是十分必要的。本文利用HYSPLIT后向軌跡模式，模擬葫蘆島市龍港區(qū)國控站點2019—2021年的逐日72 h后向軌跡，并采用軌跡聚類分析方法分析不同季節(jié)的氣團輸送路徑；此外，利用潛在源貢獻因子分析法（PSCF）和濃度權(quán)重軌跡分析法（CWT）進一步探討葫蘆島市PM2.5潛在源區(qū)分布特征及其貢獻，以期為制定葫蘆島市大氣污染防治措施和開展區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控提供理論依據(jù)。

1 資料與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

污染物濃度資料來源于葫蘆島市生態(tài)環(huán)境局龍港區(qū)環(huán)境空氣質(zhì)量國控站點（120.9092°E，40.7136°N）2019—2021年的逐時監(jiān)測資料，監(jiān)測指標為SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO和O3六項污染物。

氣象資料采用美國國家環(huán)境預報中心（NCEP）提供的2019—2021年的GDAS（全球資料同化系統(tǒng)再分析系統(tǒng)）數(shù)據(jù)（ftp：//arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1），GDAS數(shù)據(jù)的氣象要素包括溫度、相對濕度、氣壓、降水、水平和垂直風速等，其空間分辨率為1°×1°，時間分辨率為3 h。

1.2 研究方法

1.2.1 后向軌跡模擬

利用HYSPLIT模式以及NCEP系統(tǒng)提供的全球同化數(shù)據(jù)，以葫蘆島市龍港區(qū)環(huán)境空氣質(zhì)量國控站點為后向軌跡的起始點模擬計算2019—2021年逐小時到達葫蘆島市的氣團后向軌跡，其中軌跡向后推延的時間為72 h，起始點高度為500 m。此外，采用Dorlin等[25]提出的軌跡聚類方法，對模擬得到的逐小時軌跡進行聚類分析，以探討不同季節(jié)輸送路徑的空間特征。

為了分析不同氣流軌跡的污染特征，以《GB 3095-2012環(huán)境空氣質(zhì)量標準》中PM2.5日均濃度限值（75 μg/m3）為臨界值，將后向軌跡分為清潔軌跡（軌跡所對應的PM2.5質(zhì)量濃度≤75 μg/m3）和污染軌跡（軌跡所對應的PM2.5質(zhì)量濃度＞75 μg/m3）。

1.2.2 潛在源貢獻因子分析（PSCF）

PSCF是一種基于分析氣流軌跡來識別源區(qū)的方法，利用該方法可定性判別影響空氣質(zhì)量的污染源區(qū)。PSCF值為經(jīng)過網(wǎng)格ij的污染軌跡端點數(shù)mij與該網(wǎng)格內(nèi)所有軌跡端點數(shù)nij的比值[18，23-29]，計算公式如下：

2 結(jié)果與討論

2.1 氣團后向軌跡及聚類分析

葫蘆島市2019—2021年不同季節(jié)后向軌跡聚類分析如圖1所示，不同季節(jié)各類軌跡對應的PM2.5濃度變化貢獻（每個季節(jié)各類軌跡對應的PM2.5濃度變化貢獻=每個季節(jié)各類軌跡的PM2.5平均濃度～相應季節(jié)PM2.5的季平均濃度[32]）如圖2所示，不同季節(jié)各類軌跡路徑、出現(xiàn)概率和對應的PM2.5平均濃度如表1所示。由圖1、圖2和表1可知，葫蘆島市PM2.5輸送路徑以及各類軌跡對PM2.5的濃度貢獻均存在明顯的季節(jié)差異。

冬季，葫蘆島市PM2.5的輸送軌跡均來源于西北路徑，且所有軌跡的PM2.5平均濃度遠遠高于其他三個季節(jié)，達98.37 ?g/m3。軌跡1和軌跡2對PM2.5濃度均為正貢獻，且軌跡1和軌跡2的PM2.5平均濃度均較高，分別為140.16 ?g/m3和122.31 ?g/m3；其原因可能為這兩條軌跡均經(jīng)過了渾善達克沙地，揚塵遠程輸送造成葫蘆島市空氣質(zhì)量較差；此外，軌跡途經(jīng)的錫林郭勒盟和赤峰市冬季燃煤取暖消耗大量的化石燃料，在西北風的影響下，化石燃料燃燒排放的污染物被輸送至葫蘆島市，造成葫蘆島市空氣質(zhì)量較差。以上原因均導致軌跡1和軌跡2污染軌跡出現(xiàn)的概率較高，分別占本類軌跡的76.47%和71.97%，污染軌跡對應的PM2.5平均濃度分別為168.18 ?g/m3和155.13 ?g/m3。軌跡3和軌跡4分別來自于蒙古國東部邊緣和俄羅斯南部，途徑內(nèi)蒙古東部，途經(jīng)地區(qū)的人為源污染較少，氣團較為清潔，清除作用較為明顯，對葫蘆島市的PM2.5濃度均為負貢獻。

春季，輸送軌跡分為西北和偏北路徑。軌跡1對PM2.5的濃度為正貢獻，主要是因為軌跡1起源于科爾沁沙地，并在渤海海域形成局地環(huán)流，將遼寧省西部地區(qū)排放的污染物及渤海地區(qū)的海鹽氣溶膠粒子輸送至葫蘆島市，且軌跡1為短距離輸送，氣團移速慢，污染物不易擴散；此外，春季的污染軌跡全部來自于軌跡1，污染軌跡數(shù)占本類軌跡的36.23%，污染軌跡的PM2.5平均濃度為89.25 ?g/m3。軌跡2和軌跡3對PM2.5濃度均為負貢獻，主要是因為軌跡2和軌跡3分別起源于俄羅斯中南部和東南部綠洲地區(qū)，輸送路徑較長，風速較大，利于污染物擴散稀釋。

夏季，輸送軌跡有偏北、偏東和偏南路徑，且所有軌跡的PM2.5平均濃度為四季最低，僅為41.72 ?g/m3，這主要與夏季降水的濕清除作用有關[33]。夏季所有軌跡對PM2.5濃度均為正貢獻，但是貢獻值與其他季節(jié)相比較小。軌跡1輸送距離短，擴散速度慢，西南風將山東北部以及渤海地區(qū)的污染物輸送至葫蘆島市，且污染軌跡全部來自于軌跡1，污染軌跡占本類軌跡的7.29%，污染軌跡對應的PM2.5的平均濃度為86 ?g/m3。軌跡2和軌跡3均為境外輸入，分別來自于俄羅斯南部和朝鮮地區(qū)，對葫蘆島市PM2.5濃度也有所貢獻。

秋季，輸送軌跡分為西北和西南路徑，且所有軌跡的PM2.5平均濃度為49.54 ?g/m3。軌跡1對PM2.5濃度為正貢獻，主要原因為軌跡1來源于西南路徑且輸送距離最短，易將河北省東南部工業(yè)區(qū)的污染物輸送至葫蘆島市，造成葫蘆島市秋季的PM2.5污染；此軌跡中污染軌跡出現(xiàn)概率最高，占本類軌跡的48.88%，污染軌跡平均濃度達101.74 ?g/m3。軌跡2和軌跡3均為西北路徑，均來源于俄羅斯南部，輸送距離較長，風速較大，易于污染物消散，對葫蘆島市的PM2.5濃度均為負貢獻。

2.2 大氣污染物潛在源區(qū)分析

圖3給出了葫蘆島市不同季節(jié)PM2.5的潛在源區(qū)分布，WPSCF值越大代表該地區(qū)為葫蘆島市PM2.5潛在源區(qū)的概率越大。由圖可見，葫蘆島市的潛在源區(qū)分布呈顯著的季節(jié)變化特征：冬季W(wǎng)PSCF值最高、覆蓋范圍最廣且高值分布較為集中，春、秋季節(jié)WPSCF值較冬季低且覆蓋范圍明顯減小，夏季W(wǎng)PSCF值最低且分布范圍最小。

冬季潛在源區(qū)分布范圍最廣，遼寧省西部、渤海海域、山東省東北部、京津冀部分地區(qū)、內(nèi)蒙古的中北部、蒙古國的中東部以及俄羅斯中南部零星地區(qū)的WPSCF值均＞0.5，表明上述地區(qū)是葫蘆島市冬季PM2.5的主要潛在源區(qū)；春季W(wǎng)PSCF值高于0.5的區(qū)域主要分布在河南省的東北部、河北省東部、遼寧省南部、渤海海域和山東省的北部；夏季PM2.5潛在源區(qū)分布范圍最小，主要集中在河北省東南部和山東省西北部；秋季PM2.5潛在源區(qū)分布范圍與夏季相比明顯擴大，WPSCF值高于0.5的區(qū)域主要集中在河南省東北部、山東省北半部和京津冀地區(qū)。

2.3 大氣污染物濃度權(quán)重軌跡分析

葫蘆島市不同季節(jié)PM2.5濃度權(quán)重軌跡分析如圖4所示，由圖4可知，葫蘆島市PM2.5的WCWT與WPSCF具有相似的空間分布特征，且均呈現(xiàn)出冬季高、春秋季次之、夏季最低的季節(jié)變化特征。冬季，烏蘭布和沙漠地區(qū)WCWT貢獻值>160 μg/m3，這可能與冬季盛行西北風，大風將沙漠地區(qū)的揚塵遠程輸送至葫蘆島市有關；此外，冬季由于燃煤取暖污染物排放增加，加之靜穩(wěn)的氣象條件，污染物較難擴散，導致蒙古國東南部、內(nèi)蒙古東部、京津冀地區(qū)以及遼寧省的錦州市、朝陽市、盤錦市、阜新市、鞍山市、沈陽市等地區(qū)的污染物對葫蘆島市PM2.5污染貢獻都較大，WCWT貢獻值均＞80 μg/m3；春季潛在源區(qū)零星分布在京津冀地區(qū)、山東省和渤海海域等地區(qū)，夏季潛在源區(qū)零星分布在京津冀地區(qū)和山東省西北部。秋季的潛在源區(qū)分布與冬季類似但范圍相比冬季較小，主要集中在遼寧省南部、京津冀地區(qū)、山東省北部和河南省北部，這可能與秋收及秋耕期間這些地區(qū)大量使用機器以及秸稈就地焚燒產(chǎn)生的污染物輸送至葫蘆島市有關。

3 結(jié)論

（1）葫蘆島市的大氣顆粒物冬季主要受西北氣流影響；春季偏北氣流對顆粒物濃度貢獻較大，且主要為海上和周圍城市的近距離輸送；夏季由于夏季風和海洋氣流的影響，顆粒物濃度受偏東和偏南氣流影響較大，主要為周圍海域和山東部分地區(qū)的近距離輸送；秋季主要為來自河北省東南部的西南氣流的貢獻。

（2）遼寧省及京津冀地區(qū)是葫蘆島市秋冬季節(jié)PM2.5的主要潛在源區(qū)，對葫蘆島市的PM2.5污染具有重要影響，是葫蘆島市大氣污染防治的關注重點。此外，冬季還需特別關注烏蘭布和沙漠地區(qū)、蒙古國東南部以及內(nèi)蒙古東部顆粒物的遠程輸送。與此同時，葫蘆島市大氣污染防控也應關注山東省和渤海海域顆粒物的近距離輸送。

參考文獻：

[1] 余創(chuàng)， 陳偉， 張玉秀.西北干旱區(qū)烏海市PM2.5的輸送路徑及潛在源解析[J].中國科學院大學學報， 2022， 39（1）：43-54.

[2] Zhang Y， Shen L Y， Shuai C Y， et al.How is the environmental efficiency in the process of dramatic economic development in the Chinese cities[J].Ecological Indicators， 2019（98）：349-362.

[3] 余創(chuàng)， 張玉秀， 陳偉.西北半干旱區(qū)PM2.5的輸送路徑及潛在源解析[J/OL].中國環(huán)境科學：1-20[2022-03-11].DOI：10.19674/j.cnki.issn1000-6923.20210315.004.

[4] Cao S S， Zhao W J， Guan H L， et al.Comparison of remotely sensed PM2.5 concentrations between developed and developing countries：Results from the US， Europe， China， and India[J].Journal of Cleaner Production， 2018（182）：672-681.

[5] 段時光， 姜楠， 楊留明， 等.鄭州市冬季大氣PM2.5傳輸路徑和潛在源分析[J].環(huán)境科學， 2019， 40（1）：86-93.

[6] 劉娜， 余曄， 馬學謙.西寧市大氣污染來源和輸送季節(jié)特征[J].環(huán)境科學， 2021， 42（3）：1268-1279.

[7] Zhao Y Z， Man S W， Kwon H L.Estimation of potential source regions of PM2.5 in Beijing using backward trajectories[J].Atmospheric Pollution Research， 2015， 6（5）：173-177.

[8] Liu B， Wu J， Zhang J， et al.Characterization and source apportionment for PM2.5 based on error estimation from EPA PMF 5.0 model at a medium city in China[J].Environmental Pollution， 2017（222）：10-22.

[9] Sun K， Liu X G， Gu J W， et al.Chemical characterization of size resolved aerosols in four seasons and haze days in the megacity Beijing of China [J].Journal of environmental Sciences， 2015（32）： 155-167.

[10] Liao T T， Wang S， Ai J， et al Heavy pollution episodes， transport pathways and potential sources of PM2.5 during the winter of 2013 in Chengdu （China）[J].Science of the Total Environment， 2017， 584-585：1056-1065.

[11] 雷雨， 張小玲， 康平， 等.川南自貢市大氣顆粒物污染特征及傳輸路徑與潛在源分析[J].環(huán)境科學， 2020， 41（7）：3021-3030.

[12] 任浦慧， 解靜芳， 姜洪進， 等.太原市大氣PM2.5季節(jié)傳輸路徑和潛在源分析[J].中國環(huán)境科學， 2019， 39（8）：3144-3158.

[13] 李顏君， 安興琴， 范廣洲.北京地區(qū)大氣顆粒物輸送路徑及潛在源分析[J].中國環(huán)境科學， 2019， 39（3）：915-927.

[14] 趙孝囡， 王申博， 楊潔茹， 等.鄭州市PM2.5組分、來源及其演變特征[J].環(huán)境科學， 2021， 42（8）：3633-3643.

[15] Draxler R R， Hess G D.An overview of the HYSPLIT-4modeling system for trajectories， dispersion， and deposition[J]. Australian Meteorological Magazine， 1998（47）：295-308.

[16] Stein A F， Draxler R R， Rolph G D， et al.NOAAs HYSPLIT atmospheric transport and dispersion modeling system [J]. Bulletin of the American Meteorological Society， 2015， 96（12）：2059-2077.

[17] Draxler R R， Hess G D.Description of the HYSPLIT-4 modeling system[EB/OL].https：//www.arl.noaa.gov/wp_arl/wp-content/uploads/documents/reports/arl-224.pdf， 2021-04-16.

[18] 劉灝， 王穎， 王思潼， 等..基于HYSPLIT4模式的天水市顆粒物輸送路徑[J].中國環(huán)境科學， 2021， 41（8）：3529-3538.

[19] 王中杰， 霍娟， 杜惠云， 等.2015～2019年日照市PM2.5長期變化特征及其潛在源區(qū)分析[J].中國環(huán)境科學， 2021， 41（9）：3969-3980.

[20] 任傳斌， 吳立新， 張媛媛， 等.北京城區(qū)PM2.5輸送途徑與潛在源區(qū)貢獻的四季差異分析[J].中國環(huán)境科學， 2016， 36（9）：2591-2598.

[21] 王妘濤， 張強， 溫肖宇， 等.運城市PM2.5時空分布特征和潛在源區(qū)季節(jié)分析[J].環(huán)境科學， 2022， 43（1）：74-84.

[22] 徐元暢， 張慧， 高吉喜， 等.鐵嶺市2015—2018年大氣顆粒物PM2.5潛在源區(qū)分析[J].環(huán)境科學學報， 2020， 40（8）：2902-2910.

[23] Dorling S R， Davies T D， Pierce C E. Cluster analysis： A technique for estimating the synoptic meteorological controls on air and precipitation chemistry—Method and applications[J].Atmospheric Environment， 1992， 26（14）：2575-2581.

[24] 張志剛， 高慶先， 韓雪琴， 等.中國華北區(qū)域城市間污染物輸送研究[J].環(huán)境科學研究， 2004， 17（1）：14-20.

[25] 劉慧， 夏敦勝， 陳紅， 等.2017年蘭州市大氣污染物輸送來源及傳輸特征模擬分析[J].環(huán)境科學研究， 2019， 32（6）：993-1000.

[26] 汪蕊， 丁建麗， 馬雯， 等.基于PSCF與CWT模型的烏魯木齊市大氣顆粒物源區(qū)分析[J].環(huán)境科學學報， 2021， 41（8）：3033-3042.

[27] Hsu Y K， Holsen T M， Hopke P K. Comparison of hybrid receptor models to locate PCB sources in Chicago [J]. Atmospheric Environment， 2003， 37（4）：545-562.

[28] Polissar A V， Hopke P K， Paatero P， et al.The aerosol at Barrow， Alaska： long-term trends and source locations [J]. Atmospheric Environment， 1999， 33（16）：2441-2458.

[29] Polissar A V， Hopke P K， Harris J M. Source regions for atmospheric aerosol measured at Barrow， Alaska [J]. Environmental Science and Technology， 2001， 35（21）：4214-4226.

[30] Polissar A V， Hopke P K， Harris J M. Source regions for atmospheric aerosol measured at Barrow， Alaska [J].Environ Sci Technol， 2001（35）：4214-4226.

[31] Wang Y Q， Zhang X Y， Arimoto R. The contribution from distant dust sources to the atmospheric particulate matter loading at Xian， China during spring [J]. Science of the Total Environment， 2006（368）：875-883.

[32] 蘇彬彬， 許椐洋， 張若宇.區(qū)域傳輸對華東森林及高山背景點位大氣污染物濃度的影響[J].環(huán)境科學， 2014， 35（8）： 2871-2877.

[33] Mircea M， Stefan S， Fuzzi S. Precipitation scavenging coefficient： influence of measured aerosol and raindrop size distributions [J]. Atmospheric Environment， 2000， 34（29）：5169-5174.

Abstract： The 72 hour backward trajectories in Huludao City from 2019 to 2021 were simulated using the hybrid single-particle Lagrangian integrated trajectory （HYSPLIT） model. Potential Source Contribution Factor Analysis （PSCF） and Concentration Weight Trajectory Analysis （CWT） based on the daily concentration data of PM2.5 during the same period were used to investigate the potential sources in different seasons and evaluate their contributions to the concentration of PM2.5 in Huludao City. The results showed that the main potential sources were located in Ulan Buh Desert， followed by southeast Mongolia， eastern Inner Mongolia， Beijing-Tianjin-Hebei region and western Liaoning in winter. In autumn， the main potential sources were southern Liaoning， Beijing-Tianjin-Hebei region， northern Shandong and northern Henan. The relatively high-value sources in spring were sporadically distributed in the Beijing-Tianjin-Hebei region， Shandong and the Bohai Sea， and they were sporadically distributed in the Beijing-Tianjin-Hebei region and northwestern Shandong in summer.

Key words： HYSPLIT4 model; backward trajectory; potential source contribution; concentration weighted trajectory